Laser

Bei dem Begriff Laser handelt es sich um ein Akronym für light amplification by stimulated emission of radiation.

Dementsprechend ist ein Laser ein Gerät zur Licht-Verstärkung durch stimulierte Emission von Strahlung. Seit dem Bau des ersten Lasers im Jahr 1960 sind diese inzwischen in unserem Alltag so weit verbreitet, dass man sich nie besonders weit von einem dieser Geräte entfernt aufhält. Dieses Phänomen ähnelt stark der Entwicklung des Automobils oder des Telefons. So hat auch der rasante Fortschritt der Lasertechnologie unseren Alltag maßgeblich und nachhaltig verändert. Besonders seien hier die Bereiche Telekommunikation, Materialbearbeitung, Medizin, Datenspeicherung, Vermessung und natürlich Wissenschaft und Forschung zu nennen.

Prinzipiell besteht ein Laser lediglich aus einem Resonator, einem Lasermedium und einer Energiequelle, der sogenannten Pumpquelle. Der Resonator wiederum besteht im einfachsten Fall aus zwei, einander zugewandten Spiegeln. Wobei allerdings einer der beiden Spiegel teildurchlässig ist. Dies ermöglicht es einem Teil der Strahlung, den Resonator zu verlassen. Im Resonator, also zwischen den beiden Spiegeln, befindet sich das Lasermedium. Dabei kann es sich um ein Gas, einen Feststoff oder eine Lösung handeln. Die Pumpquelle versorgt das Lasermedium mit Energie. Findet diese Energieübertragung mittels Lichteinstrahlung statt, spricht man von optischem Pumpen des Lasermediums.

Neben der spontanen Emission (vgl. Fluoreszenz) gibt es auch den photophysikalischen Prozess der induzierten oder stimulierten Emission (SE). Dieser Prozess findet im Lasermedium statt und sorgt für eine Verstärkung der Strahlung. Wie bei der spontanen Emission kommt es hier zu einem elektronischen Übergang von einem angeregten Zustand in einen niedrigeren Zustand. Hierbei wird ein Photon freigesetzt, dessen Energiedifferenz der Differenz der beiden Zustände entspricht. Im Unterschied zur spontanen Emission erfolgt dieser Übergang allerdings nicht freiwillig, sondern wird durch die Einstrahlung eines Photons ausgelöst. Die Energie dieses

Theoretische Grundlagen

induzierenden Photons muss wiederum der Energiedifferenz zwischen den beiden beschriebenen Zuständen entsprechen. Durch stimulierte Emission entsteht also quasi eine Kopie des eingestrahlten Photons. Das heißt, die emittierte Strahlung hat die gleiche Phase, Richtung und Energie wie das induzierende Photon. Dementsprechend kann SE zur Verstärkung von Strahlung verwendet werden. Allerdings kann das initiale Photon auch einfach vom Lasermedium absorbiert werden. Um also eine tatsächliche Strahlungsverstärkung erreichen zu können, müssen im Mittel mehr Photonen über SE erzeugt werden als Photonen absorbiert werden, was nur möglich ist, wenn sich die Mehrzahl der Moleküle in einem angeregten Zustand befindet. Eine solche sogenannte Besetzungsinversion ist allerdings in einem Zweiniveausystem nicht möglich. Deshalb wird für einen funktionierenden Laser mindestens ein Dreiniveausystem benötigt.

Durch (optisches) Pumpen werden bei einem Dreiniveaulaser die Moleküle des Lasermediums also zunächst in einen angeregten Zustand gebracht. Nach der Anregung relaxiert das System zunächst strahlungslos in einen metastabilen angeregten Zustand. Mit diesem sog. oberen Laserzustand lässt sich Besetzungsinversion verwirklichen. Als Laserübergang wird dann der strahlende Übergang, also die SE, vom oberen Laserzustand in den Grundzustand bezeichnet.

Allerdings ist Besetzungsinversion in dem oben beschriebenen Dreiniveausystem (Dreiniveaulaser) nur schwer zu realisieren, da hier viele Teilchen aus dem Grundzustand in den angeregten Zustand gepumpt werden müssen.

Einfacher ist eine Besetzungsinversion im Fall eines Vierniveausystems (Vierniveaulaser) zu erreichen. Hier findet der Laserübergang zwischen dem oberen Laserzustand und einem vierten, zusätzlichen Zustand statt, der unterer Laserzustand genannt wird. Dieser Zustand liegt energetisch oberhalb des Grundzustandes, aber unterhalb des oberen Laserzustands und ist zum Zeitpunkt der ersten Anregung nicht besetzt. Sobald nun nach der ersten Anregung ein Teilchen in den oberen Laserzustand relaxiert, herrscht zwischen diesem und dem unteren Laserzustand Besetzungsinversion.

Da sich das Lasermedium im Resonator befindet, durchlaufen die durch stimulierte Emission erzeugten Photonen mehrmals das Lasermedium. Dadurch werden lawinenartig immer mehr Photonen und somit eine hohe Strahlungsdichte erzeugt. Durch den nur teilreflektierenden Spiegel verlässt allerdings ein Teil der Laserstrahlung den Resonator und kann z.B. für spektroskopische Zwecke eingesetzt werden.

Durch die zugrunde liegende SE weist die Laserstrahlung charakteristische Eigenschaften wie hohe Energiedichte, Monochromatizität, starke Bündelung und Kohärenz, auf. Der oben beschriebene Prozess erzeugt kontinuierliche (continuous wave, CW) Strahlung. Gleichzeitig gibt es aber auch mehrere Verfahren und Methoden, um gepulste Laserstrahlung zu verwirklichen, wobei zum Teil sehr kurze Pulszeiten erreicht werden.

2.6.3.1 Ultrakurze Laserpulse

Eine Methode zur Erzeugung von Laserpulsen ist die Gütemodulation (Q-switch). Diese Methode basiert auf der gezielten Veränderung der Resonanzeigenschaften des Resonators. Durch schnelle Variation der Resonanzgüte werden die Resonanzeigenschaften zyklisch ein- und ausgeschaltet und somit kurze Laserpulse ausgekoppelt.

Technisch kann dies z.B. mittels einer Pockels-Zelle realisiert werden. Dieses elektro-optische Bauteil kann spannungsinduziert die Polarisationsebene der Strahlung im Resonator um 90° drehen. Da die Erfüllung der Resonanzbedingung im Resonator abhängig von der Polarisation ist, können so Pulse von minimal 5 ns erzeugt werden.

Diese Pulslänge ist allerdings noch wesentlich zu lang, um mittels Laserspektroskopie Prozesse beobachten zu können, die in Zeitbereichen unterhalb von Nanosekunden ablaufen. Um also die Dynamik von Prozessen im ps-Zeitbereich untersuchen zu können, ist es nötig, Pulse im fs-Bereich zu erzeugen. Diese sogenannten ultrakurzen Pulse lassen sich durch Modenkopplung (auch Phasenkopplung genannt) erzeugen. Dabei wird ausgenutzt, dass sich im Resonator mehrere stehende Wellen unterschiedlicher Frequenz befinden. Diese werden resonante Moden genannt. Durch kohärente Überlagerung werden diese Wellen in eine feste Phasenbeziehung gebracht. Dadurch entsteht aus den einzelnen Moden ein Wellenpaket, das als ultrakurzer Puls ausgekoppelt werden kann. Die Pulsbreite sinkt dabei mit der steigenden Anzahl an gekoppelten Moden. Technisch gibt es verschiedene Verfahren zur Modenkopplung, allerdings kann generell zwischen aktiver und passiver Modenkopplung unterschieden werden.

2.6 Grundlagen der zeitaufgelösten Spektroskopie 2.6.3.1.1 Aktive Modenkopplung

Bei der aktiven Modenkopplung werden die oszillierenden Lasermoden im Resonator mittels einer akustischen oder elektrischen Frequenz f moduliert. Es handelt sich dabei im Prinzip um eine Frequenzmodulation einer Trägerfrequenz v0, wie sie auch bei der analogen Funktechnik eingesetzt wird. Durch die Frequenzmodulation entstehen zusätzlich zur Trägerfrequenz sogenannte Seitenbänder v0+f. Dies führt zu Summen- und Differenzfrequenzen zwischen der Modulationsfrequenz und den Resonatormoden. Wenn nun die Modulationsfrequenz f gleich dem Modenabstand ist, nehmen die Seitenbänder an der Laseroszillation teil.

Gleichzeitig können durch Modulation der Seitenbänder wiederum weitere höhere Bänder entstehen, wodurch letztlich alle Moden im Resonator über die Modulationsfrequenz gekoppelt sind. Die Modulationsfrequenz ist technisch auf einen Bereich von wenigen Gigahertz begrenzt. Dementsprechend sind über diese Methode Laserpulse im Bereich von Nanosekunden bis hin zu 100 ps möglich.

2.6.3.1.2 Passive Modenkopplung

Um passive Modenkopplung zu erreichen, gibt es verschiedene Methoden. So kann z.B. ein sättigbarer Absorber verwendet werden. Dabei handelt es sich um ein Material (Farbstoff, Halbleiter usw.) mit nichtlinearem Sättigungsverhalten und kurzer Relaxationszeit. Die Transparenz eines sättigbaren Absorbers nimmt mit zunehmender Pulsintensität zu. Dementsprechend werden schwache Pulse absorbiert, während starke Pulse passieren und im Resonator weiter verstärkt werden können. Nach einer kurzen Einschwingphase kann so eine regelmäßige Folge intensiver Pulse von wenigen Pikosekunden Länge erzeugt werden.

Mittels nichtlinearer Polarisationsdrehung können noch kürzere Pulse erzeugt werden. Dazu werden Laserpulse innerhalb des Resonators in eine optische Faser eingekoppelt. Durch den Kerr-Effekt kommt es dabei zu einer intensitätsabhängigen Änderung der Polarisation. Dementsprechend ist es möglich, mittels eines Polarisators nur die intensiveren Pulse passieren zu lassen und diese weiter im Resonator zu verstärken.

Eine dritte Möglichkeit ist die Modenkopplung durch Kerr-Linsen. Durch den Kerr-Effekt bzw. die Selbstfokussierung werden die intensiveren Bereiche eines Pulses stärker fokussiert als die schwächeren. Durch z.B. eine kreisförmige Blende in der Fokalebene können dadurch die intensiven Pulsbereiche, bzw. die intensiven Pulse, selektiert und weiter verstärkt oder ausgekoppelt werden. Durch diese Methode sind Pulse in der Größenordnung von 10 fs bis 100 fs möglich.

2.6.3.2 Chirped Pulse Amplification

Zur Verstärkung von ultrakurzen Laserpulsen kann Chirped Pulse Amplification (CPA; Nobelpreis 2018, Strickland, Mourou) eingesetzt werden (Abbildung 2.11).^159,160 Die Verstärkung von Laserpulsen findet in einem optisch gepumpten Verstärkermedium (amplifier) statt. Allerdings kann das Verstärkermedium durch hohe Spitzenintensitäten zerstört werden und muss dementsprechend vor diesen geschützt werden. Deshalb durchlaufen die zu verstärkenden Pulse zunächst einen Strecker (stretcher), wodurch diese positiv gechirpet werden. Das heißt, die Intensitäten der Pulse werden reduziert und die Pulsbreiten werden vergrößert. Die breiten Pulse werden anschließend in den Verstärker eingekoppelt und dort verstärkt. Die breiten verstärkten Pulse werden im Anschluss in einen Kompressor (compressor) eingekoppelt. Dort werden sie negativ gechirpt und so wieder verkürzt.

Abbildung 2.11. Schema einer Chirped Pulse Amplification.

Strecker und Kompressor sind jeweils aus zwei dispergierenden Elementen (Prismen oder Beugungsgitter) sowie mindestens einem Spiegel aufgebaut. Die Anordnung der Bauteile entscheidet über deren Funktion als Strecker oder Kompressor bzw. darüber, ob sie die Pulse negativ oder positiv chirpen.

Theoretische Grundlagen

2.6.3.3 Akustooptische-Modulation

Wenn sich Ultraschallwellen in einem Medium ausbreiten, können sie als periodische Dichteschwankungen interpretiert werden. Mit den Dichteschwankungen ist auch eine entsprechende Änderung des Brechungsindex verbunden. Durch die periodischen Schwankungen entsteht so quasi ein Beugungsgitter im Medium (Debye-Sears-Effekt). Dieser Effekt wird in der Lasertechnik ausgenutzt, um sogenannte akustooptische Modulatoren (acousto-optic modulator, AOM) zu realisieren. Bei diesen optischen Bauteilen werden stehende oder laufende Ultraschallwellen in akustooptischen Materialien wie z.B. Quarzglas oder TeO2 erzeugt. AOMs können als steuerbare Modulatoren oder Strahlablenker eingesetzt werden. So finden sie Anwendung bei der Modenkopplung oder werden bei der sogenannten Pulsauswahl (pulse picking) eingesetzt.¹⁶¹