Vergleich von Ab-initio-Berechnungen der DMI

besitzen. Wie erst im Rahmen der vorliegenden Arbeit herausgearbeitet wird (Abschnitt 6.2.4), lässt sich davon ausgehen, dass in [48] jedoch mehrere Fehler⁴ unterlaufen sind, die sowohl zu dem widersprüchlichen Vorzeichen als auch zu einem nicht korrekt abgeleiteten Betrag der angegebenen DMI führen.

Resultate in eine gemeinsame Einheit, dem auf die Grenzfläche bezogenen Parameter D_s, umgerechnet. Hintergrundinformation zu den gemachten Angaben sind im Anhang A.2 (siehe auch Abschnitt 2.1.5) und A.6 zu finden. Im Anhang A.5 wird zusätzlich die Methodik der konzeptionell unterschiedlichen Ansätze in Kurzform skizziert.

Berechnungen der DMI von Co/Ir(111)

Die Tabelle 4.2 stellt die Resultate vier verschiedener Ab-initio-Berechnungen der DMI eines Co/Ir(111)-Systems gegenüber. Unterschiede bestehen in dem gewählten Ansatz der Berechnung (siehe Anhang A.5 für Hintergrundinformationen), der Orientierung des Kobalts zum Substrat⁵ sowie der Anzahl der betrachteten Kobalt- und Iridiumlagen.

Die im Rahmen der vorliegenden Arbeit durchgeführten Umrechnungen der verschiede-nen DMI-Definitioverschiede-nen in [36, 37, 54, 56] auf den (grenz-)flächenbezogeverschiede-nen Parameter D_s lassen sich im Anhang A.6 nachvollziehen und wurden bereits von den verantwortlichen Autoren aus [37, 54] geprüft und bestätigt. Da Yang et al.[36, 110] bereits ergänzend zu einer anderen Veröffentlichung [140] direkt eine Formel für die notwendige Umrechnung angeben, wurden diese Autoren nicht zusätzlich kontaktiert. Jadaun et al. [56] geben die DMI in derselben Einheit an. Da ihre Untersuchung nach der Veröffentlichung der im Rahmen dieser Arbeit bestimmten DMI von Co/Ir(111) erfolgt, wird in [56] die berech-nete DMI in Relation⁶ zu der in dieser Arbeit gemessenen DMI gesetzt, sodass sich die Umrechnung an dieser Stelle erübrigt.

Die verschiedenen Angaben in der Tabelle 4.2 lassen deutliche Abweichungen der berech-neten DMI erkennen. Da der auf die Grenzfläche bezogene Parameter D_s bereits die für einen Grenzflächeneffekt typische 1/t-Abhängigkeit berücksichtigt (siehe Abschnitt 2.1.5),

5An dieser Stelle wird die Orientierung des Kobalts in Bezug auf die Ir(111)-Oberfläche diskutiert.

Eine oder zwei Atomlagen können isoliert keine hcp- oder fcc-Stapelung aufweisen. Von Relevanz ist hier welche Gitterplätze das Kobalt auf der Ir(111)-Oberfläche einnimmt. In einer fcc-Stapelung würde eine Kobaltlage das Iridiumgitter fortsetzen während in einer hcp-Stapelung eben genau die hcp-Gitterplätze des Iridiums eingenommen werden.

6Jadaun et al. [56] verdrehen in ihrem Artikel vereinzelnd die Abfolge der Schichten, sodass an die-sen Stellen die Vorzeichen der DMI inkorrekt wiedergegeben werden. So geben sie eine DMI von

−1,8meV/atom für Ir/Fe oder Ir/Co an, meinen jedoch damit die DMI von Fe/Ir oder Co/Ir. Die DMI von Co/Pt wird wiederum korrekt wiedergegeben.

Autor und Referenz Ansatz/Methode Orientierung Atomlagen D_s des Kobalts (Co/Sub.) (pJ/m)

Yang et al. [36] flache Spinsp. in hcp 3/3 -0,4

Superzelle (1. Ord.)

Periniet al. [37] flache Spinsp. fcc 1/6 -1,1

gBT

Jadaun et al.[56] Berry-Phase- hcp 1/1 -1,8

Theorie

Belabbeset al. [54] flache Spinsp. fcc 1/6 -7,7

gBT

Tabelle 4.2: Resultate vier verschiedener Ab-initio-Berechnungen der DMI eines Co/Ir(111)-Systems. Unterschiede bestehen in dem gewählten Ansatz der Berechnung (siehe Anhang A.5 für Hintergrundinformationen zu den Methoden), der Orientierung des Kobalts zum Substrat⁵sowie der Anzahl der betrachteten Kobalt- und Iridiumlagen. Die Berechnungen von Yamamoto et al.

[55] wurden nicht wiedergegeben, da die Autoren Werte außerhalb eines realistischen Bereichs veröffentlichen und auf Anfrage einräumten, dass ihre Angaben nur qualitativ mit den anderen Veröffentlichungen verglichen werden sollten. Die Autoren finden für Co/Ir(111) ebenfalls ein negatives Vorzeichen der DMI.

erklärt die unterschiedliche Anzahl der betrachteten Kobaltlagen in den Rechnungen die vorhandenen Abweichungen nicht. Obgleich sich unter den einzelnen Berechnungen der DMI deutliche Abweichungen ausmachen lassen, weisen diese untereinander konsistent ein negatives Vorzeigen auf.

Dieses negative Vorzeichen deckt sich jedoch nicht mit den Resultaten, die an durch Sput-terdeposition hergestellten Schichtsystemen gewonnen werden und führt direkt zu der zentralen Fragestellung dieser Arbeit. Unklar ist, ob die reduzierte Grenzflächenqualität der zuvor untersuchten Proben die DMI derart deutlich verändern kann, dass die Abwei-chungen zwischen Experiment und Theorie hier drin begründet liegen können. Auch zu hinterfragen ist die Aussagekraft der vier Ab-initio-Berechnungen für reale Systeme und inwiefern aus den Berechnungen mögliche Unstimmigkeiten resultieren können. Bereits die deutlichen Abweichungen zwischen den unabhängigen Berechnungen weisen auf den Bedarf eines experimentellen Vergleichswertes hin, der eine Evaluierung der getroffenen Annahmen und Näherungen ermöglicht. Ein sinnvoller Vergleichswert lässt sich jedoch

nur an einem Probensystem bestimmen, das eine Vergleichbarkeit zu den Systemen, die in einer Berechnung betrachtet werden können, aufweist.

Berechnungen der DMI von Co/Pt(111)

Die Tabelle 4.3 stellt Resultate verschiedener Ab-initio-Berechnungen der DMI eines Co/Pt(111)-Systems gegenüber. Aufgeschlüsselt werden die einzelnen Berechnungen nach dem gewählten Ansatz, der Orientierung des Kobalts zum Substrat, sowie der Anzahl der betrachteten Kobalt- bzw. Platinlagen.

Vidaet al. [109] veröffentlichen Werte der DMI von−1,98meV für eine Kobaltmonolage, die das fcc-Wachstum des Pt(111)-Substrats fortsetzt, und −1,89meV für eine Kobaltla-ge, die die hcp-Gitterplätze des Substrats einnimmt. Dabei weicht diese Veröffentlichung von der ansonsten etablierten und daher auch in dieser Arbeit verwendeten Konvention negative Vorzeichen für eine im Uhrzeigersinn rotierende Spinkonfiguration zu verwenden ab, sodass diese Werte einer energetisch günstigeren Rotation gegen den Uhrzeigersinn entsprechen. Angeregt durch den im Rahmen dieser Arbeit vorangetriebenen Vergleich zwischen verschiedenen Berechnungen und Definitionen veröffentlichte die gleiche Grup-pe eine Umrechnung [38] sowohl des von ihnen bestimmten Wertes für die fcc-StaGrup-pelung als auch der Werte aus [107, 108, 110] ineinander. Diese Umrechnung soll an dieser Stel-le nicht wiederholt werden und es lässt sich bereits von dem in [38] angegebenen Wert für fcc-Wachstum von d_tot = 2,86meV ausgehen. Entsprechend skaliert liefert die DMI-Bestimmung bei hcp-Wachstum 2,73meV. Beide Werte lassen sich mit der Gleichung 2.22 in die angegebenen DMI-Stärken der Tabelle 4.3 überführen.

Abgesehen von der verhältnismäßig hohen DMI, die Belabbes et al. [54] für Co/Pt(111) angeben, liegen die berechneten Werte verhältnismäßig nahe beieinander und es lassen sich Abweichungen von ±25% um einen Wert von 3,6pJ/m ausmachen. Zimmermann et al.

[111] haben dabei systematisch den Einfluss verschiedener Ansätze betrachtet und können diese Abweichungen auf die mit den verschiedenen Ansätzen verbundenen Annahmen und Näherungen zurückführen. Wie Vidaet al.[38, 109] zeigen können, sind die Unterschiede, die zwischen einer fcc- und einer hcp-Anordnung der ersten Kobaltlage in Bezug auf das Pt(111)-Substrat entstehen, im Vergleich dazu verhältnismäßig gering (±4%). Gleiches

Autor und Referenz Ansatz/Methode Orientierung Atomlagen D_s des Kobalts (Co/Sub.) (pJ/m)

Freimuth et al. [107] Berry-Phase- hcp 3/10 2,7

Theorie

Dupé et al. [108] flache Spinsp. fcc 1/5 3,0

gBT

Vidaet al. [109] und KKR fcc 1/10 2,9

E. Simon et al. [38] hcp 2,7

Yang et al. [110] flache Spinsp. in hcp 1/3 4,3

Superzelle (1. Ord.) 2/3 2,9

3/3 3,1

Yang et al. [36] flache Spinsp. in hcp 2/3 2.9

Superzelle (1. Ord.) 3/3 3,1

4/3 3,0

5/3 3,0

Zimmermann et al. [111] KKR fcc 1/5 3,5

KKR gefittete 3,0

Spinsp.-Energie

flache Spinsp. 3,0

gBT

kegerförmige 2,9

Spinsp. gBT

flache Spinsp. in 3,2

Superzelle

flache Spinsp. in 4,4

Superzelle (1. Ord.) kegerförmige

Spinsp.

4,1 in Superzelle

Jadaun et al.[56] Berry-Phase- hcp 1/1 2,6

Theorie

Belabbeset al. [54] flache Spinsp. fcc 1/6 12,5

gBT

stellen Zimmermann et al. [111] fest. Da letztere für eine hcp-Stapelung nur marginal abweichende Werte der DMI zur fcc-Stapelung vorfinden, werden diese Werte jedoch nicht zusätzlich in der Tabelle 4.3 wiedergegeben. Yang et al. [36, 110] zeigen weiter, dass die Anzahl der betrachteten Kobaltlagen auf die DMI keinen Einfluss hat, insofern mehr als nur eine Kobaltlage betrachtet werden. Die implizit angenommene 1/t-Abhängigkeit der DMI-Konstante D_s trifft demnach sehr gut zu.

Obwohl auch in der Tabelle 4.3 Abweichungen zwischen den Rechnungen zu erkennen sind, liefern die verschiedenen Ansätze ein konsistentes Bild und leiten eine verhältnismäßig hohe DMI für Co/Pt(111) ab. Lässt man sowohl für Co/Pt(111) als auch für Co/Ir(111) den im Betrag deutlich größeren Wert von Belabbeset al.[54] außer Acht, so fällt auf, dass die Abweichung, die zwischen den für Co/Ir(111) abgeleiteten Werten [36, 37, 56] liegen, sich durchaus im Rahmen der Abweichungen befinden, die Zimmermann et al. [111] für unterschiedliche Ansätze an Co/Pt(111) finden.