Zur Erforschung der Feldabhängigkeit des FWM-Signals werden im Experiment externe Spitzenfeldstärken von 2 MV/cm, 3,5 MV/cm und 5,3 MV/cm pro Impuls gewählt.
Die entsprechenden Intensitäten sind I0, 3I0und 7I0 mit I0 = 10, 6 GW/cm2. Für die niedrigste Spitzenfeldstärke wird eine ovale Einhüllende des FWM-Signals beobachtet (Abbildung 3.10(a)). Solch ein Ergebnis wird im Grenzfall der perturbativen nichtli-nearen Optik erwartet. Wird die Feldstärke auf 3,5 MV/cm erhöht, so kommt es zu einer Abweichung des symmetrischen Profils. Das Resultat ist ein S-förmiges Signal (Abbildung 3.10(b)). Überraschenderweise führt das maximale Feld von 5,3 MV/cm zu einer Aufspaltung des FWM-Signals (Abbildung 3.10(c)). Ein Minimum entsteht in der zeitlichen Region der Antwort, in der beide THz-Transienten in ihrer maximalen Amplitude überlappen und somit das Gesamtfeld am stärksten ist. Diese Signatur ist
ein klares Indiz für eine extrem nichtlineare Antwort.
Diese feldaufgelösten FWM-Messdaten sollen nun mit Hilfe der theoretischen Beschrei-bung aus Kapitel 3.4 diskutiert werden. Die Simulation beschreibt die Wechselwirkung eines Zwei-Niveau-Systems mit einem elektrischen Feld. Damit können die Polarisati-onsantwort und die aktuelle Populationsinversion berechnet, sowie die wesentlichen Merkmale der experimentell ermittelten FWM-Signale erklärt werden. Für die Simu-lation wird eine Dephasierungszeit T2 = 1 ps [And98] und eine Lebensdauer des angeregten ZustandesT1 =10 ps angenommen. SolangeT1undT2größer als die Dauer des THz-Transienten sind, hat die Wahl des genauen Wertes keinen großen Einfluss auf das Ergebnis. Das Dipolmomentd=2, 4 eÅ und die Dichte der Zwei-Niveau-Systeme N=2, 9·1020cm−3werden so gewählt, dass die Form und Intensität der berechneten FWM-Signale am besten mit den experimentell gemessenen Daten übereinstimmen.
Abbildungen 3.10(d) bis (f) zeigen die berechneten FWM-Signale in der Zeit-Domäne für die gleichen Spitzenfeldstärken der einfallenden THz-Impulse wie in den entsprechen-den Messdaten darüber. In der Simulation werentsprechen-den Fourier-limitierte Gauss-Transienten verwendet, dessen volle zeitliche Halbwertsbreite derjenigen der experimentell ver-wendeten Impulse entspricht. Eine perturbative Antwort bei gemäßigten Feldstärken von 2 MV/cm führt zu einer ovalen Form des FWM-Signals (Abbildung 3.10(d)). Bei einer mittleren THz-Feldstärke von 3,5 MV/cm entwickelt sich die Einhüllende zu einer S-Form (Abbildung 3.10(e)). Spitzenfeldstärken über 5 MV/cm erzeugen ein Minimum im Zentrum der FWM-Antwort, wo das gesamte Feld am intensivsten ist. Dies führt zu zwei Nebenmaxima, wie sie im Experiment gemessen werden (vergleiche Abbildun-gen 3.10(c) und (f)). In dem berechneten Signal lieAbbildun-gen die Linien konstanter Phase jedoch auf einer Geraden im Gegensatz zu den gemessenen Daten, die ein komplexeres Ver-halten und eine Verschiebung der Phasen in den Nebenmaxima zueinander aufweisen.
Der beobachtete Unterschied zwischen Simulation und Experiment scheint ein Effekt zu sein, der über das verwendete einfache Modell hinausgeht. Einen Einfluss darauf in der Messung haben sicherlich die komplexen Strukturen der Phase, die in beiden Impulse unterschiedlich sind und zusätzliche Frequenzmodulationen.
Diese Ergebnisse zeigen, dass die Simulation die wesentlichen Merkmale der Messdaten sogar mit einer einzigen Energie-Resonanz reproduzieren kann. Das ist sehr erstaunlich, da Interband-Anregungen in Halbleitern mit direkten Bandlücken wie InSb normaler-weise durch ein Quasi-Kontinuum von Resonanzen mit einer breiten Verteilung von
2
Abbildung 3.11:Simulierte Antwort des Zwei-Niveau-Systems fürτ=0 ps: (a) Nor-mierte Polarisation des Zwei-Niveau-Systems bei der fundamentalen Frequenz des treibenden Feldes als Funktion der Verzögerungszeittund der SpitzenfeldstärkeEm. (b) Maximale Inversionwals Funktion der Spitzenfeldstärke (blau) und der Amplitude einer kontinuierlichen Welle (rot). (c) Treibendes Feld des THz-Transienten.
Eigenenergien im Wellenvektor-Raum der Elektronen beschrieben werden. Simulatio-nen mehrerer Zwei-Niveau-Systeme mit einer Dichteverteilung, die der kombinierten Zustandsdichte aus Anfangs- und Endzuständen (engl.:joint density of states) in InSb entspricht, führen jedoch zu dem gleichen Verhalten. Der Grund dafür ist die starke Abhängigkeit der nicht-perturbativen Antwort von der Verstimmung. Diese Annah-me wird unterstützt durch den aus der Simulation erhaltenen Wert für die Dichte der Zwei-Niveau-SystemeN, der ein Prozent der insgesamt verfügbaren Zustände im Lei-tungsband von InSb darstellt. Das sind genau die Zustände in der Nähe der Bandkante, die bei den Interband-Übergängen mit der kleinsten Verstimmung beteiligt sind.
Nun soll die Polarisationsantwort eines Zwei-Niveau-Systems betrachtet werden, um ein physikalisches Verständnis der Aufspaltung des FWM-Signals zu gewinnen. Zwei THz-Transienten regen dieses System zeitgleich an, das heißtτ=0 ps. Abbildung 3.11(a) zeigt die berechnete zeitaufgelöste Polarisation bei der Frequenz der treibenden Impulse für unterschiedliche SpitzenfeldstärkenEm. Für den Fall moderater Felder bleibt die maximale Populationsinversionwnegativ:wmax<0 (siehe Abbildung 3.11(b)). Daher ist die Antwort des Zwei-Niveau-Systems perturbativ und die Form des
Polarisations--11
0 0 0
Inversion w
1
-1 -1 1 1
-1
0 0 0
Inversion w
1
-1 -1
1
2 MV/cm 5.3 MV/cm
(a) (b)
Abbildung 3.12:Pfade des Blochvektors für (a) eine moderate Spitzenfeldstärke von Em=2 MV/cm und (b) eine große Spitzenfeldstärke vonEm=5, 3 MV/cm.
Signals folgt dem Feld-Profil des treibenden Transienten (Abbildung 3.11(a) und (c)).
Das FWM-Signal kann also als instantane nicht-resonante Nichtlinearität dritter Ord-nung beschrieben werden. Dieses Bild verliert allerdings seine Gültigkeit, sobald die Feldamplitude einen Wert von 3 MV/cm überschreitet. Ab diesem Wert teilt sich die Po-larisationsantwort auf und oszilliert hauptsächlich bei höheren Harmonischen [Tri03a].
Die Antwort bei der fundamentalen Frequenz ist hingegen schwach und führt zu dem beobachteten Minimum im Zentrum des FWM-Signals, wo das treibende elektrische Feld sein Maximum erreicht. In diesem Fall wird die maximale Besetzungsinversion positiv:wmax >0. Dies zeigt den Beginn des nicht-perturbativen Regimes an.
Dieses erstaunliche Ergebnis unterscheidet sich radikal von dem Fall einer nicht-reso-nanten Anregung durch eine kontinuierliche Welle (cw, engl.:continuous wave). Dabei kann eine vollständige Populationsinversion lediglich im Grenzfall unendlich hoher elektrischer Feldstärken erreicht werden (rote Kurve in Abbildung 3.11(b)). Dies zeigt die eindeutige Verletzung der Näherung einer sich langsam verändernden Einhüllenden in dem hier vorgestellten Fall.
In der Blochkugel sieht dieses Verhalten für moderate Spitzenfeldstärken so aus, dass die Auslenkung des Blochvektors vom Grundzustand aus klein ist. Dieser Fall ist in Abbildung 3.12(a) für eine Spitzenfeldstärke von 2 MV/cm illustriert. Eine THz-Spitzenfeldstärke von 5,3 MV/cm treibt das System fast bis zur Grenze einer vollstän-digen Besetzungsinversion (Abbildung 3.12(b)). An diesem maximalen Punkt ist die zugehörige Polarisationsantwort bei der fundamentalen Frequenz minimal. Dies führt zu dem beobachteten Minimum im Zentrum des FWM-Signals, wo das treibende
elektri-E (MV/cm)
Abbildung 3.13: Berechnungen zur Erzeugung höherer Harmonischer: (a) THz-Transient mit einer Spitzenfeldstärke von 5,3 MV/cm. (b) Normierte nichtlineare Pola-risation eines Zwei-Niveau-Systems, das von zwei Transienten wie in a) fürτ=0 ps getrieben wird. (c) Fourier-Transformation des mit dem Transienten aus a) berechneten nichtlinearen Signals: blau und orange: Anrege-Abfrage-Signale, rot: FWM-Signale, grün: Sechs-Wellen-Misch-Signale, schwarz: dritte Harmonische.
sche Feld sein Maximum erreicht. Dieser Bereich nicht-perturbativer Anregung beginnt, wenn die maximale Rabi-FrequenzΩR/2π=2 ˜t Emd/h≈14 THz mitEm=3 MV/cm vergleichbar mit der großen Verstimmung von ungefähr 18 THz wird. Der Faktor 2 in der Formel rührt daher, dass es zwei anregende Impulse gibt.
Für einen THz-Transienten mit einer Spitzenfeldstärke von 5,3 MV/cm, wie er in Abbil-dung 3.13(a) zu sehen ist, folgt die nichtlineare Polarisation im anfänglichen perturbati-ven Regime dem elektrischen Feld des treibenden Impulses (Abbildung 3.13(b)(i)). Im zeitlich darauf folgenden Bereich (ii) oszilliert die Polarisation bei der maximalen Feld-stärke des Transienten hauptsächlich bei höheren Harmonischen. Die Antwort bei der fundamentalen Frequenz ist hingegen schwach, was zu dem beobachteten Minimum im Zentrum des FWM-Signals führt. Nach Abklingen des Transienten im Bereich (iii) in Ab-bildung 3.13(b) zerfällt die Anregung innerhalb der angenommenen Dephasierungszeit von 1 ps mit der Resonanzfrequenz von 41 THz (engl.:free induction decay).
Ebenfalls bemerkenswert sind extrem intensive Nichtlinearitäten höherer Ordnung im Fourier-Spektrum des berechneten nichtlinearen Signals für eine Spitzenfeldstärke von 5,3 MV/cm (Abbildung 3.13(c)). Die sechs Signale im Zentrum dieses Spektrums sind die beiden bekannten Anrege-Abfrage- (blau und orange) und FWM-Signale (rot). In
grün sind Sechs-Wellen-Misch-Signale (SWM) hervorgehoben und in schwarz die dritten Harmonischen. SWM-Signale konnten mit dem hier vorgestellten THz-Aufbau bereits detektiert werden. Die dritte Harmonische müsste gezielt mit einer dünneren Probe von ungefähr 1µm und einem MCT-Detektor gesucht werden. Diese Signale versprechen nach den Berechnungen sehr intensiv zu sein.
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Ultraschnelle Dynamik niederenergetischer Anregungen in Graphit
Graphit und Graphen verfügen über einzigartige Gitter- und elektronische Eigenschaf-ten, die von großem Interesse sowohl für Anwendungen als auch in der Grundlagenfor-schung sind [Gei07; Bon10]. Viele Forscher weltweit arbeiten daran, die grundlegenden Eigenschaften dieser Materialien zu verstehen und damit zukunftsträchtige Anwen-dungen zu ermöglichen, wie zum Beispiel Transistoren und schnelle Detektoren zur optischen Datenübertragung. Die elektronische Bandstruktur beider Materialien zeigt eine verschwindende Bandlücke an den K-Punkten im reziproken Raum. Analog zu masselosen relativistischen Teilchen liegt an diesen „Dirac-Punkten“ eine lineare Di-spersion vor. Kohlenstoff-basierte elektronische Schaltungen können daher theoretisch wesentlich schneller arbeiten als Silizium-basierte, da die Beweglichkeit der Elektronen in Graphen enorm hoch ist.