Halbleiter-Nanokristalle in Resonatorstrukturen

Der nun folgende Abschnitt soll exemplarisch die Eigenschaften der spontanen Emissi-on eines PhotEmissi-ons durch ein Zwei-Niveau-System vorstellen. Dabei wird beschrieben wie auf die spontane Emission durch Verwendung optischer Resonatoren Einfluss genommen werden kann. Es wird sich zeigen, dass dabei zwei Bereiche, die schwache und die starke Kopplung, unterschieden werden k¨onnen.

Spontane Emission in einem Zwei-Niveau-System

Die Licht-Materie Wechselwirkung kann auf drei grundlegende Prozesse zur¨uckgef¨uhrt werden: Absorption, stimulierte Emission und spontane Emission (s. Kap. 2.1.2). Bei der Absorption wird aus dem Lichtfeld ein Photon entnommen und das System in den angeregten Zustand versetzt. Darauf beruht die Anregung der Photolumineszenz in der vorliegenden Arbeit, allerdings mit der Einschr¨ankung, dass das System meist in einen energetisch noch viel h¨oher liegenden Zustand versetzt wird. Die stimulierte Emission ist der zentrale Prozess der Photonenerzeugung in jedem Laser. Der f¨ur uns wichtige Fall ist der der spontanen Emission: Durch die endliche Lebensdauer des Systems im angeregten Zustand kommt es zu einem strahlenden Zerfall. Die typische Zeitskala dabei wird als strahlende Lebensdauer bezeichnet. Diese kann von System zu System variieren. Aller-dings ist sie eine dem System inh¨arente Eigenschaft, die zun¨achst einmal nicht beeinflusst werden kann. Genau dies soll durch die Verwendung von Resonatoren ge¨andert werden.

Die ¨Ubergangsrate Γ f¨ur die spontane Emission eines Photons kann quantenmechanisch durch Fermis Goldene Regel beschrieben werden:

Γ_{f i}= 2π

~ hf|V (t)|iiρ(ω) (4.14)

Dabei bezeichnen |ii den Anfangszustand des Systems (angeregter Zustand), und hF| bezeichnet den Endzustand. Das Matrixelementhf|V (t)|iibeinhaltet den Operator, der die St¨orung beschreibt. Diese ist klein gegen¨uber dem ungest¨orten SystemH₀ und ergibt in Summe die zeitlich abh¨angige Hamilton-Funktion H(t) des gest¨orten Systems:

H(t) =H₀+V (t) (4.15)

Die St¨orung als kein zu bezeichnen ist dann gerechtfertigt, wenn das Matrixelement hf|V (t)|iiklein gegen¨uber den Energieeigenwerten des ungest¨orten Systems ist. Durch ei-ne einfache Stufenfunktion Θ (t) kann die St¨orung beschrieben werden. Dies repr¨asentiert ein ”Einschalten”des St¨orpotenzials V zur Zeit t:

V (t) =VΘ (t) (4.16)

ρ(ω) in Gleichung (4.14) stellt die Dichte der Endzust¨ande dar, in die das Photon emit-tiert werden kann. Die ¨Ubergangsrate muss von dieser Dichte abh¨angen, denn je weniger M¨oglichkeiten das System hat, um das Photon zu emittieren, um so l¨anger wird es dauern, bis der strahlende Zerfall stattfindet.

Dies kann ausgenutzt werden, um Einfluss auf den spontanen Zerfall zu nehmen. Es ist schwierig das Matrixelement direkt zu beeinflussen, denn die beteiligten Zust¨ande sind Eigenzust¨ande des Systems. Leichter ist es die Zustandsdichte des elektromagnetischen Feldes das den Emitter umgibt zu manipulieren.

Kopplung eines Zwei-Niveau-Systems an einen Resonator

Koppelt man den ¨Ubergang in einem Zwei-Niveau-System an einen optischen Resonator, so erf¨ahrt der Emitter nicht l¨anger die konstante, photonische Zustandsdichte des Vaku-ums, sondern die durch den Resonator vorgegebene Modenstruktur. Diese ist stark von der Lichtwellenl¨ange bzw. Photonenenergie abh¨angig. Speziell an den Wellenl¨angen der Re-sonanz kann die photonische Zustandsdichte in der Mode die des Vakuums ¨uberschreiten.

Wenn die Verluste des Resonators durch Emission in Moden, die nicht gef¨uhrt werden, klein sind gegen¨uber der spontanen Emission in eine resonante Mode, dann kann es zu

einer R¨uckkopplung des Photons an den ehemaligen Emitter kommen. Dadurch, dass das Photon lange im Resonator gespeichert bleibt, kann es durch den Emitter absorbiert und dann wieder reemittiert werden. Das Gesamtsystem pendelt also zwischen zwei Ex-tremf¨allen hin und her: Photon im Resonator und Emitter im Grundzustand, bzw. leerer Resonator und angeregter Emitter (Vakuum-Rabi-Oszillationen). Die spontane Emission wird damit zu einem reversiblen Prozess. Dieser Parameterbereich wird als starke Kopp-lung bezeichnet (s. Kap. 4.1.2). Dabei sind noch die Linienbreiten der beiden Systeme, optischer Resonator und Zwei-Niveau-System, zu beachten. F¨ur optimale Wechselwir-kung m¨ussen die beiden Systeme erstens in Resonanz sein. Zweitens sind aber auch die Linenbreiten der beiden Systeme zu beachten. Die Breiten der beiden Linien sollten ver-gleichbar sein, damit die Wechselwirkung maximal ist. Eine Aufspaltung ist allerdings experimentell um so leichter zu beobachten, je schm¨aler die Linenbreiten sind. Besonders ein Zwei-Niveau-System, das strahlungsged¨ampft ist, geeignet sich. Es stellt sicher, dass der bevorzugte Zerfallskanal einer Anregung der optische Zerfall ist.

Ist aber die Qualit¨at des Resonators nicht ausreichend, oder tritt vermehrt auch

Emis-V

SE into other modes

Cavity damping (Q)

Abbildung 4.2: Schema der Kopplung zwischen einem Zwei-Niveau-System und einem Mikroresonator. Im idealen Fall ohne Verluste kommt es zu Vakuum-Rabi-Oszillationen.

Verluste k¨onnen durch die Spiegel, aber auch durch Emission in nicht im Resonator ein-geschlossene Moden verursacht werden.

sionen in nicht gef¨uhrte Moden auf, kann dieser Bereich der starken Kopplung verlas-sen werden. Solange allerdings alle Prozesse langsam sind im Vergleich zur Vakuum-Rabi-Oszillation, d.h. die Kopplung der beiden Systeme stark genug ist, gilt weiterhin starke Kopplung. Wenn diese Bedingungen nicht gegeben sind, wird dieser Zustand als schwache Kopplung bezeichnet. Die spontane Emission bleibt durch die fehlende starke R¨uckkopplung an das Photonenfeld weiterhin ein irreversibler Prozess. In diesem Bereich kann durch die Anzahl der f¨ur die Emission zur Verf¨ugung stehenden Moden die Zerfalls-rate beeinflusst werden (s. Kap. 4.1.2).

Starke Kopplung F¨ur den idealen Fall eines verlustfreien Resonators kann davon aus-gegangen werden, dass die Kopplung des Zwei-Niveau-Systems an die resonante Resona-tormode viel st¨arker ist, als an andere Moden. Voraussetzung hierf¨ur ist, dass die photoni-sche Resonatormode und der ¨Ubergang im Emitter in Resonanz sind, d.h. beide besitzen die Kreisfrequenz ω. In der Sprache der quantisierten Felder kann die Abh¨angigkeit des elektromagnetischen Feldes von Ort und Zeit im Feldoperator wie folgt ausgedr¨uckt wer-den:

Eˆ(~r, t) = i_maxf~(~r) ˆa+h.c. (4.17) Dabei bezeichneth.c. die hermitisch Konjugierte des ersten Terms, ˆaist der Operator der Photonenerzeugung und f~ ist eine Ortsfunktion. f~(~r) ist ein komplexer Vektor, der die lokale Polarisation des elektrischen Feldes und die Feldamplitude beschreibt. Die Normie-rung wird so gew¨ahlt, dass am Ort des Feldmaximums der Betrag eins gilt. Der Vorfaktor

_max wird als das

”maximale Feld pro Photon” bezeichnet und kann aus der Vakuum-Feldenergie ~ω/2 berechnet werden:

_max = s

~ω

2₀n²V_{ef f} (4.18)

Dabei istV_{ef f} das effektive Resonatorvolumen.

V_{ef f} = 1

und n der Brechungsindex im Feldmaximum. Anschaulich ist dieses maximale Feld pro Photon das Feld, das sich ergibt, wenn die Vakuum-Feldenergie auf das Volumen verteilt wird, in dem die Mode eingesperrt ist. Es ist damit ein Maß f¨ur die Effizienz, mit der der vorliegende Resonator das elektromagnetische Feld konzentriert.0 undn ber¨ucksichtigen dabei das umgebende Medium.

Der Hamilton-Operator, der die Wechselwirkung des elektrischen Dipol¨ubergangs be-schreibt, lautet wie folgt:

Hˆint=imaxd ~~f(~re)|gi he|ˆa+h.c. (4.20)

|giundhe|bezeichnen den Grund- bzw. den angeregten Zustand des Zwei-Niveau-Systems,

~r_e den Ort und d~ das elektrische Dipolmoment des ¨Ubergangs. Das Gesamtsystem aus Zwei-Niveau-System und elektromagnetischem Feld kann durch den nach Jaynes und Cummings benannten Hamilton-Operator als eine Summe der Hamilton-Operatoren der Einzelsysteme und ihrer Wechselwirkung ˆH_int beschrieben werden [Hag06b]:

Hˆ = ˆH2−N iv+ ˆH_{F eld}+ ˆH_int=~ωˆσ_z+~ω aˆ⁺ˆa

+i~Ω ˆσ−aˆ⁺−σˆ₊ˆa

(4.21) Er besteht aus den Pauli-Spin-Matrizen ˆσ_z und ˆσ₊ und ˆσ−. Im dritten Term in Gleichung (4.21) kommt der Ausdruck~Ω vor. Dieser gibt die Energie an, die in der Wechselwirkung des photonischen und des Zwei-Niveau-Systems steckt. Sie berechnet sich ¨uber:

~Ω =

Die Kreisfrequenz 2Ω bezeichnet man als die Frequenz der Vakuum-Rabi-Oszillationen.

Die Energie dieser Oszillationen h¨angt von den Eigenschaften der beteiligten Systeme ab:

Der St¨arke des Vakuum-Feldesmax, der St¨arke des Dipolmoments des ¨Ubergangs d~und der Feldverteilung f~ (Polarisation und Amplitude). Der Operator der Wechselwirkung koppelt nur die energetisch entarteten Zust¨ande |e, ni (Zwei-Niveau-System angeregt, n Photonen) und |g, n+ 1i (Zwei-Niveau-System im Grundzustand und n+ 1 Photonen).

Der Jaynes-Cummings-Hamilton-Operator beinhaltet also neben dem absoluten Grund-zustand des Systems |g,0iimmer Paare von Zust¨anden, |e, ni und |g, n+ 1i mit n∈N0, die sich um die Energiedifferenz 2~Ω√

n+ 1 unterscheiden. Vom Grundzustand|g,0isind diese Paare energetisch im Mittel um ~ω(n+ 1) entfernt. Die Zust¨ande des gekoppel-ten Systems sind also Superpositionen der Eigenzust¨ande |e, ni und |g, n+ 1i (immer paarweise) welche sich dadurch unterscheiden das entweder das Zwei-Niveau-System an-geregt ist, oder es sich im Grundzustand befindet und daf¨ur ein Photon in den Resonator emittiert wurde. Das Gesamtsystem oszilliert zwischen diesen beiden Eigenzust¨anden im der Frequenz 2Ω. Derartige der Zust¨ande werden in der Literatur als

”dressed states”

bezeichnet.

In realen Systemen treten allerdings im Vergleich zum eben beschriebenen idealen Fall Verluste auf. Diese k¨onnen unter anderem von nicht-perfekten Resonatorspiegeln oder Verlusten an der Resonatoroberfl¨ache verursacht sein. Da also Photonen das System verlassen k¨onnen, ist ihre Lebensdauer im Resonator endlich. Dies f¨uhrt zu einer endlichen Breite der photonischen Resonanz ∆ω_cavity. Die mittlere Verweildauer eines Photons in einem realen Resonator h¨angt also direkt mit der Breite der Resonanz zusammen.

τ_photon ∝1/∆ω_cavity (4.23)

Aber auch der Emitter besitzt eine endliche Linienbreite des ¨Ubergangs ∆ω_e. Die Eigen-energien des gekoppelten Systems k¨onnen mit dem Dichtematrix-Formalismus berechnet werden [G´er03]: Dies stellt die weiter oben erw¨ahnte Aufspaltung der Frequenzen/Energien durch die Vakuum-Rabi-Oszillationen um die (Mittel-)Frequenz ω des nicht wechselwirkenden Sys-tems (Zwei-Niveau-System angeregt oder Photon im Resonator) dar. G¨ultig ist dies aller-dings nur solange, wie:

ω > |∆ω_e−∆ω_c|/4 (4.25) gilt. Diese Gleichung dr¨uckt Folgendes aus: Nur wenn die Energie der Vakuum-Rabi -Oszillation~Ω, also die Energie die in der Wechselwirkung steckt, gr¨oßer ist als ein Viertel des Unterschieds in der energetischen Breite der isolierten Einzelsysteme kommt es zu einer Oszillation. Dies kann am besten in den Extremf¨allen verstanden werden:

• Ist die Linienbreite ∆ω_c des Resonators viel gr¨oßer als die des Emitters, dann ist die mittlere Verweildauer eines Photons im Resonator also viel kleiner (schlechter Q-Faktor) als die mittlere Lebensdauer 1/∆ω_e des Emitters in seinem angeregten Zustand. Es kann sich keine Vakuum-Rabi-Oszillation aufbauen, da das Photon den Resonator zu schnell verl¨asst und der Emitter nicht schnell genug strahlend zerf¨allt, um diesen Verlust auszugleichen.

• Im umgekehrten Fall, wenn also die Linienbreite des Emitter¨ubergangs ∆ω_e viel gr¨oßer ist als die des Resonators ∆ωc, dann haben zwar die Photonen eine ausrei-chende Verweildauer im Resonator (großer Q-Faktor), aber der angeregte Zustand des Emitters ist so instabil, das sich ebenfalls keine Oszillation ausbilden kann. Jedes absorbierte Photon wird sofort wieder in den Resonator emittiert. Dabei ist voraus-gesetzt, dass die Linienbreite des Emitters durch strahlende Zerf¨alle dominiert ist.

Aus diesen beiden F¨allen erkennt man, dass es nur zur Ausbildung einer Vakuum-Rabi -Oszillation kommen kann, wenn entweder die typischen Zerfalls-Zeitskalen der beiden isolierten Systeme vergleichbar sind, oder die Kopplung zwischen den Systemen sehr groß ist. Dann ist n¨amlich die Vakuum-Rabi-Oszillation Ω so schnell, dass der Unterschied der Einzelsysteme nicht ins Gewicht f¨allt. Dies ist zum Beispiel der Fall wenn das Di-polmoment des Emitters ˆd sehr groß ist (vergl. Gleichung (4.22)). Ist der Einfluss dieser Verlustmechanismen so groß, dass Bedingung (4.25) nicht l¨anger erf¨ullt ist, geht das Sys-tem in den so genannten Bereich der

”schwachen Kopplung” ¨uber. Die spontane Emission ist dann wieder ein irreversibler Prozess.

Schwache Kopplung Bereits 1946 sagte Purcell [Pur46] vorher, dass ein Atom in einem Resonator durch die Modifikation der Photonenmoden in der Umgebung schneller spontan zerfallen m¨usse, als im freien Raum. In den 70er Jahren wurde dieser Effekt erstmalig experimentell durch Drexhage et al. [Dre74] best¨atigt.

Die ¨Anderung der spontanen Emissionsrate kann zum Beispiel mit Hilfe Fermis Gol-dener Regel hergeleitet werden. Die Energie, die in der Wechselwirkung zwischen dem elektrischen Dipol des optischen ¨Ubergangs des Zwei-Niveau-Systems und dem Photo-nenfeld steckt, ist im Vergleich zu der Gesamtenergie der jeweiligen beteiligten Einzelsys-teme klein. In der N¨aherung f¨ur einen elektrischen Dipol h¨angt die Rate der spontanen Emission wie folgt vonρ(ω_e),d~und ˆE(~r_e) ab: Dabei ist τ die mittlere Lebensdauer eines Exzitons im angeregten Zustand |ei bevor es in den Grundzustand|gi¨ubergeht. Die entsprechende Energiedifferenz wird in Form eines Photons mit der Frequenz ω abgegeben. An Gleichung (4.26) ist zu erkennen, dass die Emissionsrate 1/τ durch zwei Faktoren bestimmt ist: Auf der einen Seite bestimmt das Ubergangsmatrixelement zwischen Anfangs- und Endzustand, und damit der elektrische¨ Dipold~und die Verteilung des elektrischen Feldes ˆE(~re) (auch im Falle von Vakuumfeld), die spontane Emissionsrate. Andererseits spielt auch die Dichte der verf¨ugbaren Moden ρ(ω_e) bei der Frequenz des ¨Ubergangs eine entscheidende Rolle. Im Fall eines

homoge-Abbildung 4.3: Schematisches Bild zur Ver¨anderung der strahlenden Lebensdauer eines Emitters durch Ver¨anderung der Modenstruktur des Vakuums in seiner Umgebung. Die R¨uckkopplung des Strahlungsfeldes an den Emitter ist allerdings nicht stark.

nen Mediums mit Brechungsindex n, kann die Dichte der elektromagnetischen Moden berechnet werden aus:

ρ_{f ree}(ω) = ω²V n³

π²c³ (4.27)

V ist dabei das Quantisierungsvolumen. Die Modendichte des Vakuums ist dementspre-chend nach Gleichung (4.27) f¨ur eine feste Frequenz ω eine Konstante, welche sich aus Materialparametern und Naturkonstanten berechnet [Yam97]. Der Feldoperator des elek-trischen Feldes f¨ur jede dieser Moden ist:

Eˆ(~r, t) =i~

r ~ω

20n²V e^i~k~rˆa(t) +h.c. (4.28) Der Einheitsvektor~ber¨ucksichtigt die Polarisation des elektromagnetischen Feldes.

Befindet sich der Dipol allerdings in einem Resonator, so erf¨ahrt er eine durch den Re-sonator ge¨anderte spektrale Modendichte und eine ¨Anderung in der Amplitude des Va-kuumfeldes. Dieses Feld kann jetzt eine durch den Resonator vorgegebene Polarisation

besitzen. F¨ur eine Lorentz-f¨ormige Resonanz kann als Ausdruck f¨ur die Modendichte im Resonator gefunden werden:

ρ_cav(ω) = 2

π∆ω_c · ∆ω²_c

4 (ω−ω_c) + ∆ω²_c (4.29) Die Kreisfrequenz der Resonatormode ist ω_c und deren Linienbreite ∆ω_c. Aus diesen bei-den Gr¨oßen kann die G¨uteQdieses Resonators erhalten werden. AusFermis Goldener Re-gel (4.26) kann jetzt ein Vergleich der Raten der spontanen Emission eines Dipol¨ubergangs des Zwei-Niveau-Systems im homogenen, freien Raumτ_{f ree}, mit der Emissionsrate in eine Resonatormode τ_cav, angestellt werden:

τ_{f ree} gegeben und ist ein Maß f¨ur die relative Ausrichtung des Dipols d~und des elektroma-gnetischen Feldesf~(~r_e). Der dritte Faktor in Gleichung (4.30) ber¨ucksichtigt die im frei-en Raum zuf¨allige Ausrichtung des Systems Dipol - elektrisches Feld bez¨uglich der drei Raumrichtungen. Der erste Term in Gleichung (4.30) h¨angt nur von den Eigenschaften des Resonators,Q, λ_c und V_{ef f}, ab. Der zweite Term beschreibt dreierlei:

• Der Bruch ber¨ucksichtigt eine eventuelle Verstimmung der Resonatorresonanzω_czu dem Dipol¨ubergang ω_e und die spektralen Linienbreiten der beiden ¨Uberg¨ange.

• ξ tr¨agt der relativen Orientierung des Feldes und des ¨Ubergangsdipols Rechnung.

• Der Betrag von f~(~r_e) ist die am Ort des Emitters herrschende, relative Feldampli-tude.

Dieser Teil der Gleichung ist immer kleiner oder gleich eins. Der extremale Fall tritt ein, wenn das Zwei-Niveau-System und der Resonator genau in Resonanz sind (d.h.ω_e =ω_c), der Dipol des ¨Ubergangs entlang der durch den Resonator vorgegebenen Polarisation ausgerichtet ist und die Position des Emitters im Resonator mit den Feldmaximum zu-sammen f¨allt. Dann ist die Erh¨ohung der spontanen Emissionsrate durch den nachPurcell benannten Faktor gegeben: Die strahlende Lebensdauerτcav eines Dipolemitters in einem Mikroresonator betr¨agt also nur noch den 1/F_p-ten Teil derjenigen im freien Raum.

Sollte das Zwei-Niveau-System in seiner Emission sehr stark gegen¨uber dem Resonator verstimmt sein, also ωe und ωc stark unterschiedlich im Vergleich zu ihren Linienbreiten sind, kann an Gleichung (4.32) abgelesen werden, dass es zu einer Unterdr¨uckung der Emission kommt. Dies geschieht mit dem Faktor 1/Q. Resonant zum Mikroresonator kommt es also zu einer Verst¨arkung der Emission, w¨ahrend diese spektral neben der Resonatorresonanz unterdr¨uckt wird.

In den vorhergehenden Betrachtungen wurden den Emitter betreffende, inkoh¨arente Prozesse vernachl¨assigt. Es wurde angenommen, dass die homogene Linienbreite des Emit-ters ∆ωe viel kleiner ist als die Linienbreite der Resonatorresonanz ∆ωc. Sollte obi-ge Annahme nicht mehr obi-gerechtfertigt sein, wenn also zum Beispiel ∆ω_c ≈ ∆ω_e gilt, muss in Gleichung (4.30) die Modendichte ρ_cav ersetzt werden durch ein Integral. Dieses ber¨ucksichtigt das Linienprofil der Emission des Emitters:

ρ_cav −→

Z

L(ω)ρ_cav(ω)dω (4.33)

Im Fall einer homogenen Linienverbreiterung kann f¨ur L(ω) eine normalisierte Lorentz-Funktion eingesetzt werden. Befinden sich das System Emitter-Resonator genau in Re-sonanz (ω_e = ω_c), dann ist der zu erreichende Purcell-Effekt kleiner als im Fall einer viel kleineren Emitterlinienbreite ∆ω_e. Es muss in Gleichung (4.30) und (4.32) jetzt 1/Q durch 1/Q_e, die der Linienbreite des Emitters entsprechende G¨ute, ersetzt werden. Wenn die beiden Linienbreiten der Systeme vergleichbar sind (∆ω_c = ∆ω_e), muss f¨ur 1/Q der Term 1/Q+1/Q_everwendet werden. Ist die homogene Linienbreite des Emitters sehr groß gegen¨uber der des Resonators (∆ω_c<<∆ω_e), dann ist 1/2Qanstatt 1/Qeinzusetzen.

Dies kann an Gleichung (4.26) verstanden werden: Neben der Modendichte der Umgebung ρ(ω) hat wie dort diskutiert auch das Matrixelement des ¨Ubergangs einen Einfluss auf die Zerfallsrate. Ist die homogene Linienbreite sehr groß, vergleichbar mit der des Resonators

∆ω_c, dann ist der Einfluss des Matrixelements sehr stark. Dies kommt vor, wenn zum Beispiel der Dipol des ¨Ubergangs sehr groß ist, und damit die strahlende Lebensdauer schon relativ kurz. Eine Ver¨anderung der photonischen Umgebung hat dann nicht mehr den maximalen Einfluss im Vergleich zum idealen Fall. Sollte die Linienbreite des Emit-ters sogar gr¨oßer werden als die des Resonators, nimmt der spektrale ¨Uberlapp stark ab.

Teile der Emission liegen spektral dort, wo der Resonator bereits aktiv die Ausbreitung von Moden unterdr¨uckt.

Um einen großen Purcell-Effekt beobachten zu k¨onnen, ist es daher unerl¨asslich, ein Emitter/Resonator-System zu benutzen, in dem die Zwei-Niveau-Systeme schmale Lini-enbreiten aufweisen und die Mikroresonatoren hohe G¨uten, bzw. kleine Modenvolumina besitzen.

Im Dokument Licht-Materie-Wechselwirkung in Festkörper-Nanostrukturen (Seite 76-83)