In dieser Arbeit wurden erstmals systematische Simulationen an allen bekannten CEO-Strukturkonzepten durchgef¨uhrt. Das eingesetzte Rechenverfahren der 8- bzw. 6-Band-k·p-Rechnung zusammen mit der Ber¨ucksichtigung von Exzitonen, Verspannunsfeldern, piezoelektrischen Effekten und einem besonders großen Simulationsgebiet f¨uhrte dabei zu einer h¨oheren Genauigkeit als bei bisherigen Rechnungen. Besonderes Augenmerk lag auf der Optimierung des Einschlußpotentials. Durch einen automatischen Opti-mierungsalgorithmus wurde f¨ur verschiedene Randbedingungen jeweils die optimale Struktur ermittelt. Dar¨uber hinaus wurde der ¨Uberlapp der Wellenfunktionen, der die Effizienz der optischen ¨Uberg¨ange bestimmt, f¨ur verschiedene Strukturen berechnet und verglichen.
Es hat sich best¨atigt, daß eine Erh¨ohung der Einschlußenergie in CEO-Quanten-dr¨ahten sowohl durch asymmetrische Strukturen als auch durch den Einsatz von Ver-spannungen erreicht werden kann. Es ergab sich, daß sich asymmetrischen Strukturen nicht nur mit Aluminium im (001)-Quantenfilm, sondern auch mit Indium im (110)-Quantenfilm realisieren lassen. Diese bisher nicht realisierten Strukturen versprechen ein hohes Einschlußpotential von bis zu 60 meV bei gleichzeitig relativ gutem ¨Uberlapp der Wellenfunktionen (57 % oder mehr).
Bei verspannten Strukturen wurden zwei unterschiedliche Effekte identifiziert, die zum Ladungstr¨agereinschluß beitragen: zum einen die hydrostatische Verzerrung bei einer geringeren Indiumkonzentration bis etwa 10 % und zum anderen die piezoelektri-schen Effekte bei einem h¨oheren Indiumgehalt. Nur letztere f¨uhren zu einem brauch-baren ¨Uberlapp der Wellenfunktionen. Bei Quantendr¨ahten mit Verspannungen h¨angt die erreichbare Einschlußenerige von der erreichbaren Qualit¨at des Wachstums von in-diumhaltigen Schichten ab. Mit einem 20 nm breiten In0.2Al0.8As-Quantenfilm ergibt die Simulation eine Einschlußenergie von 97 meV.
Neben rein verspannungsinduzierten Quantendr¨ahten wurden auch verspannte T-f¨ormige Quantendr¨ahte untersucht. Eine erhoffte weitere Erh¨ohung der Einschlußener-gie hat sich hier nicht best¨atigt. Stattdessen ergibt sich f¨ur verspannte symmetrische und asymmetrische Quantendr¨ahte ein etwas geringeres Einschlußpotential bei leicht verbessertem ¨Uberlapp der Wellenfunktionen.
Die genauere Untersuchung des ¨Uberlapps der Elektron- und Lochwellenfunktion in
den untersuchten Proben ergibt, daß sich nicht gleichzeitig eine hohe Einschlußenergie und ein großer ¨Uberlapp erreichen l¨aßt, so daß CEO-Strukturen in dieser Hinsicht immer einen Kompromiß darstellen.
Die Simulationen von CEO-Quantenpunktstrukturen legen nahe, daß sich hier durch Verspannungen keine Erh¨ohung der Einschlußenergie f¨ur exzitonisch gebundene Elektron-Loch-Paare erreichen l¨aßt. F¨ur symmetrische Quantenpunkte ergeben sich Einschluß-energien von bis zu 10 meV und f¨ur asymmetrische bis zu 12,9 meV.
Wie sich bei der Diskussion der praktischen Umsetzung dieser Strukturen in Kapitel 8 zeigt, sind die bisher experimentell erreichten Einschlußenergien fast immer gr¨oßer als die theoretischen Werte. Dies l¨aßt vermuten, daß sich f¨ur die in diesem Kapitel simulierten Strukturen in der Praxis noch deutlich h¨oheren Einschlußenergien ergeben k¨onnen.
Optimierung des Wachstums von Quantenfilmen
Das ¨Uberwachsen von Spaltfl¨achen ist ein relativ komplexes Verfahren mit vielen Ein-zelschritten, die jeweils beherrscht werden m¨ussen, um erfolgreich Quantendr¨ahte und -punkte herzustellen. Daher wurden entscheidende Teilschritte einzeln untersucht und optimiert. Dieses Kapitel konzentriert sich dabei auf das Wachstum von Quantenfilmen, das die Grundlage des CEO-Verfahrens darstellt.
Obwohl MBE-gewachsene Quantenfilme schon seit Jahrzehnten untersucht werden, bleibt die Herstellung von qualitativ hochwertigen Quantenfilmen mit schmalen Halb-wertsbreiten weiterhin eine Herausforderung. Dies liegt zum einen daran, daß die opti-malen Wachstumsparameter von der verwendeten MBE-Kammer abh¨angen und nicht ohne weiteres von einer Anlage zu einer anderen ¨ubertragbar sind. Zum anderen sind die atomaren Wachstumsprozesse zwar grunds¨atzlich gut verstanden, die quantitative Abh¨angigkeit der Wachstumsdynamik von den gew¨ahlten Parametern aber noch nicht mit zufriedenstellender Genauigkeit bekannt. Insbesondere f¨ur die Oberfl¨ achenmigra-tion und -segregaachenmigra-tion gibt es noch nicht gen¨ugend experimentelle Ausgangswerte, um mit den bekannten Modellen das Wachstum hinreichend genau zu beschreiben.
Das MBE-Wachstum h¨angt von einer Vielzahl von Parametern ab, die sich nicht alle gut reproduzieren lassen, zum Beispiel wegen nur bedingt genauen Meßmethoden oder eines Drifts von Parametern w¨ahrend des Wachstums. Daher ist eine Vielzahl von Proben n¨otig, um ¨uber die Statistik brauchbare Aussagen ¨uber den Einfluß der Wachstumsparameter treffen zu k¨onnen. Aus diesem Grund sind Ver¨offentlichungen, in denen Aussagen zu Wachstumsparametern aufgrund von wenigen gewachsenen Pro-ben gemacht werden, allgemein mit Skepsis zu betrachen. F¨ur die in diesem Kapitel vorgestellten Ergebnisse wurden insgesamt 169 Quantenfilme in 120 verschiedenen Pro-ben untersucht.
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Stokes-Verschiebung [meV]
Bild 7.1: Uberpr¨¨ ufung des Zusammen-hangs zwischen der Stokes-Verschiebung und der Linienbreite nach Gleichung (2.25) (gestrichelte Linie) anhand von f¨unf Pro-ben, bei denen die Stokes-Verschiebung durch Vergleich von PL- und PLE-Messungen ermittelt wurde.
Um die Qualit¨at von gewachsenen GaAs-Quantenfilmen zu beurteilen eignet sich besonders die Photolumineszenzspektroskopie. Aus dem Vergleich zwischen den ge-messenen und den in Kapitel 6.3 simulierten Photonenenergien l¨aßt sich die Dicke und Materialzusammensetzung ableiten. Die spektrale Linienform ist ein Maß f¨ur die Grenzfl¨achenrauigkeiten in der Probe (siehe Kapitel 2.5).
Wie in Kapitel 2.5 dargestellt, entsprechen die PL-Signale nicht direkt der mittle-ren ¨Ubergangsenergie der beteiligten Zust¨ande, sondern liegen aufgrund der Stokes-Verschiebung ∆EStokes bei kleineren Energien. Eine genauere Messung erlaubt die Photolumineszenz-Anregungsspektroskopie, die allerdings zeitaufw¨andiger ist. Ande-rerseits gibt es nach Gleichung (2.25) einen universellen Zusammenhang zwischen der Stokes-Verschiebung ∆EStokes und der Linienbreite Γ. Eigene Messungen (Bild 7.1) best¨atigen diese Beziehung im Rahmen der Meßgenauigkeit. In diesem Kapitel wurden daher die in der PL gemessenen ¨Ubergangsenergien anhand der Linienbreite entspre-chend korrigiert.
Die Verwendung von hochaufgel¨oster Mikrophotolumineszenzspektroskopie erm¨ og-licht dar¨uber hinaus eine genauere Untersuchung der L¨angenskalen der Grenzfl¨ achen-rauigkeiten. Da die r¨aumliche Aufl¨osung etwa 1µm betr¨agt, f¨uhren alle kleineren Un-ebenheiten zu einer Linienverbreiterung der optischen Emission. Fluktuationen der Quantenfilmdicke in gr¨oßerem Maßstab lassen sich hingegen durch Rastern ¨uber die Probenoberfl¨ache direkt abbilden.
Die Messungen in dieser Arbeit wurden sofern nicht anders angegeben bei einer Kryostattemperatur von 5 bis 8 K durchgef¨uhrt. Eine Messung bei 4,2 K (also der Temperatur von fl¨ussigem Helium) h¨atte bei dem verwendeten Durchflußkryostaten zu einem wesentlich h¨oheren Heliumverbrauch gef¨uhrt. Da die Bandl¨ucke von GaAs in diesem Bereich nach Gleichung (3.32) kaum von der Temperatur abh¨angt, f¨uhrt
diese gegen¨uber fl¨ussigem Helium leicht erh¨ohte Temperatur zu keinen meßbaren Ab-weichungen. Dies konnte durch Kontrollmessungen best¨atigt werden, die an der Probe D081017A von Stefanie Obermeier in einem Helium-Tauchbad durchgef¨uhrt wurden [Obe09].
Es hat sich gezeigt, daß die Quantenfilme in (001)-Richtung als Ausgangsbasis des CEO-Verfahrens oft nicht in der gew¨unschten Qualit¨at gewachsen sind. Dies ¨außerte sich bei optischen Messungen vor allem durch breite Peaks, die auf Grenzfl¨ achenrau-higkeiten hindeuten. Außerdem war die energetische Lage der Peaks durchweg deutlich h¨oher als die theoretisch ermittelten Werte. Daher wurden umfangreiche Tests durch-gef¨uhrt, um die Ursachen hierf¨ur und die besten Wachstumsparameter zu ermitteln.
7.1 Eigenschaften von dicken GaAs-Schichten
Bei der Photolumineszenz von GaAs-basierten Proben ist in der Regel immer auch das Signal von reinem GaAs zu sehen wie beispielsweise in Bild 7.2. Es zeigen sich unter anderem zwei Peaks, dessen Photonenenergien der GaAs-Bandkante bzw. der Band-kante vermindert um die Exzitonen-Bindungsenergie entsprechen. Sie lassen sich auf Elektron-Loch-Rekombinationen im Volumenkristall zur¨uckf¨uhren. Diese beiden Peaks sind von Probe zu Probe unterschiedlich stark ausgepr¨agt. Bei den hier untersuchten Proben lagen diese Peaks bei 1,5188 eV±0,8 meV f¨ur ¨Uberg¨ange ohne Exzitonen und 1,5153 eV ±0,8 meV f¨ur exzitonische ¨Uberg¨ange. Diese Werte stimmen gut mit den Literaturwerten von 1,5189 eV bzw. 1,5152 eV [Mad96] ¨uberein. Dar¨uber hinaus f¨uhren St¨orstellen und Dotierungen je nach Konzentration zu weiteren Signalen mit Energien knapp unterhalb der Bandkante.
Diese GaAs-Signale k¨onnen vom Substratmaterial oder von dickeren gewachsenen GaAs-Schichten ausgehen. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Proben wird allgemein zuerst eine 300 nm dicke GaAs-Pufferschicht auf den rohen Wafer aufgewachsen, um die relative rauhe Waferoberfl¨ache zu gl¨atten. Untersucht man bei der Photolumineszenz die Proben auf der (001)-Oberfl¨ache, absorbiert diese Schicht den gr¨oßten Teil des Anregungslichts und dominiert somit das GaAs-Signal.
Auf diese Weise l¨aßt sich neben anderen Meßverfahren ermitteln, welche Fremda-tome in der MBE-Kammer vorhanden sind. Bei allen untersuchten Proben war immer auch ein deutliches Signal bei einer Energie zu sehen, die um 27 meV unterhalb der GaAs-Bandkante liegt. Dieses Signal s¨attigt bei h¨oheren Anregungsleistungen und l¨aßt sich auf Kohlenstoff-St¨orstellen zur¨uckf¨uhren. Weitere Signale zeigen sich bei Energi-en von 5 bis 7 meV unterhalb der Bandkante und werdEnergi-en durch Silizium-St¨orstellen verursacht. Diese beiden Materialien werden in der verwendeten MBE-Kammer als
(ohne Exz.)GaAs GaAs-Exzitonen
Si-Störstellen C-Störstellen
PL-Intensität
Photonenenergie [eV]
1.48 1.49 1.50 1.51 1.52
Bild 7.2: PL-Spektrum der Probe D081017A mit Signalen der 300 nm dicken GaAs-Pufferschicht.
Dotierstoffe verwendet und sind daher immer in Spuren vorhanden.
Eine in Garching hergestellte Probe1 (M0040) zeigte im Vergleich zu zwei ¨ahnlichen in der Regensburger D-Kammer gewachsenen Proben (D081017A, D081024C) ein um den Faktor 30 schw¨acheres Kohlenstoff-Signal. Dies liegt darin begr¨undet, daß in dieser MBE-Anlage keine Kohlenstoff-Dotierzelle eingebaut ist und daher wesentlich weniger Verunreinigungen durch Kohlenstoff vorhanden sind.
F¨ur das GaAs-Exzitonen-Signal wurden Halbwertsbreiten zwischen 0,5 und 2 meV gemessen. Diese Schwankungen werden dadurch verursacht, daß das Signal oft von dem der Silizium-St¨orstellen ¨uberlagert wird. Die Halbwertsbreite des Exzitonen-Signals selbst betr¨agt also offensicthtlich Γbulk = 0,5 meV f¨ur den GaAs-Volumenkristall.