Niederdimensionale Strukturen

Durch Heterostrukturen l¨aßt sich ein Potentialtopf realisieren, in dem die Bewegung von Elektronen und L¨ochern in bestimmten Richtungen eingeschr¨ankt ist. Ist des-sen Breite kleiner als die de-Broglie-Wellenl¨ange der Ladungstr¨ager (ca. 30 nm), dann k¨onnen sie sich in der betreffenden Richtung nicht mehr bewegen und nehmen statt-dessen quantisierte Zust¨ande ein. Ist die freie Bewegung der Ladungstr¨ager dement-sprechend auf weniger als drei Raumdimensionen beschr¨ankt, spricht man von einer niederdimensionalen Struktur. Ein wichtiges Merkmal von niederdimensionalen Struk-turen ist die ¨Anderung der Zustandsdichte wie in Bild 2.4 dargestellt. Je niedriger die Dimensionalit¨at der betrachteten Struktur ist, desto mehr konzentrieren sich die besetzbaren Zust¨ande an den unteren Kanten der jeweiligen Subb¨ander. Dies hat ent-scheidenden Einfluß auf die Effizienz von optischen ¨Uberg¨angen, wie in Abschnitt 2.5

E_hh,1

Bild 2.5: Schematische Darstellung einer Quantenfilm-Probe und deren Bandstruktur. Der Quantenfilm besteht aus einer d¨unnen GaAs-Schicht, die in eine Al_0.35Ga_0.65As-Barriere ein-gebettet ist. Senkrecht zur Quantenfilmebene nehmen die Ladungstr¨ager aufgrund der Ein-schr¨ankung der Bewegung quantisierte Zust¨ande ein (nach [Neu08]).

genauer erl¨autert wird. Daher sind niederdimensionale Strukturen pr¨adestiniert f¨ur Anwendungen in der Optoelektronik.

Quantenfilme

Wird den Ladungstr¨agern ein Freiheitsgrad der Bewegung genommen, die Bewegung also auf zwei Dimensionen eingeschr¨ankt, erh¨alt man einen sogenannten Quantenfilm (engl.: quantum well, Abk.: QW)². Bild 2.5 zeigt eine typische Quantenfilm-Struktur.

Die Ladungstr¨ager k¨onnen sich in der Ebene des Quantenfilms frei bewegen und sind senkrecht dazu quantisiert. Entsprechend spaltet sich die Wellenfunktion f¨ur die La-dungstr¨ager in zwei Anteile auf:

Ψ(x, y, z) =χ(x, y) ψ_n(z) (2.1) Der erste Anteil entspricht der Bewegung eines freien Teilchens in der x-y-Ebene. Der zweite Anteil beschreibt die quantisierten Zust¨ande eines Teilchens in einem Kasten-potential [Dav98]. F¨ur ein Elektron l¨aßt sich die Schr¨odingergleichung dann separieren in die zwei getrennten Differentialgleichungen

− ~²

2Quantenfilme werden aufgrund ihres Bandkantenverlaufs oft auch als Quantent¨opfe oder Quan-tentr¨oge bezeichnet. In dieser Arbeit wird aus Gr¨unden der begrifflichen Konsistenz in Bezug auf Quantendr¨ahte und Quantenpunkte der Ausdruck Quantenfilm verwendet.

Gleichung (2.2) liefert L¨osungen, die der freien Bewegung eines Elektrons senkrecht zuz entsprechen:

E(k_x, k_y) = ~²(k_x²+k_y²)

2m_e^∗ (2.4)

F¨ur den idealisierten Fall eines Kastenpotentials mit unendlich hohen W¨anden ergeben sich aus Gleichung (2.3) die Energien der quantisierten Eigenzust¨ande zu

ε_n= ~²π²

2m_e^∗d²n² f¨ur n ∈N⁺ (2.5) mit der Dicke des Quantenfilmsdund der Quantenzahln. Zust¨ande in breiteren Quan-tenfilmen weisen also kleinere Energien auf. Die Gesamtenergie ergibt sich als Summe der einzelnen Anteile zu

En(kx, ky) =εn+ ~²(k_x²+k_y²)

2m_e^∗ (2.6)

Die Zust¨ande, die zu einem bestimmten diskreten Zustand in der quantisierten Richtung geh¨oren, bilden ein kontinuierliches 2D-Subband. Tr¨agt man die Energie ¨uber k_x und k_y auf, haben diese Subb¨ander die Form von Rotationsparaboloiden. Innerhalb eines Subbands ist die Zustandsdichte konstant, also unabh¨angig von der Energie. Dies f¨uhrt zu der schon in Bild 2.4 dargestellten stufenf¨ormigen Zustandsdichte.

Die Gleichungen 2.2 bis 2.6 gelten in gleicher Weise f¨ur L¨ocher, wenn man die entsprechende effektive Lochmasse einsetzt und das Vorzeichen der Energie umdreht.

Aufgrund der unterschiedlichen effektiven Massen von schweren und leichten L¨ochern ergibt sich aus Gleichung (2.5), daß das leichte Lochband energetisch abgesenkt und so die Entartung der Valenzb¨ander am Γ-Punkt aufgehoben wird. Schwere L¨ocher haben also eine betragsm¨aßig kleinere Energie und dominieren daher die meisten Prozesse.

F¨ur einen realen Potentialtopf mit endlich hohen W¨anden V₀ ist die Rechnung komplizierter und nicht mehr analytisch l¨osbar. Die Wellenfunktion ϕ_n(z) dringt in diesem Fall in die Barriere ein. Dabei ist zu ber¨ucksichtigen, daß die Ladungstr¨ager im Potentialtopf und in der Barriere aufgrund der verschiedenen Materialien jeweils unterschiedliche effektive Massen haben. Innerhalb des Potentialtopfes, dessen Mitte hier bei z = 0 liegt, haben die Wellenfunktionen f¨ur Elektronen einen sinusf¨ormigen Verlauf:

ϕ_{n,T opf}(z) =A cos(k₁z) (n gerade)

ϕn,T opf(z) =A sin(k1z) (n ungerade) mit k₁ =

r2m_{e,T opf}^∗

~²

ε_n (2.7) und nehmen in der Barriere exponentiell ab:

ϕn,Barr(z) = B e^−k2|z| mit k2 =

r2m_e,Barr^∗

~² (V0−εn) (2.8)

Beim ¨Ubergang vom Topf in die Barriere muß ϕ_n(z) stetig und differenzierbar sein.

Man erh¨alt dann f¨ur die Energien ε_n der quantisierten Zust¨ande innerhalb des Poten-tialtopfes (ε_n < V₀) transzendente Gleichungen, die nicht mehr analytisch, sondern nur numerisch oder graphisch gel¨ost werden k¨onnen [Dav98]. F¨ur Energienε > V₀ sind die Teilchen nicht mehr gebunden und nehmen kontinuierliche Zust¨ande ein.

Eine genauere Betrachtung der Valenzbandstruktur in einem Quantenfilm [Yu96]

zeigt, daß f¨ur die freien Richtungen in der Quantenfilmebene die schweren L¨ocher (mit m_j = ±³₂) tats¨achlich eine kleinere effektive Masse als die leichten L¨ocher (mit m_j = ±¹₂) haben. Dieser Effekt wird Massenumkehr genannt³. Außerdem ¨ uberkreu-zen und mischen sich die B¨ander in diesem Fall, was die Valenzbandstruktur jenseits vom Γ-Punkt noch komplizierter macht. Zur genauen Beschreibung von realen Quan-tenfilmen m¨ussen noch verschiedene weitere Effekte ber¨ucksichtigt werden, auf die in Kapitel3genauer eingegangen wird. Entsprechende Rechnungen werden in Kapitel6.3 vorgestellt.

Quantenfilme lassen sich mit ann¨ahernd atomarer Pr¨azision durch Molekularstrahle-pitaxie (MBE) oder Metallorganische GasphaseneMolekularstrahle-pitaxie (MOCVD) herstellen (sie-he Kapitel 4). F¨ur Quantenfilme aus GaAs wird als begrenzende Barriere meistens Al_0.35Ga_0.65As verwendet. Ein h¨oherer Aluminiumgehalt w¨urde zwar zu einer gr¨oßeren Barrierenh¨ohe und somit einem besseren Ladungstr¨agereinschluß f¨uhren, allerdings ist AlGaAs ab einem Aluminiumanteil von etwa 40 % ein indirekter Halbleiter (siehe Ab-schnitt 2.5), was zu einer deutlich geringeren strahlenden Rekombination, also schlech-teren optischen Eigenschaften f¨uhrt. Außerdem kommt es beim Wachstum von Schich-ten mit h¨oherem Aluminium-Gehalt eher zu unerw¨unschten Grenzfl¨achenrauhigkeiten.

ΔEV

ΔEC

EC

EV

Eg,1 Eg,2

Energie

Typ 1 Typ 2 Typ 3 Bild 2.6: Klassifizierung von Quantenfilmen

Man unterscheidet verschiedene Typen von Quantenfilmen (Bild 2.6). In Typ-1-Quantenfilmen besteht f¨ur Elektronen und L¨ocher ein kastenf¨ormiges

Einschlußpoten-3Die Bezeichnungen der L¨ocher sind hier also etwas irref¨uhrend. Genaugenommen m¨ußte man von L¨ochern mitm_j =±³₂ bzw.m_j =±¹₂ sprechen. Trotzdem sind die Bezeichnungen Schwerloch bzw.

Leichtloch allgemein ¨ublich und werden auch in dieser Arbeit so verwendet.

tial. Solche Quantenfilme lassen sich beispielsweise durch GaAs in AlGaAs herstellen.

Sie eignen sich allgemein gut f¨ur optische ¨Uberg¨ange, da Elektronen und L¨ocher am gleichen Ort lokalisiert sind. Typ-2-Quantenfilme bestehen aus einem Einschlußpoten-tial entweder f¨ur Elektronen oder f¨ur L¨ocher und aus einer kastenf¨ormigen Barriere f¨ur die jeweils andere Sorte Ladungstr¨ager. Diese Strukturen lassen sich zum Beispiel durch ZnSe in BeTe herstellen. Die eingeschlossenen Ladungstr¨ager sind r¨aumlich ge-bunden w¨ahrend die jeweils anderen Ladungstr¨ager sich links oder rechts von der Bar-riere frei bewegen k¨onnen. Dieser Typ ist im allgemeinen besser geeignet, um lange Speicherzeiten von Ladungstr¨agern zu erreichen, da die Wahrscheinlichkeit f¨ur opti-sche Rekombination hier deutlich geringer ist. Typ 3 ist ein Sonderfall von Typ 2. Hier ist die Bandl¨ucke so klein, daß das Valenzband des einen Materials energetisch ¨uber dem Leitungsband des anderen Materials liegt. Ein derartiges semimetallisches Verhal-ten liegt beispielsweise im Materialsystem InAs/GaSb vor. Diese Klassifizierung wird analog auch f¨ur Quantendr¨ahte und Quantenpunkte (siehe unten) verwendet.

Quantendr¨ ahte

Schr¨ankt man die Bewegung der Ladungstr¨ager weiter ein, so daß sie sich nur noch ent-lang einer Linie bewegen k¨onnen, erh¨alt man einen Quantendraht (engl.:quantum wire, Abk.: QWR). Wie beim Quantenfilm lassen sich die Wellenfunktionen der Ladungs-tr¨ager auch hier in zwei Anteile zerlegen. Entlang der Richtung des Quantendrahts y entspricht die Wellenfunktion der eines freien Teilchen. In den beiden senkrechten Rich-tungenxundzsind die Ladungstr¨ager eingesperrt, besetzen also quantisierte Zust¨ande.

F¨ur ein Kastenpotential mit unendlich hohen W¨anden ergeben sich die Energien nach [Wei91] zu

E_nxnz(k_y) = ~²π² 2m^∗(n_x²

d_x² +n_z²

d_z²) + ~²k²_y

2m^∗ f¨urn_x, n_z ∈N⁺ (2.9) mit der effektiven Masse der jeweiligen Ladungstr¨ager m^∗ und dem Durchmesser des Quantendrahtsd_x und d_z inx- bzw. z-Richtung. Die zu einer bestimmten Kombi-nation der Quantenzahlenn_x undn_z geh¨orenden Zust¨ande bilden ein eindimensionales Subband mit einer Zustandsdichte proportional zu 1/√

E, wie in Bild 2.4 dargestellt.

W¨ahrend zweidimensionale Schichten routinem¨aßig mit hoher Qualit¨at epitaktisch aufgewachsen werden k¨onnen, bleibt die Herstellung von eindimensionalen Strukturen in der Gr¨oßenordnung von wenigen Nanometern eine Herausforderung. Verschiedene Ans¨atze zur Herstellung von Quantendr¨ahten gehen von zweidimensionalen epitak-tisch gewachsenen Schichten aus und grenzen die Bewegung der Ladungstr¨ager durch lithographische Verfahren weiter ein [Wei91]. Das Verfahren der Lithographie f¨uhrt

jedoch zu Gr¨oßenfluktuationen in einer ¨ahnlichen Gr¨oßenordnung, die die speziellen eindimensionalen Eigenschaften dieser Strukturen zu einem großen Teil zunichte ma-chen [Sch04b]. Ein weiterer Ansatz basiert auf V-f¨ormigen Furchen, die in das Substrat eingeritzt werden und in denen sich beim anschließenden ¨Uberwachsen Quantendr¨ahte bilden [Kap89]. Diese Quantendr¨ahte haben einen sichelf¨ormigen Querschnitt, der zwar nur wenige Nanometer dick, aber 80 bis 100 nm lang ist. Durch diesen relativ langge-zogenen Querschnitt ¨ahneln die optischen Eigenschaften dieser Strukturen eher denen von zweidimensionalen als von eindimensionalen Systemen.

Ein anderes Herstellungsverfahren, das sogenannte ¨Uberwachsen von Spaltfl¨achen, vermeidet diese Nachteile, indem die Begrenzung des Quantendrahts in beiden Raum-dimensionen senkrecht zum Draht durch Epitaxie definiert wird. Dadurch l¨aßt sich der Querschnitt mit nahezu atomarer Pr¨azision festlegen. Eine genaue Beschreibung dieses Verfahrens folgt im ¨ubern¨achsten Abschnitt.

Quantenpunkte

Schr¨ankt man die Ladungstr¨ager in allen drei Raumdimensionen ein, so daß sie sich uberhaupt nicht mehr bewegen k¨¨ onnen, entsteht ein Quantenpunkt (engl.: quantum dot, Abk.: QD). Hier nehmen die Elektronen und L¨ocher einzelne diskete Zust¨ande ein, was sich in einer δ-f¨ormigen Zustandsdichte ¨außert. Aufgrund des Pauli-Prinzips kann jeder Zustand nur mit zwei Ladungstr¨agern (mit entgegengesetztem Spin) besetzt werden. Die Ladungstr¨ager nehmen also Zust¨ande ein, die vergleichbar mit denen von Elektronen in einem Atom sind, obwohl der Quantenpunkt selbst aus einigen Hundert bis Tausenden von Atomen besteht. Quantenpunkte werden daher auch als k¨unstliche Atome bezeichnet.

Ein einfaches und weit verbreitetes Verfahren zur Herstellung von Quantenpunkten basiert auf Selbstorganisation [Bim99]. Dabei wird Indiumarsenid (InAs) auf ein GaAs-Substrat epitaktisch aufgewachsen. Aufgrund der unterschiedlichen Gitterkonstanten bilden sich kleine pyramidenf¨ormige Inseln aus InAs. Diese werden anschließend mit GaAs ¨uberwachsen, so daß sich InAs-Quantenpunkte eingebettet in eine GaAs-Barriere bilden. Die einzelnen Quantenpunkte f¨ur sich genommen sind geometrisch pr¨azise de-finiert mit Abmessungen von wenigen Nanometern in allen drei Raumdimensionen.

Allerdings erh¨alt man beim Wachstum stets ein großes Ensemble von Quantenpunk-ten mit stastistisch verteilQuantenpunk-ten Positionen und Gr¨oßen. Um einzelne selbstorganisierte Quantenpunkte zu untersuchen, sind weitere technische Verfahren wie zum Beispiel geeignete Lochblenden [Beh04] oder vorstrukturierte Substrate [Bau04] n¨otig.

In sogenannten elektrostatisch definierten Quantenpunkten [Han07] wird in einem zweidimensionalen Elektronengas durch negativ geladene Gate-Elektroden das

Poten-tial ringf¨ormig so angehoben, daß in der Mitte ein Einschlußpotential entsteht, aus dem die Elektronen nicht ohne weiteres entweichen k¨onnen. Die Elektroden werden durch Elektronenstrahl-Lithographie mit einer Pr¨azision von etwa 10 Nanometern auf-gebracht. Dies erm¨oglicht es, eine Vielzahl von unterschiedlichen Strukturen (beispiels-weise gekoppelte Quantenpunkte oder Quantenpunktkontakte) herzustellen und zu un-tersuchen. Elektrostatisch definierte Quantenpunkte bieten sich besonders im Bereich der Spintronik an. Da sie nur f¨ur eine Sorte Ladungstr¨ager ein Einschlußpotential darstellen, sind sie f¨ur optische Experimente und Anwendungen weniger geeignet. Wei-tere Verfahren zur Herstellung von Quantenpunkten sind das ¨Uberwachsen von py-ramidenf¨ormigen Furchen [Har97] oder in Nanodr¨ahten eingebettete Quantenpunkte [Bor05].

Auch zur Herstellung von Quantenpunkten l¨aßt sich das Verfahren des ¨ Uberwach-sens von Spaltfl¨achen einsetzen. Diese Quantenpunkte bilden ein Einschlußpotential f¨ur Elektronen und L¨ocher und bieten sich somit f¨ur optische Untersuchungen an. Wie bei Quantendr¨ahten kennzeichnet dieses Verfahren, das sich die Geometrie und Position von einzelnen oder gekoppelten Quantenpunkten mit hoher Pr¨azision festlegen l¨aßt.

Im folgenden Abschnitt wird diese Methode genauer vorgestellt.