Asynchrones optisches Abtasten : eine neue Methode für die Pikosekundenultraschallspektroskopie

Universit¨ at Konstanz Fachbereich Physik Universit¨ atstrasse 10 78467 Konstanz

Asynchrones optisches Abtasten –

eine neue Methode f¨ ur die Pikosekunden-

ultraschallspektroskopie

Dissertation

zur Erlangung des akademischen Grades Doctor rerum naturalium

(Doktor der Naturwissenschaften) an der Universit¨at Konstanz,

Mathematisch-Naturwissenschaftliche Sektion, Fachbereich Physik

vorgelegt von Florian Hudert

Konstanzer Online-Publikations-System (KOPS) URN: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:352-opus-124552

Tag der mündlichen Prüfung: 28.10.2009 1. Gutachter: Prof. Thomas Dekorsy

2. Gutachter: Prof. Paul Leiderer

Im Rahmen dieser Dissertation ver¨ offentlichte Arbeiten:

1. F. Hudert, A. Bruchhausen, D. Issenmann, O. Schecker, R. Waitz, A. Erbe, E.

Scheer, A. Mlayah, J. R. Huntzinger und T. Dekorsy, Coherently excited confi- ned longitudinal acoustic phonon modes in free standing Si membranes, Physical Review Letters, zur Ver¨offentlichung eingereicht

2. F. Hudert, A. Bartels, T. Dekorsy und K. K¨ohler, Influence of doping profiles on coherent acoustic phonon detection and generation in semiconductors, Journal of Applied Physics104, 123509 (2008)

3. F. Hudert, A. Bartels, C. Janke, T. Dekorsy und K. K¨ohler, Coherent acoustic phonons in phonon cavities investigated by asynchronous optical samp- ling, Journal of Physics: Conference Series 92, 012012 (2007)

4. A. Bartels, R. Cerna, C. Kistner, F. Hudert, C. Janke und T. Dekorsy, Ultrafast time-domain spectroscopy based on high-speed asynchronous optical samp- ling, Review of Scientific Instruments 78, 035107 (2007)

5. A. Bartels, F. Hudert, C. Janke und T. Dekorsy,Femtosecond time-resolved op- tical pump-probe spectroscopy at kilohertz-scan-rates over nanosecond- time-delays without mechanical delay line, Applied Physics Letters88, 041117 (2006)

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Akustische Dynamik in Festk¨orpern 3

2.1 Grundlagen der elastischen Kontinuumsdynamik . . . 3

2.1.1 Verzerrung und Verspannung . . . 3

2.1.2 Hooke’sches Gesetz und Wellengleichung . . . 4

2.1.3 Grenzfl¨achen . . . 5

2.2 Phonondispersion im Volumenmaterial . . . 7

2.3 Phonondispersion in ¨Ubergittern . . . 9

3 Pikosekundenultraschall 15 3.1 Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen . . . 15

3.1.1 Thermoelastischer Beitrag und Deformationspotential . . . 17

3.1.2 Volumenhalbleiter . . . 19

3.1.3 Ubergitter . . . .¨ 21

3.1.4 Frei stehende Membran . . . 22

3.2 Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen . . . 25

3.2.1 Volumenhalbleiter . . . 27

3.2.2 Ubergitter . . . .¨ 30

3.2.3 Frei stehende Membran . . . 32

4 Anrege-Abfrage Spektroskopie 35 4.1 Ultrakurze Lichtimpulse . . . 35

4.1.1 Grundlagen . . . 36

4.1.2 Modenkoppeln . . . 38

4.2 Klassische Anrege-Abfrage Spektroskopie . . . 40

4.3 Asynchrones optisches Abtasten . . . 42

4.3.1 Messprinzip . . . 42

4.3.2 Stabilisierung . . . 44

4.3.3 Messaufbau . . . 47

5 Ergebnisse 51

5.1 Volumenhalbleiter . . . 51

5.2 Schichtstrukturen . . . 55

5.3 Ubergitter . . . .¨ 61

5.3.1 Das GaAs/AlAs- ¨Ubergitter . . . 61

5.3.2 Das GaSb/InAs- ¨Ubergitter . . . 66

5.3.3 Das Si/Mo- ¨Ubergitter . . . 70

5.3.4 Phononkavit¨at . . . 76

5.4 Frei stehende Membranen . . . 78

5.4.1 Grundlagen und Probenaufbau . . . 78

5.4.2 Messungen der Dickenschwingungen . . . 80

5.4.3 Anfangsoszillationen . . . 84

5.4.4 Resonante Anregung . . . 86

6 Zusammenfassung 89

Literaturverzeichnis 91

Abbildungsverzeichnis

2.1 Die Lineare Kette . . . 7

2.2 Dispersionsrelation der linearen Kette . . . 8

2.3 Ubergitterstruktur¨ . . . 9

2.4 Phonondispersion eines ¨Ubergitters . . . 11

2.5 Reflektivit¨at eines ¨Ubergitters . . . 13

3.1 Anregungsprozess . . . 16

3.2 Anharmonisches Potential . . . 18

3.3 Verzerrung und Verspannung . . . 21

3.4 Modenspektrum f¨ur freien Film . . . 24

3.5 Sensitivit¨atsfunktion f¨ur Metall und Halbleiter . . . 28

3.6 Modelltransiente f¨ur GaAs . . . 29

3.7 Detektion in ¨Ubergitter . . . 31

3.8 Grundmoden in freiem Film . . . 33

4.1 Gauß’scher Strahl . . . 37

4.2 Modenkoppeln . . . 39

4.3 Klassischer Anrege-Abfrage Aufbau . . . 41

4.4 ASOPS Messprinzip . . . 43

4.5 Schema der Stabilisierungselektronik . . . 45

4.6 Stabilisierungsjitter . . . 47

4.7 ASOPS Aufbau . . . 48

4.8 Ti:Saphir Laser . . . 49

4.9 Autokorrelation und Spektrum der Laserimpulse . . . 50

5.1 Transienten f¨ur GaAs . . . 52

5.2 Spektrum und Dispersion f¨ur GaAs . . . 53

5.3 Abfallzeiten und Eindringtiefen f¨ur GaAs . . . 54

5.4 Probenstruktur und berechnete Dotierprofile der Schichtstruktur . . . 56

5.5 Transienten f¨ur (100) Schichtstruktur . . . 57

5.6 Transienten f¨ur (111) Schichtstruktur . . . 59

5.7 Phasensprung bei der Schichtstruktur . . . 61

5.8 Transienten f¨ur GaAs/AlAs ¨Ubergitter . . . 63

5.9 Spektrum und Dispersion f¨ur GaAs/AlAs ¨Ubergitter . . . 64

5.10 Spektrale Amplitude f¨ur das GaAs/AlAs ¨Ubergitter . . . 66

5.11 Transienten f¨ur GaSb/InAs ¨Ubergitter . . . 67

5.12 Extrahierte Oszillationen f¨ur GaSb/InAs ¨Ubergitter . . . 68

5.13 Spektrum und Dispersion f¨ur GaSb/InAs ¨Ubergitter . . . 69

5.14 Einfluss der Periodenl¨ange im GaSb/InAs ¨Ubergitter . . . 70

5.15 Transiente f¨ur Si/Mo ¨Ubergitter . . . 72

5.16 Extrahierte Oszillationen f¨ur Si/Mo ¨Ubergitter . . . 73

5.17 Spektrum und Dispersion f¨ur Si/Mo ¨Ubergitter . . . 74

5.18 Rastermessung an Si/Mo ¨Ubergitter . . . 75

5.19 Schichtdicken im Si/Mo ¨Ubergitter . . . 76

5.20 Spektrum und Reflektivit¨at der Phononkavit¨at . . . 77

5.21 Wellenl¨angenserie f¨ur Phononkavit¨at . . . 78

5.22 Struktur und Photo der Membranprobe . . . 79

5.23 Transiente f¨ur Si Membran . . . 80

5.24 Extrahierte Oszillationen f¨ur Si Membran . . . 81

5.25 Spektrum f¨ur Si Membran . . . 82

5.26 Linearit¨at der Moden in der Si Membran . . . 83

5.27 Modenamplituden in der Si Membran . . . 84

5.28 Anfangsoszillationen in der Si Membran . . . 85

5.29 Transientenvergleich bei resonanter Anregung . . . 86

5.30 Modenamplitude bei resonanter Anregung in der Membran . . . 88

Kapitel 1 Einleitung

Die Pikosekundenultraschalltechnologie ist seit ihrem Entstehen Anfang der 80iger [Tho84, Nel82] stetig gewachsen und hat mittlerweile ein breites Spektrum von Anwendungen gefunden. Sie umfasst die Generation, Detektion und Kontrolle koh¨arenter akustischer Dynamik in Festk¨orpern mithilfe ultrakurzer Laserimpulse. Die enormen Fortschritte auf den Gebieten der Nanotechnologie und Laserentwicklung erm¨oglichen heute die spektrale, r¨aumliche und zeitliche Kontrolle von akustischen Phononen mit Frequenzen bis in den THz-Bereich hinein.

Neben der Erforschung grundlegender Aspekte der akustischen Dynamik in allge- meinen Festk¨orpern und Nanostrukturen [Hao00], spielt auch die kontaktlose Charak- terisierung von Materialqualit¨at, Grenzfl¨achen und vergrabenen Strukturen in diversen Materialsystemen eine große Rolle [Cot05, Lin06b]. Die Wechselwirkung zwischen der elektronischen Bandstruktur und der akustischen Dynamik [Aki06, Sch07, Lin04], sowie deren koh¨arente Kontrolle [ ¨Ozg01, Has96, Sun01, Han07], wird in Zukunft zu interessan- ten akustooptischen Bauelementen in der Optoelektronik und Mikro- oder Nanomecha- nik f¨uhren [Che04, Miz06]. Gerade die stetig sinkenden Strukturgr¨oßen von mikromech- nischen und elektronischen Systemen erfordern ein besseres Verst¨andnis der Elektron- Phonon Wechselwirkungen und des W¨armetransports in Nanostrukuren [Cah03]. Auch an der Realisierung eines Phononlasers, einem sogenannten Saser, wird intensiv gearbei- tet [Hu80, Wor03, Gla07, Ken06].

Die zeitaufgel¨oste Ultrakurzzeitspektroskopie ist dabei die wichtigste experimentelle Methode dieses Feldes. Der Großteil aller Arbeiten in diesem Bereich verwendet diese Messtechnik, um die koh¨arente Phonondynamik zu erzeugen, zu kontrollieren und ihre Effekte zu detektieren. Es existiert eine Vielzahl von Varianten, die jedoch alle auf einem gemeinsamen Prinzip basieren. Man verwendet zwei ultrakurze Laserimpulse, einen inten- siveren f¨ur die Generation und einen schw¨acheren, um die Auswirkungen der generierten Dynamik zu detektieren. Daf¨ur werden beide Impulse so auf die Probe gef¨uhrt, dass man die Wegstrecke des einen variieren und so den relativen Zeitabstand zwischen Anrege- und Abfrageimpuls abfahren kann. Wiederholt man nun das Experiment immer wieder,

w¨ahrend man den relativen Zeitabstand stetig ¨andert, kann man die Effekte der Pho- nondynamik, die sich zum Beipiel in ¨Anderungen der Reflektivit¨at zeigen, zeitaufgel¨ost messen. Die stetige Weiterentwicklung dieser Technologie f¨uhrte in den letzten Jahren zu Systemen die standardm¨aßig eine Zeitaufl¨osung im Femtosekundenbereich ¨uber große Messfenster von mehreren Nanosekunden liefern.

In dieser Arbeit wird eine neu entwickelte Variante der Anrege-Abfrage Spektroskko- pie verwendet [Bar06, Bar07], die auf dem Einsatz zweier Kurzpulslaser basiert, deren Wiederholraten sich um einen kleinen Betrag unterscheiden. Diese Anordnung erlaubt ex- trem schnelle Messungen, ohne dass mechanische Elemente zur Variation der Wegstrecken verwendet werden m¨ussen. Aufgrund der Differenz der Wiederholraten wird diese Tech- nologie asynchrones optisches Abtasten, oder kurz ASOPS (engl. asynchronous optical sampling), genannt. Im Rahmen dieser Arbeit wird diese Technologie zum ersten Mal in der Pikosekundenultraschallspektroskopie an einer ganzen Reihe von unterschiedlichen Probensystemen eingesetzt und das große Potential f¨ur zuk¨unftige Anwendungen aufge- zeigt. Es werden Messungen an Volumenmaterialien, Schichtstrukturen und ¨Ubergittern gezeigt. Außerdem werden erstmalig zeitaufgel¨oste Untersuchungen diskreter Phononmo- den in frei stehenden Membranen pr¨asentiert.

In Kapitel 2 werden zun¨achst einige Grundlagen akustischer Dynamik in Festk¨orpern dargelegt, bevor in Kapitel 3 die Generation und die Detektion der akustischen Dynamik mithilfe ultrakurzer Laserimpulse beschrieben werden. Dabei wird zun¨achst auf allgemeine Grundlagen eingegangen, um danach die speziellen Eigenschaften in Volumenhalbleitern, Ubergittern und frei stehenden Membranen detailliert vorzustellen. Daran schließt sich¨ in Kapitel 4 die Beschreibung der Anrege-Abfrage Spektroskopie im Allgemeinen und des verwendeten ASOPS-Systems im Speziellen an. In Kapitel 5 werden schließlich die experimentellen Ergebnisse vorgestellt und mit den theoretischen Modellen verglichen.

Die Arbeit schließt mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick.

Kapitel 2

Akustische Dynamik in Festk¨ orpern

In diesem Kapitel werden einige wichtige theoretische Grundlagen der akustischen Dyna- mik in Festk¨orpern vorgestellt. Die Darstellung beschr¨ankt sich allerdings auf die f¨ur das Verst¨andnis dieser Arbeit relevanten Aspekte und strebt keine Vollst¨andigkeit an. Es wird gezeigt, dass in vielen F¨allen eine Kontinuumsbeschreibung ausreicht, um die relevanten Effekte zu beschreiben und zu verstehen. Eine mikroskopische Beschreibung wird nur ver- wendet, wenn es darum geht, die Grundlagen der akustischen Dispersion eines Festk¨orpers anhand des Modells der linearen Kette zu beschreiben. Zun¨achst werden einige grundle- gende Begriffe der elastischen Kontinuumsdynmaik in Festk¨orpern eingef¨uhrt. Danach werden die wichtigsten Eigenschaften der Dispersion akustischer Phononen in homogenen Festk¨orpern sowie deren speziellen Eigenschaften in ¨Ubergitterstrukturen beschrieben.

2.1 Grundlagen der elastischen Kontinuumsdynamik

2.1.1 Verzerrung und Verspannung

Zun¨achst m¨ussen noch einige grundlegende Begriffe der elastischen Kontinuumsdynamik definiert werden. Die Beschreibungen auf den folgenden Seiten basieren im Wesentlichen auf [Lan91]. Wird eine Kraft auf einen elastischen Festk¨orper ausge¨ubt, so erfolgt eine Deformation, die mathematisch dadurch ausgedr¨uckt werden kann, dass der Punkt r in den Punkt r0 ¨uberf¨uhrt wird. Der resultierende Vektor

u =r−r⁰ (2.1)

wird Auslenkungs- oder Verschiebungsvektor (engl. displacement vector) genannt und beschreibt die Deformation des Festk¨orpers. Durch die Deformation ¨andert sich im All- gemeinen auch der Abstand zwischen zwei Raumpunkten. Dr¨uckt man den Abstand dl zweier Raumpunkte im undeformierten Fall mithilfe der drei Raumkoodrinaten dxiuber¨

dl = q

dx²₁ +dx²₂+dx²₃ (2.2)

aus, so gilt f¨ur den Abstand dl⁰ nach der Deformation dl⁰ =

q

dx⁰²₁ +dx⁰²₂ +dx⁰²₃. (2.3) Mit dx⁰_i =dx_i+du_i und du_i = _∂x^∂ui

kdx_k folgt dl⁰² =dl²+ 2∂u_i

∂x_kdx_idx_k+ ∂u_i

∂x_k

∂u_i

∂x_ldx_kdx_l. (2.4) Verwendet man nun die Beziehung

∂ u_i

∂xk

dx_idx_k = ∂ u_k

∂xi

dx_idx_k, (2.5)

summiert ¨uber gleiche Indize und vertauscht die i und l, erh¨alt man schliesslich

dl⁰² =dl²+ 2η_ikdx_idx_k. (2.6) Der Verzerrungstensor (engl. strain tensor) ηik ist dabei ein symmetrischer Tensor zweiter Ordnung, der wie folgt definiert ist

η_ik = 1 2

∂u_i

∂x_k + ∂u_k

∂x_i + ∂u_l

∂x_i

∂u_l

∂x_k

. (2.7)

Wenn alle Deformationen klein gegen¨uber dem undeformierten Abstand sind, so l¨asst sich der letzte Term vernachl¨assigen und Gleichung (2.7) vereinfacht sich zu

η_ik = 1 2

∂u_i

∂x_k + ∂u_k

∂x_i

. (2.8)

Diese N¨aherung ist f¨ur alle Prozesse, die im Rahmen dieser Arbeit betrachtet werden g¨ultig.

2.1.2 Hooke’sches Gesetz und Wellengleichung

Die n¨achste wichtige Gr¨oße ist der Verspannungstensor (engl. stress tensor) σik, der die inneren Kr¨afteF_i beschreibt, die aus der Deformation eines elastischen Festk¨orpers resul- tieren. Er wird ¨uber

F_i = ∂

∂x_kσ_ik (2.9)

definiert. Spannungs- und Verzerrungstensor sind ¨uber den Elastizit¨atstensorC_iklm in der folgenden Form miteinander verkn¨upft:

σ_ik =C_iklmη_lm. (2.10)

Dies ist die allgemeine Formulierung des Hooke’schen Gesetzes. Der Verspannungsten- sor entspricht somit einer verallgemeinerten Kraft, w¨ahrend der Verzerrungstensor eine verallgemeinerte Auslenkung beschreibt. Der Elastitzit¨atstensor beinhaltet s¨amtliche In- formationen, die sonst in den elastischen Konstanten enthalten sind. Da die notwendigen

2.1. Grundlagen der elastischen Kontinuumsdynamik Berechnungen dieser Arbeit alle nur in einer Dimension erfolgen, die ohne Beschr¨ankung der Allgemeinheit im Folgenden mit z bezeichnet wird, vereinfachen sich die oben ein- gef¨uhrten Gr¨oßen zu

u=uz =u, ηik =η(z) = ∂u

∂z, σik =σ33 =σ, Ciklm =Czzzz =C. (2.11) Gleichung(2.10) l¨asst sich demzufolge in der folgenden einfachen Form schreiben:

σ =Cη=C∂u

∂z. (2.12)

Die Verspannung σ ist der Quellterm in der Wellengleichung

∂²u

∂t² = C ρ

∂²u

∂z² = 1 ρ

∂σ

∂z, (2.13)

die die Rolle der Bewegungsgleichung in der Kontinuumsdynamik einnimmt. Sie wurde hier f¨ur die Auslenkung u aufgestellt. Analog dazu kann die Wellengleichung nat¨urlich auch in der gleichen Form f¨ur die Verzerrung η aufgestellt werden. Dies ist die Grund- gleichung, die gel¨ost werden muss, um die Generation und die Dynamik der Phononen zu beschreiben, wobei f¨ur die Berechnung der Generation die genaue Beschreibung des Verspannungsterms von essentieller Bedeutung ist. Unterschiedliche Herangehensweisen zur L¨osung dieser Gleichung f¨ur die verschiedenen Systeme, die in dieser Arbeit betrachtet werden, sind in den folgenden Abschnitten beschrieben. Aus Gleichung (2.13) ist ebenfalls ersichtlich, dass die Verzerrungσ die entscheidende Gr¨oße f¨ur die Generation akustischer Phononen darstellt. Auf die genaue Beschreibung dieser Gr¨oße wird in Kapitel 3 einge- gangen.

Aus der Wellengleichung kann man auch leicht die folgende Definition der Schallge- schwindigkeitv_Schall ablesen:

v_Schall = s

C

ρ. (2.14)

Dies ist eine makroskopische Definition der Schallgeschwindigkeit. Die Annahme einer konstanten Schallgeschwindigkeit definiert auch den G¨ultigkeitsbereich dieser Betrach- tungsweise. Wie in Abschnitt 2.2 gezeigt wird, ist diese N¨aherung nur f¨ur langwellige Phononen g¨ultig, was jedoch bei den hier behandelten Systemen meist gerechtfertigt ist.

2.1.3 Grenzfl¨ achen

Ein weiterer wichtiger Effekt, den es zu betrachten gilt, ist die Reflexion und Transmissi- on elastischer Wellen an Grenzfl¨achen. W¨ahrend eine Grenzfl¨ache f¨ur elektromagnetische Wellen durch unterschiedliche dielektrische Funktionen der angrenzenden Medien gekenn- zeichnet ist, so ist die entscheidende Materialgr¨oße hier die akustische Impedanz Z. Sie ist ¨uber

Z =ρv_Schall (2.15)

mit der Schallgeschwindigkeitv_Schallund der Dichteρverkn¨upft. Analog zu der Herleitung der Fresnell’schen Gleichungen in der Optik [Bor99] betrachtet man zur Berechnung der Reflexions- und Transmissionskoeffizienten den einlaufenden (I), den transmittierten (T) und den reflektierten (R) Anteil einer elastischen Welle, die eine Grenzfl¨ache von Medium 1 zu Medium 2 durchl¨auft. Die Amplitudenuder einzelnen Anteile k¨onnen daf¨ur wie folgt aufgeschrieben werden:

u_I = e^jq1z u_T = te^jq2z

u_R = re^−jq1z. (2.16)

Die Amplitude der einlaufenden Welle ist hierbei auf 1 normiert,q₁undq₂sind die Wellen- vektoren in den beiden Medien. Die beiden Gr¨oßenrundtwerden als Amplitudenreflexions- und Amplitudentransmissionskoeffizienten bezeichnet. Analog dazu lassen sich f¨ur die Verspannung σ die folgenden Beziehungen aufstellen:

σ_I = iq₁C₁e^jq1z σT = iq2C2te^jq2z

σ_R = −iq₁C₁re^−jq1z. (2.17) F¨ur die Berechnung der Koeffizienten r und t wird an der Grenzfl¨ache die Stetigkeit von Auslenkung und Verspannung gefordert [Lan91]. Liegt die Grenzfl¨ache bei z = 0, lassen sich diese beiden Bedingungen folgendermaßen aufschreiben:

(u_I+u_R)|_z=0 = u_T|_z=0

(σ_I+σ_R)|_z=0 = σ_T|_z=0. (2.18) Verwendet man die Gleichungen (2.16) und (2.17) in Kombination mit (2.18) erh¨alt man mit q_i =ω/v_i die beiden Bedingungen:

1 +r = t

Z₁−Z₁r = Z₂t. (2.19)

Aus diesem Ergebnis kann man nun r und t berechnen, die sich letztlich zu r = Z₁−Z₂

Z₁+Z₂ (2.20)

t= 2Z₁

Z₁ +Z₂ (2.21)

ergeben. Dieses Ergebnis gilt nat¨urlich nur f¨ur perfekte Grenzfl¨achen. Es gibt eine Reihe von Modellen, die auch die Transmission an realen Grenzfl¨achen beschreiben (wie das Masselose-Feder-Modell [Tas98]). Hier geht es jedoch lediglich um das Prinzip der Refle- xion und Transmission.

2.2. Phonondispersion im Volumenmaterial

2.2 Phonondispersion im Volumenmaterial

F¨ur die exakte Beschreibung der Phonondispersion in dreidimensionalen Festk¨orpern muss man die r¨aumliche Anordnung aller Ionen ber¨ucksichtigen. Die wichtigsten Eigenschaften lassen sich allerdings an einem einfachen, eindimensionalen Modell verstehen, das im Fol- genden kurz vorgestellt werden soll. Aber auch hier soll sich die Beschreibung nur auf die prinzipiellen Grundlagen beschr¨anken, die f¨ur das Verst¨andnis dieser Arbeit notwendig sind.

m m m

m m

i i+1 i+2

i-1 i-2

a

Abbildung 2.1: Schematische Darstellung der linearen Kette.

Man stellt sich die Atome auf einer Kette vor, die jeweils untereinander durch masse- lose Federn verbunden sind. Stimmt die Achse dieser Kette mit einer Symmetrierichtung des Kristallgitters ¨uberein, stellt jedes Atom eine Netzebene dar, deren Normalenvektor parallel zur Achse der Kette ist. Dadurch wird klar, dass dieses Modell gerade f¨ur die Be- trachtung longitudinal akustischer Phononen sehr hilfreich sein kann. Abbildung 2.1 zeigt eine schematische Darstellung der Situation. Die identischen Massen m sind ¨uber masse- lose Federn mit der Federkonstante f_i verbunden. Der Gleichgewichtsabstand betr¨agt a und die Auslenkungen der Massen sollen klein im Vergleich zu diesem Abstand sein. Die Bewegungsgleichung f¨ur dasi-te Atom kann dann folgendermaßen aufgeschrieben werden:

m∂²u_i

∂t² =F_i =X

n

f_i(u_i+n−u_i). (2.22)

Verwendet man eine harmonische Schwingung der Form

u_i+n=Ae^j(qna−ωt) (2.23)

als L¨osungsansatz, ergibt das Einsetzen in (2.22):

−ω² = 1 m

∞

X

n=1

f_i e^jqna+e^−jqna−2

. (2.24)

Das Produkt qa beschreibt die Phasendifferenz zwischen dem n-ten und dem n+1-ten Atom. Mit der Vereinfachung

e^jqna+e^−jqna = 2 cos(qna)

0 + π/ a

Kreisfrequenz

ω

-π/ a

Abbildung 2.2: Darstellung der Dispersionsrelation der einfachen linearen Kette.

folgt die Dispersionsrelation ω(q) ω(q)² = 2

m

∞

X

n=1

f_n(1−cos(qna)). (2.25)

Im einfachsten Fall betrachtet man nur die Wechselwirkung mit dem n¨achsten Nach- barn. In diesem Fall kann man die Dispersion in der folgenden Form schreiben

ω(q) = 2 rf

m

sinqa 2

. (2.26)

Diese Dispersion ist in Abbildung 2.2 dargestellt. Man sieht, dass man diese Funktion

¨uber einen relativ großen Bereich in der Mitte der Brillouinzone mit einem linearen Ver- halten beschreiben kann. In diesem Bereich kann man Gleichung (2.26) durch die folgende Beziehung ausdr¨ucken:

ω= rf a²

m q. (2.27)

Daraus folgt, dass sich die konstante Gruppengeschwindigkeit ¨uber v_G=v_Schall = dω(q)

dq = rf a²

m (2.28)

beschreiben l¨asst. Die Schallgeschwindigkeit v_Schall kann also f¨ur den langwelligen Bereich (λ >> a) sowohl aus der makroskopischen Beschreibung in Gleichung (2.14) als auch aus den mikroskopischen Gr¨oßen f, a und m berechnet werden.

F¨ur Experimente im Bereich der optischen Spektroskopie ist der Wellenvektor des Lichts (k_L = 2π/λ; λ = 400...900 nm) im Vergleich zum Wellenvektor eines Phonons am Rande der Brillouinzone (q = π/a) typischerweise etwa zwei Gr¨oßenordnungen kleiner.

Das bedeutet, dass nur Phononen mit sehr kleinen Wellenvektoren mit dem Licht intera- gieren. Die Betrachtungen in dieser Arbeit beschr¨anken sich demzufolge auf den Bereich,

2.3. Phonondispersion in ¨Ubergittern in dem die Dispersion als linear angesehen werden kann. Vor allem die Berechnungen mithilfe der Kontinuumsmechanik, die in den folgenden Abschnitten behandelt werden, basieren auf der

”Linearisierung“ der Dispersion.

2.3 Phonondispersion in ¨ Ubergittern

In diesem Abschnitt wird die besondere Phonondispersion eines ¨Ubergitters vorgestellt.

Analog zum elektronischen Kronig-Penney Modell entsteht die Dispersion durch die Pe- riodizit¨at des ¨Ubergitters, die in diesem Fall durch die unterschiedlichen Eigenschaften (ρ, v_Schall, Z, C,etc.) Schichten des ¨Ubergitters hervorgerufen wird. Die folgende Beschrei- bung ber¨ucksichtigt nur longitudinale Phononmoden, die sich senkrecht zur Oberfl¨ache des Ubergitters ausbreiten. Die Ergebnisse sind auch nur innerhalb des elastischen Bereichs¨ g¨ultig, d.h. in dem Bereich, in dem die Phonondispersion linear ist. Es gibt verschiedene Methoden, die Dispersion zu berechnen. Im Folgenden soll die Transfermatrixmethode vorgestellt werden, da sie sehr h¨aufig angewandt wird, um derartige Strukturen zu be- rechnen [Ezz07, He88]. Es sei hier angemerkt, dass die Ergebnisse identisch zu Rytovs analytischer L¨osung sind [Ryt56, Jus89].

A B A B A B A B A B A B

da dB D

Substrat

Abbildung 2.3: Schematische Darstellung der Struktur eines ¨Ubergitters.

Abbildung 2.3 zeigt einen schematischen Aufbau eines solchen ¨Ubergitters dessen Schichtabfolge A und B mit den Schichtdicken d_A und d_B sich unendlich oft wieder- holt. Eine Periode hat demnach die Gesamtdicke D =d_A+d_B. Die Wachstumsrichtung, senkrecht zur Oberfl¨ache der einzelnen Schichten, soll im Folgenden als z-Richtung be- nannt werden. Die Bewegungsgleichung f¨ur die Verschiebung u_i innerhalb der Schicht i ist demnach gem¨aß Gleichung (2.13) durch

ρi

∂²ui

∂t² = ∂σi

∂z (2.29)

gegeben, wobei ρ_i und σ_i die Dichte und die Verspannung der i-ten Schicht beschreiben.

Wie bereits beschrieben ist die Verspannung ¨uber die elastische Konstante C_i mit der Verschiebung ¨uber

σ_i =C_i∂u_i

∂z (2.30)

verkn¨upft. Der allgemeine L¨osungsansatz f¨ur obige Gleichung kann folgendermaßen auf- geschrieben werden:

u_i(z, t) = a_ie^jqiz+b_ie^−jqiz

e^−jωt. (2.31)

Hier sind a_i und b_i die transmittierten und reflektierten Amplituden der Welle und der Wellenvektor q_i ist durch q_i =ω/v_i mit der Schallgeschwindigkeitv_i der i-ten Schicht verkn¨upft. Da diese Gleichung f¨ur alle Zeitentgelten muss, kann auf die Zeitabh¨angigkeit im Folgenden verzichtet werden. F¨ur die Berechnung der Amplitudena_i undb_i werden die folgenden Randbedingungen beim ¨Ubergang von der einen zur n¨achsten Schicht definiert (siehe Gleichung (2.18)):

u_A,B|_z=da,db = u_B,A|_z=0,0 (2.32)

σ_A,B|_z=da,db = σ_B,A|_z=0,0. (2.33) Aus diesen beiden Gleichungen folgt dann

a_A b_A

!

=PAτA,BPBτB,A

a_A+1 b_A+1

!

, (2.34)

wobei P_A,B und τ_A,B die akustischen Matrizen der Schicht und der Grenzfl¨ache sind. Sie sind durch

P_A,B = e^−jqA,BdA,B 0 0 e^jqA,BdA,B

!

(2.35) und

τ_A,B = 1 t_A,B

1 rA,B

r_A,B 1

!

(2.36) definiert. t_A,B und r_A,B sind dabei die Transmissions- und Reflexionskoeffizienten der akustischen Welle an den Grenzfl¨achen. Sie sind gem¨aß Abschnitt 2.1.3 ¨uber

t_A,B = 2Z_A,B

Z_A+Z_B und r_A,B = Z_A,B−Z_B,A

Z_A+Z_B (2.37)

mit den akustischen Impedanzen Z_i = ρ_iv_i der einzelnen Schichten verkn¨upft. Man kann also eine akustische Transfermatrix T = P_Aτ_A,BP_Bτ_B,A definieren, die das gesamte Ubergitter beschreibt. Diese Matrix ist orthogonal und demnach ist die Determinante¨ Eins. Daraus folgt, dass man die Eigenwerte in der Form e^jΘ, e^−jΘ

ausdr¨ucken kann.

Definiert man dann noch Θ = QD, wobei Q die komplexe Wellenzahl ist, erh¨alt man letztendlich

cos(QD) = 1

2Sp(T) = cos(q_Ad_A) cos(q_Bd_B)− 1−r_A,Br_B,A

t_A,Bt_B,A sin(q_Ad_A) sin(q_Bd_B). (2.38) Auf der rechten Seite der obigen Gleichung steht eine kontinuierliche Funktion von ω deren Werte f¨ur gewisse ω gr¨oßer sind als Eins. Jedoch erlaubt dies die rechte Sei- te der Gleichung nicht, folglich entstehen, genau wie bei dem Kronig-Penney Modell,

2.3. Phonondispersion in ¨Ubergittern

0 . 0 0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4 0 . 5 0 . 6

0

2 0 0 4 0 0 6 0 0 8 0 0 1 0 0 0

Frequenz (GHz)

q (π/ a )

u n g e f a l t e t e D i s p e r s i o n M i n i - B Z

M i n i - B L

k = (π/ d _{S L})

Abbildung 2.4: Schematische Darstellung der Phonondispersion eines ¨Ubergitters.

Frequenzbereiche, die keine reelle L¨osung aufweisen. Genau wie bei der Berechnung der elektronischen Dispersion in Festk¨orpern entstehen in ¨Ubergittern also Bandl¨ucken f¨ur die Phononen, die in diesem Fall als Mini-Bandl¨ucken (Mini-BL) bezeichnet werden. Ab- bildung 2.4 zeigt eine schematische Darstellung dieser Phonondispersion.

Dieser Effekt l¨asst sich auch mithilfe der Bragg-Reflektion veranschaulichen. Die Peri- odizit¨at des ¨Ubergitters erzeugt eine neue Brillouinzone, die aufgrund der großen Schicht- dicke im Vergleich zum Atomabstand sehr viel kleiner ist, also Mini-Brillouinzone (Mini- BZ) genannt wird. Die lineare Phonondispersion der akustischen Phononen des ungest¨orten Festk¨orpers wird in diese Mini-BZ hineingefaltet. Die Lage dieser Faltungspunkte ist durch

Q= nπ

D (2.39)

gegeben, wobei n ein Integer ist, der die Ordnung des gefalteten Astes bezeichnet. Dies entspricht genau der Bedingung f¨ur die Bragg-Reflektion des ¨Ubergitters, die man mithilfe des reziproken ¨Ubergittervektors G₀ = 2π/D wie folgt aufschreiben kann:

2Q=nG0. (2.40)

Die genaue Lage der Frequenzen in der Mitte der Mini-BL und auch ihre Breite las- sen sich mithilfe der St¨orungstheorie ermitteln [Tam87, Jus89]. Mithilfe der effektiven Schallgeschwindigkeit v_{ef f}, die ¨uber

D

v_{ef f} = d_A v_A +d_B

v_B (2.41)

definiert ist, l¨asst sich die Mitte der p-ten Mini-BL durch ω_p =pπv_{ef f}

D (2.42)

berechnen. Gerade Werte f¨urpbezeichnen L¨ucken im Zentrum der Mini-BZ und ungerade Werte stehen f¨ur L¨ucken an ihrem Rand. Die Breite der Mini-BL l¨asst sich f¨ur gerade und ungerade Werte von p wie folgt berechnen:

∆ωZonenmitte = sv_{ef f} D

χsin

pπ(d_A/v_A−d_B/v_B) 2(d_A/v_A+d_B/v_B)

(2.43)

∆ωZonenrand = sv_{ef f} D

χcos

pπ(d_A/v_A−d_B/v_B) 2(d_A/v_A+d_B/v_B)

. (2.44)

Die Breite der Mini-Gaps ist also proportional zur akustischen Modulation χ= Z_A−Z_B

√ZAZB

(2.45) und der Schallgeschwindigkeitv_S sowie umgekehrt proportional zur Periodizit¨atsl¨ange D des ¨Ubergitters.

Unter gewissen Umst¨anden k¨onnen zus¨atzliche Moden in einem ¨Ubergitter auftreten, die, aufgrund ihrer Lokalisierung an der Oberfl¨ache des ¨Ubergitters, Oberfl¨achenmoden genannt werden [Pu05, Aon98]. Diese Oberfl¨achenmoden liegen innerhalb der oben be- rechneten Mini-BL. Indem man einen ¨ahnlichen Ansatz wie oben verwendet, erh¨alt man die erste Bedingung, aus der man numerisch die Frequenzen ω_S dieser Moden berechnen kann:

Z_Atan d_A

v_Aω_S

+Z_Btan d_B

v_Bω_S

= 0. (2.46)

Die zweite Bedingung ist durch

cos(q_Ad_A) cos(q_Bd_B)− ZA

Z_Bsin(q_Ad_A) sin(q_Bd_B) = λ (2.47) gegeben. Grahn et al. haben gezeigt, dass diese beiden Bedingungen daf¨ur sorgen, dass Oberfl¨achenmoden nur auftreten k¨onnen, wenn die oberste Schicht eines ¨Ubergitters aus dem Material mit der kleineren Impedanz besteht [Gra88].

Ein wichtiger Unterschied zwischen der Dispersion eines Volumenmaterials und die- sen ¨Ubergitterstrukturen liegt in der begrenzten Anzahl an Schichten, die nat¨urlich sehr viel geringer ist, als die Anzahl von Atomen, die bei der Berechnung der Dispersion des Volumenmaterial ber¨ucksichtigt werden. Dies hat zur Folge, dass die N¨aherung einer kon- tinuierlichen Dispersion, die beim Volumenmaterial durch die hohe Anzahl an Atomen gerechtfertigt ist, hier nicht mehr so einfach angewendet werden kann. H¨aufig bestehen die Proben nur aus 20-50 Schichten, so dass in der Mini-BZ auch nur dementsprechend wenige, diskrete Zust¨ande existieren. Um die experimentellen Ergebnisse zu verstehen, m¨ussen die Konsequenzen dieser diskreter Zust¨ande ber¨ucksichtigt werden, die meist un- ter dem Begriff

”finite size effects“ subsummiert werden [Gie97].

Ein weiterer Aspekt ist die Tatsache, dass die Mini-Bandl¨ucken nat¨urlich auch daf¨ur sorgen, dass diese ¨Ubergitterstrukturen als Spiegel einsetztbar sind. In Analogie zu Bragg- Spiegeln aus der Optik reflektieren sie Phononen, deren Frequenzen innerhalb der Mini- BL liegen. Dies ist in Abbildung 2.5 gezeigt. Hier ist die Dispersion aus Abbildung 2.4

2.3. Phonondispersion in ¨Ubergittern

0 . 2 0 . 4 0 . 6 0 . 8 1 . 0

0 2 0 0 4 0 0 6 0 0 8 0 0 1 0 0 0

0 . 0 0 . 2 0 . 4 0 . 6 0 . 8 1 . 0 k (π/d SL)Reflektivität

F r e q u e n z ( M H z )

Abbildung 2.5: Berechnete Dispersion und Reflektivit¨at einer ¨Ubergitterstruktur.

im oberen Teil gezeigt. Sie kann mit der Reflektivit¨at im unteren Teil verglichen werden, die mit einer Transfermatrixmethode berechnet wurde [Ezz07, Tam87, Mat02, Miz92].

Deutlich ist das gleiche Verhalten zu sehen, das man auch von Bragg-Spiegeln in der Optik kennt.

Dieses Verhalten erlaubt es nun auch, das ¨Ubergitter als Spiegel f¨ur Phononkavit¨aten zu verwenden [Fai07, LK07a, Tam05, Fai05, Lin06a]. Dazu werden zum Beispiel zwei Ubergitterstrukturen aufeinander aufgewachsen, wobei zwischen beiden eine Zwischen-¨ schicht, die eigentliche Kavit¨at, eingebracht wird. Wird die Dicke der Zwischenschicht an das Reflektionsverhalten der ¨Ubergitter angepasst, kann man so sehr effektive Phononka- vit¨aten herstellen.

Kapitel 3

Pikosekundenultraschall

Der Begriff des Pikosekundenultraschalls geht auf Arbeiten von Thomsen et al. [Tho84]

und Nelson et al. [Nel82] Anfang der 80iger Jahre zur¨uck und beschreibt die Generation und Detektion koh¨arenter akustischer Phononen mittels ultrakurzer Laserimpulse. In die- sem Kapitel werden zun¨achst die Grundlagen der Generation und der Detektion beschrie- ben. Dabei wird vor allem auf die speziellen Eigenschaften einfacher Volumenfestk¨orper, Ubergitter und frei stehender Membranen eingegangen. Auch wird keine vollst¨¨ andige Be- schreibung der zugrunde liegenden Mechanismen geliefert. Die Beschreibungen konzen- trieren sich auf die Effekte, die in den Materialien und Proben relevant sind, die in dieser Arbeit untersucht werden.

3.1 Generation akustischer Phononen mit ultrakurz- en Laserimpulsen

Die folgende Beschreibung dient als Grundlage f¨ur die Erkl¨arung der Generation der akustischen Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen, wie dies in den Anrege-Abfrage- Experimenten dieser Arbeit der Fall ist. Hierf¨ur wird zuerst die Verspannung ausgerechnet, die als Folge der absorbierten Anregeenergie in der Probe entsteht. Mithilfe dieser Ver- spannung wird dann die Bewegungsgleichung f¨ur die Auslenkunguoder die Verzerrungη gel¨ost, die bereits in Abschnitt 2.1.2 eingef¨uhrt wurden.

Zun¨achst soll der einfachste Fall, ein Halbraum eines homogenen absorbierenden Me- diums, betrachtet werden. F¨ur die einfache mathematische Beschreibung sind folgende Annahmen wichtig. Die zeitliche L¨ange des Anregeimpulses muss kurz gegen¨uber den typischen Zeitskalen akustischer Schwingungen sein. Außerdem muss die Fl¨ache des An- regeimpulses auf der Oberfl¨ache der Probe groß gegen¨uber der Ausbreitungsstrecke der akustischen Impulse sein, damit eine eindimensionale Beschreibung verwendet werden kann. Um die Beschreibung weiter zu vereinfachen, werden weder W¨arme- noch Elektro- nendiffusion ber¨ucksichtigt.

E LB

VB

Anregelicht

Phononen Elektronen

Elektronen Lumineszenz

Abbildung 3.1: Schematische Darstellung des Anregungsprozesses.

Anhand der folgenden mikroskopischen Beschreibung soll der generelle Ablauf der Pho- nongeneration durch einen ultrakurzen Laserimpuls beschrieben werden. Abbildung 3.1 zeigt eine schematische Darstellung der wichtigsten Prozesse, die in einem Halbleiter mit einem direkten Interband¨ubergang ablaufen. Zun¨achst wird der ultrakurze Laserimpuls, der der Einfachheit halber als Deltafunktion angesehen werden soll, im Halbleiter absor- biert, d.h. Elektron-Loch-Paare werden generiert. In Abh¨angigkeit von der Energie des Anregelichts werden die entsprechenden Zust¨ande im Leitungsband von Elektronen mit einer nicht-thermischen Energieverteilung besetzt, die durch das Spektrum des Laserlichts vorgegeben ist. Nun laufen zwei Prozesse gleichzeitig an. Bei dem einen wechselwirken die heißen Elektronen untereinander, so dass eine thermische Energieverteilung der Elektro- nen erreicht wird. Hierbei wird zun¨achst keine Energie an das Gitter abgegeben, so dass sich die Energie des Schwerpunkts der Elektronverteilung nicht ¨andert. Dieser Prozess ist sehr schnell und findet innerhalb weniger Femtosekunden statt.

Der zweite Prozess ist die Relaxation der Elektronen zum Minimum des Leitungsban- des. Dies geschieht durch Energieabgabe an das Gitter, indem optische Phononen generiert werden. Dies ist in Abbildung 3.1 durch die roten Pfeile angedeutet. Diese Relaxation fin- det innerhalb einer Pikosekunde statt und ist die Quelle f¨ur die ultraschnelle Erhitzung des Gitters, die aufgrund der Anharmonizit¨at des Kristallpotentials zu einer thermoelas- tischen Verspannung des Gitters f¨uhrt. Der gleiche Prozess findet nat¨urlich zur gleichen Zeit auch f¨ur die L¨ocher im Valenzband statt. Die Elektronen, die zum Leitungsbandmi- nimum relaxiert sind, werden nun, in diesem Beispiel haupts¨achlich strahlend, mit den L¨ochern des Valenzbandmaximums rekombinieren. Dieser Prozess ist allerdings im Ver- gleich zu den bisher betrachteten Zeitskalen im Allgemeinen sehr langsam und spielt sich

3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen auf einer Nanosekundenskala ab. Dies bedeutet, dass auf der f¨ur diesen Prozess relevan- ten Zeitskala eine Nichtgleichgewichtsverteilung von Elektronen und L¨ochern in Leitungs- und Valenzband besteht, die ¨uber das Deformationspotential zu einer Verspannung des Gitters f¨uhrt.

Vernachl¨assigt man die Prozesse in der ersten Pikosekunde, so erh¨alt man aus die- ser groben Beschreibung zwei Quellen f¨ur eine

”instantane“ Verspannung des Gitters.

Nat¨urlich gibt es auch noch weitere Verspannungsquellen, aber in den Systemen, die hier untersucht werden, sind nur diese beiden Beitr¨age relevant. Eine quantitative Beschrei- bung dieser beiden Effekte folgt im n¨achsten Abschnitt.

3.1.1 Thermoelastischer Beitrag und Deformationspotential

Wie bereits erkl¨art wurde, ist die Verspannungσ der Quellterm der Bewegungsgleichung.

Um also f¨ur die jeweiligen Systeme die Wellengleichung zu l¨osen, bedarf es einer genauen Beschreibung dieser Gr¨oße. Im Allgemeinen setzt sich die Verspannung aus verschiedenen Komponenten zusammen, die mehr oder weniger unabh¨angig voneinander beschrieben und zur Gesamtverspannung addiert werden k¨onnen. Es gilt also:

σGesamt=σel+σT E +σe−h+σP E +... . (3.1) Zus¨atzlich zu der elastischen Verspannungskomponente σ_el, die bei allen Systemen vorhanden ist (siehe Abschnitt 2.1.2), spielen meistens nur ein oder zwei der weiteren Verspannungskomponenten eine Rolle, so dass nicht in jedem Fall alle m¨oglichen Kompo- nenten ber¨ucksichtigt werden m¨ussen [Mat05, Par05]. In dieser Arbeit wurden nur Systeme untersucht, bei denen der thermoelastische Beitrag σ_{T E} und der Beitrag aus dem Defor- mationspotential σ_e−h zu ber¨ucksichtigen sind. Alle anderen Beitr¨age, wie beispielsweise der piezoelastische Anteil σP E [Che03], sind aufgrund der untersuchten Materialien zu vernachl¨assigen. Deshalb werden nur diese beiden im Folgenden genauer beschrieben.

Die Grundlage des thermoelastischen Beitrags ist die Anharmonizit¨at des Kristall- potentials. Wie bereits erl¨autert wurde, f¨uhrt die Relaxation der angeregten Elektronen zu einer schnellen Erw¨armung des Kristallgitters. Wie Abbildung 3.2 zeigt, f¨uhrt die Anharmonizit¨at zu einer Verschiebung des Gleichgewichtsabstandesader Atomr¨umpfe in Abh¨angigkeit von der Gittertemperatur. W¨are das Potential beispielsweise parabelf¨ormig, so w¨urde eine Erh¨ohung der Temperatur nicht zu dieser Verschiebung der Gleichgewichts- lage f¨uhren. Das Material w¨urde sich demzufolge gar nicht ausdehnen. Die Verspannung, die demnach aus der Temperatur¨anderung ∆T erzeugt wird, l¨asst sich ¨uber

σ^{T E}_ij (z, t) = −X

kl

C_ijklβ_kl∆T(z, t) =−β∆T(z, t)X

kl

C_ijklδ_kl (3.2) ausdr¨ucken [Per07]. Hier beschreibt C_ijkl den Elastizit¨atstensor und β den thermischen Ausdehnungskoeffizienten. Da in den hier behandelten Beispielen nur die z-Komponente

a E

a₀ a(T)

anharmonisches Potential

Abbildung 3.2: Schematische Darstellung des anharmonischen Gitterpotentials.

von σ_ij^{T E} relevant ist, vereinfacht sich obige Gleichung zu

σ₃₃^{T E} =σ_{T E} =−3βB∆T(z, t). (3.3) Das Inkompressibilit¨atsmodulusB ist demnach durch

B = (C₁₁+ 2C₁₂)/3 (3.4)

gegeben.

Der zweite wichtige Beitrag zur Verspannung kommt aus dem Deformationspotential und kann ¨uber den Druck des Elektronengases analog zur thermoelastischen Verspannung erkl¨art werden. Geht man von einer Elektronenverteilung aus, die bereits zu den Band- kanten relaxiert ist, kann man die Verspannungσe−h aufgrund des Deformationspotentails wie folgt definieren [Sai03]

σe−h =−B∂E_g

∂P N(x, t). (3.5)

Dabei istB wieder das Inkompressibilit¨atsmodulus,P ist der Druck des Elektronengases, N die Ladungstr¨agerkonzentration und E_g die Bandl¨uckenenergie. Die Gr¨oße ∂E_g/∂P wird dabei als Deformationspotential bezeichnet. In GaAs beispielsweise ergibt sich f¨ur das Deformationspotential im Γ-Tal der Bandstruktur ein typischer Wert von 5.5 eV/Mbar [Hel82].

Um die L¨osung der Wellengleichung zu vereinfachen, ist es sinnvoll vorab die Beitr¨age der einzelnen Verspannungskomponenten abzusch¨atzen, so dass in einer ersten N¨aherung nur die dominanten Terme ber¨ucksichtigt werden m¨ussen. Im Allgemeinen kann man sagen, dass in Metallen der Beitrag aus dem Deformationspotential im Vergleich zum

3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen thermoelastischen Beitrag zu vernachl¨assigen ist. In Halbleitern ist diese Absch¨atzung komplizierter, da sie von der Bandstruktur, den Materialparametern und den verwendeten Wellenl¨angen des Anregelichts abh¨angt. Verwendet man die Materialparameter aus der Literatur [Hel82] ergeben sich beispielsweise in Si und GaAs f¨ur eine typische Wellenl¨ange von 800 nm die folgenden Verh¨altnisse der beiden Beitr¨age:

GaAs : σe−h

σ_{T E} ≈ 70 Si : σe−h

σ_{T E} ≈ −7. (3.6)

In beiden F¨allen ist eine deutliche Dominanz des Deformationspotentialbeitrags zu sehen. Um die Wellengleichung f¨ur die verschiedenen Systeme l¨osen zu k¨onnen, geht es also darum die Funktionen ∆T(x, t) oderN(x, t) zu bestimmen, die zun¨achst beide durch das Absorptionsprofil des Anregelichts bestimmt sind. Der große Unterschied liegt in den verschiedenen Diffusionsmechanismen, die die zeitliche Ver¨anderung dieser Gr¨oßen be- stimmen. Im ersten Fall ist es haupts¨achlich die W¨armediffusion, die dazu f¨uhrt, dass

¨uber einen bestimmten Zeitraum der W¨armegradient ausgeglichen wird. Im zweiten Fall geschieht dies haupts¨achlich ¨uber die Ladungstr¨agerdiffusion. In vielen F¨allen werden beide Diffusionstherme vernachl¨assigt und die Anfangsverteilungen, die sich aus den Ab- sorptionsprofilen ergeben als statisch angesehen. F¨ur die meisten Anwendungen ist dies auch eine hinreichend genaue N¨aherung, da vor allem die W¨armediffusion meist sehr viel langsamer ist, als die interessierende Phonondynamik.

Nachdem nun die beiden relevanten Generationsmechanismen allgemein erkl¨art wurde, sollen in den folgenden Abschnitten die speziellen Eigenschaften des Generationsprozesses in Volumenhalbleitern, ¨Ubergittern und frei stehenden Membranen betrachtet werden.

3.1.2 Volumenhalbleiter

Der einfachste Fall, der auch analytisch l¨osbar ist, ist die Generation eines akustischen Impulses in einem einfachen Volumenhalbleiter. Dazu soll im Folgenden angenommen werden, dass der Halbleiter einen Halbraum ausf¨ullt, w¨ahrend der andere Halbraum im Vakuum ist und der Anregelaser senkrecht auf die Oberfl¨ache auftrifft. Auch soll wie- derum angenommen werden, dass der Durchmesser des Laserflecks sehr viel gr¨oßer ist, als die Absorptionsl¨ange des Laserlichts. Das folgende Beispiel wird exemplarisch aus- schließlich den thermoelastischen Verspannungsbeitrag ber¨ucksichtigen. Das Verhalten unter Ber¨ucksichtigung des Deformationspotentials ist aber qualitativ genau das Gleiche, die Diffusion wird nicht ber¨ucksichtigt.

Zun¨achst muss die Funktion ∆T(x, t) beschrieben werden. Dazu wird die Energie W(z, t) betrachtet, die durch die Absorption des Anregeimpulses in dem Medium depo-

niert wird. Sie l¨asst sich folgendermaßen ausdr¨ucken [Per07]:

W(z, t) = α(1−R)Q

S e^−αzH(t). (3.7)

Q ist hier die Energie eines Laserimpulses, S die Fl¨ache des Anregeimpulses im Fokus, R der Reflexionsgrad der Grenzfl¨ache und α der Absorptionskoeffizient des Mediums.

Die Heavisidefunktion H(t) beschreibt das instantane Ansteigen der Energiedichte als Konsequenz des ultrakurzen Laserimpulses. Aufgrund der oben getroffenen Annahmen kann man den Reflexionsgrad R durch

R= (1−n)²+α²

(1 +n)² +α² (3.8)

beschreiben. Die resultierende Temperatur¨anderung l¨asst sich dann wie folgt berechnen:

∆T(z, t) = W(z, t)

ρC_P . (3.9)

C_P ist die spezifische W¨armekapazit¨at des Mediums und ρ seine Dichte. Setzt man nun

∆T(x, t) in Gleichung (3.3) ein, erh¨alt man f¨ur die thermoelastische Verspannung den folgenden Zusammenhang

σ_{T E} =−3βB∆T(z, t) = −ρv_S²η₀e^−αzH(t), (3.10) der den dimensionslosen Parameter

η0 = 3βBα(1−R)Q

ρ²v_S²C_PS (3.11)

enth¨alt. Dieses Ergebnis muss nun in die bereits eingef¨uhrte Wellengleichung (2.13) ein- gesetzt werden. Dies f¨uhrt f¨ur die Auslenkung u und die Verzerrung η zu den folgenden beiden Gleichungen:

∂²u

∂z² − 1 v_s²

∂²u

∂t² = −η0αe^−αzH(t)

∂²η

∂z² − 1 v²_s

∂²η

∂t² = −η0α²e^−αzH(t). (3.12) Verwendet man die Randbedingung einer spannungsfreien Oberfl¨ache, so ergibt sich beispielsweise f¨urη das folgende Ergebnis:

η(z, t) = η₀ 2

(2−e^−αvst)e^−αz −sgn(z−v_st)e^{−α|z−vst|}

. (3.13)

F¨ur die Auslenkung u ergibt sich ein analoges Ergebnis. Sieht man sich diese L¨osung genauer an, erkennt man, dass sich die L¨osung f¨ur große Zeiten aus einem statischen Anteil im Bereich der Oberfl¨ache und einem in das Medium wandernden dynamischen Beitrag zusammensetzt. Die charakteristische Zeit hierf¨ur ist durch τ_ac = (αv_s)⁻¹ gege- ben. Dies entspricht der Zeit, die der akustische Impuls ben¨otigt, um sich einmal um die Eindringtiefe des Anregelichts fortzubewegen.

3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen

- 2 - 1

01234 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0

- 3 - 2 - 1

012 t2

t1

Verzerrung (willk. Einh.) t2

Verspannung (willk. Einh.)

P r o b e n t i e f e ( w i l l k . E i n h . ) t1

Abbildung 3.3: Verzerrung η (oberes Bild) und Verspannung σ (unteres Bild) in einem homogenen Festk¨orpern zu zwei willk¨urlichen Zeiten t₁ und t₂ nach der Anregung durch einen ultrakurzen Laserimpuls; bei der Berechnung wurde Diffusion vernachl¨assigt.

Der statische Anteil ist ein Resultat des Temperaturanstiegs ∆T und der Randbe- dingung f¨ur die freie Oberfl¨ache. Der dynamische Anteil resultiert aus dem zweiten Teil der Gleichung und hat die Form eines Kompressions-Dehnungs-Impulses, dessen Breite durch die Absorptionsl¨ange ξ = α⁻¹ charakterisiert ist. Die bipolare Form des Impul- ses ist charakteristisch f¨ur die Generation an einer freien Oberfl¨ache. Diese akustischen Impulse k¨onnen hohe Frequenzanteile von mehreren hundert GHz aufweisen und sich in reinen Kristallen mehrere hundert µm fortbewegen. Abbildung 3.3 zeigt die L¨osung f¨ur die Verspannung und die Auslenkung f¨ur zwei verschiedene Zeitent₁ und t₂.

3.1.3 Ubergitter ¨

Um die Generation akustischer Phononen in ¨Ubergittern zu beschreiben, wird h¨aufig die folgende Herangehensweise gew¨ahlt [LK07b]. Zun¨achst werden die Eigenmoden u_q(z) der Auslenkung u(z, t) in der Form

u(z, t) =X

q

g_qu_q(z) sin(ω_qt) (3.14)

berechnet. Ist der Anregeimpuls kurz genug kann er in der Form

E_pump(z, t) = δ(t)E_pump(z) (3.15)

beschrieben werden. Von dieser Annahme ausgehend lassen sich die Koeffizienteng_q dann mithilfe von

gq = 1 ω_q

Z L

0

K(z)|Epump(z)|²∂u_q(z)

∂z dz (3.16)

berechnen.K(z) beschreibt dabei die Generationswechselwirkung und kann je nach ¨Uber- gittermaterial durch den thermoelastischen Beitrag, den Beitrag des Deformationspoten- tials, den photoelastischen Beitrag oder anderen beschrieben werden. Meistens ¨uberwiegt je nach Materialsystem einer dieser Beitr¨age, so dass die anderen vernachl¨assigt wer- den k¨onnen. Das elektrische Feld des Anregeimpusles E_pump in der n-ten Schicht des Ubergitters wird ¨¨ uber

E_pumpⁿ (z) =a_ne^iknz+b_ne^−iknz (3.17) berechnet. k_n ist der Wellenvektor in den n-ten Schicht und die Amplituden a_n und b_n k¨onnen mithilfe der Transfermatrixmethode, in Analogie zur Beschreibung der akusti- schen Dispersion in ¨Ubergittern, berechnet werden. Sind all diese Gr¨oßen bekannt, so kann man numerisch die Koeffizienten aller Eigenmoden berechnen und erh¨alt unter Ber¨ucksichtigung der

”finite size effects“ das generierte Spektrum.

Welche Moden letztendlich angeregt werden h¨angt stark von dem Verlauf des anregen- den Feldes im Vergleich zum Verlauf der ¨Ubergitterstruktur ab. Nimmt man beispielswei- se eine Struktur, in der das anregende Licht keine Absorption erf¨ahrt, entsteht ¨uber der Ubergitterstruktur kein Gradient. Gleichung (3.16) f¨¨ uhrt in diesem Fall dazu, dass nur Mo- den mit einem Wellenvektorq von Null generiert werden k¨onnen. Das heißt, es entstehen nur Moden im Zentrum der Mini-BZ am Rande der Mini-BL. Weist die ¨Ubergitterstruktur jedoch eine hohe Absorption auf, so entsteht ein sehr starker Gradient in der anregenden Feldverteilung. Dies f¨uhrt dazu, dass die Kopplung an die oben genannten q=0–Moden verringert wird, aber daf¨ur beispielsweise Oberfl¨achenmoden st¨arker generiert werden.

Dieser Unterschied wird in den sp¨ater vorgestellten Materialsystemen in Abschnitt 5.3 deutlich.

Des Weiteren f¨uhren Symmetriegr¨unde in Gleichung (3.16) dazu, dass immer nur eine der beiden m¨oglichen q=0–Moden an den R¨andern der Minibandl¨ucke angeregt werden.

Die Symmetrie der einzelnen Dispersions¨aste wechselt mit jeder Faltung von A₁auf B₂und nur wenn A₁ Symmetrie vorliegt, kommt es zur Generation [Bar99]. Welche Symmetrie nun der erste Ast aufweist, h¨angt von den akustischen Impedanzen und den Schichtdicken- verh¨altnissen des ¨Ubergitters ab. Werden also in einem ¨Ubergitter mehrere Ordnungen vonq=0–Moden angeregt so wechselt sich deren Position im Bezug auf die Mini-BL immer ab, wie auch in Abschnitt 5.3.1 zu sehen sein wird.

3.1.4 Frei stehende Membran

In sehr d¨unnen frei stehenden Membranen treten Effekte auf, die aus optischen und elek- tronischen Systemen wohlbekannt sind. Genau wie in einem optischen Resonator oder

3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen einem elektronischen Quantengraben f¨uhrt die r¨aumliche Einschr¨ankung zu einer Diskre- tisierung des akustischen Spektrums. Die Frequenzen der einzelnen Moden k¨onnen, wie in den beiden genannten Beispielen, ¨uber eine einfache geometrische Betrachtung berechnet werden. Die Wellenl¨ange der Grundmode l¨asst sich bei einer Schichtdicke d ¨uber

λ_Grundmode = d

2 (3.18)

berechnen. Mit vSchall = λf und der Annahme, dass beide Oberfl¨achen frei sind, k¨onnen die Frequenzen fn der n-ten Mode durch die folgende Gleichung beschrieben werden:

f_n = nv_Schall

2d . (3.19)

F¨ur eine genaue Betrachtung des Modenspektrums wird ein ¨ahnlicher Ansatz wie in Abschnitt 3.1.2 herangezogen. Diese Herangehensweise wird im Folgenden skizziert. Wie- der soll der Anregeimpuls senkrecht auf die Oberfl¨ache treffen. Des Weiteren konzentriert sich die Betrachtung auf die speziellen Eigenschaften von Silizium, da die in Abschnitt 5.4 zu besprechenden Proben aus diesem Material bestehen. Dadurch k¨onnen einige Annah- men getroffen werden, die die Berechnungen an einigen Stellen vereinfachen werden. In Abschnitt 3.1.1 wurde bereits gezeigt, dass der thermoelastische Beitrag zur Verspannung im hier betrachteten Wellenl¨angenbereich vernachl¨assigbar klein ist gegen¨uber dem Bei- trag des Deformationspotentials ist [Wri95]. Die Berechnung der Verspannung beschr¨ankt sich demzufolge auf die Beitr¨age des Deformationspotentials.

Eine weitere wichtige Eigenschaft des Siliziums in diesem Wellenl¨angenbereich, ist die sehr geringe Absorption. F¨ur 800 nm kann man Eindringtiefen von etwa 8µm berechnen [Hel82]. Ein Gradient in der Intensit¨at des Anregelichts kann also ¨uber die Schichtdicke im 100 nm Bereich vernachl¨assigt werden. Hinzu kommt, dass die Diffusion der Elektro- nen sehr schnell ist und die somit angeregte Ladungstr¨agerverteilung innerhalb von 10 ps ¨uber der Dicke der Membran konstant ist. Dar¨uber hinaus ist die Lebensdauer der Ladunsgtr¨ager um einige Gr¨oßenordnungen gr¨oßer als die L¨ange des Messfensters. F¨ur kristallines Silizium variieren die Werte in der Literatur zwischen 10 und 100 µs [Tya83].

Die Messungen werden also mit einer station¨aren Hintergrundverteilung angeregter La- dungstr¨ager durchgef¨uhrt. Bedenkt man nun noch, dass die Dauer des Anregimpulses auf diesen Zeitskalen vernachl¨assigbar ist, leuchtet es ein, dassN(x, t) im Folgenden r¨aumlich als konstant und zeitlich mit der Heaviside-Funktion H(t) beschrieben wird.

Mit der Absorption A und den oben getroffenen Annahmen l¨asst sich N(t) ¨uber N(t) =N0H(t) = AEl

Sd hνH(t) (3.20)

ausdr¨ucken. E_l ist dabei die Energie,S die Fl¨ache und hν die Photonenergie des Anrege- impulses, w¨ahrend ddie Dicke der Membran darstellt. Setzt manN(t) in Gleichung (3.5) ein, erh¨alt man das Ergebnis

σe−h =−B∂E_g

∂P AE_l

Sd hνH(t), (3.21)

0 2 0 4 0 6 0 8 0 1 0 0 1 2 0 1 4 0 1 E - 8

1 E - 7 1 E - 6 1 E - 5 1 E - 4 1 E - 3

n = 1 1 n = 3

n = 7 n = 5

n = 9

∆R/R

F r e q u e n z ( G H z ) n = 1

Abbildung 3.4: Berechnetes Phononspektrum f¨ur eine Si-Membran mit einer Dicke vond= 346 nm. n=1 markiert die Grundmode bei etwa 12 GHz. Die mit n=3,...,11 bezeichneten Peaks sind die ungeraden Vielfachen der Fundamentalfrequenz.

welches dann in die Wellengleichung (2.13) eingesetzt wird:

∂²u(z, t)

∂z² − 1 v²_Schall

∂²u(z, t)

∂t² + 1 τ v_Schall

∂u(z, t)

∂t =−∂σe−h

∂z . (3.22)

Um die D¨ampfung zu ber¨ucksichtigen und Divergenzen zu vermeiden, wurde der dritte Term auf der linken Seite eingef¨uhrt, wo Λ = v_Schallτ als die Koh¨arenzl¨ange definiert wird.

Eine exakte Betrachtung m¨usste nat¨urlich alle verschiedenen D¨ampfungsmechanismen und deren Frequenzabh¨angigkeit ber¨ucksichtigen, wurde hier aber nicht getan.

Eine Fouriertransformation der homogenen Wellengleichung f¨ur den Zeitbereich f¨uhrt zu folgender Beziehung

∂²u(z, ω)

∂z² +

q²−iq Λ

u(z, ω) = 0, (3.23)

wobei der Wellenvektor q ¨uber q = ω/v_Schall definiert ist. Unter Ber¨ucksichtigung des inhomogenen Terms und der verspannungsfreien Oberfl¨achen der Membran lassen sich die Fourierkomponenten der Auslenkung wie folgt bestimmen:

u(z, ω) =η0H(ω)cos(Qz)−cos(Q(d−z)

Qsin(Qd) . (3.24)

Hier ist

Q² =q²−iq

Λ (3.25)

und

η₀ = −B ρv_Schall²

∂E_g

∂P N₀. (3.26)

H(ω) ist die Fouriertransformation der Heavisidefunktion und ist ¨uber H(ω) = 1

√2π

πδ(ω) + i ω

(3.27)

3.2. Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen definiert. Die L¨osung u(z, ω) f¨uhrt zu einem Spektrum mit Maxima bei den Frequenzen, die mit den Ergebnissen der Betrachtung zu Beginn dieses Abschnitts ¨ubereinstimmen.

Ein solches Spektrum ist in Abbildung 3.4 f¨ur eine Si Membran mit einer Dicke von 346 nm dargestellt. Einen wichtigen Unterschied gibt es jedoch. W¨ahrend die einfache Betrach- tung (3.19) nicht zwischen geraden und ungeraden Moden unterscheidet, geschieht dies in Gleichung (3.24) sehr wohl. Die Annahme der gleichm¨aßgen Verspannung ¨uber die gesam- te Schichtdicke f¨uhrt sogar zu einer fast vollst¨andigen Unterdr¨uckung der geraden Moden.

Erst ein starker Gradient in der Verspannung, also der Ladungstr¨agerkonzentration, w¨urde zu einer relevanten Generation gerader Moden f¨uhren.

3.2 Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen

Im Folgenden wird erkl¨art, wie die im vorigen Abschnitt generierten akustischen Impulse mit ultrakurzen Laserimpulsen detektiert werden k¨onnen. Da die Experimente, die in die- ser Arbeit vorgestellt werden, sich ausschließlich auf Reflektivit¨atsmessungen beschr¨anken, wird hier nur der Einfluss der Phonondynamik auf die Reflektivit¨at betrachtet. Bei einer geeigneten Probenstruktur und Wahl der richtigen Wellenl¨angen k¨onnen diese Ergebnisse nat¨urlich auch auf ¨Anderungen der Transmission ¨ubertragen werden.

Es gibt zwei Mechanismen, anhand derer die Phonondynamik die optische Reflektivit¨at beeinflussen kann. Zum einen kann es zu Auslenkungen von Oberfl¨achen oder Grenzfl¨achen f¨uhren, die zu einer interferometrischen ¨Anderung der Reflektivit¨at f¨uhren. Des Weiteren existiert eine Kopplung zwischen der dieelektrischen Funktion und der Gitterverspannung, die zu ¨Anderungen des Brechungindex und somit nat¨urlich auch der Reflektivit¨at f¨uhren kann. Die mikroskopische Erkl¨arung gerade des zweiten Mechanismus kann sehr kompli- ziert werden. Es gibt eine ganze Reihe von verschiedenen Effekten, die zu dieser Kopplung beitragen k¨onnen, wie zum Beispiel der photo-elastische Effekt oder der piezo-elektrische Effekt. Im Prinzip f¨uhren diese Effekte aber zu qualitativ gleichen Konsequenzen und da in den hier vorgestellten Ergebnissen allein der photo-elastische Effekt wichtig ist, konzentriert sich die folgende Beschreibung darauf.

Wie in den letzten Abschnitten wird davon ausgegangen, dass das Abfragelicht aus dem Vakuum senkrecht auf die Probenoberfl¨ache trifft und die seitliche Ausdehnung des Lichtflecks sehr viel Gr¨oßer ist als die interessierende Tiefe. Die folgenden mathematischen Betrachtungen k¨onnen also weiterhin eindimensional aufgeschrieben werden. Die zentrale Gr¨oße, die es zu berechnen gilt, um die Kopplung zwischen dem Abfragelicht und der Probe zu erkl¨aren, ist die dieelektrische Funktion (z, t). Der Einfluss der akustischen Dynamik auf die optischen Eigenschaften l¨asst sich ganz allgemein ¨uber die ¨Anderungen