Dieser Abschnitt gibt eine kurze allgemeine Einführung in die Atomsondentomographie.
Eine detaillierte Beschreibung der Atomsonde am Institut für Materialphysik der Georg-August-Universität Göttingen, die im Rahmen dieses Dissertationsprojekts aufgebaut wurde, findet sich im folgenden Kapitel 4. In dem Abschnitt 4.2 werden Auswertungs-methoden beschrieben, die in dieser Arbeit Anwendung finden.
In Abbildung 3.2 ist eine vereinfachte Darstellung für einen typischen Messaufbau der Atomsondentomographie gezeigt. Die Atomsondentomographie beruht auf der Feldver-dampfung (vgl. Abschn. 2.3) und der Flugzeitmassenspektroskopie. Das elektrische Feld, groß genug für die Feldverdampfung, wird durch die Kombination aus Hochspannung mit mehreren kV und einem geringen Krümmungsradius von < 100 nm des Apex der zu untersuchenden Probe erreicht (vgl. Gl. 2.7). Dabei ist die Probe auf eine tiefe Tem-peratur abgekühlt. Das positive Potential an der Probe wird in einer solchen Weise gesteuert, dass die Feldstärke am Probenapex gerade nicht für die Feldverdampfung ausreicht. Über einen Laserpuls, der auf die Probe trifft, wird die Wahrscheinlichkeit für die Feldverdampfung stark erhöht und es kommt zur getriggerten Feldverdampfung der Probe. Das feldverdampfte und ionisierte Atom wird durch das elektrische Feld zum Detektor beschleunigt. Dabei entspricht die Flugbahn des Ions in guter Näherung
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3.5 Atomsondentomographie
Abbildung 3.2
Vereinfachte Darstellung des Messaufbaus für die Laser-unterstützte Atomsondentomographie.
Durch eine Hochspannung U wird am Apex der gekühlten Probe eine hohe Feldstärke erzeugt.
Nach der Feldverdampfung einzelner Atome, getriggert durch den Laserpuls, werden die erzeugten Ionen durch das elektrische Feld zum Detektor beschleunigt. Dort wird der Auftreffort und die Flugzeit der Ionen aufgezeichnet.
der Zentralprojektion.12 Der Detektor registriert den Auftreffort des Ions (xD, yD) und über die Zeitdifferenz zwischen Laserpuls und dem Auftreffen des Ions auf den Detek-tor, wird die Flugzeit des Ions bestimmt. Durch die Feldverteilung zwischen Probe und Gegenelektrode wird eine Vergrößerung im Bereich von 106 bis 107 ohne weitere Linsen erreicht. Dabei bestimmt hauptsächlich die Probe selbst die Feldverteilung und damit die Vergrößerung und Abbildung.
Nach der Analyse werden mehrere Schritte durchgeführt, um letztendlich die Darstel-lung des dreidimensionalen Rekonstruktionsvolumens zu erhalten. Aus der gemessenen Flugzeit wird nach der Gleichung 2.18 das Masse-Ladungsverhältnis aller detektierten Ionen berechnet. Anschließend werden die Elemente und Moleküle der verschiedenen Masse-Ladungsverhältnisse identifiziert. Die originalen Positionen der detektierten Ato-me und Moleküle werden dann über einen Algorithmus (vgl. Abschn. 2.5) rekonstruiert.
Die (x, y)-Koordinaten werden aus den Auftrefforten auf dem Detektor nach dem Pro-jektionsgesetz berechnet. Aus der Reihenfolge der feldverdampften Atome ergibt sich die z-Koordinate, da später detektierte Ionen aus tieferen Probenbereichen stammen. Auf
12Die reale Punktprojektion liegt zwischen der Zentralprojektion und der Stereographischen Projek-tion.
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3 Materialien und Methoden
diese Weise wird eine dreidimensionale Darstellung mit den Atompositionen und den chemischen Identitäten aller detektierten Ionen erreicht.
3.6 Pre- und Postcharakterisierung mit Transmissionselektronenmikroskopie
Die Charakterisierung von Struktur und Morphologie der Proben wurde per konventio-neller Transmissionselektronenmikroskopie durchgeführt. Im Gegensatz zur Rasterelek-tronenmikroskopie werden die Proben im Transmissionselektronenmikroskop (TEM) mit hochenergetischen Elektronen durchstrahlt. Dafür dürfen die Proben eine Dicke von et-wa 100 nm nicht überschreiten, da sie sonst nicht mehr durchstrahlt werden können.
Die maximale Dicke hängt von der Beschleunigungsspannung aber auch vom Proben-material ab. Im Funktionsprinzip unterscheidet sich die konventionelle Transmissions-elektronenmikroskopie nicht von der Lichtmikroskopie. Linsen bilden die Probe mit der eingestellten Vergrößerung auf einen Schirm ab. Die beschleunigten Elektronen haben eine kürzere Wellenlänge als sichtbares Licht und ermöglichen so eine höhere Auflösung.
Aufgrund des Welle-Teilchen-Dualismus können Elektronen sowohl als Teilchen und als Wellen interpretiert werden. Die Elektronen werden an dem Kristallgitter gestreut und es kommt zur Interferenz, die als sogenanntes Beugungsbild von einer Kamera aufgezeich-net werden kann. Neben Beugungsbildern können auch Hell- und Dunkelfeldaufnahmen gemacht werden. Für eine Hellfeldaufnahme wird im Beugungsbild der Anteil an unge-streuten Elektronen durch eine Blende ausgewählt. In der Hellfeldaufnahme erscheinen die Probenbereiche hell, in denen die Elektronen wenig mit der Probe wechselwirken.
Um eine Dunkelfeldaufnahme anzufertigen, wird im Beugungsbild ein bestimmter Reflex ausgewählt. Liegen mehrere verschiedene Orientierungen in der Probe vor, erscheint der Teil der Probe hell, für den die Orientierung zum Elektronenstrahl an der Stelle des Reflexes zur positiven Interferenz führt. Weiter Informationen und Details zum Funkti-onsprinzip eines TEM finden sich in der Literatur [95].
Für die Charakterisierungen in dieser Arbeit wurden ein Phillips CM12 und CM30 mit 120 kV, bzw. 300 kV Beschleunigungsspannung verwendet. Dabei kam ein spezieller Probenhalter für Atomsondenproben zum Einsatz. In diesem Halter lassen sich die Kup-ferhülsen einklemmen und der Halter ermöglicht eine Drehung der Probe von 90° um die axiale Richtung. Eine Verkippung der Probe um eine Achse, senkrecht zur axialen Richtung der Probe ist nicht möglich.
Bei der Precharakterisierung war der Apexradius und der Schaftwinkel der Probe von Bedeutung, da diese die Eignung der Probe für die Atomsondentomographie bestim-men. Wenn möglich wurden Informationen über die Kristallstruktur durch Beugung an bestimmten Probenbereichen gesammelt. Dafür wird der Elektronenstahl defokussiert
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3.6 Pre- und Postcharakterisierung mit Transmissionselektronenmikroskopie
und der Probenbereich über eine Blende ausgewählt. In der Postcharakterisierung wurde wiederum der Apexradius bestimmt, da er als Eingangsparameter für die Rekonstruk-tion dienen kann. Über den Vergleich der Pre- und Postcharakterisierung wurde das feldverdampfte Volumen analysiert.
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4 Laser-unterstützte
Atomsondentomographie in Göttingen
Dieses Kapitel stellt die 2014 fertiggestellte Laser-unterstützte Atomsonde am Insti-tut für Materialphysik der Georg-August-Universität Göttingen vor, deren Aufbau und Fertigstellung Teil dieses Dissertationsprojektes ist. Neben technischen Angaben, zum Beispiel zur Ultrahochvakuum (UHV) Technik und dem Detektor- und Lasersystem, werden auch die Routinen zur Datenauswertung und Ergebnisse zur Systemcharakteri-sierung vorgestellt.
Zunächst wird der Begriff Event definiert, da diese Größe im Folgenden häufig auftritt.
Ein Event ist ein Ereignis, das der Detektor nachgewiesen hat. Feldverdampft ein Atom von der Probenoberfläche und trifft auf den Detektor, so werden die Flugzeit t, sowie die x- und y-Koordinaten des Auftrefforts bestimmt. Sind diese drei Größen eindeutig einander zuzuordnen, wird ein Event abgespeichert. Neben feldverdampfenden Atomen werden Events auch durch auftreffende Ionen aus dem Restgas des Vakuumrezipienten, elektronischem Rauschen im Detektorsystem oder auch durch Laserpulse, die vom De-tektor registriert werden, erzeugt. Die Gesamtheit aller aufgezeichneten Events setzen sich somit aus gewünschten und unerwünschten Events zusammen.