3.1 Generation akustischer Phononen mit ultrakurz- ultrakurz-en Laserimpulsultrakurz-en
3.1.1 Thermoelastischer Beitrag und Deformationspotential
Wie bereits erkl¨art wurde, ist die Verspannungσ der Quellterm der Bewegungsgleichung.
Um also f¨ur die jeweiligen Systeme die Wellengleichung zu l¨osen, bedarf es einer genauen Beschreibung dieser Gr¨oße. Im Allgemeinen setzt sich die Verspannung aus verschiedenen Komponenten zusammen, die mehr oder weniger unabh¨angig voneinander beschrieben und zur Gesamtverspannung addiert werden k¨onnen. Es gilt also:
σGesamt=σel+σT E +σe−h+σP E +... . (3.1) Zus¨atzlich zu der elastischen Verspannungskomponente σel, die bei allen Systemen vorhanden ist (siehe Abschnitt 2.1.2), spielen meistens nur ein oder zwei der weiteren Verspannungskomponenten eine Rolle, so dass nicht in jedem Fall alle m¨oglichen Kompo-nenten ber¨ucksichtigt werden m¨ussen [Mat05, Par05]. In dieser Arbeit wurden nur Systeme untersucht, bei denen der thermoelastische Beitrag σT E und der Beitrag aus dem Defor-mationspotential σe−h zu ber¨ucksichtigen sind. Alle anderen Beitr¨age, wie beispielsweise der piezoelastische Anteil σP E [Che03], sind aufgrund der untersuchten Materialien zu vernachl¨assigen. Deshalb werden nur diese beiden im Folgenden genauer beschrieben.
Die Grundlage des thermoelastischen Beitrags ist die Anharmonizit¨at des Kristall-potentials. Wie bereits erl¨autert wurde, f¨uhrt die Relaxation der angeregten Elektronen zu einer schnellen Erw¨armung des Kristallgitters. Wie Abbildung 3.2 zeigt, f¨uhrt die Anharmonizit¨at zu einer Verschiebung des Gleichgewichtsabstandesader Atomr¨umpfe in Abh¨angigkeit von der Gittertemperatur. W¨are das Potential beispielsweise parabelf¨ormig, so w¨urde eine Erh¨ohung der Temperatur nicht zu dieser Verschiebung der Gleichgewichts-lage f¨uhren. Das Material w¨urde sich demzufolge gar nicht ausdehnen. Die Verspannung, die demnach aus der Temperatur¨anderung ∆T erzeugt wird, l¨asst sich ¨uber
σT Eij (z, t) = −X
kl
Cijklβkl∆T(z, t) =−β∆T(z, t)X
kl
Cijklδkl (3.2) ausdr¨ucken [Per07]. Hier beschreibt Cijkl den Elastizit¨atstensor und β den thermischen Ausdehnungskoeffizienten. Da in den hier behandelten Beispielen nur die z-Komponente
a E
a0 a(T)
anharmonisches Potential
Abbildung 3.2: Schematische Darstellung des anharmonischen Gitterpotentials.
von σijT E relevant ist, vereinfacht sich obige Gleichung zu
σ33T E =σT E =−3βB∆T(z, t). (3.3) Das Inkompressibilit¨atsmodulusB ist demnach durch
B = (C11+ 2C12)/3 (3.4)
gegeben.
Der zweite wichtige Beitrag zur Verspannung kommt aus dem Deformationspotential und kann ¨uber den Druck des Elektronengases analog zur thermoelastischen Verspannung erkl¨art werden. Geht man von einer Elektronenverteilung aus, die bereits zu den Band-kanten relaxiert ist, kann man die Verspannungσe−h aufgrund des Deformationspotentails wie folgt definieren [Sai03]
σe−h =−B∂Eg
∂P N(x, t). (3.5)
Dabei istB wieder das Inkompressibilit¨atsmodulus,P ist der Druck des Elektronengases, N die Ladungstr¨agerkonzentration und Eg die Bandl¨uckenenergie. Die Gr¨oße ∂Eg/∂P wird dabei als Deformationspotential bezeichnet. In GaAs beispielsweise ergibt sich f¨ur das Deformationspotential im Γ-Tal der Bandstruktur ein typischer Wert von 5.5 eV/Mbar [Hel82].
Um die L¨osung der Wellengleichung zu vereinfachen, ist es sinnvoll vorab die Beitr¨age der einzelnen Verspannungskomponenten abzusch¨atzen, so dass in einer ersten N¨aherung nur die dominanten Terme ber¨ucksichtigt werden m¨ussen. Im Allgemeinen kann man sagen, dass in Metallen der Beitrag aus dem Deformationspotential im Vergleich zum
3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen thermoelastischen Beitrag zu vernachl¨assigen ist. In Halbleitern ist diese Absch¨atzung komplizierter, da sie von der Bandstruktur, den Materialparametern und den verwendeten Wellenl¨angen des Anregelichts abh¨angt. Verwendet man die Materialparameter aus der Literatur [Hel82] ergeben sich beispielsweise in Si und GaAs f¨ur eine typische Wellenl¨ange von 800 nm die folgenden Verh¨altnisse der beiden Beitr¨age:
GaAs : σe−h
σT E ≈ 70 Si : σe−h
σT E ≈ −7. (3.6)
In beiden F¨allen ist eine deutliche Dominanz des Deformationspotentialbeitrags zu sehen. Um die Wellengleichung f¨ur die verschiedenen Systeme l¨osen zu k¨onnen, geht es also darum die Funktionen ∆T(x, t) oderN(x, t) zu bestimmen, die zun¨achst beide durch das Absorptionsprofil des Anregelichts bestimmt sind. Der große Unterschied liegt in den verschiedenen Diffusionsmechanismen, die die zeitliche Ver¨anderung dieser Gr¨oßen be-stimmen. Im ersten Fall ist es haupts¨achlich die W¨armediffusion, die dazu f¨uhrt, dass
¨uber einen bestimmten Zeitraum der W¨armegradient ausgeglichen wird. Im zweiten Fall geschieht dies haupts¨achlich ¨uber die Ladungstr¨agerdiffusion. In vielen F¨allen werden beide Diffusionstherme vernachl¨assigt und die Anfangsverteilungen, die sich aus den Ab-sorptionsprofilen ergeben als statisch angesehen. F¨ur die meisten Anwendungen ist dies auch eine hinreichend genaue N¨aherung, da vor allem die W¨armediffusion meist sehr viel langsamer ist, als die interessierende Phonondynamik.
Nachdem nun die beiden relevanten Generationsmechanismen allgemein erkl¨art wurde, sollen in den folgenden Abschnitten die speziellen Eigenschaften des Generationsprozesses in Volumenhalbleitern, ¨Ubergittern und frei stehenden Membranen betrachtet werden.
3.1.2 Volumenhalbleiter
Der einfachste Fall, der auch analytisch l¨osbar ist, ist die Generation eines akustischen Impulses in einem einfachen Volumenhalbleiter. Dazu soll im Folgenden angenommen werden, dass der Halbleiter einen Halbraum ausf¨ullt, w¨ahrend der andere Halbraum im Vakuum ist und der Anregelaser senkrecht auf die Oberfl¨ache auftrifft. Auch soll wie-derum angenommen werden, dass der Durchmesser des Laserflecks sehr viel gr¨oßer ist, als die Absorptionsl¨ange des Laserlichts. Das folgende Beispiel wird exemplarisch aus-schließlich den thermoelastischen Verspannungsbeitrag ber¨ucksichtigen. Das Verhalten unter Ber¨ucksichtigung des Deformationspotentials ist aber qualitativ genau das Gleiche, die Diffusion wird nicht ber¨ucksichtigt.
Zun¨achst muss die Funktion ∆T(x, t) beschrieben werden. Dazu wird die Energie W(z, t) betrachtet, die durch die Absorption des Anregeimpulses in dem Medium
depo-niert wird. Sie l¨asst sich folgendermaßen ausdr¨ucken [Per07]:
W(z, t) = α(1−R)Q
S e−αzH(t). (3.7)
Q ist hier die Energie eines Laserimpulses, S die Fl¨ache des Anregeimpulses im Fokus, R der Reflexionsgrad der Grenzfl¨ache und α der Absorptionskoeffizient des Mediums.
Die Heavisidefunktion H(t) beschreibt das instantane Ansteigen der Energiedichte als Konsequenz des ultrakurzen Laserimpulses. Aufgrund der oben getroffenen Annahmen kann man den Reflexionsgrad R durch
R= (1−n)2+α2
(1 +n)2 +α2 (3.8)
beschreiben. Die resultierende Temperatur¨anderung l¨asst sich dann wie folgt berechnen:
∆T(z, t) = W(z, t)
ρCP . (3.9)
CP ist die spezifische W¨armekapazit¨at des Mediums und ρ seine Dichte. Setzt man nun
∆T(x, t) in Gleichung (3.3) ein, erh¨alt man f¨ur die thermoelastische Verspannung den folgenden Zusammenhang
σT E =−3βB∆T(z, t) = −ρvS2η0e−αzH(t), (3.10) der den dimensionslosen Parameter
η0 = 3βBα(1−R)Q
ρ2vS2CPS (3.11)
enth¨alt. Dieses Ergebnis muss nun in die bereits eingef¨uhrte Wellengleichung (2.13) ein-gesetzt werden. Dies f¨uhrt f¨ur die Auslenkung u und die Verzerrung η zu den folgenden beiden Gleichungen: Verwendet man die Randbedingung einer spannungsfreien Oberfl¨ache, so ergibt sich beispielsweise f¨urη das folgende Ergebnis:
η(z, t) = η0 2
(2−e−αvst)e−αz −sgn(z−vst)e−α|z−vst|
. (3.13)
F¨ur die Auslenkung u ergibt sich ein analoges Ergebnis. Sieht man sich diese L¨osung genauer an, erkennt man, dass sich die L¨osung f¨ur große Zeiten aus einem statischen Anteil im Bereich der Oberfl¨ache und einem in das Medium wandernden dynamischen Beitrag zusammensetzt. Die charakteristische Zeit hierf¨ur ist durch τac = (αvs)−1 gege-ben. Dies entspricht der Zeit, die der akustische Impuls ben¨otigt, um sich einmal um die Eindringtiefe des Anregelichts fortzubewegen.
3.1. Generation akustischer Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen
- 2 - 1
01234 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0
- 3 - 2 - 1
012 t2
t1
Verzerrung (willk. Einh.) t2
Verspannung (willk. Einh.)
P r o b e n t i e f e ( w i l l k . E i n h . ) t1
Abbildung 3.3: Verzerrung η (oberes Bild) und Verspannung σ (unteres Bild) in einem homogenen Festk¨orpern zu zwei willk¨urlichen Zeiten t1 und t2 nach der Anregung durch einen ultrakurzen Laserimpuls; bei der Berechnung wurde Diffusion vernachl¨assigt.
Der statische Anteil ist ein Resultat des Temperaturanstiegs ∆T und der Randbe-dingung f¨ur die freie Oberfl¨ache. Der dynamische Anteil resultiert aus dem zweiten Teil der Gleichung und hat die Form eines Kompressions-Dehnungs-Impulses, dessen Breite durch die Absorptionsl¨ange ξ = α−1 charakterisiert ist. Die bipolare Form des Impul-ses ist charakteristisch f¨ur die Generation an einer freien Oberfl¨ache. Diese akustischen Impulse k¨onnen hohe Frequenzanteile von mehreren hundert GHz aufweisen und sich in reinen Kristallen mehrere hundert µm fortbewegen. Abbildung 3.3 zeigt die L¨osung f¨ur die Verspannung und die Auslenkung f¨ur zwei verschiedene Zeitent1 und t2.
3.1.3 Ubergitter ¨
Um die Generation akustischer Phononen in ¨Ubergittern zu beschreiben, wird h¨aufig die folgende Herangehensweise gew¨ahlt [LK07b]. Zun¨achst werden die Eigenmoden uq(z) der Auslenkung u(z, t) in der Form
u(z, t) =X
q
gquq(z) sin(ωqt) (3.14)
berechnet. Ist der Anregeimpuls kurz genug kann er in der Form
Epump(z, t) = δ(t)Epump(z) (3.15)
beschrieben werden. Von dieser Annahme ausgehend lassen sich die Koeffizientengq dann
berechnen.K(z) beschreibt dabei die Generationswechselwirkung und kann je nach ¨ Uber-gittermaterial durch den thermoelastischen Beitrag, den Beitrag des Deformationspoten-tials, den photoelastischen Beitrag oder anderen beschrieben werden. Meistens ¨uberwiegt je nach Materialsystem einer dieser Beitr¨age, so dass die anderen vernachl¨assigt wer-den k¨onnen. Das elektrische Feld des Anregeimpusles Epump in der n-ten Schicht des Ubergitters wird ¨¨ uber
Epumpn (z) =aneiknz+bne−iknz (3.17) berechnet. kn ist der Wellenvektor in den n-ten Schicht und die Amplituden an und bn k¨onnen mithilfe der Transfermatrixmethode, in Analogie zur Beschreibung der akusti-schen Dispersion in ¨Ubergittern, berechnet werden. Sind all diese Gr¨oßen bekannt, so kann man numerisch die Koeffizienten aller Eigenmoden berechnen und erh¨alt unter Ber¨ucksichtigung der
”finite size effects“ das generierte Spektrum.
Welche Moden letztendlich angeregt werden h¨angt stark von dem Verlauf des anregen-den Feldes im Vergleich zum Verlauf der ¨Ubergitterstruktur ab. Nimmt man beispielswei-se eine Struktur, in der das anregende Licht keine Absorption erf¨ahrt, entsteht ¨uber der Ubergitterstruktur kein Gradient. Gleichung (3.16) f¨¨ uhrt in diesem Fall dazu, dass nur Mo-den mit einem Wellenvektorq von Null generiert werden k¨onnen. Das heißt, es entstehen nur Moden im Zentrum der Mini-BZ am Rande der Mini-BL. Weist die ¨Ubergitterstruktur jedoch eine hohe Absorption auf, so entsteht ein sehr starker Gradient in der anregenden Feldverteilung. Dies f¨uhrt dazu, dass die Kopplung an die oben genannten q=0–Moden verringert wird, aber daf¨ur beispielsweise Oberfl¨achenmoden st¨arker generiert werden.
Dieser Unterschied wird in den sp¨ater vorgestellten Materialsystemen in Abschnitt 5.3 deutlich.
Des Weiteren f¨uhren Symmetriegr¨unde in Gleichung (3.16) dazu, dass immer nur eine der beiden m¨oglichen q=0–Moden an den R¨andern der Minibandl¨ucke angeregt werden.
Die Symmetrie der einzelnen Dispersions¨aste wechselt mit jeder Faltung von A1auf B2und nur wenn A1 Symmetrie vorliegt, kommt es zur Generation [Bar99]. Welche Symmetrie nun der erste Ast aufweist, h¨angt von den akustischen Impedanzen und den Schichtdicken-verh¨altnissen des ¨Ubergitters ab. Werden also in einem ¨Ubergitter mehrere Ordnungen vonq=0–Moden angeregt so wechselt sich deren Position im Bezug auf die Mini-BL immer ab, wie auch in Abschnitt 5.3.1 zu sehen sein wird.