Im Folgenden wird erkl¨art, wie die im vorigen Abschnitt generierten akustischen Impulse mit ultrakurzen Laserimpulsen detektiert werden k¨onnen. Da die Experimente, die in die-ser Arbeit vorgestellt werden, sich ausschließlich auf Reflektivit¨atsmessungen beschr¨anken, wird hier nur der Einfluss der Phonondynamik auf die Reflektivit¨at betrachtet. Bei einer geeigneten Probenstruktur und Wahl der richtigen Wellenl¨angen k¨onnen diese Ergebnisse nat¨urlich auch auf ¨Anderungen der Transmission ¨ubertragen werden.
Es gibt zwei Mechanismen, anhand derer die Phonondynamik die optische Reflektivit¨at beeinflussen kann. Zum einen kann es zu Auslenkungen von Oberfl¨achen oder Grenzfl¨achen f¨uhren, die zu einer interferometrischen ¨Anderung der Reflektivit¨at f¨uhren. Des Weiteren existiert eine Kopplung zwischen der dieelektrischen Funktion und der Gitterverspannung, die zu ¨Anderungen des Brechungindex und somit nat¨urlich auch der Reflektivit¨at f¨uhren kann. Die mikroskopische Erkl¨arung gerade des zweiten Mechanismus kann sehr kompli-ziert werden. Es gibt eine ganze Reihe von verschiedenen Effekten, die zu dieser Kopplung beitragen k¨onnen, wie zum Beispiel der photo-elastische Effekt oder der piezo-elektrische Effekt. Im Prinzip f¨uhren diese Effekte aber zu qualitativ gleichen Konsequenzen und da in den hier vorgestellten Ergebnissen allein der photo-elastische Effekt wichtig ist, konzentriert sich die folgende Beschreibung darauf.
Wie in den letzten Abschnitten wird davon ausgegangen, dass das Abfragelicht aus dem Vakuum senkrecht auf die Probenoberfl¨ache trifft und die seitliche Ausdehnung des Lichtflecks sehr viel Gr¨oßer ist als die interessierende Tiefe. Die folgenden mathematischen Betrachtungen k¨onnen also weiterhin eindimensional aufgeschrieben werden. Die zentrale Gr¨oße, die es zu berechnen gilt, um die Kopplung zwischen dem Abfragelicht und der Probe zu erkl¨aren, ist die dieelektrische Funktion (z, t). Der Einfluss der akustischen Dynamik auf die optischen Eigenschaften l¨asst sich ganz allgemein ¨uber die ¨Anderungen
von (z, t) erkl¨aren, die sich formal wie folgt aufschreiben lassen [Mat05]:
(z, t) =+ ∆(z, t) = [n+ ∆n(z, t)]2. (3.28) nbezeichnet den komplexen Brechungsindex und ∆n(z, t) ist die ¨Anderung des Brechungs-indexes, der durch die Verzerrung entsteht. Die ¨Anderung des Brechungsindexes wird nun
¨uber die photoelastische Konstante∂n/∂η mit der Verzerrung η wie folgt verkn¨upft:
∆n(z, t) = ∂n
∂ηη(z, t). (3.29)
Die photoelastische Konstante beschreibt demnach die St¨arke der Kopplung der opti-schen Eigenschaften an die Gitterverspannung. Es handelt sich dabei um eine sehr kom-plexe Gr¨oße, die beispielsweise stark von der Wellenl¨ange des Lichts und der Bandstruktur des Materials abh¨angt. Es ist sehr schwierig die genauen Werte dieser Funktion zu mes-sen, so dass sie in den meisten Experimenten als unbekannt betrachtet werden muss. Um den Einfluss dieser ¨Anderungen auf das reflektierte Abfragelicht zu berechnen, muss die Wellengleichung f¨ur das elektromagnetische Feld gel¨ost werden:
∂2E
∂z2 = [+ ∆(z, t)]∂2E
∂t2 . (3.30)
Die St¨orung ∆(t, z) kann aufgrund der relativ kleinen Frequenzen der akustischen Schwin-gungen im Vergleich zur Frequenz des elektromagnetischen Feldes als quasi-statisch und vor allem auch klein gegen¨uber selbst aufgefasst werden. Das heißt, dass st¨ orungs-theoretische Ans¨atze verwendet werden k¨onnen, um diese Gleichung zu l¨osen. In den meisten F¨allen wird die beste Herangehensweise zur L¨osung dieses Problems von der Struktur der Probe vorgegeben. W¨ahrend f¨ur einfache Systeme analytische L¨osungen ge-funden werden k¨onnen, m¨ussen beispielsweise f¨ur komplexere Strukturen Transfermatrix-methoden herangezogen werden. F¨ur eine homogene Probe ohne Absorption l¨asst sich aus einem Transfermatrixansatz und der St¨orungstheorie zum Beispiel die folgende ein-fache Beziehung f¨ur die Reflektivit¨ats¨anderung ∆r herleiten, die einen wichtigen Aspekt unterstreicht, den es zu ber¨ucksichtigen gilt [Ros04]:
∆r Diese Funktion ist komplex und kann demnach auch in Real- und Imagin¨arteil aufgeteilt werden:
Es kommt nun auf die Messmethode an, ob der Real- oder der Imagin¨arteil oder eine Kom-bination aus beiden gemessen wird. Verwendet man zum Beispiel einen interferometrischen Messaufbau [Ros05, Per99], so kann man den Real- und den Imagin¨arteil getrennt vonein-ander bestimmen. In dieser Arbeit wurden jedoch keine interferometrischen Messungen durchgef¨uhrt, so dass sich die Ausf¨uhrungen im Folgenden auf den Realteil beschr¨anken.
3.2. Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen Kennt man also die Struktur der Probe und deren Materialeigenschaften sowie die ge-nerierte Verzerrung η(z, t), kann man theoretisch mithilfe dieser Gleichung die ¨Anderung der Reflektivit¨at berechnen, wobei beispielsweise die Ungewissheit ¨uber die genauen Werte der photoelastischen Konstanten zu Problemen bei der quantitativen Berechnung f¨uhrt.
Wie bereits ew¨ahnt wurde, passt man im Allgemeinen die Herangehensweise an die Be-rechnung von ∆r an die speziellen Eigenschaften des jeweiligen Probensystems an. Im Folgenden sollen nun die drei, f¨ur diese Arbeit relevanten, Spezialf¨alle: der Volumen-halbleiter, das ¨Ubergitter und die frei stehende Membran, vorgestellt werden.
3.2.1 Volumenhalbleiter
Unter der Voraussetzung, dass die Verzerrung bekannt und die Probenstruktur hinrei-chend einfach sind, haben Thomsen et al. [Tho84] eine analytische L¨osung hergeleitet, die die Berechnung der Reflektivit¨ats¨anderung sehr einfach gestaltet. Alle Materialpa-rameter und die daraus resultierende Feldverteilung des Abfragelichts werden bei dieser Herangehensweise in die sogenannte Sensitivit¨atsfunktion (engl. sensitivity function)f(z) gesteckt. Dann muss das folgende Integral gel¨ost werden [Tho84]:
∆r(t) = Z ∞
0
f(z)η(z, t)dz. (3.33)
In einigen einfachen F¨allen gibt es eine analytische L¨osung f¨ur diese Sensitivit¨atsfunktion, die beispielsweise f¨ur ein homogenes Medium die folgende Form annimmt:
f(z) =f0 Hier nimmt die Sensitivit¨atsfunktion also die Form einer exponentiell ged¨ampfte Oszilla-tion an, wobei die Gr¨oßen f0 und Φ ¨uber
definiert sind. λ, ω und ξ sind die Wellenl¨ange, die Kreisfrequenz und die Eindringtiefe des Abfragelichts; cist die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum.
Man kann sich den Wert der Sensitivit¨atsfunktion an einem bestimmten Ort zals Maß vorstellen, wie sehr die Verzerrung an diesem Ort zur ¨Anderung der Reflektivit¨at beitr¨agt.
Die D¨ampfung wird durch die Eindringtiefe ξ= λ
4πk (3.37)
beschrieben und bestimmt u. a. wie tief in der Probe Verzerrungs¨anderungen ¨uberhaupt detektiert werden k¨onnen. F¨ur Metalle ist die Eindringtiefe meist klein im Vergleich zur
0 5 0 0 1 0 0 0 1 5 0 0 2 0 0 0 0 2 0 4 0 6 0 8 0 1 0 0 t y p i s c h e s M e t a l l b )
Sensitivitätsfunktion f(z)
T i e f e ( n m )
a )
t y p i s c h e r H a l b l e i t e r
T i e f e ( n m )
Abbildung 3.5: Sensitivit¨atsfunktion f¨ur einen typischen Halbleiter und ein typisches Me-tall.
Periodenl¨ange der Oszillation. Das heißt, dass es nur einen sehr oberfl¨achennahen Bereich gibt, in dem man ¨uberhaupt sensitiv auf Verzerrungs¨anderungen ist. In einem Halbleiter wie GaAs bei einer Abfragewellenl¨angeλprobe = 800 nm ist es genau umgekehrt. In diesem Fall ist die Eindringtiefe sehr groß im Vergleich zur Periodenl¨ange der Oszillation. Diese beiden Beispiele sind in Abbildung 3.5 dargestellt. In einem transparenten Medium w¨urde demzufolge die Amplitude der Funktion gar nicht abfallen und die Phononen k¨onnen in der gesamten Probe detektiert werden [Wu07] .
Um also die Reflektivit¨ats¨anderung f¨ur beispielsweise homogenenes GaAs zu berech-nen, muss man die Sensitivit¨atsfunktion mit der in Abschnitt 3.1.2 hergeleiteten Ver-zerrungsverteilung falten und kann nach Gleichung (3.33) das Ergebnis berechnen, das in Abbildung 3.6 dargestellt ist. Die berechnete Transiente sieht der Sensitivit¨atsfunktion aus Abbildung 3.5 sehr ¨ahnlich. Die D¨ampfung wird wie bei dieser durch die Eindringtiefe ξ bestimmt, w¨ahrend die Frequenz in diesem Fall durch
f = 2nvSchall λprobe
(3.38) gegeben ist.
Dieses Ergebnis l¨asst sich auf mehrere verschiedene Weisen veranschaulichen. Zun¨achst kann man sich ¨uberlegen, dass der Hauptanteil der Verzerrung in dem bipolaren Puls zu finden ist, der sich mit der Schallgeschwindigkeit ins Material fortbewegt. Befindet er sich an einem Ort, an dem die Sensitivit¨atsfunktion ein Maximum aufweist, tr¨agt er viel zur Reflektivit¨ats¨anderung bei, d.h. auch die Transiente weist ein Maximum auf. An Stellen, an denen die Sensitivit¨atsfunktion allerdings einen Nulldurchgang aufweist, erzeugt der Verzerrungssimpuls keine Reflektivit¨ats¨anderung, folglich zeigt auch die Transiente zu diesem Zeitpunkt einen Nulldurchgang.
3.2. Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen
0 1 0 0 2 0 0 3 0 0 4 0 0 5 0 0 6 0 0
∆R/R (willk. Einh.)
Z e i t ( p s )
Abbildung 3.6: Berechnete Transiente f¨ur den akustischen Anteil von ∆R/R f¨ur eine einfache GaAs Probe bei einer willk¨urlichen Wellenl¨ange. Die Frequenz der Oszillationen entspricht der detektierten Phononfrequenz w¨ahrend die Abfallzeit durch die Eindringtiefe der Wellenl¨ange gegeben ist.
Eine weitere M¨oglichkeit diese Oszillationen anschaulich zu erkl¨aren, ber¨ucksichtigt die Interferenz zwischen zwei verschiedenen Anteilen des reflektierten Abfragelichts [Wu07].
Ein Teil des Lichts wird an der ungest¨orten Oberfl¨ache der Probe reflektiert. Der Span-nungsimpuls erzeugt in seiner Mitte durch den abrupten Vorzeichenwechsel der Verspan-nung eine dynamische optische Grenzfl¨ache, die sich mit der Schallgeschwindigkeit bewegt.
An dieser Grenzfl¨ache wird ebenfalls Abfragelicht reflektiert und interferiert auf dem Weg zum Detektor mit dem an der Oberfl¨ache reflektierten Anteil. Je nach Wegunterschied ist diese Interferenz konstruktiv oder destruktiv, wobei die Periodendauer zwischen ma-ximal konstruktiver und mama-ximal destruktiver ¨Uberlagerung genau die gleiche ist, wie in Gleichung (3.38).
Diese Oszillationen werden als Brillouinoszillationen bezeichnet, da man sie auch ¨uber die Betrachtung der Brillouinstreuung des Abfragelichts an den akustischen Phononen erkl¨aren kann. Geht man davon aus, dass das Abfragelicht mit einem Wellenvektor kL
an einem Phonon mit dem Wellenvektor q gestreut und genau senkrecht wieder zur¨uck reflektiert wird, so betr¨agt die ¨Anderung des Wellenvektors des Abfragelichts genau 2kL. Die Betrachtung der Impulserhaltung der Form
∆kL= 2kL=q (3.39)
f¨uhrt zu genau der gleichen Frequenz wie Gleichung (3.38).
3.2.2 Ubergitter ¨
Um die Detektion akustischer Phononen in ¨Ubergittern zu beschreiben, wird meist die folgende Gleichung verwendet [LK07b] :
∆r(t)∼ Z L
0
p(z)η(z, t)Eprobe2 (z)dz. (3.40)
Hier sindp(z) die photoelastische Konstante,Eprobe das elektrische Feld des Abfragelichts und Ldie L¨ange des ¨Ubergitters. Das elektrische Feld wird dabei genau wie in Gleichung (3.17) berechnet. Analog zur Generation ist die Symmetrie der Feldverteilung des Abfra-gelichts im Vergleich zur ¨Ubergitterstruktur entscheidend. Kann man beispielsweise bei einem ¨Ubergitter mit unendlich vielen Perioden und senkrechtem Einfall die Absorption vernachl¨assigen, so folgt aus Gleichung (3.40), dass nur solche Phononen detektiert wer-den, deren Wellenvektor die Bedingung aus Gleichung (3.39) erf¨ullt [LK07b]. Das heißt letztendlich, dass genau wie im Fall des Volumenhalbleiters, Oszillationen mit der Bril-louinfrequenz auftreten. Da aber in dem ¨Ubergitter die Phonondispersion zur¨uckgefaltet ist, ist diese Bedingung h¨aufiger, n¨amlich einmal pro Ast, erf¨ullt, wie Abbildung 3.7 a) schematisch zeigt. In Teil a) ist die gefaltete Dispersion zu sehen, w¨ahrend die senkrechte gestrichelte Linie den Wert des doppelten Lichtwellenvektors markiert. An jedem Schnitt-punkt dieser beiden Kurven kommt es in dem betrachteten Fall nun theoretisch zu einem Peak in der Detektion.
Bei vernachl¨assigbarer Absorption werden also nur dieq=0–Moden generiert, w¨ahrend nur die 2k-Moden detektiert werden. Ein solches Experiment d¨urfte also gar keine Ergeb-nisse liefern. Dies ist aber nicht der Fall und liegt wieder an den
”finite size“ Effekten, die dazu f¨uhren, dass die Bedingung der Brillouinstreuung aufgeweicht wird und auch andere Frequenzen detektiert werden k¨onnen [PW07, Miz92]. Generations- und Detektionsspek-trum ¨uberlappen im Experiment also meist doch. In ¨Ubergittern mit geringer Absorption beobachtet man also an den Mini-BL in der Mitte der Brillouinzone meist ein charakte-ristisches Peaktripel, das sich aus derq=0–Mode und und den 2k Moden zusammensetzt.
Diese drei Moden sind in Abbildung 3.7 b) mit blauen Pfeilen markiert.
In ¨Ubergittern mit einer starken Absorption sieht die Situation wieder anders aus [Pu03, Pu05]. Hier werden die Detektionsspektren aus den gleichen Gr¨unden wie bei der Generation, meist von den Oberfl¨achenmoden dominiert, wenn die Bedingung f¨ur die Existenz von Oberfl¨achenmoden in der jeweiligen Probe erf¨ullt ist. In vielen F¨allen liefert das Experiment eine ¨Uberlagerung dieser beiden extremen F¨alle, was dazu f¨uhrt, dass eine exakte Analyse der Spektren nur noch mit komplexen Simulationen m¨oglich ist [Pu05].
Viele qualitative Erkenntnisse k¨onnen jedoch auch ohne diese Simulationen extrahiert werden, wie Kapitel 5.3 zeigen wird.
3.2. Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen
0 . 0 0 . 2 0 . 4 0 . 6 0 . 8 1 . 0 1 . 2
0
2 0 0 4 0 0 6 0 0 8 0 0 1 0 0 0
0 . 0 0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4 0 . 5 0 . 6
3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0 6 0 0
b )
Frequenz (GHz)
q (π/ d S L)
2 k p r o b e a )
q = 0 - M o d e 2 k - M o d e
Frequenz (GHz)
q (π/ d S L)
2 k p r o b e 2 k - M o d e
Oberflächenmode
Abbildung 3.7: Teil a) zeigt die gefaltete Phonondispersion eines ¨Ubergitters (blaue, durch-gezogene Linie). Deutlich sind die Minibandl¨ucken im Zentrum und am Rand der Minbril-louinzone zu sehen. Die senkrechte, rote, gestrichelte Linie stellt die Position des doppelten Wellenvektors des Abfragelichts dar. Die Schnittpunkte dieser beiden Kurven markieren die Frequenzen, die durch die Brillouinstreuung detektiert werden. Teil b) zeigt einen Ausschnitt aus der Gegend um die erste Minibandl¨ucke im Zentrum der Brillouinzone.
Mit den Pfeilen sind die Positionen der 2k-Moden und der q=0–Mode gekennzeichnet.
3.2.3 Frei stehende Membran
Genau wie in Abschnitt 3.1.4 soll sich auch die folgende Diskussion zur Detektion in einer frei stehenden Membran auf die Eigenschaften von Silizium konzentrieren. Wie in Abschnitt 3.1.4 k¨onnen die daraus folgenden Annahmen die Betrachtungen erheblich ver-einfachen. Wie bereits erw¨ahnt wurde, betr¨agt die Eindringtiefe von Licht mit 800 nm Wellenl¨ange etwa 8µm. Daraus folgt, dass das Abfraglicht eine Membran mit einer Dicke von einigen 100 nm vollst¨andig durchdringt und die dadurch entstandene Abschw¨achung vernachl¨assigbar ist. F¨ur die Berechnung des reflektierten Anteils muss also der Beitrag ber¨ucksichtigt werden, der von der Reflektion an der Probenr¨uckseite herr¨uhrt.
Rein formal lassen sich die Fourierkomponenten der Reflektivit¨ats¨anderungen ¨uber dR(ω) = r∗dr|u=u(ω)+r dr|u=u(ω)∗∗
(3.41) bestimmen.dr|u=u(ω) ist dabei die Differenz zwischen dem optischen Reflektionskoeffizien-tenr der ungest¨orten Membran und demjenigen in Anwesenheit der Auslenkungu(ω) aus Gleichung (3.24). Die Berechnung der Reflektionskoeffizienten erfolgt ¨uber einen Transfer-matrixansatz [Per07], der die reflektierten und transmitierten Anteile an jeder Grenzfl¨ache mit den ¨ublichen elektro-magnetischen Randbedingungen ber¨ucksichtigt.
Es m¨ussen zwei Anteile f¨ur die ¨Anderung der Reflektivit¨at in die Betrachtung mit ein-bezogen werden. Zum einen f¨uhrt Gleichung (3.24) zu einer Dicken¨anderung ∆d=u(z = 0)−u(z =d) der Membran und zum anderen kann aus dieser Gleichung nat¨urlich auch eine Verzerrungη(z) = ∂u/∂z berechnet werden, die ¨uber den photoelastischen Effekt zu einer ¨Anderung der Reflektivit¨at f¨uhrt. Die Berechnungen zeigen allerdings, dass der Bei-trag des photoelastischen Effektes im Vergleich zum BeiBei-trag aufgrund der Dicken¨anderung vernachl¨assigbar gering ist [Hud09]. Dies liegt vor allem in der relativ kleinen phototelas-tischen Konstante von Silizium begr¨undet. Die hier gezeigten Ergebnisse ber¨ucksichtigen bei der Berechnung von ∆R demzufolge nur die Modulation der Membrandicke, deren Einfluss dann mithilfe der Transfermatrixmethode berechnet wird.
Daraus folgt eine wichtige Konsequenz f¨ur das gemessen Spektrum. Abbildung 3.8 zeigt schematisch die Auslenkung (durchgezogene Linie) sowie die erste Ableitung (gestri-chelte Linie) f¨ur die Grundmode (1. Ordnung) und die erste Harmonische (2. Ordnung).
Diese beiden Moden stehen exemplarisch f¨ur alle ungeraden (1. Ordnung) und geraden (2.
Ordnung) Moden, die in der Membran auftreten k¨onnten. Man sieht, dass gerade Moden, im Gegensatz zu den ungeraden, an beiden Oberfl¨achen die gleiche Auslenkung aufwei-sen. Demzufolge ¨andert sich bei einer solchen Mode die Dicke der Membran nicht. Das heißt aber, dass diese Moden keinen Beitrag zur Reflektions¨anderung liefern, also nicht detektiert werden.
Bei den hier betrachteten Membranen aus Silizium unterdr¨ucken also sowohl der Generations- als auch der Detektionsprozess die Phononmoden gerader Ordnung. Sie soll-ten also in den Experimensoll-ten nicht beobachtet werden. Die Situation w¨urde sich ¨andern,
3.2. Detektion akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen
z ( n m )
- z m a x 0 z m a x
1 . O r d n u n g 2 . O r d n u n g
- z m a x 0
A u s l e n k u n g 1 . A b l e i t u n g
z ( n m )
z m a x
Abbildung 3.8: Gezeigt ist die Auslenkung (durchgezogene, blaue Linie) und die erste Ableitung (gestrichelte, rote Linie) ¨uber der gesamten Dicke einer freien Membran, die sich von −zmax bis zmax erstreckt. Auf der linken Seite ist die Fundamentalfrequenz gezeigt, die exemplarisch f¨ur alle ungeraden Vielfachen steht. Auf der rechten Seite sieht man die 2. Harmonische, exemplarisch f¨ur alle geradzahligen Vielfachen.
wenn man ein Material mit einer gr¨oßeren Absorption und einer gr¨oßeren photoelastischen Konstante, wie zum Beispiel GaAs, verwenden w¨urde.