2.3 Erzeugung ultrakurzer hochintensiver THz-Impulse
2.3.4 Optisch-parametrischer Verstärker
Neben der Generation breiter Spektren durch eine geringe GVM und eine flache GVD ist eine weite Durchstimmbarkeit des OPAs wünschenswert. In der Nähe des Entartungs-punktes von Signal- und Idler-Welle, an dem beide Impulse die gleiche Wellenlänge besitzen, besteht die Gefahr, diese aufgrund der gleichen Polarisation nicht mehr voll-ständig voneinander trennen zu können. Dies hätte einen nicht mehr phasenstabilen THz-Transienten zur Folge. Die Signal-Wellenlänge soll in der Nähe der maximalen Gruppengeschwindigkeit des Materials gewählt werden, da dort die GVD klein ist und eine breitbandige THz-Generation erzielt werden kann. In GaSe liegt dieses Maximum bei 2, 35µm.
Diese Anforderungen können mit einer Phasenanpassung zweiter Art erfüllt werden [Sel08a]. Dank des langwelligen Idlers und der ähnlichen Gruppengeschwindigkeiten ordentlicher und außerordentlicher Propagation im THz-Spektralbereich wirkt sie sich in diesem Fall nicht nachteilig auf die Verstärkungsbandbreite aus. Neben einer guten Unterscheidung zwischen Signal- und Idler-Impuls erlaubt diese Art der Wechselwir-kung einen sehr stabilen Betrieb, der wenig anfällig für thermische Fluktuationen und ein langsames Wandern (engl.:long-term drift) der Impulse des Ti:Saphir-Lasersystems ist. Im Gegensatz zur Phasenanpassung erster Art ist das Vorzeichen der GVM zwi-schen Signal- und Pump-Impuls und zwizwi-schen Idler- und Pump-Impuls verschieden.
Das hat zur Folge, dass sich Signal- und Idler-Impuls in unterschiedliche Richtungen hinsichtlich des Pump-Impulses bewegen. Beide Impulse lokalisieren sich also zeitlich
f=400 DS2
Abbildung 2.9:Aufbau eines breitbandigen optisch parametrischen Verstärkers: Der Pump-Impuls tritt durch eine erste Irisblende in den OPA und wird über zwei Strahlteiler (BS) auf insgesamt drei Zweige aufgeteilt. Zwei Zweige erzeugen in einem Saphir-Plättchen Weißlicht. Die gewünschte Wellenlänge wird in einem 2,5 mm dicken Typ II BBO-Kristall verstärkt. In der zweiten Stufe wird diese mit dem größten Teil der Pump-Leistung in einem 4 mm dicken BBO-Kristall hochverstärkt. Dabei führen Gold- (GM) und dielektrische Spiegel (DM) die Strahlen über Verschiebetische, durch Linsen und die anderen Komponenten.
um den Pump-Impuls herum, was zu einer exponentiellen Verstärkung führt. Eine große Konversionseffizienz führt zu einer Sättigung der Verstärkung und weiter zu einer Rückkonversion über einen Summenfrequenz-Prozess zwischen Signal- und Idler-Welle [Nis98].
Ein weiterer Vorteil eines OPA-Aufbaus für eine Wechselwirkung zweiter Art ist eine besonders kleine Phasenmodulation im verstärkten Signal-Impuls. Im Gegensatz zum Typ I OPA muss in diesem Fall nicht mit einem anschließenden Prismenkompressor gearbeitet werden. Der Grund dafür ist die geringe Dispersion, die ein Impuls bei der Propagation durch einen BBO-Kristall in der Nähe der Dispersionsnullstelle und durch die nichtlineare Phase im Verstärkungsprozess erfährt [Nis98].
Der Aufbau eines solchen OPAs ist in Abbildung 2.9 gezeigt: Ein Pump-Strahl mit einer Zentralwellenlänge bei 776 nm und einer Energie von 2,2 mJ wird über zwei Strahlteiler auf drei Zweige aufgeteilt. In der ersten Stufe erzeugen 0,5% des Strahls in einem 3 mm
1050 µm 370 µm 140 µm 90 µm
Normalized electric field
-200 0 200
Delay time (fs)
(a) (b) GaSe crystal
-200 0 200
Abbildung 2.10:THz-Transienten, die mit verschiedenen OPA-Aufbauten zur Erzeu-gung des Signal-Impulses für die Differenzfrequenzgeneration erzeugt werden. (a) OPA-Aufbau für eine Wechselwirkung erster Art innerhalb der BBO-Kristalle und (b) zweiter Art. Zum Vergleich werden unterschiedlich dicke GaSe-Kristalle verwendet.
dicken Saphir-Plättchen ein Weißlicht-Kontinuum. Ein Wellenplättchen davor dient zur Anpassung der Polarisation und eine Irisblende zur Optimierung der Strahldivergenz.
Der Phasenanpassungswinkel des 2,5 mm dicken BBO-Kristalls, der für eine Wechsel-wirkung zweiter Art geschnitten ist, wird so gewählt, dass die gewünschte Wellenlänge verstärkt wird. Dafür werden 4,5% der gesamten Pump-Leistung in der ersten Stufe genutzt. 95% der Eingangsleistung verstärken das ausgewählte Spektrum weiter in der zweiten Stufe in einem 4 mm dicken BBO-Kristall, der ebenfalls für eine Phasenanpas-sung zweiter Art geschnitten ist. Der zeitliche Überlapp zwischen den unterschiedlichen Impulsen ist mit Hilfe zweier Verschiebetische einstellbar und die optimale Modengröße für die besten Verstärkungsergebnisse mit verschiedenen Linsenkombinationen.
Mit diesem OPA lassen sich zwar weder mit dem 140µm noch mit dem 90µm dicken GaSe-Kristall so kurze THz-Transienten erzeugen, die lediglich aus einer einzigen Oszil-lationsperiode des Trägerfeldes bestehen. Dafür können auf diese Weise sehr intensive Impulse generiert werden, die nur wenige Lichtzyklen enthalten (siehe Abbildung 2.10).
Mit einem 1050µm dicken GaSe-Emitter lassen sich sogar Spitzenfeldstärken von bis zu 25 MV/cm erreichen. Die einfachere Handhabung der Generation dieser Transienten durch die höhere Stabilität des OPAs eignet sich hervorragend zur Anwendung der Impulse in Experimenten.
3
Feldaufgel¨ ostes Vier-Wellen-Mischen an Indiumantimonid
Halbleiter bieten ein gut definiertes Modellsystem, um neuartige extreme Grenzfälle der nichtlinearen Optik zu untersuchen. Eine Wechselwirkung ist durch die Rabi-Frequenz ΩR = Ed/¯h charakterisiert, wobei d für das Übergangsdipolmoment undE für die elektrische Feldstärke steht. Im kohärenten Grenzfall, wenn die Dephasierungsrate ver-nachlässigbar gegenüber der Rabi-Frequenz ist, wird das elektronische System in das Re-gime der Rabi-Oszillationen getrieben [CT77a]. Wenn die Verstimmung des treibenden elektromagnetischen Feldes kleiner als die Rabi-Frequenz ist, kann die Antwort eines Sy-stems nicht mit Hilfe der Störungstheorie beschrieben werden. Dieses nicht-perturbative Anregungsregime bietet Zugang zu zahlreichen faszinierenden Quanteneffekten in Halb-leitern, wie zum Beispiel selbst-induzierter Transparenz (engl.:self-induced transparency) [Gie98], Rabi-Aufspaltung [Sch99], Generation hoher Harmonischer (HHG, engl.:high harmonic generation) [Tri03b] und vieles mehr [Weg90; Cun94; Müc01; Car05; Cho10]. In den meisten Fällen wird eine nicht-perturbative Antwort durch eine resonante Anregung eines Systems mit einem großen Übergangsdipolmoment realisiert, wie zum Beispiel mit Quantentöpfen. Auf diese Weise kann eine relativ große Rabi-Frequenz bei mode-raten elektrischen Feldstärken erreicht werden. Neueste Fortschritte in der Generation ultrakurzer und ultrastarker Laser-Impulse ermöglichen es, Rabi-Oszillationen resonant in Interband- [Gie98; Müc01], Intersubband- [Luo04] und intraexzitonischen [Lei08]
Übergängen in Volumenhalbleitern zu treiben. Insbesondere sind genügend intensive und ultrakurze Laser-Impulse dafür genutzt worden, um Szenarien zu erfüllen, in de-nen die Dauer des Licht-Impulses, der Rabi-Zyklus sowie die Oszillationsperiode der Trägerwelle in der gleichen Größenordnung liegen [Tri03b]. Unter solchen Bedingungen verlangt ein detaillierter Einblick in die nichtlinearen optischen Wechselwirkungen eine vollständige Auflösung sowohl der Phase als auch der Amplitude aller
wechselwir-THz (a)
25 µm 27 µm
W = 170 meV 41 THz
G
(b)
Wavevector
Energy
CB
VB
Abbildung 3.1:(a) Schematische Bandstruktur von InSb mit Valenz- (VB) und Lei-tungsband (CB). Der Pfeil veranschaulicht die nicht-resonante Anregung mit einem THz-Impuls. (b) Rasterelektronenmikroskop-Aufnahme der frei stehenden InSb-Probe, deren Oberseite und Querschnitt in diesem Bild zu erkennen sind.
kenden Lichtfelder. Allerdings ist es meist mangels phasenstabiler Laser-Impulse und schneller Detektoren nicht möglich, Polarisations-Dynamiken eines Systems auf einer Sub-Zyklen-Zeitskala einzufangen, das heißt auf einer Zeitskala, die schneller als die Oszillationsperiode der Trägerwelle ist.
In diesem Kapitel soll die kohärente nichtlineare Antwort des Volumenhalbleiters Indiumantimonid (InSb) untersucht werden, indem dieser nicht-resonant mit der Hoch-feld-THz-Quelle aus Kapitel 2.3 angeregt wird [May10; Mäh11; Sch11]. Feldaufgelö-ste FWM-Signale werden in Abhängigkeit von der Spitzenfeldstärke der anregenden Impulse gemessen. Für die intensivsten Impulse von mehr als 5 MV/cm spalten die FWM-Signale erstaunlicherweise auf, was im Falle einer klassischen perturbativen nichtlinearen Antwort unerwartet ist. Eine auf einem Zwei-Niveau-System basierende Simulation kann die experimentellen Daten qualitativ sehr gut beschreiben. Sie zeigt, dass intensive Impulse trotz nicht-resonanter Anregung Interband-Resonanzen in ein nicht-perturbatives Regime von Rabi-Oszillationen treiben können [Jun12].
3.1 Das Materialsystem Indiumantimonid
Der III-V-Halbleiter InSb besitzt eine zweiatomige Basis, die aus je einem Atom der Elemente Indium (In) und Antimon (Sb) besteht. InSb ist ein direkter Halbleiter mit einer vergleichsweise geringen Energielücke vonWG=170 meV bei Raumtemperatur (Abbildung 3.1(a)). Er kristallisiert in der Zinkblendestruktur mit einer Gitterkonstanten
10 20 30 40 0 1
Frequency (THz) (b)
-300 0 300 -2
-1 0 1 2
Electric field (MV/cm)
Delay time (fs)
Amplitude (norm.)
(a)
WG
Abbildung 3.2:(a) THz-Transient, der mit einem 370µm dicken GaSe-Kristall generiert wird. (b) Amplituden-Spektrum des in a) gezeigten Transienten.
von 6,48 Å. Die effektive Masse der Elektronen ist mitm∗e =0, 014m0sehr gering, wobei m0für die Masse des freien Elektrons steht. Daher ist die Elektronenbeweglichkeit die größte unter allen bekannten Volumenhalbleitern. Neben drei akustischen gibt es drei optische Zweige der Phonon-Dispersionsrelation. Wegen des ionischen Charakters des Gitters sind der transversal-optische und der longitudinal-optische Zweig nicht entartet.
In der Mitte der Brillouin-Zone nehmen diese folgende Größen an:νTO(Γ15) =5, 54 THz undνLO(Γ15) =5, 90 THz [Mad03]. Signaturen aus phononischen Wechselwirkungen können in den hier vorgestellten Experimenten bei 23 THz infolgedessen ausgeschlossen werden. Für Frequenzen um 20 THz liegt der Brechungsindex bei 4.
Zur Untersuchung einer InSb-Probe in einem Transmissionsexperiment wird ein un-dotierter Halbleiter-Wafer in (100)-Richtung auf eine Dicke von 27µm poliert. In Ab-bildung 3.1(b) ist eine Aufnahme dieser Probe mit einem Rasterelektronenmikroskop gezeigt.