Die Absorption von Photonen mit einer größeren Energie als die fundamentale Absorp-tionskante zeigt ein komplexes Verhalten (siehe Abbildung 5.4). Für niedrige elektrische Felder auf der ansteigenden Flanke der Feldeinhüllenden (t1=−160 fs) weist die Trans-missionsänderung eine oszillierende Abhängigkeit von der Wellenlänge auf. Zu späteren Zeiten (t2=−135 fs), das heißt für höhere elektrische Felder, wird die Oszillationsperi-ode größer. Das extrem große elektrische Feld des treibenden THz-Impulses (t3=−70 fs)
880 900 920 940 960
880 900 920 940 960 -0.06
880 900 920 940 960 -0.04
Abbildung 5.4:Transmissionsänderungen in Abhängigkeit der Wellenlänge zu bestimm-ten Zeibestimm-ten des anliegenden THz-Transienbestimm-ten (oben), der seine maximale Amplitude bei t = 0 fs erreicht. Experimentelle Ergebnisse (Mitte) im Vergleich zu quasi-statischen Berechnungen (unten).
ruft lediglich eine Viertel-Periode der Franz-Keldysh-Oszillation in dem betrachteten spektralen Messfenster hervor. Eine Berechnung des FKE bestätigt die Offenbarung der Franz-Keldysh-Oszillation, die in der unteren Reihe für den entsprechenden Ausschnitt der experimentellen Daten jeweils darüber gezeigt ist. Die quasi-statische Simulation beinhaltet die wellenlängenabhängige Absorptionsänderung aus Gleichung (2.1.1) für eine bestimmte elektrische Feldstärke. Der Verlauf der Feldstärke entspricht dem elektro-optisch detektierten THz-Transienten. Als Parameter zur Anpassung der Größe und Form der experimentellen Daten dienen das Übergansmatrixelement und die elektrische Feld-Amplitude, wobei die am besten geeignete Feldstärke von 1,5 MV/cm ziemlich klein im Vergleich zur gemessenen ist. Das kann entweder daher rühren, dass der Abfrage-Impuls nicht perfekt mit dem THz-Impuls überlappt oder dass das elektrische Feld durch freie Ladungen abgeschirmt wird. Des Weiteren werden die berechneten Daten mit dem Abfrage-Impuls gefaltet, um die experimentellen Bedingungen nach-zuempfinden. Die zeitliche Ausdehnung des Impulses wird mit einer FWHM von 8 fs gewählt und die spektrale Auflösung bei einem Mittelwert von 20 nm festgelegt. Diese Vorgehensweise resultiert in einer Wiedergabe der wesentlichen Merkmale der instanta-nen Transmissionsänderung.
Für ein detaillierteres Verständnis werden nun die Transmissionsänderungen getrennt für Photonen mit einer Energie kleiner und größer als die Bandlückenenergie
betrach--200 0 200
Abbildung 5.5:Zeitliches Verhalten der transienten Transmissionsänderungen bei aus-gewählten Wellenlängen beziehungsweise Photonen-Energien des Abfrage-Impulses (oben). Die gemessenen Daten (Mitte) sind den berechneten Transmissionsänderungen (unten) ober- und unterhalb der Bandlückenenergie gegenübergestellt.
tet. In Abbildung 5.5 sind die zeitlich aufgelösten Messungen unter- und oberhalb der Bandlückenenergie von InP dargestellt. Die Transmission oberhalb der Bandlücke (h f > 1, 33 eV) ist überwiegend erhöht. Zu frühen Zeiten (t < −130 fs), zu denen die angelegte Feldstärke gering ist, wird eine THz-induzierte Absorption beobachtet.
Bei der maximalen Feldstärke (t = 0 fs) zeigt sich eine induzierte Transmission. Dies ist ebenfalls eine Signatur der Franz-Keldysh-Oszillationen. Für Photonen-Energien unterhalb der Bandlücke (h f < 1, 33 eV) ist die Transmission unterdrückt. Das kann auf ein Photonen-assistiertes Interband-Tunneln zurückgeführt werden [Chi00]. Um die Bandkante herum (h f ≈1, 33 eV) überlagern sich beide Phänomene.
Dieses beobachtete Verhalten wird beim FKE erwartet, der sowohl eine Unterdrückung der optischen Absorption oberhalb der Bandlückenenergie vorhersagt als auch deren Oszillation bei noch höheren Energien [Yu05]. Die Periode dieser Oszillationen hängt von der elektrischen Feldstärke ab. Dies führt zu einem komplexen Verhalten der op-tischen Transmission, da das elektrische Feld der THz-Vorspannung zeitabhängig ist.
Außerdem trägt auch hier eine freie Ladungsträger-Dynamik zu dem Signal bei, die zu einer Verkippung der Transmissionssignaturen zu späteren Zeiten und damit einer Asymmetrie des Zeitnullpunktes führt.
In einer Simulation dieses Verhaltens des FKE wird nun das elektrische Feld der THz-Impulse ETHz(t)als quasi-statische Vorspannung betrachtet. Dabei wird ein symme-trischer Impuls mit einer Gauss-Einhüllenden und einer zeitlichen FWHM von 250 fs angenommen und das Interband-Matrixelement dient als freier Parameter zum An-passen der berechneten Kurven. Die berechnete zeitabhängige Antwort wird mit dem Intensitätsprofil des Abfrage-Impulses gefaltet, um der endlichen Zeitauflösung des Experiments Rechnung zu tragen. In der unteren Reihe von Abbildung 5.5 sind die simulierten Ergebnisse dargestellt, die die instantanen Merkmale der ultraschnellen Antwort im Experiment reproduzieren. Auch das jeweilige Vorzeichen der Transmis-sionsänderung um das Zentrum des THz-Impulses herum und bei den Seitenbändern werden wiedergegeben. Das retardierte Signal durch die erzeugten freien Ladungsträger ist in der Simulation nicht berücksichtigt.
Der hier entwickelte experimentelle Aufbau mit seinen wenigen Femtosekunden kurzen und ultrabreitbandigen Abfrage-Impulsen ermöglicht weitere Untersuchungen von Phänomenen in extrem starken Feldern, wie zum Beispiel Zener-Tunneln [Zen34] und Stoßionisation [Bud92; Pli01; Rod02]. Des Weiteren wird damit der Weg zur Beobachtung von Bloch-Oszillationen in Volumenhalbleitern geebnet. Bis jetzt war dies wegen zu geringer Feldstärken lediglich in Übergittern möglich, in denen die Gitterkonstante künstlich vergrößert worden war [Dek94]. Die ersten Experimente in Volumenhalbleitern wurden vor Kurzem von KUEHNet al. begonnen [Kue10].
In dieser Arbeit wird zum einen die Generation der weltweit intensivsten und zu-gleich kürzesten Hochfeld-Transienten vorgestellt und zum anderen die Untersuchung neuer extrem nichtlinearer Phänomene in kondensierter Materie mit deren Hilfe. Ein geschicktes Dispersionsmanagement in Kombination mit einer breitbandigen optisch parametrischen Verstärkung ermöglicht die Erzeugung dieser THz-Impulse. Mit ihnen wird hier erstmalig ein nicht-perturbatives Regime in einem nicht-resonanten Vier-Wellen-Misch-Experiment an Indiumantimonid betreten. In Graphit sind damit neu-artige Ladungsträger-Dynamiken beobachtbar. Außerdem wird die Feld-induzierte Änderung der dielektrischen Eigenschaften des Volumenhalbleiters Indiumphosphid auf einer Sub-Zyklen-Zeitskala erforscht, indem die hohen THz-Felder kontaktlos und mit einer Attosekunden-Präzision angelegt werden.
Das neuartige Hybrid-Konzept der vorgestellten Hochfeld-THz-Quelle kombiniert die Stabilität und Flexibilität der Erbium-Glasfaser-Technologie mit der hohen Leistung eines Titan-Saphir-Verstärkers, um durch Differenzfrequenzgeneration zweier hoch ver-stärkten Nahinfrarot-Impulse in einem Galliumselenid-Kristall effizient THz-Strahlung zu erzeugen [Jun10]. Dieser Prozess ermöglicht es, inhärent phasenstabile Multi-THz-Transienten zu generieren, die nur einzelne Zyklen lang sind und deren Spektren sich über fast sechs optische Oktaven mit einer Amplitude von mehr als 10 MV/cm er-strecken. Diese hohe Spitzenfeldstärke, die in einer einzigen Oszillation der Trägerwelle konzentriert ist, legt es nahe, die Impulse für Untersuchungen in der extrem nichtli-nearen Optik und Spektroskopie zu verwenden, über die Näherung einer sich langsam verändernden Einhüllenden hinaus.
In dem hier entwickelten THz-Mach-Zehnder-Interferometer werden Doppelimpulse in einer nicht-kollinearen Geometrie zur Realisierung der zweidimensionalen
Spektrosko-pie erzeugt. Dieser Aufbau ermöglicht die Detektion von Amplitude und Phase aller beteiligten Transienten und die räumliche Selektion der einzelnen Nichtlinearitäten in einer hintergrundfreien Messung. Über die nicht-resonante Vier-Wellen-Misch-Antwort des Volumenhalbleiters Indiumantimonid ist ein direkter Zugang zur kohärenten Dyna-mik der Interband-Polarisationsantwort bei THz-Frequenzen gegeben. Ein Aufspalten des Vier-Wellen-Misch-Signals bei extern angelegten Spitzenfeldstärken von mehr als 5 MV/cm pro Impuls offenbart den Beginn einer nicht-perturbativen Antwort von Rabi-Oszillationen [Jun12]. Mit einem einfachen Modell eines Zwei-Niveau-Systems, das auf den Maxwell-Bloch-Gleichungen basiert und weder die Drehwellennäherung noch die Näherung einer sich langsam verändernden Einhüllenden verwendet, kann dieses Verhalten physikalisch verstanden werden.
Das hier beobachtete extrem nichtlineare Verhalten des Volumenhalbleiters Indiumanti-monid untermauert das hohe Potential dieser neuartigen Hochfeld-Multi-THz-Techno-logie für die kohärente Kontrolle von Quantenzuständen in Halbleitern [Lei08; Col01].
Mit einer dünneren Probe könnte die Generation höherer Harmonischer gezielt erforscht werden [Zak12; Gol08].
Auch die Dynamik der Ladungsträger in Graphit wird mit diesen ultraintensiven, wenige Zyklen kurzen THz-Impulsen untersucht. Die hier beobachtete negative Trans-missionsänderung steht im Gegensatz zu ähnlichen Experimenten an Graphen [Win11].
Ein starkes Anrege-Abfrage Signal spiegelt drei unterschiedliche Relaxationsprozesse der THz-induzierten differentiellen Transmission wider. Das transiente Transmissions-Spektrum zeigt einen charakteristischen Nulldurchgang, der sich abhängig von der Zentralfrequenz des anregenden THz-Impulses auf einer Pikosekunden-Zeitskala ver-schiebt.
Für ein detailliertes Verständnis der ablaufenden Prozesse werden zurzeit Berechnungen durchgeführt. Vergleichbare Experimente an mehrlagigem Graphen wären ebenfalls aufschlussreich. Die vorgestellten Ergebnisse der Experimente an Graphit demonstrieren bereits das hohe Potential der nichtlinearen Hochfeld-Multi-THz-Spektroskopie zur Untersuchung der ultraschnellen Ladungsträger-Dynamik in Graphit, Graphen und verwandten Kohlenstoff-basierten Materialien.
Die außerordentlich hohen Felder und das exzellente Signal-zu-Rausch-Verhältnis der vorgestellten Multi-Wellen-Misch-Technik öffnet den Weg zur Erkundung der kohären-ten Antwort in einer großen Vielfalt komplexer Materialsysteme. Von großem Interesse
sind Supraleiter [Pap08] und Photonen-Echo-Experimente an Wasserstoff-gebundenen Flüssigkeiten in dem vorher unerreichten spektralen Multi-THz-Fenster [Cow05].
Die an den Volumenhalbleiter Indiumphosphid angelegte quasi-statische THz-Vorspan-nung mit externen Spitzenfeldstärken von 11 MV/cm induziert eine Absorptionsände-rung auf einer Sub-Zyklen-Zeitskala. Dabei wird die Grenze der anlegbaren statischen Felder, die durch den dielektrischen Durchbruch gegeben ist, überschritten. Es werden Photonen-assistiertes Interband-Tunneln unterhalb und ein oszillatorisches Verhalten der Transmissionsänderung oberhalb der Bandlücke beobachtet. Neben dieser dynami-schen Manifestation des Franz-Keldysh-Effekts tritt eine retardierte Antwort auf, die auf eine Bandlückenenergie-Renormierung und eine Pauli-Blockade zurückzuführen ist.
Berechnungen des instantanen Franz-Keldysh-Effekts im quasi-klassischen Grenzfall reproduzieren die ultraschnelle Antwort.
Das entwickelte experimentelle Schema zur Erforschung Feld-induzierter Änderungen der dielektrischen Eigenschaften ist vielversprechend für die Untersuchung extremer Nicht-Gleichgewichtstransporte in Volumenhalbleitern, wie zum Beispiel Geschwindig-keitsüberhöhungen [Lei99], Bloch-Oszillationen [Kue10], die zunehmende Lokalisierung der Elektronen-Wellenfunktionen und der Zusammenbruch des Bändermodells in Halb-leitern durch den Einfluss extrem hoher elektrischer Felder [Wan60].
A
Diskretisierung der Maxwell-Bloch-Gleichungen
In Kapitel 3.4 wird ein numerisches Modell vorgestellt, das die Maxwell-Bloch-Gleichun-gen löst ohne Drehwellennäherung und ohne die Annahme, dass sich die Einhüllende des Wellenpaketes sowohl räumlich als auch zeitlich nur langsam gegenüber der Trä-gerwelle verändert. Hier wird eine numerische Diskretisierung durch finite Elemente vorgestellt, um diesen Algorithmus zu implementieren.
Die elektrischen und magnetischen Felder sollen zeitlich und räumlich versetzt diskre-tisiert werden. Das bietet sich an, da sich diese Felder gegenseitig induzieren. Dabei soll die vereinfachte SchreibweiseEx(m∆z,n∆t) =Ex(m,n)und entsprechend für die anderen Variablen verwendet werden.
Aufgrund der exponentiellen ZerfallszeitenT1undT2sind die Maxwell-Bloch-Gleichun-gen 3.4.12 und 3.4.13 steife DifferenzialgleichunMaxwell-Bloch-Gleichun-gen. Daher werden diese GleichunMaxwell-Bloch-Gleichun-gen zuerst analytisch manipuliert, indem das exponentielle Verhalten separiert wird:
u(z,t) =exp(−t/T2)s1(z,t) v(z,t) =exp(−t/T2)s2(z,t)
w(z,t) =exp(−t/T1)s3(z,t) +w1 (A.0.1)
Diese Definition wird nun in die Maxwell-Bloch-Gleichungen eingesetzt:
∂Hy
∂t = − 1 µ0
∂Ex
∂z
∂Ex
∂t = − 1 ε0εr
∂Hy
∂z +A(t)s1(z,t)−B(t)s2(z,t)
∂s1 Dabei sind die zeitabhängigen ParameterA(t)bisD(t)wie folgt definiert:
A(t) = N·d
Die Ableitungen werden folgendermaßen realisiert:
∂A
∂t ≡ A(n+1)−A(n)
∆t bzw. ∂A
∂z ≡ A(m+1)−A(m)
∆z (A.0.4)
Damit lassen sich die Gleichungen diskretisieren:
Hy(m+12,n+ 12) =Hy(m+ 12,n− 12)− ∆t
chungen auftaucht. Dies legt das Lösen nach einem Prädiktor-Korrektor-Schema nahe.
Das magnetische Feld wird zu verschiedenen Zeiten als die anderen Größen aktualisiert, das heißt es ist fortgeschritten im Standard. Die anderen Variablen sollen deswegen folgendermaßen in einer zu lösenden impliziten Gleichung zusammengefasst werden:
Uinew=Uoldi +∆t Fi(Uold,Unew) mit i=1, 2, 3, 4 (A.0.6) Die ElementeUides Lösungsvektors sind dabei durchU= (Ex,s1,s2,s3)gegeben. Der OperatorFi(Uold,Unew)repräsentiert die rechte Seite des Gleichungssystems A.0.5 ab-züglichUold. Die Gleichungen sind selbstkonsistent zu lösen und konvergieren innerhalb weniger Iterationen.
Reflexionen am Rand des Simulationsbereiches werden auf der einen Seite eliminiert, indem das elektrische Feld des einfallenden Impulses festgelegt wird. Auf der anderen Seite wird mit absorbierenden Randbedingungen (engl.:absorbing boundary conditions) gearbeitet. Diese sind auf einem Gitter mitNZellen für die GrößeXfolgendermaßen definiert:
X(N, 1) =Xend2 Xend2 =Xend1
Xend1 =X(N−1, 1) (A.0.7)
B
Optisch-parametrische Verst¨arker
B.1 Kollineare Geometrie
Hier wird der Prozess der optisch parametrischen Verstärkung in einer kollinearen Geometrie vorgestellt. Dabei bleibt die Energie mit den Frequenzenωp,ωsundωivon Pump-, Signal- und Idler-Impuls erhalten:
¯
hωp= ¯hωs+¯hωi (B.1.1)
Für einen effizienten Prozess muss auch die Impulserhaltung für die Wellenvektorenkp, ksundkifür Pump-, Signal- und Idler-Impuls gelten:
¯
hkp =¯hks+hk¯ i (B.1.2)
Es soll nun von einer linear polarisierten, monochromatischen Welle mit einer Frequenz ωund einer AmplitudeA(z)ausgegangen werden, die sich in z-Richtung ausbreitet:
E(z,t) =Re{A(z)exp[i(ωt−kz)]} (B.1.3) Diese Welle bewege sich durch ein Medium mit einer nichtlinearen Polarisation, die bei der gleichen Frequenzωoszilliere:
PNL(z,t) =Ren
PNL(z)exp
i ωt−kpzo
(B.1.4) In der Näherung, dass sich die Einhüllende nur langsam gegenüber der Trägerwelle verändert, gilt:
d2A
dz2 2kdA
dz (B.1.5)
Dann kann die Propagationsgleichung folgendermaßen geschrieben werden:
dA
dz = −iµ0cω
2n PNL exp[−i kp−k
z] (B.1.6)
Hier wird ersichtlich, dass die Polarisation die Amplitudenvariation der propagierenden Welle treibt. Im Folgenden sollωi <ωs<ωpundωi+ωs =ωpvorausgesetzt werden.
Für die Polarisation inl-Richtung gilt:
PlNL =e0χ(lmn2) EmEn (B.1.7) Dabei indizierenl,m,ndie Komponenten x,y,z. Dieser Ausdruck eingesetzt in die Pro-pagationsgleichung B.1.6 ergibt: deff repräsentier den sogenannten effektiven nichtlinearen optischen Koeffizienten. Die-ser hängt von der Ausbreitungsrichtung und der Polarisation der drei Wellen ab. Die Wel-lenvektorfehlanpassung ist durch∆k= kp−ks−kigegeben. Aus diesem Gleichungssy-stem folgt die Manley-Rowe-Beziehung:
Dabei stehtIj für die jeweilige Intensität des Strahls mit der Frequenzωj. Diese Bezie-hung beschreibt die Photonenerhaltung und den Photonenfluss der drei Strahlen, die an dem parametrischen Prozess teilnehmen.
Als nächstes soll die Intensität und die Verstärkung (engl.:gain) betrachtet werden, nach-dem der Impuls eine StreckeLdurch einen nichtlinearen Kristall propagiert ist. Dabei wird eine konstante Amplitude des Pump-Impulses (Ap ' konst.), eine anfängliche Signal-AmplitudeAs0und keine anfängliche Idler-Amplitude (Ai0 =0) angenommen:
Is(L) = Is0
gund der nichtlineare KoeffizientΓsind folgendermaßen definiert: großen Verstärkung (ΓL 1) können die Gleichungen B.1.10 vereinfacht werden:
Is(L)' 1
4Is0exp(2ΓL) Ii(L)' ωi
4ωsIs0exp(2ΓL) (B.1.13) Die Intensitäten von Signal und Idler wachsen also exponentiell mit der Kristalllänge und dem nichtlinearen KoeffizientenΓ. Dies lässt sich anschaulich so erklären: Ein Signal-Photon stimuliert die Emission eines Signal-Photons der gleichen Wellenlänge und gleichzeitig wird ein Idler-Photon erzeugt. Dieses stimuliert wiederum eine Emission eines weiteren Idler-Photons und die Generation eines Photons usw. Das Verhältnis von Signal-und Idler-Intensitäten ist so, dass eine gleiche Anzahl von Signal- Signal-und Idler-Photonen generiert wird. Damit kann eine parametrische Verstärkung definiert werden:
G= Is(L) Is0 = 1
4exp(2ΓL)' Γ
2
g2sinh2(gL) (B.1.14) Nun soll das Problem der Phasenanpassung betrachtet werden. Die Bedingung∆k=0 kann mit Hilfe der Brechungsindizes ausgedrückt werden:
np = niωi+nsωs
ωp (B.1.15)
Diese Bedingung ist in isotropen Volumenmaterialien mit normaler Dispersion (ni < ns < np) nicht erfüllbar, aber in doppelbrechenden Kristallen durchaus. Dafür muss die Polarisation des hochfrequenten Strahles in die Richtung des niedrigeren Brechungsindexes gewählt werden. In negativen uniaxialen Kristallen (ne < no) ist der Pump-Strahl normalerweise außerordentlich polarisiert. Die Phasenanpassungsbedin-gung kann über eine geeignete Wahl des Winkelsθmzwischen dem Wellenvektor der fortlaufenden Welle und der optischen Achse des nichtlinearen Kristalls erfüllt werden.
Zum Beispiel sieht die Bedingung für eine Phasenanpassung erster Art wie folgt aus:
nep(θm)ωp =nosωs+noiωi (B.1.16)
Daraus kann ein Wert fürnep(θm)berechnet werden. Der außerordentliche Brechungsin-dex der Pump-Welle hängt wie folgt von der Ausbreitungsrichtung in einem uniaxialen Kristall ab:
Es ergibt sich folgende Bedingung für den Phasenanpassungswinkel:
θm=arcsin
Bisher wurde die Wechselwirkung dreier monochromatischer Wellen betrachtet. Nun sollen Impulse folgender Art behandelt werden:
Ej(z,t) =Re
Aj(z,t)exp[i(ωjt−kz)] , j=p, s, i (B.1.19) Jeder Impuls bewegt sich dabei mit einer anderen Gruppengeschwindigkeitvg =dω/dk.
In der Näherung B.1.5 und unter Vernachlässigung einer Impulsverlängerung durch Dispersion zweiter oder höherer Ordnung ergeben sich folgende Propagationsgleichun-gen: Diese können nun in einen Bezugsrahmen transformiert werden, der sich mit der Ge-schwindigkeit des Pump-Impulses bewegt (τ= t−z/vgp):
∂As In Kapitel 2.3.2 ist gezeigt, dass die GVM zwischen Signal- und Idler-Impuls die Pha-senanpassungsbandbreite limitiert. Aus obiger Gleichung wird ersichtlich, dass die GVM zwischen Pump- und Signal- beziehungsweise Idler-Impuls die Wechselwirkungs-länge limitiert, in der parametrische Verstärkung stattfinden kann. Innerhalb einer
charakteristischen Länge laufen die Wellenpakete mit unterschiedlichen Gruppenge-schwindigkeiten auseinander, so dass keine nichtlineare Interaktion mehr stattfinden kann. Diese Längeljpist definiert als Distanz, nach der der Signal- oder Idler-Impuls vom Pump-Impuls separiert sind, ohne Berücksichtigung der Verstärkung:
ljp= τ
δjp, j=s, i (B.1.22)
Dabei istτdie Pump-Impulsdauer undδjp=1/vgj−1/vgpdie GVM zwischen Pump-und Signal- beziehungsweise Idler-Impuls. Diese Länge wird also kleiner für kleinere Im-pulsdauern und größere GVMs. Die GVM hängt vom Kristalltyp, der Pump-Wellenlänge und der Art der Phasenanpassung ab. Es gilt die beiden Fälle zu unterscheiden, obδsp
undδipdie gleichen oder unterschiedliche Vorzeichen annehmen. Fallsδspδip>0, dann entfernen sich Signal- und Idler-Impuls in die gleiche Richtung bezogen auf den Pump-Impuls, so dass die Verstärkung schnell abnimmt für Distanzen größer alsljp. Im Fall δspδip > 0 bewegen sich Signal- und Idler-Impulse in unterschiedliche Richtungen auseinander, so dass sie in Bezug auf den Pump-Impuls lokalisiert bleiben und die Verstärkung exponentiell zunimmt.