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Anrege-Abfrage Spektroskopie

4.1 Ultrakurze Lichtimpulse

Die Erfindung des Lasers in den 60iger Jahren [Mai60] war neben dem Transistor sicherlich eine der wichtigsten technologischen Errungenschaften der letzten 100 Jahre. Nicht nur aus der Wissenschaft selbst ist er nicht mehr wegzudenken. Ganze Wissenschaftsfelder w¨aren ohne den Laser nicht vorstellbar [Mil88]. Auch die Pikosekundenultraschalltechnologie basiert auf dem Einsatz des Lasers, ist aber vor allem auf die Eigenschaften des gepulsten Laserbetriebs angewiesen. Erst die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse erm¨oglichte die koh¨arente Anregung akustischer Phononmoden, auf der diese Technologie basiert.

Bereits in den Sechzigern begann man, den Pulsbetrieb von Lasern zu erforschen und die erreichbaren Pulsl¨angen zu verk¨urzen [Web67]. In den 70iger Jahren unterschritten die Pulsdauern dann mithilfe von modengekoppelten Farbstofflasern zum ersten Mal die Pikosekundengrenze [Ipp75]. Kurze Zeit sp¨ater wurde dann auch die Femtosekundengrenze durchbrochen [For81]. Heute geh¨oren tischbasierte Systeme mit Pulsdauern von einigen Femtosekunden zum Laborstandard, w¨ahrend man sogar erfolgreich daran arbeitet, die Attosekundengrenze zu durchbrechen [Pau01, Hen01].

Anfangs stellten die Farbstofflaser das dominierende System in diesem Feld dar. Sp¨ater

wurden sie allerdings g¨oßtenteils von Festk¨orpersystemen wie dem Ti:Saphir Laser ab-gel¨ost [For81], der unter anderem wesentlich pflegeleichter im Bezug auf Betrieb und Unterhalt war. Heute dominiert das Ti:Saphir-System den Markt f¨ur kommerzielle Ultra-kurzpuls-Lasersysteme. Auch im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Ti:Saphir Laser verwen-det, weshalb sich die folgenden Ausf¨uhrungen auch im Wesentlichen auf die Eigenschaften dieses Systems konzentrieren.

Die Eigenschaften ultrakurzer Lichtimpulse unterscheiden sich drastisch von konti-nuierlichem Laserlicht und im Folgenden sollen einige wichtige Grundlagen angespro-chen werden. Dabei wird allerdings nur auf die Eigenschaften eingegangen, die f¨ur das Verst¨andnis der vorliegenden Arbeit notwendig sind. Eine ausf¨uhrliche Beschreibung der Optik ultrakurzer Lichtimpulse kann und soll hier nicht geliefert werden. Eine detaillier-tere Beschreibung findet man beispielsweise in [Die96] und [Rul89].

4.1.1 Grundlagen

Die grundlegende Gleichung f¨ur die Beschreibung ultrakurzer Impulse ist genau wie bei der kontinuierlichen Strahlung die, aus den Maxwell-Gleichungen hervorgehende, Wellen-gleichung f¨ur das elektrische Feld E:

2E= 1 c2

2

∂t2E. (4.1)

Die Lichtgeschwindigkeit c wird in Anwesenheit dielektrischer Medien ¨uber

c= 1

0µ0rµr

=c0/n (4.2)

definiert. Das Vakuum wird durch die Dielektrizit¨atskonstante0und die magnetische Sus-zeptibilit¨at µ0 beschrieben. Die Materialeigenschaften werden ¨uber den Brechungsindex n =√

rµr eingebracht, der im allgemeinen Fall eine komplexe Gr¨oße ist. F¨ur die folgen-den Betrachtungen ist es wichtig, sich daran zu erinnern, dass in allen Medien Dispersion auftritt, d.h. r(ω) und somit auch n(ω) sind Funktionen der Photonenergie.

Die einfachste L¨osung von Gleichung 4.1 ist die wohl bekannte, ebene, unendlich aus-gedehnte Welle der Form

E(r, t) = E0ej(ωt−kr), (4.3) wobei der Betrag des Wellenvektors kdurch

k(ω) = ωn(ω)

c0 (4.4)

definiert ist. F¨ur die Beschreibung zeitlich begrenzter Impulse kann man Gleichung 4.3 wie folgt modifizieren

E(r, t) =E0e−Γ2t2+j(ωt−kr). (4.5)

4.1. Ultrakurze Lichtimpulse

Abbildung 4.1: Schematische Darstellung eines Gauß’schen Strahls. Auf der linken Seite ist die Intensit¨atsverteilung senkrecht zur Ausbreitungsrichtung skizziert.

Zu der ebenen Welle wird also eine einh¨ullende Funktion hinzugef¨ugt, die die zeitliche Abh¨angigkeit ¨uber den Parameter Γ beschreibt. Definiert man die L¨ange eines Lichtim-pulsest0 uber die Dauer, in der die Amplitude der einh¨¨ ullenden Funktion gr¨oßer alsE0/e ist, so gilt t0 = 2/Γ. Die Betrachtung der spektralen Eigenschaften von 4.5 enth¨ullt den wichtigsten Unterschied eines Impulses zur ebenen Welle aus Gleichung 4.3. W¨ahrend die Fouriertransformation der ebenen Welle im Frequenzraum zu einer δ-Funktion f¨uhrt, erh¨alt man f¨ur die Einh¨ullende des Impulses

F(e−Γ2t2) = r2π

Γ e−ω2/2Γ. (4.6)

Diese Gleichung beschreibt ein Gaußprofil, dessen Breite umgekehrt proportional zur Dau-er des zeitlichen Impulses ist. DiesDau-er Effekt ist eine direkte Konsequenz dDau-er EnDau-ergie-Zeit- Energie-Zeit-Unsch¨arferelation. Je k¨urzer die Pulsl¨ange ∆t ist, um so gr¨oßer wird die Breite ∆f des energetischen Spektrums. Mathematisch l¨asst sich dieser Sachverhalt ¨uber

∆f∆t =c (4.7)

ausdr¨ucken. Der Wert der Konstanten c ist von der genauen Impulsform abh¨angig und nimmt beispielsweise f¨ur einen transform limitierten Gauß’schen Impuls den Wert c = 0.441 an. Eine wichtige Konsequenz dieser spektralen Breite ist der unterschiedliche Ein-fluss der Dispersion auf die einzelnen Anteile des Spektrums. Dies f¨uhrt dazu, dass die einzelnen Anteile sich mit unterschiedlichen Phasengeschwindigkeiten durch das Medium bewegen und sich dadurch die zeitliche Ausdehnung eines Impulses ¨andert, w¨ahrend der ein dispersives Medium durchl¨auft. Die Gruppengeschwindigkeit, die die Geschwindigkeit darstellt mit der sich ein Wellenpaket, also der Impuls, durch das Medium bewegt, wird in einem solchen Fall durch

F¨ur das Verst¨andnis eines Laserresonators reichen die N¨aherungen der geometrischen Optik nicht aus. Ausreichend gut lassen sich die Strahlenb¨undel mithilfe der Gauß’schen

Optik beschreiben, die vor allem die r¨aumliche Ausdehnung senkrecht zur Propagati-onsrichtung definiert. So erh¨alt man beispielsweise f¨ur die Verteilung des elektrischen Feldes der fundamentalen Grundmode eines monochromatischen Laseresonators mit zwei sph¨arischen Spiegeln: Der Radius der Wellenfront R(z), die Phase Φ(z) und der Radius des Strahls W(z) sind in Abbildung 4.1 verdeutlicht. Auf der linken Seite dieser Abbidlung ist zudem noch die Intensit¨atsverteilung senkrecht zur Strahlausbreitung skizziert, die in diesem Fall, wie aus Gleichung (4.9) ersichtlich, radialsymmetrisch ist. Die Abh¨angigkeit der Intensit¨at der Grundmode eines Laserresonators vom Abstand zum Strahlzentrum ist eine wichtige Eigenschaft f¨ur das Modenkoppeln, welches im folgenden Abschnitt behandelt wird.

4.1.2 Modenkoppeln

In diesem Abschnitt werden die Grundlagen der Generation ultrakurzer Laserimpulse be-schrieben. Es gibt verschiedene Methoden, einen Laserresonator zum Pulsen zu bringen, die bei weitem wichtigste ist allerdings das Modenkoppeln. Modenkoppeln bedeutet, dass ein breites Spektrum von Moden in einem Laserresonator derart gekoppelt wird, dass die relative Phase zwischen all diesen Moden konstant bleibt. Dies kann auf verschiedenen Wegen erreicht werden, die sich zun¨achst grob in aktive und passive Methoden unterschei-den lassen. Bei aktiven Methounterschei-den wird zum Beispiel mit aktiv gesteuerten Modulatoren eine bestimmt Kenngr¨oße des Resonators moduliert. Darauf soll hier nicht eingegangen werden, da diese Methode in der Arbeit nicht verwendet wird. Bei den passiven Verfahren der Modenkopplung braucht man keine ¨außere Steuerung und es gibt eine Reihe von ver-schiedenen M¨oglichkeiten wie passiv gesteuerte Modulatoren oder Kerr-Linsen, die hier zur Anwendung kommen. Im Folgenden wird es nur um Letztere gehen, da in dieser Arbeit das Prinzip der Kerr-Linse zum Einsatz kommt.

In einem idealen, monochromatischen Dauerstrichlaser wird genau eine Resonator-mode verst¨arkt, so dass eine kontinuierliche und zeitlich konstante Lichtwelle generiert wird. Im Prinzip passen in einen Laseresonator der L¨ange L jedoch unendlich viele Ei-genmoden der Wellenl¨ange λ hinein, solange sie die Bedingung L = nλ/2 mit n ∈ N erf¨ullen. Diese Moden weisen einen konstanten Frequenzabstand von ∆f =c/2L auf. Es h¨angt nun von der Verst¨arkungsbandbreite des Verst¨arkermaterials, dem Reflektionsspek-trum der Spiegel und anderen Kenngr¨oßen des Resonators ab, f¨ur welche dieser Moden eine positive Verst¨arkung erzielt werden kann. In f¨ur den Pulsbetrieb geeigneten Syste-men kann ein m¨oglichst breites Spektrum dieser Moden verst¨arkt werden, deren Phasen zun¨achst unabh¨angig voneinander ist, was zu einer mehr oder weniger zuf¨alligen Variati-on der Ausgangsleistung des Lasers f¨uhrt. Sorgt man allerdings daf¨ur, dass die relativen

4.1. Ultrakurze Lichtimpulse

2 0

52

Amplitude (normiert)

Z e i t ( w i l l k . E i n h . )

1

Abbildung 4.2: Schematische Darstellung des Modenkoppelprinzips. Zu sehen ist die quali-tative Entwicklung des elektrischen Feldes bei Ber¨ucksichtigung von unterschiedlich vielen, phasenkonstant addierten Resonatormoden.

Phasen all dieser Moden konstant bleiben, so f¨uhrt das zu dem in Abbildung 4.2 skiz-zierten Verhalten. Zu sehen sind vier verschiedene Transienten, die den zeitlichen Verlauf des elektrischen Feldes qualitativ darstellen, wenn man eine unterschiedliche Anzahl von Moden ber¨ucksichtigt. Wird nur eine Mode ber¨ucksichtigt, so wird das typische Verhalten eines idealen monochromatischen Lasers ersichtlich. Je mehr Moden man jedoch hinzu-nimmt und mit konstanter Phasendifferenz addiert, um so klarer kristallisiert sich der gew¨unschte Impulsbetrieb heraus. Bereits bei 20 ber¨ucksichtigten Moden ist eine deut-liche Abfolge einzelner Impulse zu erkennen, wobei der Abstand der einzelnen Impulse durch die Laufzeit des Lichts im Resonator gegeben ist.

Um zu verstehen, wie es in dem verwendeten Laser zum Modenkoppeln kommt, muss ein Effekt der nichtlinearen Optik, der Kerr-Effekt, betrachtet werden. In der linearen Optik ist die Polarisation P eines Mediums immer proportional zur Feldst¨arke E des elektromagnetischen Feldes. Diese N¨aherung ist jedoch nur f¨ur kleine Feldst¨arken zul¨assig.

Gerade im Zentrum ultrakurzer Impulse ist dies jedoch im Allgemeinen nicht mehr gege-ben, so dass die nichtlinearen Wechselwirkungen ber¨ucksichtigt werden m¨ussen. F¨ur die mathematische Beschreibung wird die Polarisation in Potenzen des elektrischen Feldes entwickelt:

P =χ(1)E+χ(2)E2(3)E3+· · ·. (4.10) χ(i) ist dabei dei elektrische Suszeptibilit¨at der jeweiligen Ordnung, die die nichtlinea-ren Eigenschaften des durchlaufenen Mediums beschreibt. Diese Gleichung f¨uhrt zu ei-ner ganzen Reihe von nichtlinearen Effekten wie der Selbstphasenmodulation, der

Vier-Wellenmischung und anderen [Sal91]. An dieser Stelle geht es jedoch nur um den Kerr-Effekt, der ein Effekt dritter Ordnung ist. Die dritte Ordnung aus Gleichung (4.10) kann auch wie folgt umgeschrieben werden:

P(3)(3)E3(3)|E2|E =χ(3)IE. (4.11) Daraus wird ersichtlich, dass die dritte Ordnung der Polarisation von der Intensit¨atI des elektromagnetischen Feldes abh¨angt. Dies ist gleichbedeutend damit, dass die optischen Konstanten, wie zum Beispiel der Brechungsindexn, intensit¨atsabh¨angig werden, der sich in diesem Fall ¨uber

n(I) =n0+1

2n2I (4.12)

definieren l¨asst. Durchl¨auft also ein Gauß’scher Strahl ein Medium mit n(I), so folgt der Wert des Brechungsindexes der Intensit¨atsverteilung des Strahlprofils. Ist n2 > 0, so ist der Brechungsindex im Zentrum des Strahls am gr¨oßten und wird zum Rand hin kleiner.

Dies entspricht dem Verhalten einer Sammellinse, die zu einer Fokussierung des Strahls f¨uhrt, wenn er durch ein nichtlineares Medium l¨auft. Man spricht in diesem Kontext auch von einer Kerr-Linse oder von der Selbstfokussierung [Sal91].

Stellt man nun den Resonator so ein, dass er st¨arker fokussiertes Licht favorisiert, in-dem man zum Beispiel eine Blende in den Strahl bringt, so sorgt man daf¨ur, dass h¨ohere Intensit¨aten, wie sie in den Impulsen auftreten, verst¨arkt werden, w¨ahrend schw¨achere In-tensit¨aten abgeschw¨acht werden. Auf diese Weise kann man die Moden mit einer zuf¨alligen Phasenbeziehung unterdr¨ucken und die modengekoppelten verst¨arken, so dass ein stabiler Impulsbetrieb erreicht werden kann.