ead-210 in the

olonium-210 und lei-210 im Südpolarmeer atürlich Tracer fü biologische und

graphische rozesse im Oberflächen sser des Antar irkumpolarstroms

ead-210 in the

urally occurring tracers ographical processes of the Antarctic

urrent and the Weddell Sea Jana Friedrich

Ber. Polarforsch. 235 (1 997)

ISSN 01 76 - ⁵⁰²⁷

Jana Friedrich

Alfred Wegener Institut fü Polar und Meeresforschung Postfach 120161

D-27515 Bremerhaven

Die vorliegende Arbeit i s t die inhaltlich u n v e r à ¤ n d e r t Fassung e i n e r Dissertation, die im Oktober 1996 vom Fachbereich Geowissenschaften der Universitä Bremen angenommen wurde. Die Daten zu dieser Veröffentlichun sind übe d a s Alfred Wegener I n s t i t u t f à ¼ Polar u n d Meeresforschung (Anschrift siehe unten) verfügbar

Printed version of a dissertation thesis submitted to and accepted by t h e Geosiences Department of the University of Bremen (October 1996). The data of this publication are available through the

Alfred Wegener Institute for Polar and Marine Research Department of Marine Geology

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...

INHALTSVERZEICHNIS

INHALTSVERZEICHNIS

Seite

ZUSAMMENFASSUNG ... 3

SUMMARY ... 5

HYDROGRAPHIE

IM

2.2 Weddellmeer ... 12

2.3 Arbeitsgebiet und untersuchte Transekte ... 14

... 2.3.1 ANT-W6 6OW -Transekte (Frühjahrssituation 16 2.3.2 ANT-XI74 West-Transekt (Herbstsituation) ... 19

2.3.3 ANT-XI/4 Ost -Transekt (Herbstsituation) ... 20

QUELLE UND VERHALTEN VON ^oPo UND 210Pb IM OZEAN 23 .... 3.1 Geochemisches Verhalten von ^oPo und ^oPb im Meerwasser 2 6 3.1.1 210Pb im Meerwasser ... 26

3.1.2 Das ^~Pb/226Ra-Aktivitätsverhältn ... 27

3.1.3 ^OPo im Meerwasser ... 28

... 3.1.4 Das ^oPo/2loPb-Aktivitätsverhältn 28 3.2 Fraktionierung von ^Po und ^OPb in Organismen, ... Biokinetik von ^OPo und 210Pb in Phytoplankton 3 3.3 Partikelexport und steady state scavengir~g Modelle fü 2 1 0 P ~ und 210Pb ... 34

... 3.4 ^oPo- und ^oPb-Export und Isotopensignale im Sediment 41 ANALYTIK 43 4.1 Probenahme und Filtration ... 43

4.1.1 Großenfraktioniert Filtration ... 43

4.2 Isotopentrennung aus Wasserproben ... 44

4.3 Isotopentrennung aus partikuläre Material ... 45

4.4 Analytische Schwierigkeiten bei der Polonium-Analyse ... 47

4.5 Aktivitätsberechnun und Datendarstellung ... 47

4.6 Fehlerbetrachtung ... 48

4.6.1 Systematische Fehler ... 48

... 4.6.2 Reproduzierbarkeit 49 4.7 Suspendiertes partikuläre Material (SPM) ... 51

FRÃœHJAHRSSITUATIO ANT-W6 S. 5.1 Ergebnisse ... 52

5.2 Vergleich von partikelgebundenem ^Po und ^Pb mit der Partikelzusammensetzung ... 60

5.2.1 Vergleich mit suspendiertem partikuläre Material ... 61

5.2.2 Vergleich mit partikuläre organischem Kohlenstoff und partikuläre organischem Stickstoff ... 61

5.2.3 Vergleich mit biogenem Silikat ... 6

5.2.4 Zusammenfassung zum Adsorptionsverhalten von 210Po und ^OPb ... 67

5.3 Wie wird eine Phytoplanktonblüt durch die partikelreaktiven Radionuklide 210Po und ^OPb angezeigt? ... 68

5.3.1 Frühjahrsanfan Transekt 2 ... 63

5.3.2 Frühjahrsmitt Transekt 5 ... G9 5.3.3 Frühjahrsend Transekt 11 ... 71

INHALTSVERZEICHNIS

6 HERBSTSITLJATION ANT-XU4 73

6.1 Ergebnisse ... 73

6.2 Vergleich von partikulä gebundenem ^OPo und ^oPb mit der Konzentration von Chlorophyll a ... 81

6.3 Großenfraktioniert Filtration ... 82

6.4 "^Po und ^Pb-Verteilung zur Herbstsituation ... 83

6.4.1 West-Transekt ... 83

6.4.2 Ost-Transekt ... 84

7 TRANSPORTPROZESSE FÜ ^OPo UND ^I% 86 Verteilung in der oberen Wassersäul ... 86

210Po-Defizit bis 600 m ... 86

210Po-Minimum im unteren Bereich der euphorischen Zone ... 87

Biologische Prozesse ... ^@ ^oPo-Minimum und ^Po-Akkumulation durch vertikal migrierendes Phytoplankton a n der Konfluenz von Wasser- massen ... @ 210Po-Verlust durch Zooplankton ... 89

210Po- und 210Pb-Transport mit Partikeln ... 90

Hydrographische Prozesse ... 91

Effekt von Niederschläge auf das ^P012~~Pb-Verhältni ... 93

... ^Ra. ^OPb und 210Po in verschiedenen Wassermassen 95 Rolle der Advektion von UCDWICDW ... 97

Besteht ein Zusammenhang zwischen 210Po-Minimum und Meereisbildung? ... 99

... Hypothesen zum Einbau von Radionukliden ins Meereis 102 Schlußfolgerunge zu Ursachen des 2^Po-Minimum und zur Radionuklidanreicherung im Meereis ... 108

8 TRANSPORTMODELLE FÜ 21°P

UND

8.2 Möglichkeite und Grenzen von steady state und non steady state ... Modellen zur Berechnung von Radionuklidtransport 112 8.3 Radionuklidexport und Abschätzun des POC-Export ... 118

8.3.1 POC-Export und Vergleich der steady state Modelle fü 210Po, 210Pb und 234Th ... 118

8.3.2 POC-Export und Vergleich dernon steady state Modelle fü 210Po, 210Pb und 234Th-Modell ... 121

8.4 Affinitä der Radionuklide zu Partikeln

-

8.6 Abschätzun des Silikatexports im Frühjah (ANT-XI61 ... 129

8.7 Partikelexport im östliche Weddellmeer ... 130

8.8 Ausblick auf weiterführend Untersuchungen ... 133

DANK 136 10 LITERATUR 137 11 ANHANG 147 11.1 Ergebnisse der Exportrechnungen ... 148

11.2 Verzeichnis verwendeter Abkürzunge ... 154

ZUSAMMENFASSUNG

ZUSAMMENFASSUNG

In der vorliegenden Arbeit wurde die Verteilung von Blei-210 und seinem Enkelnuklid Polonium-210 im Antarktischen Zirkumpolarstrom und im Weddellmeer bis 600 m Tiefe in mehreren meridionalen Transekten im australen Frühjah und Herbst währen der "Polarstern"-Expeditionen ANT- X16 und ANT-XI/4 untersucht.

Die Verteilung von 2^Pb und ^oPo wird von mehreren Faktoren beeinflußt sowohl durch die Advektion von Wassermassen im Antarktischen Zirkum- polarstrom und im Weddellmeer als auch von biologischen Prozessen z.B.

innerhalb einer Planktonblüte Bevor die Verteilungsmuster von ^OPb und 210Po jedoch als Tracer fü einen Prozeà genutzt werden können muà der Effekt der einzelnen Faktoren auf die Verteilung betrachtet werden.

Die Verteilung von ^oPb und ^OPo im Antarktischen Zirkumpolarstrom und im Weddellmeer spiegelt die Verteilung des im Meerwasser gelöste Mutter- nuklids 226Ra wider und ist somit durch die Hydrographie und den niedrigen atmosphärische ^"Pb-Eintrag i n diesem Gebiet bestimmt. Biologische Prozesse modifizieren die Verteilung von ^OPb und 210Po am stärkste i m Oberflächenwasser

Im Subantarktischen Oberflächenwasse nördlic d e r Polarfront führ die niedrige ^6Ra-Aktivitä zu niedrigen Aktivitäte d e r Zerfallsprodukte ^Pb und ^oPo. Im Grenzbereich des Antarktischen Zirkumpolarstroms zum Weddellmeer wird durch aufsteigendes Zirkumpolares Tiefenwasser höher 226Ra-, ^oPb- und 2^Po-Aktivitä ins Antarktische Oberflächenwasse ein- getragen.

Ein Ungleichgewicht zwischen ^OPo und wurde im Wasser bis 600 m Tiefe beobachtet. Das 210Po-Defizit ist auf den Austrag von ^Po a n Partikeln im Überschu zu ^OPb zurückzuführe Das 210Po/^Pb-Verhältni im Wasser konserviert im Isotopensignal den Partikelfluà eines Gebietes fü ca. n e u n Monate. Das Tracerpaar 210Po/210Pb schließ damit zeitlich a n Prozesse von einigen Wochen an, die durch das ^4Th/^U-Tracer~aar gezeigt werden.

Ein 210Po-Minimum mit niedrigster 210Po-Aktivitä im unteren Bereich der euphotischen Zone erstreckte sich im australen F r à ¼ h j a h und im australen Herbst von der Polarfront bis ins Weddellmeer und scheint charakteristisch fü antarktische Meeresgebiete zu sein:

Das 210Po-Minimum befindet sich auf gleicher Tiefe wie das Temperatur- minimum des Antarktischen Oberflächenwassers I n Meereisproben wurde hohe ^Po-, ^Pb- und 234Th-Aktivitä festgestellt. Diese Beobachtungen weisen auf einen Zusammenhang des ^Po-Minimums mit der Meereisbildung und Bildung des Winterwassers hin.

ZUSAMMENFASSUNG

Der Auftrieb des Zirkumpolaren Tiefenwassers mit höhere ^^Po-Aktivitä

a n der Grenze ACCIWeddellwirbel und die Ausbreitung in Richtung Polar- front mit dem Antarktischen Oberflächenwasse erzeugt eine Schicht m i t höhere Aktivitä a n der Oberfläche Durch die langsamere Strömun i n Richtung Polarfront a n der Basis der euphotischen Zone f à ¼ h r längere scavenging von '^^Po durch Partikel zu niedrigerer ^^Po-Aktivitä im Wasser.

Biologische Prozesse, wie Planktonmigration a n der Polarfront im Zu- sammenhang mit Konfluenz von Antarktischem und Subantarktischem Ober- flächenwasse und die 210Po-Akkumulation in Salpa thompsonii durch deren Freßaktività im südliche ACC könne ebenfalls ^OPo-Mangel gegenübe

^OPb erzeugen.

Die Affinitä von ^OPb zu silikatischen Partikeln und von 2l0Po zu orga- nischem Kohlenstoff führe zu einer auffällige Fraktionierung beider Radio- nuklide a n Partikeln. Die Zunahme der Diatomeenabundanz mit Ausbildung einer Phytoplanktonblüt i n der Polarfrontregion führt zur Abnahme des 210Po/210Pb-Verhältnisse der Partikel. Deshalb eignet sich ^OPo als Tracer fü POC-Export und 2l0Pb besser als Tracer fü den Export von biogenem Silikat.

Der Partikelexport wurde mit 210Po- und ^oPb-Exportraten bestimmt, welche a u s irreversiblen scavenging Modellen abgeleitet wurden. Das steady state Modell fü 210Po von BACON et al. (1976) integriert Partikelexport im Zeitraum von ca. neun Monaten. Um die Aktivitatsanderungen und Partikelaustrag durch eine Planktonblüt zu erfassen, wurde ein n o n steady state Modell f à ¼

^OPo und ^oPb entwickelt, ähnlic dem Modell fü 234Th von BUESSELER e t al.

(1992). E s zeigte sich, da mit zunehmender Halbwertszeit der Radionuklide die Advektion von Wassermassen niedrigerer bzw. höhere Aktivitä zunehmend Einfluà auf das Modellergebnis hat.

Der Vergleich von ^oPo- und ^oPb-Exportraten (berechnet nach dem steady state Modell) im Antarktischen Zirkumpolarstrom und im östliche Weddell- meer ergab die höchste Exportraten aus den oberen 100 m im Weddellmeer.

Dies s t e h t im Widerspruch zu niedrigen, i n Sedimentfallen gemessenen Partikelflußrate und geringem 210Pbxs-Inventar im Sediment. Die An- reicherung von Radionukliden im Meereis weist darauf hin, da das hohe Exportsignal im Weddellmeer eine Folge der ^OPo- und 210Pb-Adsorption a n Meereis sein kann.

SUMMARY

In this thesis the distribution of ^Po and 210Pb in the upper 600 m of t h e Antarctic Circumpolar Current and the Weddell Sea was investigated along north- south transects in a u s t r a l spring and autumn. ^OPo and 210Pb can serve a s sensitive tracers for t h e special hydrographic conditions of the Antarctic Circumpolar Current and t h e Weddell Sea as well a s for biological processes during phytoplankton blooms. The 210Po12loPb disequilibrium was used as a tracer for particle export. This tracer integrates export on a timescale of 276 days because of the 138 day half-life of ^Po and complements the 234Th/238U disequilibrium a s another tracer for plankton production arid export on a shorter timescale of several weeks.

The distribution of ^oPb and its granddaughter 21oPo is determined by t h e hydrographic conditions, through decay of ^6Ra i n t h e water column and low atmospheric ^Pb input, especially in the study area, and is modified by biological processes in the surface water. Low ^Ra activitiy north of the Polar Front causes low activities of its daughter nuclides ^OPb and 210Po. South of the Polar Front, upwelling Circumpolar Deep Water transports higher activities of the t h r e e nuclides into the surface water.

The phenomenon of a minimum in total 2l0Po a t t h e base of the euphotic Zone reaching from t h e Polar Front to the central Weddell Sea was observed in austral spring and fall. I t may be a characteristic feature of Antarctic Surface Waters and the following explanations are favoured:

Upwelling of Circumpolar Deep Water with high ' ^ ^ P o activity a t t h e southern boundary of the Antarctic Circumpolar Current and northward advection with t h e Antarctic Surface Water can cause higher ^OPo activity in the southern surface water. A water layer of low motion with more intense scavenging of 210Po by particles may exist a t the interface between the southwardly rising Circumpolar Deep Water a n d northwardly moving Antarctic Surface Water, because of t h e prolonged water residence time. I t is hypothesized t h a t this effect, together with the preferential adsorption of 210Po (in excess of 210Pb) onto particles, creates the observed ^Â¥^P minimum layer.

@ The ^Po minimum Covers the layer of t h e temperature minimum of the Antarctic Surface Water. High ^oPo, ^Pb and 234Th activities in sea ice samples support the hypothesis t h a t particle-reactive radionuclides from the water column are adsorbed onto ice crystals during their formation.

The occurrence of large salp swarms in the spring conceivably produced part of the subsurface ^oPo minimum. The salps graze On algae and accumulate the algal protein containing the Po.

SUMMARY

The deficiency of total ^OPo relative to ^OPb was observed in the w a t e r column down to 600 m. This is due to the preferential adsorption of onto particles. During t h e development of a phytoplankton bloom in t h e Polar Frontal Region t h e increase in diatom abundance was reflected i n t h e change of t h e particulate ^Pofi^Pb ratio with time. The ratio dropped from 4 to 2 indicating t h a t more ^OPb was adsorbed. ^Pb is better scavenged by siliceous plankton and

^Po adsorbs more effectively onto non siliceous particles. For this reason, 210Pb is a good tracer for biogenic silica export and 210Po for POC export.

To quantify the particle export from the surface water in t h e study a r e a ,

^^Po and export was calculated using t h e one-dimensional steady-state model of BACON e t al. (1976). Because of t h e 138 day half-life of ^OPo t h e calculated export integrates over a time scale of about nine months. To calculate recent export from changes in the 210Po a n d 210Pb activity with time during a phytoplankton bloom a non-steady-state solution for ^oPo a n d 210Pb t o t h e vertical scavenging modell was developed after the 234Th model by BUESSELER e t al. (1992). I t transpired t h a t with increasing half-life of the radionuclide t h e influence of water mass advection increases. Neglecting the advective and diffusive fluxes of 210Po and 210Pb under the hydrographic conditions of the ACC causes the calculated export to be to high or to small. The model gives realistic results only when calculating export from stations with identical temperature a n d salinity characteristics.

The comparison of ^Po and 210Pb export, calculated with the steady-state model, out of the upper 100 m of the Polar Frontal Region, the southern ACC and the eastern Weddell S e a suggested highest export r a t e s i n t h e eastern Weddell Sea. This is in contradiction to the low sedimentation rates obtained from sediment traps and the low 210Pbxs sediment inventory. However, t h e high particle export signal could also be caused by adsorption of radionuclides onto sea ice, rather t h a n by adsorption onto sinking particles.

F à ¼ den CO 2-Haushalt der Atmosphär sind die polaren Meeresgebiete unserer Erde von besonderer Bedeutung. In den polaren Regionen wird infolge der niedrigen Temperaturen mehr C 0 2 im Wasser gelöst als in wärmere Meeres- gebieten. C 0 2 aus der Atmosphär kann vom Wasser aufgenommem werden, wenn der Kohlendioxidpartialdruck im Oberflächenwasse infolge Austrag von Kohlenstoff in tiefere Ozeanregionen absinkt. Um das Potential der Ozeane als C02-Senke abschätze zu können ist es notwendig, den Kohlenstofftransport in die Tiefe zu quantifizieren.

Ein Teil des Kohlenstoffes a u s der Atmosphär wird in organischem Material fixiert. Organisches Material bildet im offenen Ozean die Hauptmenge der Partikel. Die Primärproduzente von organischem Material im Meer sind autotrophe Organismen wie Algen. Den Kohlenstoff, welchen sie fü d a s Wachstum benötigen entnehmen sie gelöste Kohlendioxid bzw. dem Hydro- genkarbonat im Wasser. Sterben die Organismen a b und sinken aus, wird der in ihnen gebundene Kohlenstoff in tiefere Ozeanregionen transportiert. Wird der Kohlendioxidpartialdruck des Oberflächenwasser niedriger als in der Atmosphäre k a n n im Wasser wieder Kohlendioxid a u s der Luft gelös und somit aus der Atmosphär entfernt werden.

E s gibt verschiedene Methoden, den Export von Kohlenstoff i n die Tiefe zu quantifizieren. Eine Methode benutzt partikelreaktive Radionuklide a l s Tracer. Radionuklide wie z.B. Thoriumisotope, ^OPb und ^OPo haben eine Affinitä zu Partikeln aus lebender und nichtlebender organischer Materie, zu organischen und anorganischen Kolloiden und Tonmineralen. Des weiteren gibt es Radionuklide, die im Meerwasser überwiegen in gelöste Form vor- liegen. Diese sind entweder chemisch träg wie z.B. 226Ra und 228Ra, oder bilden gelöst Komplexverbindungen wie Uranisotope. Wenn durch Ad- sorptionsprozesse partikelreaktive Radionuklide a u s dem gelöste Zustand ent- fernt und durch Transport mit Partikeln verlagert werden, ist das radioaktive Gleichgewicht von Bildung und Zerfall gestört Die i n den verschiedenen Teilsystemen Wasser, Partikel im Wasser und Sediment entstehenden Aktivi- tätsungleichgewicht zwischen Mutter- und Tochternukliden sind also Aus

-

druck von Adsorptions-, Desorptions- und Transportprozessen, Sedimentation und Remobilisierung. Bei Kenntnis der Transportraten von Radionukliden und ihrem Verhalten zu organischem Material k a n n der Kohlenstofftransport (MOORE & DYMOND 1988, BUESSELER et al. 1992, RUTGERS VAN DER LOEFF e t al. 1997) und Akkumulation im Sediment abgeschätz werden.

Die Zerfallsreihen der natürliche radioaktiven Elemente 2^U, 235U und 232Th liefern einige Tochternuklide, die im Ozean durch radioaktiven Zerfall ihrer Mutternuklide gebildet werden, deren Halbwertszeit länge als mehrere Tage ist und deren regionale Verteilung im Ozean hinreichend bekannt ist. Da Radionuklide mit bekannten Raten gebildet werden und zerfallen, werden sie als Tracer fü Partikeltransport (CHERRY et al. 1975, KHARKAR et al. 1976, BACON & ANDERSON 1982, FISHER e t al. 1988), Sedimentationsraten (HEUSSNER e t al. 1990), Umlagerungen im Sediment (ALLER & COCHRAN 1976) und Paläoproduktività (KUMAR et al. 1993) angewendet. Radioaktive

Isotope könne als Produktivitäts und Exportproduktionsanzeiger (COALE &

BRULAND 1985, EPPLEY 1989, BUESSELER et al. 1995) genutzt werden. Sie e i g n e n sich als Tracer fü hydrographische Prozesse wie Bildungsraten von Wasser- massen (CHUNG & APPLEQUIST 1980, RUTGERS VAN DER LOEFF & BERGER 1993).

Die Eignung von ^Po und ^Pb als Tracer fü den Transport von Partikeln und auch als Tracer fü partikelreaktive Spurenmetalle wurde von ver- schiedenen Autoren gezeigt (RAMA et al. 1961, C RAIG et al. 1973, TUREKIAN e t al. 1974, BACON et al. 1976). Das Verhalten der Poloniumradiokolloide im marinen Milieu ist bislang noch ungenügen bekannt, so da möglich Interpretationen auf Indizien beruhen und deshalb spekulativ bleiben.

^OPo und ^Pb entstehen fast am Ende der 238U-Zerfallsreihe. Infolge i h r e r längere Halbwertszeiten (^OPb = 22,3 Jahre, ^OPo = 138 Tage) im Vergleich zu

^¥^T (= 24,l Tage) konservieren sie entstandene Ungleichgewichte übe e i n e n längere Zeitraum als 234Th. Die m i t 210Po und ^oPb gemachten Beob- achtungen schließe damit zeitlich a n Prozesse an, die a u s ^^h-Unter- suchungen abgeleitet werden. 210Po/21°P ist ein Radionuklidpaar mit zwei partikelreaktiven Partnern. Beide werden unterschiedlich s t a r k an a n

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organische und organische Partikel adsorbiert. Das eröffne neue Möglich keiten, aber auch Schwierigkeiten hinsichtlich der Interpretation von 210Po/210Pb-Ungleichgewichten. Durch d a s unterschiedliche Adsorptionsver- h a l t e n dieser beiden Radionuklide sind Ungleichgewichte d a s Ergebnis entweder des Austrages von Mutter- oder Tochterisotop, oder von beiden i n unterschiedlichem Umfang mit verschiedenen Partikeln. E s i s t schwierig, eindeutige Aussagen übe Transportprozesse zu machen, wenn das Ungleich- gewicht durch zwei nicht konstante Konzentrationen bestimmt wird.

E s gibt einige Studien zur Verteilung von ^oPb im Antarktischen Zirkum- polarstrom, Weddellmeer und Bellingshausenmeer (CHUNG 1981, CHUNG &

APPLEQUIST 1980, FARLEY & TUREKIAN 1990, RUTGERS VAN DER LOEFF &

BERGER 1991), aber nur wenige Studien übe die Verteilung des Enkelnuklids 210Po im Südpolarmee (SHIMMIELD et al. 1995). Mit Tankexperimenten könne n u r bedingt Fragen beantwortet werden, weil die s t a r k adsorptiven Eigenschaften von Polonium (Adsorption u.a. a n Gefäßwän im Experiment schwer zu beherrschen sind. Deshalb ist es unumgänglich Untersuchungen vor Ort durchzuführen

Die Nutzung radioaktiver Isotope zur Verfolgung von Prozessen in natürliche Systemen setzt die genaue Kenntnis ihres Verhaltens und ihrer Verteilung im jeweiligen System voraus. Deshalb soll diese Arbeit einerseits zur weiteren U

Aufklärun des hydrobiogeochemischen Verhaltens und der Verteilung von

^^Pb und seinem Enkelnuklid 210Po im Oberflächenwasse des Antarktischen Zirkumpolarstroms und Weddellmeers beitragen. Andererseits sollen durch die Anwendung von ^oPo und ^oPb als natürlich Tracer Informationen übe biologische Prozesse im Ozean zu verschiedenen Jahreszeiten wie Transport von organischem Kohlenstoff übe einen größer Zeitraum, als das mit ^'^Th möglic i s t , gewonnen werden. Um den Radionuklidexport und d a r a u s abgeleitet den Partikelexport zu verschiedenen Stadien einer Phytoplankton- blüt zu ermitteln, wird ein zeitabhängige Transportmodell fü und ^^Pb aufgestellt.

Zur Untersuchung der ^OPo- und 210Pb-Verteilung im Oberflächenwasse des Antarktischen Zirkumpolarstromes wurden zwei Fahrten des Forschungs- schiffes "Polarstern" in das Südpolarmee genutzt. Die Expedition ANT-XI6 (1992) "Frühlin im Eis", eine Southern Ocean Joint Global Ocean Flux Study (SO-JGOFS), wurde genutzt, um die Änderunge i n der ^oPo- und 210Pb- Verteilung im Frühjah währen der Entwicklung einer Planktonblüt im Ant - arktischen Zirkumpolarstrom (ACC) zwischen Polarfront und Meereisgrenze entlang des 6OW Meridians zu untersuchen (Abb. 1). Dazu wurden in drei aufeinanderfolgenden Transekten zu Beginn (Mitte Oktober), Mitte (Ende Oktober bis Anfang November) und Ende des Frühling (Ende November) Radionuklidproben gewonnen. Die Eigenschaft der Radionuklide als Tracer fü Partikelbildung und -expert währen einer Planktonblüt stand im Mittel - punkt.

Um die saisonalen und regionalen Einflüss auf die Radionuklidverteilung zu erfassen, diente eine zweite Expedition (ANT-XU4) im australen Herbst 1994 in den östliche Südatlantik Das Arbeitsgebiet (Abb. 1) erstreckte sich von der Meteor-Erhebung, entlang der Insel Bouvet und der Maud-Erhebung bis zur Schelfeiskante im Weddellmeer übe dem Astrid-Rücke und im Osten zurüc vom Gunnerus-Rücke übe die Conrad-Erhebung bis zu den Prinz Edward &

Marion Inseln.

2 HYDROGRAPHIE

2 HYDROGRAPHIE IM ARBEITSGEBIET

Das Arbeitsgebiet im Südpolarmee (Abb. 1) von etwa 40' bis 70' südliche Breite zwischen 6' westlicher und etwa 40 östliche Läng umfaß einen Ausschnitt des Antarktischen Zirkumpolarstromes und das östlich Weddellmeer.

2.1. Antarktischer Zirkumpolarstrom

Der Antarktische Zirkumpolarstrom verbindet in der südliche Hemisphär alle Weltozeane und i s t deshalb d a s Zentrum fü den globalen W a s s e r - austausch. Angetrieben durch kräftig und stetige Westwinde zwischen 45's und 55's setzt die Strömun nach Osten (ORSI et al. 1995). Der mittlere geostrophische Volumentransport oberhalb 3000 m beträg 100 Sv (1 Sv = 106 m3/s;

ORSI et al. 1995). Der Antarktische Zirkumpolarstrom (ACC, Antarctic Circum- polar Current) trennt antarktische Wassermassen von den subtropischen Zirkulationssystemen. Im Norden bildet die Subtropische Front (STF, S u b - tropical Front) die Grenze zwischen subtropischen Wassermassen und den ostwärt strömende Wassermassen des Zirkumpolarstroms im Süden Diese Front ist gekennzeichnet durch groß Gradienten i n Temperatur und Salinitä

und markiert die nördlichst Ausdehnung des Subantarktischen Oberflächen Wassers (SASW, Subantarctic Surface Water; ORSI et al. 1995).

Im Antarktischen Zirkumpolarstrom n i m m t Zirkumpolares Tiefenwasser (CDW, Circumpolar Deep Water) den größt Volumenanteil ein. Dieses Wasser hat seinen Ursprung u.a. im Nordatlantischen Tiefenwasser (NADW, North Atlantic Deep Water). Das CDW läà sich i n Unteres Zirkumpolares Tiefenwasser (LCDW, Lower Circumpolar Deep Water) und Oberes Zirkum- polares Tiefenwasser unterteilen (GORDON 1977, Abb. 2). Das Obere Zirkum- polare Tiefenwasser ist eine Wasserschicht mit charakteristischem Sauerstoff- minimum und reich a n Nährsstoffen Die Quelle des UCDW befindet sich im Westindik und im Südostpazifi (ORSI 1995 aus WARBEN 1981, PARK e t al.

1993). Das Sauerstoffminimum resultiert a u s d e r Oxydation organischen Materials produktiverer Regionen im Herkunftsgebiet. UCDW bewegt sich i n einem Dichteniveau von 0 0 = 27,35 kg/m3 bis 08 = 27,75 kgIm3 (ORSI et al. 1995).

An der subantarktischen Front änder die Isopykne 0 0 = 27,35 kg/m3 ihre Tiefenlage sprunghaft um fast 500 m, von 900 m auf 400 m. An der Polarfront erreicht UCDW etwa 200 m und steigt entlang der Isopyknen weiter nach Süde auf, wo es sich mit Antarktischem Oberflächenwasse mischt. Diese Front kennzeichnet gleichzeitig die südlich Grenze des ACC zum Weddelwirbel (ORSI et al. 1995). Unteres Zirkumpolares Tiefenwasser ist die Wasserschicht u n t e r dem UCDW m i t geringeren Nährstoffkonzentratione und einem Salinitatsmaximum, welches a u s seiner NADW-Herkunft stammt.

Das Antarktische Oberflachenwasser (AASW, Antarctic Surface Water) reicht vom Kontinentalschelf der Antarktis bis zur Polarfront mit nahezu gleich- bleibenden Eigenschaften (ORSI et al. 1995, Abb. 2). Neben der Hauptstrom- komponente nach Osten dringt es, getrieben von der Corioliskraft, nach Norden i n Richtung Polarfront vor. An der Polarfront trifft Antarktisches Oberfiächen Wasser auf Subantarktisches Oberflächenwasse (SASW). Das Antarktische Oberflächenwasse ist salzarm, aber kalt und deshalb schwerer als subantark-

2 HYDROGRAPHIE

Abb. 1: Übersichtskart des Arbeitsgebietes. Der Verlauf der Transekte ist durch Pfeile gekennzeichnet. Die Frühjahrssituatio (ANT-Xl6) wurde in drei zeitlich aufeinander- folgenden Transekten (2, 5 , 11) gleicher Lokalitä entlang 6OW untersucht und die Herbstsituation (ANT-XU4) in einem West- und einem Ost-Transekt.

2 HYDROGRAPHIE

ASF-

CWB - 120

- 80 40 ⁰ / 1500 dbar in cm

l l l l l I 40

2000

3000 WSDW 1 AABW

AFRICA 40 50 60 ANTARCTICA

LATITUDE south

Abb. 2: Schematische Verteilung der Wassermassen im Südatlanti auf einem Schnitt entlang des Greenwich-Meridians (SCHRODER unveröff.

tisches Oberfiächenwasser Das AASW sinkt deshalb zwischen Polarfront und Subantarktischer Front allmählic nach Norden a b und wird Teil des Antark- tischen Zwischenwassers (AAIW, Antarctic Intermediate Water). Das Sauer- stoffmaximum des AAIW entstammt dem Oberflächenkontak des AASW, die relative Nährstoffarmu resultiert a u s der biologischen Aktivitä an der Subant- arktischen Front ( S M , Subantarctic Front) und der Polarfront (PF, Polar Front) währen Frühjah und Sommer. Die Lage der südliche ACC-Front (SACCF, Southern ACC Front) ist gekennzeichnet durch die südlich Ausdehnung der l,8°C-Isotherm des oberen Zirkumpolaren Tiefenwassers (UCDW, Upper Circumpolar Deep Water) in 500 m Tiefe (ORSI et al. 1995). E s ist die einzige der zirkumpolaren Fronten, die keine Oberflächenwassermasse trennt.

2.2 Weddellmeer

ORSI et al. (1993) beschreiben das Weddellmeer als den größt zyklonalen subpolaren Wirbel. Der Weddellwirbel erstreckt sich zwischen Südschottische Rücken Amerika-Antarktischem Rücke und ~üdwestindische Rücke im Norden, dem antarktischem Kontinent im Süde und der antarktischen Halbinsel im Westen. Die Ostbegrenzung des Weddellwirbels ist nicht direkt

2 HYDROGRAPHIE

a n topographische Strukturen gebunden. Zwischen 20° und 40° markiert der ACC das Ende des Weddellwirbels (ORSI et al. 1993, Abb. 1)

Abb. 3: Volumenstrom von der Antarktis bis zur Subtropischen Front, in Sverdrup (1 Sv = 106 m3/s), (CLIFFORD 1983 nach GORDON et al. 1977)

Die wesentlichen Wassermassen im Weddellmeer sind nach ORSI et al. (1993):

Antarktisches Oberflächenwasse i n den oberen 200 m, Zirkumpolares Tiefen- Wasser; welches im Weddellmeer auch als Warmes Tiefenwasser (WDW, Warm Deep Water) bezeichnet wird, Weddellmeer Tiefen- und Bodenwasser (WSDW, Weddell S e a Deep Water; WSBW, Weddell Sea Bottom Water).

WSDW ist mit 60% Volumenanteil die mächtigst Wassermasse im Weddell- meer. WSDW und WSBW werden im Weddellmeer gebildet, sie sind fü diese Arbeit jedoch nicht von Bedeutung. Warmes, salz- und nährstoffreiche und sauerstoffarmes CDW ström von Nordosten in d a s Weddellmeer ein. Diese Wassennasse bildet im Tiefenbereich von 800 m bis 1200 m den einzigen Aus- gleich fü den Wärmeverlus a n die Atmosphär (ORSI 1993). Der Einstrom Zirkumpolaren Tiefenwassers i n den Wirbel wird durch eine Südwärtsb wegung des ACC-Kerns bei etwa 26'E gefördert Hohe Wassertemperaturen

>0,7OC im Weddellwirbel, die dem CDW entstammen, wurden im West-Schnitt von ANT-XI/4 nahe der Wirbelachse bei 64OS17OE gefunden.

Das Antarktische Oberflächenwasse (0-200 m) ist mit <-1'C kälte und mit Salinitäte <34,6 salzärme im Vergleich zum darunterliegenden CDW. Nach ORSI et al. (1993) liegt die untere Grenze des Antarktischen Oberflächenwasser unter dem Temperaturminimum (0'-Isotherme) des Winterwassers

.

Das Winterwasser (WW, Winter Water) entsteht i m Antarktischen Ober- flächenwasse währen der kältere Jahreszeiten bei der Eisbildung. Bei der Abkühlun der Atmosphär verliert d a s Wasser Wärm und kühl bis an die Dichtesprungschicht aus. Mit Unterschreitung des Gefrierpunktes setzt an der Oberfläch Eisbildung ein. Im Kristallgefüg des Eises wird salzreiche Lauge eingeschlossen, der größ Teil des Salzes aber bleibt gelös im Wasser. Zurüc

2 HYDROGRAPHIE

bleibt salzreiches, s e h r kaltes Wasser. Im Winter reicht d a s WW von der Oberfläch bis in 250 m Tiefe (HELLMER et al. 1985). Das gebildete Winter- Wasser bewegt sich, neben der östliche Hauptkomponente, nach Norden. Die nördlichst Ausdehnung des Winterwassers markiert mit der 2OC-Isotherme die Position der Polarfront (BELKIN & GORDON 1996). Mit E r w à ¤ r m u n d e r Atmosphär durch zunehmende Sonneneinstrahlung im Frühjah schichtet sich durch Abschmelzen gebildetes relativ warmes Wasser mit niedrigerer Salinitä

als leichter "Deckel" übe d a s kälter und schwerere Winterwasser. Das W W befindet sich dann unter der Oberflächenmischungsschich und bleibt als Relikt d e r thermohalinen Zirkulation zur Meereisbildung zurück E s wird a n g e - nommen, da das Winterwasser an der Polarfront ein Teil des Antarktischen Zwischenwassers wird (HELLMER et al. 1985).

2.3 Arbeitsgebiet und untersuchte Transekte

Tab. 1: Position der Fronten in den Transekten von Frühjahrs (ANT-XI61 und Herbst- situation (ANT-XI/4). Frontenpositionen, die im Verlauf der Transekte nicht lokalisiert wurden, sind mit einem Fragezeichen gekennzeichnet.

Hydrographische 6OW-Transekte West-Transekt Ost-Transekt

Front ANT-W6 ANT-XI14 ANT-XI/4

Subtropische Front

41°30'S/270 42030'S/30°

Subantarktische 47O30'S/36'E

Polarfront 50°-50°30'S/30

Südlich ACC Front

Weddell Front ACC-Grenze

(ACC/Weddellmeer 63OS/34O30'E

Grenze zum 67030'W/10°

Küstenstro

l l l

Die Fronten untergliedern den ACC i n charakteristische Zonen. Von ORSI e t al.

(1995) werden sie, von Nord nach Süd als Subantarktische Zone ( S M ) zwischen STF und S M , Polarfrontzone (PFZ) zwischen SAF und P F , sowie Antarktische Zone (AZ) zwischen P F und Weddellfront (W) benannt.

2 HYDROGRAPHIE

Abb. 4: Stationspositionen im Arbeitssgebiet. Punkte sind die Stationen der Frühjahrs situation (ANT-X/6), weiß Rechtecke markieren die Stationen des West-Transekts und schwarze Rechtecke die des Ost-Transekts der Herbstsituation (ANT-XI.4)

2 HYDROGRAPHIE

Im Rahmen dieser Untersuchung wurden fün Schnitte bearbeitet, beginnend i m Norden des ACC und endend im Weddellmeer (Abb. 1, 4) Dabei wurden alle zirkumpolaren Frontensysteme gekreuzt. Die Bestimmung der Fronten- positionen (Tab. 1) erfolgte anhand von Daten a u s Thermosalinometer- und CTD-Messungen (VETH et al. 1997, WISOTZKI et al. unveröff. nach Kriterien von BELKIN & GORDON (19961, VETH et al. (1997) und ORSI et al. (1995).

Die währen ANT-XI6 durchgeführte Transekte entlang des 6OW-Meridians erstreckten sich zwischen 47's und 60° (Abb. 5a-f, 6a-C). Unteres Zirkum- polares Tiefenwasser erreicht i n diesem Schnitt bei 58OS-58O15'S die südlichst Ausdehnung, wo es entlang der Isopyknen nach Süde bis zum Bereich des Oberflächenwasser aufgesteigt und sich mit diesem vermischt (VETH e t al.

1997). Diese Mischung bewegt sich entlang der oe=27,30 kg/m3 -1sopykne als AASW nach Norden zur Polarfront, neben östliche Hauptströmung Zwischen 57OS-58O30'S liegt die südlich Grenze des ACC zum Weddellwirbel. Die oberen 200 m repräsentiere das AASW mit dem Winterwasser. Das nördlich Ende der Transekte befindet sich in SASW. Im Norden a n der Polarfront, sowie im Süde a n der südliche ACC-Front und der ACC~Weddellwirbel-Grenze fanden VETH et al. (1997) durch die gesamte Wassersäul rotierende Bewegungen um vertikale Achsen, die sie als Meander und vom Frontstrom abgerissene Wirbel deuteten. Advektion im Zentralbereich eines solchen Wirbels wurde von FRANKS et al. (1986) in der Größenordnu von 1 mld geschätzt Auf- und Ab- strömunge und Intrusion von Wasserkörper a n Meander- und Wirbel- strukturen sind in den oberen Bereichen der Wassersäul am stärkste (VETH et al. 1997).

Der südlichst Einfluà der Polarfront liegt nach biologischen Daten bei 52's (VETH et al. 1997). Einen Wirbel nahe 53OS i n Transekt 11 sehen sie im Zusammenhang mit der südliche ACC-Front. Die Position der physikalischen Frontenstrukturen variiert zwischen den T r a n s e k t e n 2, 5 und 11. Den mögliche Verlauf der Polarfront mit der Zeit rekonstruierten VETH et al. (1997, Abb. 7). Die Variabilitä des Frontenstroms erschwert den Vergleich der Transekte untereinander sowie die Anwendung von Box~nodellrechnungen zu Aussagen übe Aufenthaltszeiten und Partikelfluß Im Gegensatz zur Position der Polarfront bleibt die Lage der beiden südliche Frontensysteme mit der Zeit konstant (VETH et al. 1997).

Die Stationsdichte der Radionuklidbeprobung reicht nicht aus, um die Wirbel aufzulösen Nach VETH et al. (1997) liegen die Stationen 969 und 972 nördlic des Frontenstroms und 908 nahe a n der Front.

Die Tiefe der euphotischen Zone (1% u n d 0,1% Oberflächenlichtniveau QUEGUINER et al. 1997) reichte in allen Transekten in der Antarktischen Zone (56OS-57's) bis 126 m und i n der Polarfrontzone bis 57 m. Die Tiefe der Mischungsschicht betrug i n der Antarktischen Zone 100 m und i n der Polar- frontzone 80 m (VETH et al. 1997). Die vom Wind durchmischte Schicht war in der Polarfrontzone 50 m tief und im südliche ACC 70 m tief (VETH et al. 1997).

2 HYDROGRAPHIE Pot.Temperature Spring Transect 2

48 50 52 54 56 58

a Latitucte South

48 50 52 54 56 58

b Latitude South

Pot.Temperature Sprin Transect 1 1

....

48 50 52 54 56 58

C Latitude South

48 50 52 54 56 58

d Latitude South

48 50 52 54 56 58 Latitude South Salinity Spring Transect 11

48 50 52 54 56 58

f Latitude South Abb. 5% b, C, d, e, f: Potentielle Temperatur und Salzgehalt entlang 6%'

(ANT-Xl6, Daten VETH et al. 1997)

kurze Pfeile markieren Radionuklid-Stationen 17

2 HYDROGRAPHIE

Pot. Density Spring Transect 2

48 50 52 54 56 58

a Latitude South

Pot. Density Spring Transect 5

48 50 52 54 56 58

b Latiiude South

Pot. Densitv S~rina Transect 11

48 50 52 54 56 58

C Latitude South

Abb. 6a, b, C: Potentielle Dichte entlang 6 W (ANT-W6, Daten VETH et al. 1997) kurze Pfeile markieren Radionulid-Stationen

2 HYDROGRAPHIE

Pseudo-Longitude M ( " time" )

Abb. 7: Schematische Rekonstruktion des Stromungsfeldes an der Polarfront bei ANT- W6, be~ogen auf den 1. 10. 1992. Abgeschätzt Hintergrundgeschwindigkeit 0,07 nds nach Osten. Die Zeitachse verläuf von rechts nach links (VETH et al. 1997).

Dieser Transekt beginnt südlic der Subantarktischen Front (Abb. 1, 9a, 9c, 9e), welche bei 46OSI7OE liegt. Die Polarfront befindet sich bei 51°S/5040'E gekenn- zeichnet durch die größt horizontalen Gradienten in Dichte, Salinitä und Silikatgehalt. Die südlich ACC-Front (SACCF) wird bei Ca. 54°S13020' ge- kreuzt. Bei etwa 57°30'W/30 liegt die südlich Grenze des ACC, von GOU- RETZKI & DANILOV (1993) auch als Weddell Front (WF) bezeichnet. ORSI et al.

(1995) beschreiben diesen Ãœbergan i n s Weddellmeer Regime auch als

2 HYDROGRAPHIE

- --

südlichst Position des UCDW. Der warme Kern südlic 63's und ungefahr 5OE im westlichen Schnitt wird von nach Westen vordringendem CDW gebildet, welches durch die Zirkulation des Weddellwirbels zum Teil vom ACC im Be- reich um 15'-30° abgetrennt wird (Abb, 81, Bedingt durch den zyklonalen Dreh- sinn des Weddellwirbels kommt es im Bereich von 58's-62OS zu einer Aufwölbun der Isothermen im Wirbelzentrum.

Der westwärt gerichtete Küstenstro wurde bei 67°30'S/100 erreicht und ist a n der Oberfläch durch einen Temperaturrückgan auf -1,85OC sowie s t a r k variierende Salinitä infolge von Eisbildung markiert. Der Transekt endet im Küstenstro bei 69°50'S/120E

Beginnend bei 37°S/21043' kreuzt der Transekt alle große Frontensysteme (Tab. 1, Abb. 9b, 9d, 90. östlic von 20° dehnt sich der ACC infolge einer Lück im Südwestindische Rücke weit nach Süde aus, bis nahe an den antark- tischen Kontinent. Durch den Bogen des ACC sind auch die Frontenverläuf nach Süde verschoben. Die SACCF befindet sich bei 3g0E nahe 57's und die südlich Grenze des ACC liegt bei 63°S/34030'E

Die südlichst Station des Ost-Transekts liegt bei 65OS außerhal des ACC in einer ostwärt gerichteten, relativ warmen Strömung die aus dem Weddell- wirbel kommt und einer Mischung von Wasser aus dem Weddellwirbel mit CDW entstammt. Der Volumentransport geht mit 5 Sv (FAHRBACH et al. 1996, Abb. 8) in südöstlic Richtung entlang der Grenze zum ACC und ström aus dem Weddellwirbel. In diesem Transekt wird der Küstenstro nicht erreicht.

1 So W W 1 So 3W E 4 5 O

Abb. 8: Volumentzansport (Sv) im östliche Weddellmeer (FAHRBACH et al. 1996)

Potential Temperature [C] Fall Transect west

PF SACCF WF

48 50 52 54 56 58 60 62 64 66 68

a Latitude South

Salinity Fai! Transect west

PF SACCF WF CC lce

/

- 6 0 0 l t l 1 1 1 1 1 , I I I

48 50 52 54 56 58 60 62 64 66 68

C Latitude South

Abb. 9a, b, C, d: Potentielle Temperatur md Salzgehalt

Potential Temperature [C] Fall Trans@& east

ST F SAF

I . . . . . . . .

40 42 44 46 48 5 0 5 2 5 4 5 6 5 8 6 0 6 2 6 4

b Latitude South

Saliniiy Fall Transect east Acc-v

STF SAF PF S C C F

40 42 44 46 48 50 52 54 56 58 60 62 64

d Latitude South

(ANT-Xl14, Daten WISOTZKI et al. unvefoff.) kurze Pfeile markieren Radionuklid-Stationen

Potential Density [kgfmq Fall Transect West

PF M C C F WF CC lce Potential Densi [k m Fall Trans- east

STF %F ^P

' '

b. 98, f: Potentielle Dichte (ANT-Xl14, Daten WISOTZKI ei a!. unveruff.) Kurze Weile markieren Radiowklid-Statimen

3 21oPo UND 210Pb, QUELLE UND V E R H U T E N

-.. .. .-. .-.

Nattirliches Uranium besteht aus drei Isotopen, 238U mit 99,3%, 235U mit 0,7%

und 234U mit 0,0056% natürliche Häufigkeit 238U und 235U sind Anfangs- glieder radioaktiver Zerfallsreihen. Im Meerwasser ist Uranium homogen ver- teilt, in linearer Abhängigkei vom Salzgehalt. Die mittlere 238U+235U-Konzen- tration, normiert auf 35% Salzgehalt, liegt bei 3,238 ~ g k g (CHEN et al. 19%).

Daraus läà sich die 238U-Aktivitä (AU) des Meerwassers übe die Beziehung

berechnen und beträg bei 3 5 % ~ Salzgehalt 2,4 dpm 238UlL. Wegen der s t a r k e n Affinitä der Uranylionen zur Komplexbildung mit Karbonationen liegt Uranium im Meerwasser bei einer durchschnittlichen Gesamtkonzentration a n gelöste anorganischem Kohlenstoff von 2,2 mol/m3 (SEIM 1990) und einem pH von = 7,s-8,4 (CHESTER 1990) hauptsächlic als Uranylkarbonatkomplex vor.

Durch die Bindung des Uranylkarbonatkomplexes a n Kationen der Alkali- und Erdalkalimetalle des Meerwassers bleibt Uranium in Lösun (DYBEK 1962).

Die meisten Tochternuklide des 238U (t 112 = 4,49 X 10 9 a ) haben vergleichsweise kurze Halbwertszeiten von Sekunden bis 105 Jahren. Daher stehen die Tochter- nuklide theoretisch global und in abgeschlossenen Teilsystemen im Aktivitäts gleichgewicht. Dieses Gleichgewicht wird gestör durch das unterschiedliche hydrochemische Verhalten der Tochternuklide, welches die Transportwege bestimmt. Die Affinitä zu Partikeln wie Tonmineralen, lebender und nicht- lebender organischer Materie, organischen und anorganischen Kolloiden wie Fe- und Mn-Hydroxiden ist Voraussetzung fü die Ausbildung von Aktivitäts ungleichgewichten zwischen den Mutter- und Tochternukliden. Ungleich- gewichte sind Ausdruck der veränderte Verteilung und zeigen sich i m Verhältni der Aktivitäte zweier Radionuklide. Die Lebensdauer eines Un- gleichgewichts zwischen gelöste Mutter- und partikelreaktivem Tochter- nuklid, das heißt der Zeitraum bis sich durch Nachbildung a u s radioaktiven Zerfall wieder ein radioaktives Gleichgewicht eingestellt hat, ist bei t1/2 Mutter

>> t Tochter abhängi von der Halbwertszeit des entfernten Tochternuklids.

Nach einer Halbwertszeit sind 50% des Tochternuklids nachgebildet, nach zwei Halbwertszeiten ist das Tochternuklid zu 75% der Mutteraktivitä nachgebildet.

Bei kurzlebigen Tochternukliden sind also Ungleichgewichte n u r von kurzer Dauer. Bei 234Th mit einer Halbwertszeit von 24,l Tagen z.B. dauert es nach vollständige Entfernung vom Mutterisotop 238U 48 Tage (zwei Halbwertszeiten) bis 234Th zu 75% der Aktivitä von 238U nachgewachsen ist. Das Ungleich- gewicht zwischen Mutter- und Tochterisotop beträg dann n u r noch 25%. Nach vier Monaten (fün Halbwertszeiten) ist 234Th zu mehr als 90% nachgebildet.

2loPo and 2loPb treten als radioaktive Produkte gegen Ende der 238U-Zerfalls- reihe auf. 2loPb entsteht übe kurzlebige Zwischenstufen durch Alpha- und Betazerfäll aus im Meerwasser gelöste 226Ra. Durch weiteren zweimaligen Betazerfall übe 210Bi wird 21oPo gebildet, welches u n t e r Aussenden von Heliumkernen, den Alphateilchen, zu stabilem 206Pb zerfäll (Abb. 10a).

3 ^210Po

UND

UND VERHALTEN

Uranium-238 Zerfallsreihe

2'8Po 3 min

A

Abb. lOa: ^W-Zerfallsreihe, horizontal zueinander stehen die isotopen Nuklide eines Elementes (Isotope) in dieser Zerfallsreihe. Fett umrandet sind die in diesem Kapitel behandelte Radionuklide.

Fü ^Pb im Ozean gibt es zwei Quellen (Abb. lob). E s ensteht zum einen im Wasser durch den Zerfall von ^^Ra. Die Aktivitä des in situ gebildeten ^Pb ist somit eine Funktion der 226Ra-Aktivitä in der Wassersäule Diese k a n n regional und i n der Tiefenverteilung sehr verschieden sein.

Um den antarktischen Kontinent fü Wassertiefen u n t e r 2000 m geben KU &

LIN (1976) 226Ra-Konzentration von 21,5 ± dpm1100 kg an, fü den Kern des Antarktischen Zwischenwassers (AAIW) 14 dpmI100 kg und fü Oberflächen Wasser nördlic der Polarfront 8 dpm1100 kg. Im Oberflächenwasse des Weddellmeers bestimmten CHUNG & APPLEQUIST (1980) 17-19 dpm ^Ra/lOO kg. F à ¼ Wassermassen südlic der Antarktischen Konvergenz (Polarfront) stellten KU & LIN (1976) eine lineare Korrelation zwischen der Silikat- konzentration im Meerwasser und der ^6Ra-Aktivitä fest:

226Ra (dpmJ100 kg) = 13

+

^Ra scheint ebenso wie Ba mit silikatischem Material transportiert zu werden (KU & LIN, 1976).

3 ^ P o UND ^Pb, QUELLE UND VERHALTEN

U , Th in ozeanischer Kruste

Abb. lob: Kreislauf natürliche Radionuklide im Ozean (nach LEGELEUX 1994)

Die zweite Quelle fü 2^Pb ist der Eintrag aus der Atmosphär übe Nieder- schläge Die Radon-Emanation aus den Oberflächengesteine der Kontinente hat einen durchschnittlichen Aktivitätsflu von 5,3 x 10-3 dpm/cm2/min (42 Atome/cm2/min, RAMA et al. 1961). Der durchschnittliche Bestand von Radon in der Atmosphäx sollte nach RAMA et al. (1961) ungefahr 42 dpm/cm2 Festland (3,3 X 105 Atome/cm2) betragen. ^2Rn zerfäll in der Atmosphär mit einer Halbwertszeit von 3,8 Tagen zu ^oPb. Der atmosphärisch 21°Pb-Eintra verringert sich mit zunehmendem Abstand von der kontinentalen Quelle. Im antarktischen Ozean i s t atmosphärische E i n t r a g s e h r gering, d a die Emanationsquellen weit entfernt sind und durch die Eisbedeckung weiter Gebiete des antarktischen Kontinents zusätzlic ^2Rn-Entgasung zurück gehalten wird. Der ^oPb-Fallout rund um die Antarktis beträg nach BROECKER & PENG (1982) weniger als 0,15 dpm/cm2/a. RUTGERS VAN DER LOEFF & BERGER (1991) fanden im Neuschnee aus der Bransfield Straß 0,24- 0,28 dpm ^OPb/kg und 0,5-4,O dpm ^Pb/kg a n der Oberfläch eines Gletschers.

Bei einer Niederschlagsmenge von Ca. 0,5 m pro J a h r bei 65's (TCHERNIA 1980) führ das zu einem jährliche ^oPb-Eintrag a u s der Atmosphär von 0,12-2 dpm/100 kgla in eine 100 m mächtig Mischungsschicht.

3 210Po UND ^Pb, QUELLE UND VERHALTEN

Südlic der Polarfront wird ^^Pb im Oberflachenwasser mit einer Rate von Ca.

0,55 dpmI100 kgla in situ aus einer ^6Ra-Aktivitä von 17-18 dpm/100 kg ( K U &

LIN 1976) gebildet. Der atmosphärisch 21°Pb-Eintra im Antarktischen Ober- flächenwasse (AASW) liegt somit beim 3,5-0,2 -fachen der in situ 2loPb- Bildungsrate. Infolge des im Vergleich anderen Meeresgebieten geringen atmospharischen 2lOPb-Eintrags h a t d a s AASW kein ^oPb-Maximum (FARLEY & TUREKIAN 1990, CHUNG 1981, u.a.).

Aus der Radonentgasung des Meerwassers folgt zwar auch ein ^Pb-Eintrag ins Oberflachenwasser, dieser ist jedoch im Vergleich zum Eintrag a u s terrestrischer Radonentgasung gering. Die Radonemanation der Ozeanober- flache beträg n u r 2% des gesamten ^2Rn-Eintrags in die Atmosphare ( WILKENING & CLEMENTS 1975). 222Rn als Vorgänge von ^OPb wird aus dem Zerfall von ^^Ra im Meerwasser produziert. Durch die ^^n-Entgasung i n die Atmosphär entsteht ein Ungleichgewicht von ^Rn zu ^^Ra in den obersten Wasserschichten. Die Entgasungsrate ist abhangig von den Windverhaltnis- Sen. Die 222Rn-Austauschraten werden benutzt, um den Gasaustausch (2.B. von CO2) zwischen dem Meerwasser und der Atmoshpare abzuschätze (PENG 1979).

Durch die kurze Aufenthaltszeit von ^oPb in der Atmosphare von wenigen Wochen (RAMA e t al. 1961) kann die Enkeltochter 210Po (t112 = 138 d) n u r in sehr geringer Menge gebildet werden. Der atmosphärisch ^Po-Eintrag betragt nur ungefäh 1/10 des 2lOPb-Eintrags (BEASLEY et a l . 1978). 2^Po wird also fast ausschließlic aus ^OPb im Ozean gebildet.

3.1 Geochemisches Verhalten und Verteilung von ^OPo m d ^Pb

im

Blei i s t ein Element der 4. Hauptgruppe des Periodensystems mit den theoretischen Oxidationsstufen i-2 und i-4. In wäßrig Lösunge ist nur zwei- wertiges Blei stabil. Vierwertiges Blei ist entweder im Wasser instabil oder un- löslic (DE OLIVEIRA GODOY 1983). Der Ionenradius von Pb^ beträg 1,26

A.

In sauerstoffgesättigte Meerwasser liegt Blei als Pb(OH)+ (MOORE & RAMA- MOORTHY 19841, PbCOa, Pb(C03)z2-, und PbCl+ (CHESTER 1990 from B RULAND 1983) vor. Blei bildet Komplexe mit organischen Liganden (BROOKINS 1988).

Im Meerwasser wird die 210Pb-Aktivitat von der Bildungsrate aus dem Zerfall von vom atmospharischen Eintrag, vom radioaktiven Zerfall des ge- bildeten ^OPb sowie durch Advektion und Diffusion von Wassermassen und Adsorption a n Partikel und deren Transport bestimmt (COCHRAN 1992). Die Verteilung von 210Pb ist deshalb abhangig von Faktoren wie geographischer Lage, Meeresströmunge und geologischen Einflüssen Küstennah Gewässe weisen niedrige 210Pb/226Ra-Aktivitätsverhaltniss auf (COCHRAN 19921, weil lithogene Partikel und organisches Material aus Flüsse und vom Schelf ^Pb adsorbieren und a u s dem Wasser ins Sediment transportieren. HELMERS &

RUTGERS VAN DER LOEFF (1993) erwähnen da Blei in küstennahe Ge- wässer durch den erhöht Export a u s dem Oberflachenwasser mit Partikeln viel kürzer Aufenthaltszeit als im offenen Ozean hat.

3 210Po UND 210Pb, QUELLE UND VERHALTEN

Die Aufenthaltszeit von 2loPb im offenen Oberflächenozea unter steady state

-

Bedingungen geben COCHRAN et al. (1990) mit einem J a h r an. Im tiefen Ozean steigt der Zeitraum auf 30-100 Jahre an. BEASLEY et al. (1978) geben fü 210pb im Oberflächenwasse Aufenthaltszeiten von 0,5 bis 5 Jahren a n (Tab. 2). SCHELL (1977) erklär die große Unterschiede zwischen den ^oPb-Aufenthaltszeiten i n gleichen Tiefenniveaus mit verschiedenen Bindungsformen und den u n t e r - schiedlichen Sinkraten dieser Fraktionen. Im offenen Ozean (Nordäquatorial strom) fand SCHELL (1977) ungefäh 90% des ^oPb a n labilen Fraktionen wie Kolloiden und organischem Material. In küstennahe Wasser wird 210Pb infolge des höhere Angebotes a n lithogenen Partikeln auch a n diese unlöslich Fraktion adsorbiert. Im Bodenwasser des Mittelozeanischen Riftsystems beob

-

achteten BACON et al. (1976) 2lOPb-Akkumulation a n Eisen- und Manganoxide.

Die ^Pb-Verteilung im küstenferne Wasser des Nordostpazifiks (CRAIG et al. l973), Nordwestpazifiks (NOZAKI & TSUNOGAI 1976) und Südpazifik (THOMSON & TUREKIAN 1976) sowie des Nordatlantiks (BACON 1976) ist nach COCHRAN (1992) durch 2lOPb-Uberschuà übe 226Ra im Oberflächenwasse infolge des atmosphärische ^oPb-Eintrags charakterisiert.

In mittleren Tiefen ist das ~^Pb/226Ra-Aktivitätsverhältni mit 0.6-0.8 relativ konstant. Im Bodenwasser liegt das ^oPb/2^Ra-Aktivitätsverhältni weit darunter, um 0,3. In der antarktischen zirkumpolaren Region (FARLEY &

TUREKIAN 1990, CHUNG 1981) und im Weddellmeer (CHUNG & APPLEQUIST 1980) besteht der 21°Pb-Mange gegenübe ^6Ra auch im Oberflächenwasser weil der atmosphärisch ^^Pb-Eintrag geringer ist.

FARLEY & TUREKIAN (1990) fanden im ACC und CHUNG (1981) im Weddell- wirbel ein 210Pb-Maximum im Bereich des 02-Minimum des CDW bzw. WDW.

Das Maximum ist im Nordosten des Weddellwirbels am stärkste ausgepräg und nimmt entlang 60° nach Osten zum Indischen Ozean hin a b (CHUNG 1981). Der Ursprung des ^OPb-Maximum wird nahe der South Sandwich Islands ver-mutet. Nach FARLEY & TUREKIAN (1990) wird 210Pb entweder durch Adsorption nicht effektiv a u s der 02-Minimum-Zone entfernt, oder wird durch Partikeldisaggregation freigesetzt infolge Oxidation organischen Materials.

Im Arktischen Ozean tritt eine abweichende Verteilung auf. ^Pb- und 210Po- Minima sind unter dem Oberflächenwasse im Nährstoffmaximu zu finden.

Die Ursache sehen MOORE & SMITH (1986) in der Polonium- und Blei- adsorption durch terrigene Partikel übe dem breiten arktischen Schelf. Das im Wasser fehlende ^('Pb-Signal ist im Schelfsediment wiederzufinden.

3.1.2 Das ^Pt^^Ra Aktivitätsverhältn

Fü Aussagen zum Partikelfluà übe das Verhältni zweier Radionuklide ist der Vergleich zu einem konservativen Vorgänge günstig der mit bekannter Konzentration gelös im Wasser vorliegt und von Adsorptionsprozessen weit- gehend unbeeinfluß bleibt. Das ist z.B. ^-^Ra. Anhand der Abnahme von ^Pb gegenübe Z26Ra und dem dadurch entstehenden Ungleichgewicht zwischen

^Pb und ^%a sind Gebiete mit Partikelexport zu identifizieren. Durch die Halbwertszeit von ^oPb von 22,3 J a h r e n sind entstandene Ungleichgewichte übe J a h r e verfolgbar. Der Partikelfluà k a n n a u c h mit ^oPb-Flüsse aus

3 210Po UND 210Pb, QUELLE UND VERHALTEN

Sinkstoffallen sowie mit dem Überschu von ^OPb übe ^6Ra im Sediment quantifiziert werden.

^6Ra- und 2lOPb-Messungen von KU & LIN (1976) im ACC und CHUNG &

APPLEQUIST (1980) im Weddellwirbel zeigten, da beide Radionuklide ( 226Ra besser als ^^Pb) mit hydrographischen Zirkulations- und Mischungsmustern korreliert werden können Die Quelle fü ^6Ra im Ozean ist der Zerfall von

^@Th in den Meeres-sedimenten. Die Halbwertszeit von ^6Ra liegt mit 1622 Jahren im Zeitraum der globalen Wassermassenzirkulation. Daraus resultiert die Abnahme der ^6Ra-Aktivitä im Wasser mit zunehmender Entfernung vom Meeresboden.

Das 210Pb/226Ra-Aktivitätsverhältn schwankt im Weddellwirbel von 0,4 im Oberflächenwasse und Weddellmeerbodenwasser (WSBW) im Zentralbereich des Wirbel bis zu 0,7 im Warmen Tiefenwasser (WDW) (CHUNG & APPLE- QUIST 1980). Das niedrige Verhältni im WSBW steht i n Zusammenhang mit der Bildung aus a n ^OPb verarmtem Schelfwasser und der ^@Pb-Entfernung a u s dem bodennahen Wasser sowie dem ^^a-Eintrag ins Wasser aus den Sedimenten durch Zerfall von 230Th. Das höher 2lOPb/226RaVerhältni im WDW wird advektiv mit dem CDW herangeführ (2loPb-Maximum im CDW).

3.1.3 21°P im Meerwasser

Polonium i s t ein Element der 6. Hauptgruppe des Periodensystems mit den theoretischen Oxidationsstufen -2, +2, +4, und +6. Der stabilste Oxidations- zustand in Lösunge ist +4 (DE OLIVEIRA GODOY 1983, BROOKINS 1988, MIKHEEV 1978). Po4+ h a t einen Ionenradius von 1,02

A.

Bei pH <7 werden die i n Lösun vorliegenden positiv geladenen molekular- dispersen Formen von Po auf Partikel unter Bildung von Pseudokolloiden adsorbiert (MIKHEEV 1978). Bei pH >7 entsteht Poloniumhydroxid, das in Lösun als negativ geladenes Kolloidpartikel vorliegt (MIKHEEV 1978). Die Natur dieser Kolloide ist wenig bekannt (DE OLIVEIRA GODOY, 1983). Sie werden sehr leicht adsorbiert, vor allem a n organisches Material. Polonium bildet Komplexe mit organischen Liganden (GMELIN 1990) und ist deshalb a n jeglicher Art organischer Substanzen, partikulä und kolloidal, zu finden.

3.1.4 Das 2lOPd2lOPb Aktivitätsverhtiltni

Da ^OPo und 21@Pb radioaktivem Zerfall unterliegen, h a t d a s Tracerpaar 2 1 @ P 0 / ~ l ~ P b eine Zeitkonstante. Die bestimmende Gröà fü die Einstellung des radioaktiven Gleichgewichts zwischen beiden Radionukliden ist die Halb- wertszeit des viel kürze lebenden Enkelnuklids ^^Po. Wird aus einem System

^Po relativ zu ^Pb entfernt, erfolgt das Nachwachsen von ^OPo aus dem Zerfall von ^ @ P b mit der Halbwertszeit von 210Po. Nach vollständige Entfernung des ^@Po von der Großmutte ^oPb dauert es eine Halbwertszeit von 2^Po (138 Tage), bis ^OPo zu 50% der Großmutteraktività nachgewachsen ist.

In dieser Zeit sind aber nur rund 1,7% des ^Pb zerfallen. Die Halbwertszeiten von 21@Po mit 138 Tagen (und 210Pb mit 22,3 J a h r e n ) erlauben also das

^Po/^^Pb-Ungleichgewicht als Tracer f à ¼ Prozesse wie jahreszeitliche

3 2 q o UND 2I0Pb, QUELLE UND VERHALTEN

S c h w a n k u n g e n im P a r t i k e l e x p o r t a u s d e r e u p h o t i s c h e n Zone u n d Mineralisation von organischem Material zu benutzen.

Infolge der homogenen Verteilung von 238U im Ozean i s t die Produktionsrate von 234Th bekannt. Durch die Abweichung der ^'^Th-Aktivitä vom Gleich- gewicht mit der Mutter 238U werden Adsorptionsereignisse in kurzen Zeitskalen von Wochen dokumentiert. In diesen kurzen Zeiträume h a t Wassermassen- advektion wenig Einfluà auf die ^'^Th-Verteilung. Deshalb i s t dieser Tracer sehr gut fü Berechnungen von Partikelexport geeignet (RUTGERS VAN DER LOEFF et al. 1997).

Das ^Po/^Pb-Verhältni dagegen mittelt aufgrund der längere Halbwerts- zeit von ^Po Transportprozesse übe saisonale Zeitskalen. So werden beispiels- weise währen F r à ¼ h j a h u n d Sommer ablaufende Prozesse im Isotopen- verhältni gespeichert und sind im Herbst und Winter noch sichtbar. Das 210Po/210Pb-Tracerpaar bildet eine zeitliche Ergänzun zu

Tab. 2: Aufenthaltszeiten von gelöste 21°P und 210Pb im Hinblick auf Partikelexport in verschiedenen Meeresgebieten

Gebiet Aufenthaltszeit Aufenthaltszeit

gelös "OPo (Jahre) gelös 210Pb (Jahre) Subtropisches Oberflächen

wasser/Agulhasstrom um Cape of Good ~ o ~ e l

Nordatlantik 20° /50°N 0-50 m

50-500 m

Küst vor Peru 1 5 0 ~ 1 5 ~ ~ ~

1200-3000m >ZOO Tage

Trop.-/Nordost- ~ t l a n t i k ~ Mischungsschicht 0-100 m

Tiefenwasser >I000 nl

Arktischer Ozean 8 5 " ~ ~ > 3 5

1 SHANNON ET AL (1970) 4 BACON et al. (1976) 2 RITCHIE & SHIMMIELD (1991) 5 MOORE & SMITH (1986) 3 TUREKIAN & NOZAKI (1980) 6 SHIMMIELD et al. (1995)