Bei der oben beschriebenen Photolumineszenzspektroskopie (PL) wird eine bestimm-te Anregungswellenl¨ange gew¨ahlt und das sich ergebende Emissionsspektrum
gemes-sen. Bei der Photolumineszenz-Anregungsspektroskopie (PLE) hingegen wird eine be-stimmte Emissionswellenl¨ange festgelegt und die Anregungswellenl¨ange kontinuierlich ver¨andert. Die Intensit¨at dieser Emission in Abh¨angigkeit von der Anregungswellenl¨ange ergibt unter den in Kapitel 2.5 beschriebenen Voraussetzungen ein Absorptionsspek-trum der Probe. Aus diesem lassen sich unter anderen die Stokes-Verschiebung und die Exzitonen-Bindungsenergie ermitteln sowie leichte L¨ocher, angeregte Zust¨ande und die Diffusionsmechanismen von Ladungstr¨agern untersuchen. Die Verwendung von hoch-ortsaufgel¨oster PLE hat ¨ahnlich wie bei der PL zus¨atzlich den Vorteil, daß auch mi-kroskopisch kleine Strukturen gemessen und unterschieden werden k¨onnen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Versuchsaufbau auf Mikrophotolumineszenz-Anregungsspektroskopie erweitert. Dabei wurde wiederum die Konfokale Mikroskopie eingesetzt, um eine hohe r¨aumliche Aufl¨osung zu erreichen. Auch in diesem Fall ist ein Rastern ¨uber die Probenoberfl¨ache m¨oglich, allerdings auch sehr zeitintensiv, da die Spektren nicht wie mit der CCD-Kamera in einer einzelnen Belichtung aufgenommen werden k¨onnen, sondern alle Wellenl¨angen nacheinander gemessen werden m¨ussen.
Grundvoraussetzung f¨ur die PLE ist ein Anregungslaser, dessen Wellenl¨ange sich abstimmen l¨aßt wie beispielsweise der hier verwendete Titan-Saphir-Laser. Um eine computergesteuerte Messung zu erm¨oglichen, wurde f¨ur den Laser eine Schrittmotor-steuerung nachger¨ustet sowie eine automatische Leistungsnachregelung entwickelt, da die ungeregelte Ausgangsleistung des Lasers deutlich von der Wellenl¨ange abh¨angt.
Die Meßsoftware wurde entsprechend angepaßt, so daß eine PLE-Messung auf ¨ahnliche Weise wie bei der PL automatisch durchgef¨uhrt werden kann.
Bei der PLE-Messung kommen sich Anregungs- und Detektionswellenl¨ange oft sehr nahe. Da die Anregungsleistung jedoch wesentlich gr¨oßer ist als die detektierte Leistung, muß darauf geachtet werden, daß kein Streulicht von der Anregung detektiert wird. F¨ur diese Aufgabe ist ein Doppelmonochromator pr¨adestiniert, mit dem sich eine besonders gute Streulichtunterdr¨uckung erreichen l¨aßt. Hierzu m¨ussen die inneren Spalte, also der Ausgangsspalt des ersten Teilmonochromators und der Eingangsspalt des zweiten so schmal wie m¨oglich eingestellt werden. Bei dem hier verwendeten Monochromator wird so das Streulich bei einer Wellenl¨ange, die nur 0,3 nm neben der Anregungswellenl¨ange liegt, bereits auf etwa 3·10−7 der Anregungsleistung reduziert.
Zur Detektion der Emissionswellenl¨ange wurde zun¨achst statt der CCD-Kamera ein Photomultiplier eingesetzt, um einerseits eine h¨ohere Empfindlichkeit zu erreichen und andererseits eine versehentliche Besch¨adigung der CCD-Kamera durch eventuell auf-treffende Anregungslaserstrahlung zu vermeiden. Dazu wurde ein GaAs-Photomultiplier im Impulsz¨ahlbetrieb verwendet, der durch ein Peltierelement auf −20◦C gek¨uhlt wurde, um das Dunkelrauschen erheblich zu reduzieren. Die W¨arme an der anderen
Seite des Peltierelements wurde durch Wasserk¨uhlung abgef¨uhrt. Die Impulse vom Photomultiplier wurden durch einen Diskrimiminator umgeformt und mit einem Fre-quenzz¨ahler gez¨ahlt. Weitere Details zu dieser Erweiterung sind in [Neu08] beschrieben.
Es hat sich jedoch gezeigt, daß zum einen der Photomultiplier etwa die gleiche Empfindlichkeit wie die Kamera aufweist und zum anderen das auf die CCD-Kamera auftreffende Spektrum mit zugedrehten inneren Monochromator-Spalten so schmal ist, daß sich eine versehentliche Besch¨adigung durch den Anregungslaser leicht ausschließen l¨aßt. Daher wurde f¨ur alle weiteren PLE-Messungen die CCD-Kamera verwendet.
Um eine PLE-Messung von einem Punkt auf der Probe durchzuf¨uhren, bietet sich in der Praxis folgendes Vorgehen an: Zun¨achst wird mit der Mikrophotolumineszenz-spektroskopie eine Rasterung der Probenoberfl¨ache durchgef¨uhrt, um die gew¨unschte Position auf der Probe zu bestimmen und eine geeignete Detektionswellenl¨ange zu ermitteln. In der Regel legt man diese in die niederenergetische Flanke des Grundzu-stands. Auf diese Weise kann die Absorption sowohl in den Grundzustand als auch in die h¨oheren Zust¨ande gemessen werden.
Danach werden die inneren Spalte des Monochromators so schmal wie m¨oglich ein-gestellt und die Wellenl¨angenkalibrierung des Monochromators und der CCD-Kamera kontrolliert. Bei der folgenden eigentlichen PLE-Messung wird computergesteuert die Laserwellenl¨ange schrittweise ver¨andert und jeweils die Intensit¨at der Emissionswel-lenl¨ange mit der CCD-Kamera gemessen. Die Meßdaten werden im gleichen Datenfor-mat wie bei der PL-Messung gespeichert und k¨onnen mit dem Programm
”KonfViewer“
ausgewertet werden.
Simulationen
In diesem Kapitel werden eine große Anzahl unterschiedlicher CEO-Strukturen syste-matisch theoretisch berechnet. Im Gegensatz zu fr¨uheren Rechnungen werden die Si-mulationen hier mithilfe der k·p-Theorie unter Ber¨ucksichtigung von Verspannungen, piezoelektrischen Effekten und Exzitonen durchgef¨uhrt. Die Probenstrukturen werden auf ein relativ großes Gitternetz abgebildet, um eine hohe numerische Genauigkeit zu erzielen. Das vorrangige Ziel dieser Berechnungen ist die Optimierung des Einschlußpo-tentials. Dabei werden auch andere wichtige Parameter wie die Effizienz des optischen Ubergangs untersucht. Vergleiche mit experimentell ermittelten Werten finden sich in¨ Kapitel8.
6.1 Fr¨ uhere Rechnungen
Erste Berechnungen der ¨Ubergangsenergien in CEO-Quantendr¨ahten finden sich in [Kis96]. Dort werden die ¨Ubergangsenergien der Quantendr¨ahte und -filme mithilfe der Einband-N¨aherung ohne Ber¨ucksichtigung von Verspannungen oder anisotropen Loch-massen berechnet. Exzitonen werden hier durch eine einfache Absch¨atzung ber¨ ucksich-tigt. Bereits in [Lan96] werden 6-Band-k·p-Rechnungen f¨ur symmetrische und asym-metrische CEO-Quantendr¨ahte mit (Al)GaAs-Quantenfilmen pr¨asentiert.
Erste Untersuchungen der Exzitonen-Bindungsenergie in CEO-Quantendr¨ahten fin-den sich in [Som96]. Dort werfin-den die elektronischen Zust¨ande durch Einband-N¨aherung zun¨achst ohne Ber¨ucksichtigung von Exzitonen und Verspannungen berechnet. Durch Vergleich der theoretischen und experimentellen ¨Ubergangsenergie ermitteln die Au-toren eine Exzitonen-Bindungsenergie von 27 meV. Da das Rechenverfahren relativ ungenau ist und dar¨uber hinaus weitere Differenzen zwischen Theorie und Experiment bestehen (siehe Kapitel7), ist dieser Wert massiv ¨ubersch¨atzt. Realistischere Werte f¨ur die Exzitonen-Bindungsenergie werden in [Wal97] berechnet. Dabei wird wiederum die
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Einband-N¨aherung eingesetzt und f¨ur die Exzitonen ein Variationsansatz verwendet.
In [Glu97] werden Wellenfunktionen und Exzitonen in CEO-Quantendr¨ahten auf
¨ahnliche Weise berechnet. Leider werden hier nur wenige Strukturen explitzit ausge-rechnet. In [Szy01] finden sich umfassende Rechnungen von exzitonischen Zust¨anden in Quantendr¨ahten durch Einband-N¨aherung mit anisotropen Lochmassen. Die berechne-ten Einschlußenergien werden dort mit den bis dahin ver¨offentlichten Meßergebnissen verglichen. Es zeigt sich, daß die berechneten Einschlußenergien systematisch kleiner als die experimentellen Werte sind. In [Szy01] heißt es dazu selbstbewußt nur, die experimentellen Ergebnisse seien wohl
”ubersch¨¨ atzt“.
Die Bildung von Quantenpunkten durch zweifache Anwendung des CEO-Verfahren wurde erstmals in [Gru97] theoretisch untersucht. Dabei werden die exzitonischen Zust¨ande in symmetrischen CEO-Quantenpunkten mit Einband-N¨aherung, isotropen Lochmassen und ohne Verspannungen berechnet. Abh¨angig von der Dicke der drei Quantenfilme ergeben sich Einschlußenergien von bis zu 11,5 meV.
Die gleichen Autoren pr¨asentierten kurz darauf in [Gru98] die ersten Rechnungen von verspannten CEO-Quantendr¨ahten und -punkten mit Einband-N¨aherung und Ex-zitonen. Die betrachteten Strukturen bestehen dabei aus einer Kreuzung von zwei oder drei InGaAs-Quantenfilmen mit gleichem Indium-Gehalt. Die Berechnungen der Ver-spannungen werden mit der Elastizit¨atstheorie im Rahmen der Kontinuumsmechanik durchgef¨uhrt, wie sie in Kapitel 2.6 vorgestellt und auch f¨ur die Rechnungen in dieser Arbeit verwendet werden. In [Gru98] werden allerdings keine piezoelektrischen Effek-te ber¨ucksichtigt. Die Rechnungen ergeben, daß bei den betrachteten Strukturen die Verspannungen nicht zu einer Erh¨ohung, sondern zu einer Erniedrigung der Einschluß-energie f¨uhren.
In [Gru00] finden sich die ersten Simulationen von rein verspannungsinduzierten Quantendr¨ahten. Hier werden die Rechnungen mit der 8-Band-k·p-Theorie durchgef¨uhrt.
Der Einfluß der piezoelektrischen Felder wird hier nicht explizit ausgerechnet, son-dern nur abgesch¨atzt. In [Sch05] werden ¨ahnliche Rechnungen mit nextnano3 bei voller Ber¨ucksichtigung der piezoelektischen Felder durchgef¨uhrt und mit experimentellen Er-gebnissen verglichen, allerdings innerhalb der damaligen M¨oglichkeiten von nextnano3 nur mit Einband-N¨aherung und ohne Ber¨ucksichtigung von Exzitonen.