5 Degradationsfreie Substrate
5.4 Diskussion und Fazit
In den durchgeführten Experimenten wurde gezeigt, dass Ga‐dotierte Wafer auf Solarzellenebene keinerlei mit lichtinduzierter Degradation assoziierte negative Effekte aufweisen. Die Verwendung Ga‐dotierter Wafer ermöglicht es somit, für iPERC‐Solarzellen wesentlich geeignetere Basiswiderstände in der Größenordnung 1 Ωcm und darunter zu verwenden. Dadurch ist es möglich, die Effizienzgrenze, welche durch den Kompromiss zwischen Füllfaktor und degradierter Zellspannung für B‐dotiertes Material unabhängig vom Herstellungsprozess bei etwa 19,6% liegt [129], zu überschreiten.
Im untersuchten Fall war es jedoch aufgrund der unzureichenden Lebensdauern nach dem Prozess nicht möglich, solche Effizienzgewinne zu realisieren. Untersuchungen des Materials zeigten unter anderem einen sehr hohen interstitiellen Sauerstoffgehalt, welcher nach thermischen Prozessen konzentrische, ringförmige Defekte um die Längsachse des Ingot bildet. Deren Auswirkungen sind in der mittels LBIC aufgenommenen Abbildung 89 zu sehen. Dieses Phänomen ist als „oxidation induced stacking fault“ bekannt [199] und tritt für cO > 1,2 ∙ 1018 cm‐3 auf.
Abbildung 89: LBIC‐Abbildung einer Ga‐dotierten Zelle mit hohem Sauerstoffgehalt, EQE bei 910 nm. Die waagerechten Bereiche mit Rauschen und unterschiedlichen Basisniveaus stellen kein
Signal dar, sondern sind auf einen thermische Oszillationen des Messplatzes zurückzuführen.
Kommerziell erhältliche Cz‐Wafer der besten Klasse weisen Lebensdauern von τ > 400 µs und einen interstitiellen Sauerstoffgehalt von 0,6 ‐ 0,9 ∙ 1018 cm‐3 auf. Wären diese mit Ga dotiert, wäre es möglich, im neuen Lebensdauerlimit Effizienzen um 20,5% zu erreichen, wie in [144] gezeigt wurde.
Zusammenfassung
Die vorliegende Arbeit behandelte die systematische Verbesserung industriell hergestellter Solarzellen durch Integration zweier Merkmale von Hocheffizienz‐Laborsolarzellen in einen industriell umsetzbaren Prozessfluss zur siebdruckbasierten Herstellung von großflächigen Solarzellen. Eine Verlustanalyse durch Kombination von theoretischen Überlegungen, numerischen Simulationen und experimentellen Ergebnissen ergab, dass der wesentliche Teil der nicht‐inhärenten Verluste in einer Industriesolarzelle im kontaktiertechnisch bedingt hochdotierten Emitter und an der vollflächig kontaktierten Solarzellenrückseite auftritt. Um die Verluste zu minimieren, wurden daher mittels Strukturierungsverfahren die physikalischen Eigenschaften von Kontaktbereich und kontaktfreiem Bereich getrennt voneinander prozessiert. Dies bedeutete im Einzelnen die Implementierung eines selektiven Emitters auf der Vorderseite der Solarzelle und die Einführung einer dielektrisch passivierten Rückseite mit lokalen statt vollflächigen Basiskontakten.
Im Vordergrund dieser Arbeit stand das Erlangen des physikalischen Verständnisses der im Vergleich zum homogenen Fall beider Konzepte auftretenden Unterschiede. Die Auswirkungen der individuell voneinander optimierbaren Bereiche auf die elektrischen und elektronischen Eigenschaften der resultierenden Solarzellen wurden berechnet und simuliert sowie in Solarzellfertigungsexperimenten bestätigt. Aufbauend hierzu wurden aus den durch Simulation und Experiment gewonnenen Erkenntnissen für die beteiligten Herstellungsparameter Zielgrößen definiert. Es wurde für jedes Konzept ein Optimierungskalkül präsentiert, wie die zusätzlich auftretenden Parameter zu wählen sind, um den resultierenden Effizienzgewinn jeweils zu maximieren.
Basierend auf der Arbeit von Haverkamp [119] wurde ein Verfahren zur Erzeugung eines selektiven Emitters mittels nasschemischen Zurückätzens des Zwischenfingerbereiches weiterentwickelt. Das Neue dieser Arbeit bestand neben der ganzheitlichen Betrachtung der Optimierung auf Solarzellenebene in der systematischen experimentellen Untersuchung der Kontaktbereichsverhältnisse für unterschiedlich stark diffundierte Emitter, sowie einer variablen Fingergeometrie. Um dies experimentell durchzuführen, wurde Inkjetdruck als präzise und flexible Strukturierungsmethode eingeführt. Nasschemisches Zurückätzen eines Emitters wurde erstmals auf einen in industriellem Umfeld inline‐diffundierten Emitter angewendet, welcher gegenüber einem im Rohrofenprozess erzeugten Emitter ein steileres Profil und eine stark erhöhte Shockley‐Read‐Hall‐
Rekombination in der obersten Schicht aufweist.
Gezielte Messungen an solchen Emittern ermöglichten die Simulation von Solarzellen durch Modellierung eines „dead layers“ mit stark erhöhter SRH‐Rekombination. Diese Simulationen ergaben, dass in Solarzellen mit inline‐diffundiertem Emitter dieser die dominante Verlustquelle darstellt. Vergleiche mit parallel dazu hergestellten Solarzellen bestätigten ein durch parasitäre Absorption freier Ladungsträger, Auger‐ und Shockley‐Read‐Hall‐Rekombination einen jSC‐Verlust von
> 1,2 mA/cm² und einen VOC‐Verlust von > 19 mV aufgrund der hohen Sättigungsstromdichte im Emitter. Die beteiligten Verlust‐ und Sättigungsstromdichten ließen sich in der Solarzellsimulation auf jeweils ein Drittel senken, wenn im Zwischenfingerbereich das Dotierprofil eines rückgeätzten Inline‐
Emitter eingefügt wurde.
Für ein quantitatives Verständnis unterschiedlich rückgeätzter Emitter wurde nachgewiesen, dass sich die Sättigungsstromdichten eines Inline‐Emitters durch Zurückätzen von über 200 fA/cm² auf
unter 100 fA/cm² senken ließen, selbst wenn der Emitter nur moderat um 30 nm von 48 Ω/sq. auf 65 Ω/sq. zurückgeätzt wurde. Dies ist im Einklang mit der Theorie, welche besagt, dass die oberste Emitterschicht mit Dotierstoffkonzentrationen > 1020 cm‐3 für den Großteil der Verluste im Emitter verantwortlich ist.
Aufbauend hierzu bestätigte die Anwendung des selektiven Emitterverfahrens auf mittels Inline‐
Diffusion erzeugte Emitter, dass mit dieser Methode hergestellte Solarzellen in besonderem Maße vom Entfernen der obersten Emitterschicht profitierten: Es wurde ein Effizienzgewinn von 1,2%abs erreicht. Als physikalische Ursache hierfür wurde ein erhöhter jSC durch verbesserte IQE im blauen und ultravioletten Spektralbereich ausgemacht. Diese korreliert mit der Absorption innerhalb des Emitters. Die geringere Rekombination im Emitter und eine bessere elektronische Abschirmung der Frontkontakte trugen, wie von der Simulation bestätigt, zu einem ebenfalls erhöhten VOC bei.
Desweiteren wurde ein positiver Effekt einer stärkeren Ausgangsdiffusion auf die Kontaktierbarkeit des Emitters und damit auf den Füllfaktor nachgewiesen.
Die Optimierung des neuen Solarzellendesigns mit selektivem Emitter erforderte eine Balance zwischen Spannungs‐ und Stromgewinnen auf der einen Seite sowie zusätzlichen Widerstandsanteilen auf der anderen Seite. Dazu war ein quantitatives Verständnis des veränderten Stromflusses im Emitter und der möglichen Gegenmaßnahme ‐ Verringerung des Fingerabstandes bei erhöhtem effektivem Emitterschichtwiderstand ‐ vonnöten. Während sich der Widerstandsanteil berechnen ließ, wurde die Analyse des Parameterraumes für Ausgangsdiffusionen und Zielschichtwiderstände auf Solarzellenebene durchgeführt und es wurden die dabei beobachteten Tendenzen mit den theoretischen Annahmen abgeglichen. Die Herstellungsrichtlinie für die optimale Selektive‐Emitter‐Solarzelle wies in unserem Fall eine leicht erhöhte Ausgangsdiffusion zur besseren Kontaktierbarkeit auf, ein moderates bis starkes Zurückätzen in den Bereich 80 ‐ 90 Ω/sq. sowie ein Anpassen des Fingerabstandes von 2,35 mm auf 2 mm. Die Maskierungsbreite des hochdotierten Bereiches sollte dabei 350 µm nicht unterschreiten, um Füllfaktorverluste durch Fehlausrichtung der Metallisierung zu vermeiden.
In einer solchen Solarzelle stellte der Inline‐Emitter nicht mehr die Hauptverlustquelle dieses Solarzellentyps dar, sondern das rückseitige, vollflächige Al‐BSF.
Im dritten Kapitel wurde aus diesem Grund die dielektrische Passivierung der Rückseite mittels Siebdruck metallisierter Solarzellen untersucht. Im Rahmen dieses Projektes wurde 2010 erstmalig die Anwendung von Aluminiumoxid als Passivierschicht für solche großflächigen Solarzellen publiziert. Es wurde ein Prozess entwickelt, einen Schichtstapel aus Aluminiumoxid und Siliziumnitrid als Deckschicht abzuscheiden, ihn nasschemisch lokal zu öffnen und die so strukturierte Rückseite mit einem vollflächigen Al‐Siebdruckschritt und anschließendem Kofeuern in einem Gürtelofen zu metallisieren. Hierbei bedurfte es der Anpassung zahlreicher Eigenschaften der Herstellungsprozesse, um die Passivierschichtqualität auf Solarzellenebene zu erhalten, das Potential der internen Verspiegelung zu nutzen und den zusätzlich auftretenden lateralen Stromfluss in der Basis zu berücksichtigen. Desweiteren wurde ein umfangreiches Verständnis lokaler Basiskontaktierung erworben und zur Optimierung der Konktaktpassivierung angewendet, welche sich grundlegend vom homogenen Fall unterschied.
Der anfänglich erreichte Effizienzgewinn von 0,7%abs konnte zum größten Teil auf einen jSC‐Gewinn von 0,8 mA/cm² durch verbesserte interne Reflexion und einen zusätzlichen jSC‐Gewinn von 0,8 mA/cm² durch eine höhere Quanteneffizienz im langwelligen Bereich zurückgeführt werden.
Diese Beobachtung korreliert mit den Erwartungen der erhöhten Einsammelwahrscheinlichkeit von Ladungsträgern, welche durch infrarote Photonen nahe der Rückseite generiert werden. VOC erhöhte sich im Vergleich zum Al‐BSF um weitere 10 ‐ 20 mV dank der höheren Injektion durch verminderte Rekombination an der Rückseite der Solarzelle. Konzeptinhärent sank der Füllfaktor geringfügig bei der Verwendung lokaler Kontakte, da die längeren Strompfade innerhalb der Basis zu einem erhöhten Serienwiderstand führen.
Um den Lichteinschluss und damit die Generation zu maximieren, wurden mittels Raytracing zentrale optische Parameter des Silizium‐Dielektrikum‐Systems untersucht. So konnte der Stromgewinn durch interne Reflexion mittels Anwenden eines 160 nm dicken Reflektors auf einer lambertsch streuenden Oberfläche erhöht werden.
Berechnung der resultierenden Rückseitenrekombinationsgeschwindigkeit aus Quanteneffizienz‐
Daten zeigte nach dem Feuerschritt eine Erhöhung um eine Größenordnung auf Solarzellebene im Vergleich zu publizierten Werten. Aus diesem Grund wurden die Passivierungseigenschaften des Schichtsystems systematisch auf Kompatibilität mit den beteiligten Hochtemperaturprozessen hin untersucht. Ein leichtes Absenken der Feuertemperatur ermöglichte höhere Spannungen, da sich das verwendete Aluminiumoxid als temperaturempfindlich erwies. Basierend auf der Arbeit von Lüder [148] ließ sich die Temperaturstabilität durch Abscheidung bei höheren Temperaturen wesentlich verbessern, und auch die Stabilität der Schicht gegenüber Blisterbildung im Feuerprozess konnte erreicht werden, indem die Deckschicht in einem kurzen Indirekt‐Plasma‐Prozess abgeschieden wurde.
Um auf Solarzellenebene beobachtete Kontaktwiderstandsinhomogenitäten zu vermeiden, wurden unterschiedliche Strukturierungsverfahren evaluiert. Die Schichtstrukturierung mittels Laserablation brachte aufgrund ihrer Gleichmäßigkeit einen Füllfaktorgewinn mit sich. Hierbei stellte sich nach Engelhardt [82] ein 532 nm Pikosekundenlaser mit einer Fluenz nahe der Ablationsschwelle als zuverlässigste und schadensarme Methode heraus, wie anhand der Aufnahme der lokalen IQE über den Rückkontaktbereichen bestätigt werden konnte.
Mittels LBIC wurde an lokal kontaktierten Solarzellen eine große Bandbreite an Rekombinationswerten im Bereich der lokalen Rückkontakte festgestellt. Aus diesem Grund wurde in dieser Arbeit besonderes Augenmerk auf ein physikalisches Verständnis der Eigenschaften der beim Feuern der Aluminiumpaste durch Öffnungen in der Deckschicht entstehenden Kontakte gelegt.
Diese stellen bei hoher Qualität der Passivierschicht die Hauptverlustquelle an der Rückseite dar. Es wurde beobachtet, dass sich beim Einlegieren lokaler Kontakte Hohlräume, die sogenannten Voids, ausbilden, welche einen erhöhten spezifischen Kontaktwiderstand und eine mangelhafte Passivierung des Kontaktbereiches mit sich bringen können. Diese wurden auf die Ausdiffusion des Siliziums in die Pastenmatrix zurückgeführt, welche sich mit verschiedenen Methoden wie Reduzierung der Dimensionalität gezielt begrenzen lässt. Ein zuverlässiger Kontakt mit BSF‐
Passivierung konnte durch Verwendung von Linienkontakten einer Mindestbreite von 90 µm statt Punktkontakten erreicht werden. Erhöhung des Siliziumgehaltes der Pasten und Anpassen der Feuertemperatur und ‐geschwindigkeit begünstigten ebenfalls die Bildung eines niederohmigen Kontaktes zu einem lokalen BSF.
Es wurde ein analytisches Modell der lokalen Kontaktbildung aufgestellt, welches durch Lösen der Diffusionsgleichung von Si in der Al‐Paste eine Aussage über die BSF‐Epitaxie ermöglicht. Hierzu wurden an unterschiedlich lange gefeuerten Kontaktproben die Si‐Verteilung mittels EDX gemessen
und daraus die Diffusivität des Si in den einzelnen Pasten ermittelt. Dieses Modell bestätigt die empirisch beobachtete Mindestlinienbreite, da die zur BSF‐Epitaxie benötigte Si‐Konzentration über dem Kontakt unterschritten wird, wenn die Kontaktbreite wesentlich unter die charakteristische Längenskala der Ausdiffusion fällt. Aus den Ergebnissen ließen sich unterschiedliche Strategien zur Pastenentwicklung hin zu einer speziell für lokale Kontakte geeigneten Rückkontaktpaste ableiten. So konnte mittels Simulation gezeigt werden, dass eine Paste mit minimierter Diffusivität und zusätzlichem Si‐Gehalt tiefere lokale BSFs bilden würde, wodurch eine weitere Effizienzsteigerung um bis zu 0,3%abs ermöglicht würde.
Der zusätzliche laterale Widerstandsbeitrag der Basis trug bei dem durch die breiten Rückkontakte bedingten Abstand im Millimeterbereich mit einem nicht zu vernachlässigenden Anteil zum Gesamtwiderstand der Solarzelle bei. Als Konsequenz hieraus war bei iPERC‐Solarzellen eine Neuoptimierung des Basiswiderstandes erforderlich. Es wurde auf Solarzellenebene festgestellt, dass der Füllfaktor einer Solarzelle, verglichen mit dem analytischen Zweidiodenmodell überproportional mit steigendem Basiswiderstand abfällt. Dies konnte mittels Simulation nach der Finite‐Elemente‐
Methode (FEM) einem wachsenden Einfluss des verteilten Serienwiderstandes zugewiesen werden.
Daraus ergibt sich für eine iPERC‐Solarzelle, da ihr Rückkontaktabstand aufgrund der benötigten Mindestbreite von 90 µm und dem reduzierten Metallisierungsverhältnis auf der Rückseite in der Größenordnung 1 mm liegen muss. Dies ist eine zusätzliche Einschränkung des iPERC‐Designs für den Basiswiderstand. Das Optimum der Effizienz für Substrate mit hoher Lebensdauer liegt bei spezifischen Basiswiderständen von 0,7 Ωcm, verglichen mit den 3 ‐ 6 Ωcm, welche man für vollflächig kontaktierte Solarzellenrückseiten verwendet. Berücksichtigt man jedoch die bei bordotierten Cz‐Si‐Substraten auftretende lichtinduzierte Degradation, ergibt das in dieser Arbeit auf iPERC‐Zellen angepasste FEM‐basierte Optimierungskalkül einen idealen Basiswiderstand von bis zu 3 Ωcm. Bordotierte Cz‐Si‐Substrate weisen abhängig von der Höhe des Basisdotierung eine starke Reduktion ihrer Minoritätsladungsträgerlebensdauer durch lichtinduzierte Degradation auf, welche die Verluste im iPERC‐Design dominieren.
Im letzten Kapitel wurde deswegen eine Möglichkeit aufgezeigt, die Beschränkung des Basiswiderstandes durch lichtinduzierte Degradation zu umgehen. Hierzu wurden Wafer evaluiert, welche eine Basisdotierung mit Gallium an Stelle von Bor aufwiesen. Bei Zellen aus Ga‐dotierten Wafern konnte im Gegensatz zu B‐dotierten Referenzen weder auf einer Stunden‐ noch auf einer Wochenzeitskala eine lichtinduzierte Degradation nachgewiesen werden. Die Effizienz dieser Solarzellen war jedoch durch die geringe Basislebensdauer und den hohen Sauerstoffgehalt der experimentellen Substrate begrenzt.
Unter Verwendung eines homogenen, industrienahen Emitters von 50 Ω/sq. konnte mit dem im Laufe dieser Arbeit und durch Fröhlich [173] weiterentwickelten und vereinfachten iPERC‐Prozess eine Steigerung des Wirkungsgrades um 0,8% von 18,2% auf 19,0% erreicht werden. Es konnte in Experiment und Simulation nachgewiesen werden, dass die Rekombination und der Stromverlust an der Rückseite dieser Solarzellen einen deutlich geringeren begrenzenden Faktor verglichen mit dem vollflächigen Al‐BSF für deren Effizienz darstellen.
Simulationen legten nahe, dass mit dem zusätzlich generierten jSC und der verminderten Rekombination an der Rückseite bei optimaler Rückseiten‐ und Kontaktpassivierung das theoretische Limit dieses Zellkonzeptes im Bereich 20,5% vor LID liegt, sofern Frontkontaktierung und Emitter dem Referenzprozess an der Universität Konstanz entsprechen. Kombiniert man eine dielektrisch
passivierte Rückseite jedoch mit einem selektiven, hochohmigen Emitter, und feineren Kontakten, so sind 21,0% Effizienz auf einer großflächigen, industrienah hergestellten Solarzelle möglich, wie im September 2012 von einer Arbeitsgruppe bei der Firma Schott Solar AG demonstriert wurde.
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