Versuchsaufbau und Datenauswertung

Für das Experiment werden THz-Transienten mit einer Zentralfrequenz von 23 THz über Differenzfrequenz-Generation von NIR-Impulsen in einem 370µm dicken GaSe-Kristall erzeugt (Abbildung 3.2(a)). Das zugehörige Spektrum besitzt eine Bandbreite von FWHM = 8 THz und Spitzenfeldstärken von mehr als 2 MV/cm. Eine Beson-derheit des vorgestellten Experiments besteht darin, dass es eine große Verstimmung von 18 THz zwischen der Zentralfrequenz des THz-Transienten und der kleinsten Interband-Resonanz gibt. Wie in Abbildung 3.2(b) zu sehen ist, liegt das gesamte Spek-trum unterhalb der Bandlücke, so dass die direkte Interband-Anregung eines

Elektron-NIR EOS

THz Ge

BS

CH 1 CH 2

branch 2

branch 1 DS InSb

Abbildung 3.3: Schema des FWM-Aufbaus: Ein Ge-Strahlteiler (BS) teilt das THz-Strahlenbündel in zwei Zweige. Zwei mechanische Lichtzerhacker (CH) modulieren beide Zweige und ein Verschiebetisch (DS) verzögert sie gegeneinander. Die THz-Transienten werden nicht-kollinear auf die Probe InSb fokussiert und das transmittierte Signal wird mit einem NIR-Impuls elektro-optisch abgetastet (EOS).

Loch-Plasmas durch Ein-Photonen-Absorption ausgeschlossen werden kann.

Hier wird ein zweidimensionales Schema der nichtlinearen Spektroskopie verwendet [Kue09]. Für das FWM-Experiment werden in unserem Experiment allerdings zuein-ander synchronisierte Impulszüge erzeugt, indem das THz-Strahlenbündel nach dem GaSe-Kristall aufgeteilt wird (siehe Abbildung 3.3). Diese Vorgehensweise vermeidet nichtlineare Misch-Prozesse zweier Impulse in dem Emitter selbst. Ein 500µm dicker und mit einer 6 nm dicken Goldschicht bedampfter Germanium-Strahlteiler steht unter dem Brewster-Winkel von 76^◦in dem Strahlengang, um Vielfachreflektionen zu vermei-den. Dieser Strahlteiler ist breitbandig, spektral flach und erzielt ein Teilungsverhältnis von 1:1. Die Transienten in Zweig 1 durchlaufen einen zweiten Germanium-Filter der gleichen Materialdicke, ebenfalls im Brewster-Winkel eingesetzt, um der Dispersion von Transient 2 angepasst zu werden. Ein Retroreflektor mit einem Verfahrweg von bis zu 1,5 cm verzögert den transmittierten Impuls (Zweig 2). Dies ermöglicht eine Verzögerung der beiden Impulse gegeneinander um bis zuτ= 100 ps mit einer Sub-Femtosekunden-Präzision. Nach dem Verschiebetisch lenkt ein gemeinsamer Spiegel die beiden Transienten auf den ersten Parabolspiegel. Beide THz-Moden, welche sich im

closed

closed CH 1

CH 2 open open pulse train

t

t

t

1 ms (a) (b) (c) (d)

Abbildung 3.4:Schema eines Impulszuges mit einer Repetitionsrate von 1 kHz (oben), wobei jeder Impuls eine räumliche Ausdehnung besitzt (angedeutet durch gestrichelte Linien). Darunter sind die Zustände zweier Lichtzerhacker dargestellt, die bei einer Frequenz von 500 Hz (CH1, Mitte) und 250 Hz (CH2, unten) laufen. Mit Hilfe dieser Lichtzerhacker können im Vier-Wellen-Misch-Experiment (a) das gesamte elektrische FeldE₁₂detektiert werden, (b) lediglichE2, (c) ausschließlichE₁und (d) der Hintergrund E_offset. Dafür ist eine genaue und stabile Phaseneinstellung der Lichtzerhacker essentiell.

kollimierten Bereich in einem Abstand von 5 mm befinden, werden auf die gleiche Stelle der Probe fokussiert (FWHM: 85µm), unter einem gegenseitigen Winkel von ungefähr 6^◦. Ein weiterer Parabolspiegel kollimiert die austretenden und neu generierten Felder mit einer großen numerischen Apertur. Danach werden sie refokussiert und mit einem 8 fs kurzen NIR-Impuls in einem 140µm dicken GaSe-Sensor elektro-optisch abgetastet.

Im Gegensatz zu einer kollinearen Geometrie eines Michelson-Interferometers geht in diesem THz-Mach-Zehnder-Interferometer nicht die Hälfte der Impuls-Energie verloren.

Des Weiteren ermöglicht die verwendete nicht-kollineare Geometrie eine räumliche Selektion der Signale und damit ein hintergrundfreies Messen.

Ein Lichtzerhacker (engl.:chopper) moduliert die THz-Strahlen beider Zweige individuell (siehe Abbildung 3.4), um das nichtlineare Signal aus den elektro-optisch detektierten Daten extrahieren zu können. Einer der beiden Lichtzerhacker läuft mit einer Frequenz von 500 Hz und blockiert damit jeden zweiten Impuls von Zweig 1. Der andere Licht-zerhacker blockiert die Impulse von Zweig 2 mit einer Frequenz von 250 Hz. Die Phase des jeweiligen Lichtzerhackers ist an die Repetitionsrate von 1 kHz des Impulszuges angepasst. Die Lichtzerhacker ermöglichen eine schnelle und effiziente Erfassung der transmittierten Signale aus Zweig 1 (E₁(t)), aus Zweig 2 (E₂(t,τ)), aus beiden Zweigen

FWM SWM

PP-1 PP-2

f /f_{t 0}0 1 2 -1

-2 0 1 2

-1 -2

k₁ f /fτ0

k₂

Abbildung 3.5:Schematische Darstellung der separierten Nichtlinearitäten im zweidi-mensionalen Frequenz-Raum nach Fourier-Transformation: Anrege-Abfrage- (PP-1 und PP-2), Vier-Wellen-Misch- (FWM) und Sechs-Wellen-Misch-Signale (SWM). Die Achsen sind auf die Zentralfrequenz f₀normiert. Die gestrichelten Pfeile geben einen möglichen Liouville-Pfad des FWM-Signals an.

gleichzeitig (E₁₂(t,τ)) und des Hintergrunds (E_offset(t,τ)). Da die Moden eine räumli-che Ausdehnung in der Größenordnung der Öffnungen der Lichtzerhacker besitzen (angedeutet durch die gestrichelten Linien in Abbildung 3.4), ist sowohl eine genaue Ein-stellung der Phase als auch das stabile Einhalten dieser notwendig, um sauber selektierte Messdaten aufzunehmen. Das nichtlineare Signal berechnet sich als Subtraktion der einzelnen TransientenE₁undE₂und des HintergrundsE_offsetvon der Gesamtantwort E₁₂:

E_NL(t,τ) =E₁₂(t,τ)−E₁(t)−E₂(t,τ)−E_offset(t,τ) (3.2.1) Das nichtlineare Signal besteht aus einer Überlagerung von Nichtlinearitäten unter-schiedlicher Ordnungen. Dabei treten Anrege-Abfrage-Signale zum Beispiel durch ein Ausbleichen der Resonanzen auf. Dieser Effekt verringert die Absorption des zeitlich später auftreffenden Impulses. Außerdem werden neue Wellen durch eine Suszeptibili-tät höherer Ordnung generiert. Dieses so erhaltene nichtlineare Signal wird entlang der ZeitachsentundτFourier-transformiert, um die unterschiedlichen Nichtlinearitäten voneinander zu trennen. Erst ein feldaufgelöstes Vier-Wellen-Mischen ermöglicht diese Separation der Nichtlinearitäten im Frequenz-Raum.

Eine schematische Darstellung der zweidimensionalen Fourier-Transformation ist in Abbildung 3.5 gezeigt. Hier sind Signaturen bei ganzzahligen Vielfachen der

Zentral-NICHTLINEARITÄT WELLENVEKTOR-RAUM 2D FOURIER-RAUM

ft fτ

Anrege-Abfrage-Signal k1−k2+_{k2 f0 0}

k₁−k₁+k₂ f₀ -f₀

Vier-Wellen-Misch-Signal 2k₁−k₂ f₀ f₀

−k₁+2k₂ f₀ −2f₀

Dritte Harmonische 3k₁ 3f₀ 0

2k₁+_k2 3f₀ −f₀ k₁+2k2 3f0 −2f0

3k₂ 3f₀ −3f₀

Sechs-Wellen-Misch-Signal 3k₁−2k₂ f₀ 2f₀

−2k₁+3k2 f0 −3f0

. . .

. . .

. . .

Tabelle 3.1:Zuordnung der Nichtlinearitäten im Wellenvektor- und im zweidimensio-nalen Fourier-Raum.

frequenz f₀ zu sehen. Für ein zentrosymmetrisches System istχ⁽²⁾ = 0 und es gibt kein Signal bei f_t=₂f₀. Im Spezialfall der (100)-orientierten InSb-Probe ist das System ebenfalls zentrosymmetrisch in der Polarisationsebene des einfallenden THz-Feldes. In diesen zweidimensionalen Spektren können die unterschiedlichen Liouville-Pfade, die zu der entsprechenden nichtlinearen Polarisation n-ter Ordnung beitragen, als anein-andergereihte Kette von Wellenvektoren dargestellt werden. Diese repräsentieren die jeweilige Wechselwirkung, zu der unterschiedliche elektrische Felder beitragen. Die genaue Position der unterschiedlichen Beiträge zu der nichtlinearen Polarisation im zwei-dimensionalen Frequenz-Raum ergibt sich analog zu den Wellenvektor-Auswahlregeln, wie sie in Tabelle 3.1 dargestellt sind.

Das Signal in Richtung des Wellenvektorsk₁ bei ft = f0 und fτ = 0 ist das Signal des festen THz-Zweiges (PP-1). Ebenso ergibt sich ein Anrege-Abfrage-Signal in Richtungk2(PP-2), das von der Verzögerungszeitτabhängt. Für die Entste-hung des FWM-Signals werde nun der vereinfachte Fall einer nur langsam variierenden

Einhüllenden ˆE(t)der beiden FelderE₁(t)undE₂(t,τ)betrachtet:

E₁(t) = ¹

2Eˆ(t)exp(2πf0t) +k.k.

E₂(t,τ) = ¹

2Eˆ(t−τ)exp(2πf₀(t−τ)) +k.k. (3.2.2) Unter der Annahme, dass zwei Photonen von Impuls 1 zum FWM-Signal beitragen, ergibt sich für die nichtlineare Polarisation dritter Ordnung, die proportional zum Produkt der drei eingestrahlten Felder ist:

P⁽³⁾(t,τ)_∝E₁(t)E₁(t)E₂(t,τ)

∝Eˆ²(t)E^ˆ∗(t−τ)exp(2πf₀t)exp(2πf₀τ) (3.2.3) Das resultierende FWM-Signal ist also in der zweidimensionalen Fourier-Transforma-tion (FT) bei f_t = f₀und f_τ = f₀zu finden. Abbildung 3.5 zeigt den entsprechenden Liouville-Pfad mit gestrichelten Linien. Die Position der FWM-Signatur ergibt sich durch Vektoraddition:k₄ =2k₁−k₂. Analog ergibt sich das andere FWM-Signal bei f_t =−f₀ und f_τ =₂f₀, wenn in diesem Fall zwei Photonen aus Impuls 2 zu der Nichtlinearität beitragen. Zur Entstehung des gezeigten Sechs-Wellen-Misch-Signals (SWM) müssen drei Photonen aus Impuls 1 und zwei Photonen aus Impuls 2 miteinander wechselwirken.

Bei noch höheren Ordnungen der Nichtlinearitäten sind noch mehr Photonen involviert.

Die nichtlinearen Signale treten also im Frequenz-Raum getrennt voneinander auf und können durch gezielte Fourier-Rücktransformation separat in der Zeit-Domäne betrachtet werden. Diese Analyse einzelner Nichtlinearitäten ist eine herausragende Möglichkeit des feldaufgelösten Vier-Wellen-Mischens.