Dispersionsmanagement

Das Ziel ist es nun, phasenstabile Multi-THz-Transienten in GaSe-Kristallen mit le-diglich einer Oszillationsperiode der Trägerwelle zu erzeugen. Dazu wird die vor-gestellte Hochfeld-THz-Technologie mit den erfolgreichen Konzepten der breitban-digen optisch parametrischen Verstärkung im nahen und mittleren infraroten Spek-tralbereich [Bri08a; Bri08b; Gam08] kombiniert. Dank seines außerordentlich großen nichtlinearen Koeffizienten [Abd72] und der infraroten Transparenz ist GaSe als ex-zellentes Material bekannt, um breitbandige THz-Transienten zu erzeugen. Die star-ke Doppelbrechung erlaubt eine weit abstimmbare Phasenanpassung. Für gegebene Pump-, Signal- und Idler-Frequenzen ω_p, ω_s,ω_i kann die Phasenanpassungsbedin-gung (1.1.12)∆k =k_p−k_s−k_i =0 durch Abstimmen des internen Propagationswinkels θ_int erfüllt werden. THz-Transienten sind bereits erfolgreich bei einer Pumpwellenlänge λ_p =800 nm aus Ti:Saphir-Lasern erzeugt worden [Küb04; Liu04; Rei03]. Das Pumpen mit längeren Wellenlängen verspricht hingegen wesentlich kürzere Idler-Impulse.

Dazu soll die Entwicklung der Wellenvektorenk_p,k_i undk_s um die entsprechenden Zentralfrequenzen ¯ω_p, ¯ω_i und ¯ω_sbetrachtet werden: Die größte Bandbreite wird erwartet, wenn die Wellenvektorfehlanpassung∆k, in der Ordnung des Entwicklungsparameters∆ωgeschrieben, ein Minimum erreicht [Bri08a;

Bri08b; Cer03]: Der erste Term repräsentiert die Phasenfehlanpassung. Der zweite beschreibt die Grup-pengeschwindigkeitsfehlanpassung (GVM, engl.:group-velocity mismatch), das heißt die unterschiedliche Ausbreitungsgeschwindigkeit der beteiligten Wellenpakete. Die GVM zwischen Pump- und Signal-Impuls beschränkt die effektive Wechselwirkungslänge im Kristall, da sie zu einem zeitlichen Auseinanderlaufen der beiden Impulse führt.

Die GVM zwischen Signal- und Idler-Impuls bestimmt in erster Ordnung die Phasen-fehlanpassungsbandbreite. Für eine gegebene Phasenanpassung ändert sich bei einer

Signal-Frequenzvariationω_s+_∆ωdie Idler-Frequenz wegen der Energieerhaltung um

Die Bandbreite für die Verstärkung im parametrischen Prozess ist für eine Kristalldicke Lfolgendermaßen gegeben [Cer03]: Die Bandbreite nimmt also drastisch ab für eine zunehmende GVM zwischen Signal- und Idler-Impuls. Am Entartungspunktω_s =ω_ikann eine große Verstärkungsbandbreite erwartet werden. Dann bestimmt der dritte Term in Gleichung (2.3.2) die Verstärkungs-bandbreite, der die Gruppengeschwindigkeitsdispersion (GVD, engl.: group-velocity dispersion) der Signal- und Idler-Frequenzen beschreibt [Cer03]:

∆ν∝ Das Ziel ist es, die breiteste Phasenanpassungsbandbreite zu erreichen, um ultrakurze Impulse zu generieren. Dafür muss sowohl die Phasenfehlanpassung als auch die GVM unterdrückt und die GVD minimiert werden. Für den Fall, dass die Pump- und Signal-Frequenz unabhängig voneinander gewählt werden kann und zwischen Idler- und Signal-Impuls ein Nulldurchgang der GVD existiert, gibt es immer eine Kombination ausω_sundω_p, so dass für ein festesω_idie Gruppengeschwindigkeitenv_giundv_gsgleich sind. In der Nähe der Extrema der Gruppengeschwindigkeitsrelation ist die Dispersion normalerweise flach. Werden die Wellenlängen von Signal- und Idler-Impuls in diesem Bereich gewählt, so kann die GVD minimiert werden.

Die Minimierung der GVD erfordert die Wahl einer geeigneten Pump-Wellenlänge.

Dies wird deutlich bei einer quantitativen Betrachtung der Phasenanpassungsfunktion

|sinc(_∆kL)| in Abhängigkeit der Frequenz ω_i und des internen Phasenanpassungs-winkelsθ_int für einen GaSe-Kristall der Dicke 140µm in Abbildung 2.6. Hier ist eine Phasenanpassung erster Art gewählt, das heißt, dass der Signal- und der Idler-Impuls die gleiche Polarisation besitzen. Allgemein spricht man von einer Wechselwirkung erster Art, wenn zwei Impulse senkrecht zur optischen Achse (ordentlich) polarisiert sind und der dritte Impuls senkrecht dazu (außerordentlich) (o_s+o_i →e_p). Von einer

10 20 30 40 Idler frequency (THz) 0

1

10 20 30 40

10 12 14 16

18 (b)

 int (°)

Idler frequency (THz) (a)

Abbildung 2.6:Phasenanpassungsfunktion|sinc(_∆kL)|farbkodiert als Funktion des internen Propagationswinkelsθ_intund der Idler-Frequenzω_ifür eine parametrische Verstärkung erster Art in einem 140µm dicken GaSe-Kristall. Die Pump-Wellenlänge nimmt jeweils einen Wert von (a) 1, 18µm und (b) 0, 8µm an. Die rote Kurve entspricht dem Winkel perfekter Phasenanpassung. Die Pfeile weisen auf den Punkt perfekter Gruppengeschwindigkeitsanpassung hin.

Wechselwirkung zweiter Art wird hingegen gesprochen, wenn zwei Impulse außeror-dentlich polarisiert sind (e_s+o_i →e_poder o_s+e_i →e_p). Die Berechnungen basieren auf den dielektrischen Funktionen für GaSe von CHENet al. [Che09] und VODOPYANOV

et al. [Vod95] und sind für eine kollineare Geometrie dargestellt.

In Abbildung 2.6(a) ist die Phasenanpassungsfunktion für eine Pump-Wellenlänge von λ_p =1, 18µm zu sehen und in Abbildung 2.6(b) fürλ_p =0, 8µm. Der Farbverlauf zeigt die Phasenfehlanpassung von Null (weiß) bis Eins (blau). Die rote Linie repräsentiert den Winkel perfekter Phasenanpassung. Horizontale Schnitte erlauben es, die maximale Bandbreite der Idler-Impulse abzuschätzen. Bei niedrigen Frequenzen um 10 THz herum sind die Kurven sehr steil und die Phasenanpassungsbandbreite ist schmal. Die Ursache dafür liegt in dem Brechungsindex für den Idler-Impuls begründet, der in diesem Spektralbereich wegen der Phononen-Resonanzen in GaSe stark dispersiv ist. Für beide Pump-Wellenlängen existiert ein stationärer Punkt, der einer Übereinstimmung der Gruppengeschwindigkeiten von Signal- und Idler-Impulsen entspricht. An diesem Punkt wird eine maximale Bandbreite des Idlers erwartet. Im direkten Vergleich ist sofort ersichtlich, dass mit einer Pump-Wellenlänge von 0, 8µm nur eine wesentlich geringere Phasenanpassungsbandbreite möglich ist. Dies ist auf eine viel größere GVD des Idlers zurückzuführen, die den Wert bei einer Pump-Wellenlänge von 1, 18µm um ungefähr eine Größenordnung überschreitet. Der hier kurz vorgestellte Prozess der optisch parametrischen Verstärkung ist im Anhang B ausführlicher behandelt.

10 20 30 40 50 600.0

Abbildung 2.7:(a) Spektren der Pump- und Signal-Impulse zur Generation der THz-Transienten. Die Bandbreite (FWHM) beträgt jeweils 45 nm und 90 nm. (b) Idler-Impuls generiert durch parametrisches Mischen der Pump- und Signal-Wellen aus a). (c) Multi-THz-Transient aus der optischen Gleichrichtung eines 10 fs langen Impulses zentriert bei 800 nm. Die Feldstärke ist hier nicht kalibriert, da eine niedrige Pump-Energie von 10 nJ benutzt wird. Beide Wellenformen aus b) und c) werden mit einem 30µm dicken GaSe elektro-optischen Sensor detektiert. (d) Amplituden-Spektrum (FWHM:

15 THz) des Transienten aus b). Teilbild: Logarithmische Darstellung des Spektrums, das Frequenzkomponenten von 1 bis 60 THz offenbart. (e) Amplituden-Spektrum (FWHM:

5 THz) des Transienten aus c).