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Wahl der Wachstumsparameter

Im Dokument Epitaxie von (Ga,Mn)As (Seite 46-51)

F¨ur die Erschließung des GaMnAs-Parameterraums wurden vergleichsweise geringe Schicht-dicken gew¨ahlt. Die Dicken der Proben f¨ur die Untersuchungen der bulk-Eigenschaften lagen haupts¨achlich zwischen 20 nm und 40 nm.

Dies hat vor allem zwei Vorteile: Zum einen besteht bei kleinen Schichtdicken wie eben besprochen die Aussicht, die M nI-Defekte durch das Annealing ohne gr¨oßeren Aufwand vollst¨andig aus dem Kristall zu entfernen. Und zum anderen sollten in diesem Bereich Gradienten in Mangankonzentration und Ladungstr¨agerdichte wie in Abschnitt 3.6 be-sprochen eine untergeordnete Rolle spielen, falls sie ¨uberhaupt auftreten.

Im Gegenzug verliert man allerdings die M¨oglichkeit der Charakterisierung durch XRD.

Die gew¨ahlten Wachstumsraten waren mit 0,15 ˚A/s bis 0,3 ˚A/s im Gegensatz zu den 2,83 ˚A/s bei HT-Wachstum sehr niedrig. Angesichts der geringen Substrat-Temperaturen soll dies ein m¨oglichst zweidimensionales Wachstum erm¨oglichen, da so dem Gallium gen¨ugend Zeit zur Diffusion auf der Oberfl¨ache gegeben wird. Bei den gew¨ahlten Wachs-tumsraten ist es zudem noch ohne Probleme m¨oglich, den Wachstums-Prozess mit RHEED zu verfolgen: Selbst eine 3 nm d¨unne Schicht ben¨otigt noch ¨uber 3 min Zeit f¨ur das Wachs-tum.

Als Substrate wurden fast ausschließlich semi-isolierende (001)-Wafer der Firmen Frei-berger, AXT und Wafer Technology verwendet. Auf (001)-Oberfl¨achen sind die h¨ochsten Curie-Temperaturen zu erwarten und die meisten Heterostrukturen in denen GaMnAs eingebunden wird, besitzen diese Orientierung. Informationen speziell zur Epitaxie von GaMnAs auf (110)-Wafern sind in [Wur08] und [Rud12] zu finden, w¨ahrend die (311A)-Oberfl¨ache in [Rei05], [Bih06] und [Wur04] behandelt wird.

Kapitel 4

Magnetismus und Transport in GaMnAs

Im Folgenden wird die Beschreibung von GaMnAs, aufbauend auf dem Zener-Modell aus Kapitel 2, mit einer Zusammenfassung der entsprechenden Literatur erg¨anzt und ver-feinert. F¨ur die Interpretation der Messungen in den ausstehenden Kapiteln werden die Anisotropien in GaMnAs genauso besprochen wie das Mean-Field-Modell als Grundla-ge f¨ur die Temperaturabh¨angigkeit der Magnetisierung. Dabei sollen auch die zum Zener Modell alternativen Ans¨atze der Impurity-Band-Modelle nicht unerw¨ahnt bleiben. Zum Schluss werden noch die f¨ur die Proben-Charakterisierung wichtigen magnetischen Effekte im Transport besprochen.

4.1 Anisotropie

Die Untersuchungen des komplexen Anisotropieverhaltens der Magnetisierung von GaMnAs war seit der Etablierung des Zener-Modells ein wichtiges Teilgebiet in der experimentellen und theoretischen Beschreibung des Materials. Dadurch sollte ein tieferes Verst¨andnis ¨uber die pd-Austauschwechelwirkung im Speziellen und ¨uber den Magnetismus in DMS im All-gemeinen erreicht werden. Zudem ist die Magnetisierung von entscheidender Bedeutung f¨ur das Transportverhalten einer Probe.

In welcher Richtung die magnetisch leichte Achse einer fertig strukturierten Probe liegt, wird durch eine Reihe verschiedener Beitr¨age zur freien Energie bestimmt. Neben der eigentlichen, kristallinen Anisotropieenergie tragen auch das Demagnetisierungsfeld, die Zeeman-Energie und die Austauschenergie zur freien Energie bei:

Ef ree,tot=Eex+Edem+EZ+Eani (4.1)

• Die AustauschenergieEexbef¨ordert die Homogenit¨at der Magnetisierung der Probe, was durch den Ausdruck f¨ur das kontinuierliche Limit der Magnetisierung leicht zu sehen ist:Eex=AR

(∇m)dV. Hierbei istm=M/MS die reduzierte Magnetisierung und Aeine Konstante.

• F¨ur d¨unne Filme, wie die hier besprochenen GaMnAs-Schichten, liefert auch der zweite Term Edemeinen bedeutenden Beitrag: Dadurch, dass die Magnetisierung in der Schichtebene liegt, werden Streufelder und das Demagnetisierungsfeld auf ein Minimum reduziert.

• Durch die Zeeman-Energie wird ein ¨außeres FeldEZ =−H·Mber¨ucksichtigt.

Abbildung 4.1:Zur Anisotropie der freien Energie in GaMnAs: a) Die Beitr¨age zur freien Energie Schritt f¨ur Schritt von links nach rechts addiert: Die Austauschenergie ist isotrop; dazu eine kubi-sche Anisotropie-Komponente; Addition einer uniaxialen inplane-Anisotropie; zus¨atzliche inplane Anisotropie . Aus [Hof10]). Schließlich sorgt ein ¨außeres Magnetfeld senkrecht zur Probenebene, wie etwa in Hallmessungen, f¨ur ein Herausdrehen der leichten Achsen aus der Ebene. Aus [Son10]. b) Temperaturabh¨angigkeit der freien Energie einer kompressiv verspannten GaMnAs-Schicht [Lee08]:

Mit erh¨ohter Temperatur gewinnt die uniaxiale Komponente an Bedeutung. c) Bei tensil verspann-tem GaMnAs liegt die leichte Richtung senkrecht zur Probenebene.

• Die kristalline Anisotropie-EnergieEani wird unterliegt am st¨arksten den Einfl¨ussen durch das Wachstum und legt fest, welche Kristallrichtungen f¨ur die Magnetisierung energetisch g¨unstig sind. In den folgenden Abschnitten werden ihre Komponenten, kubische-,inplane- und uniaxiale Anisotrope, n¨aher besprochen.

Die einzelnen Beitr¨age zur Anisotropie einer typischen GaMnAs-Schicht sind in Abbildung 4.1 a) anhand der Fl¨achen konstanter freier Energie dargestellt. Eine genauere Betrachtung der ersten drei Beitr¨age befindet sich in [Hof10] oder [Kie12].

Auf der Suche nach dem Ursprung der kristallinen magnetischen Anisotropie scheiden die lokalisierten Spins der Mangan-3d-Schale aus. Da sich alle Bahndrehimpulse zu Null addie-ren, k¨onnen die lokalisierten Mangan-Momente nicht ¨uber Spin-Bahn-Wechselwirkung zur Anisotropie beitragen. Die Ursache ist deshalb nach dem Zener-Modell von Dietl vielmehr in den delokalisierten Valenzband-Zust¨anden zu suchen.

4.1.1 Kubische Anisotropie

Die kubische Anisotropie wird durch die Valenzbandstruktur des Materials verursacht.

Wie schon in Abbildung 2.1a) zu sehen war, weist das Valenzband von GaAs durch die Spin-Bahn-Wechselwirkung eine nicht-triviale Struktur auf. Bei GaMnAs sorgen Verspan-nung, Magnetisierung und Beitr¨age aus dem pd-Austausch der Mangan-Dotierung f¨ur eine zus¨atzliche Aufspaltung der Subb¨ander und Komplexit¨at [Jun06]: Innerhalb des Zener-Models h¨angt, wie in Abbildung 4.2a) zu sehen ist, die Energie der L¨ocher im ferroma-gnetischen Zustand entscheidend von der Stellung des~k-Vektors zur Magnetisierung ab.

4.1 Anisotropie

Abbildung 4.2:Die kubische Anisotropie folgt aus der Struktur des Valenzbandes: a) Beispiel einer berechneten Valenzbandstruktur in Abh¨angigkeit der Magnetisierungsrichtung und unter Ber¨ucksichtigung der Verspannung. Aus [Mat02]. b) Fermifl¨achen einer GaMnAs-Probe mit der adungstr¨agerdichte 3,5·1020cm−3. Aus [T.D00].

F¨ur typische Ladungstr¨agerdichten von einigen 1020cm−3 werden etwa 2 bis 4 Subb¨ander besetzt und es ergeben sich Fermifl¨achen wie sie in Abbildung 4.2b) dargestellt sind. Deut-lich erkennbar ist die starke Anisotropie in der Besetzung der Zust¨ande im k-Raum. Diese f¨uhrt schließlich zur Ausbildung von Vorzugsrichtungen der Magnetisierung, welche ih-rerseits wieder die Bandstruktur beeinflussen. F¨ur typisches GaMnAs sind dies die h100i-Richtungen und man spricht kubischer Anisotropie. Durch das Zener-Modell wird also auch ersichtlich, wie die magnetisch leichte Achse durch eine ¨Anderung der Ladungstr¨agerdichte beeinflusst werden kann.

4.1.2 Inplane-Anisotropie

Wegen des Beitrags vonEdemliegt die Magnetisierung d¨unner Schichten bevorzugt in der Schichtebene. Die inplane-Anisotropie wird aber noch zus¨atzlich und maßgeblich von der Verspannung der Schicht beeinflusst:

Die kompressive Verspannung, welche in GaMnAs vorherrscht, das auf GaAs-Substrate ge-wachsen wird, sorgt f¨ur einen zus¨atzlichen Beitrag und daf¨ur, dass dieinplane-Anisotropie die kubische bei weitem ¨uberwiegt (Abbildung 4.1a).

Eine GaMnAs-Schicht kann aber auch gezielt tensil verspannt gewachsen werden. Dies wird erreicht, indem die magnetische Schicht auf einen relaxierten Puffer aus InGaAs oder InAlAs gewachsen wird. Die Magnetisierung ist nunout of plane, also senkrecht zur Probenebene, orientiert (Abbildung 4.1c). Dieses macht sich z.B. in einer Hysterese in der Hallmessung bemerkbar macht (Abbildung 6.12).

F¨ur die experimentelle Bestimmung der Verspannung einer GaMnAs-Schicht eignet sich beispielsweise die R¨ontgengbeugung [Wen08]. Dieses Verfahren ist allerdings auf Proben mit einer Schichtdicke mehr als ca. 100 nm beschr¨ankt.

Mit Hilfe des Einflusses der Verspannung k¨onnen aber auch die Anisotropien innerhalb der Probenebene beeinflusst werden:

So kann durch geeignetes Strukturieren einer auf GaAs gewachsenen GaMnAs-Schicht in Streifen das Material gezielt in einer Richtung relaxiert werden, w¨ahrend es senkrecht dazu verspannt bleibt. Somit wird eine zus¨atzliche inplane Komponente zur Anisotropie addiert [Wen07b], [Wen07a].

Vor allem im Falle weniger Nanometer d¨unner Schichten, kann die uniaxiale Anisotropie durch diese Maßnahmen in der Schichtebene stark beeinflusst werden [Shi11].

Eine g¨anzlich verspannungsfreie GaMnAs-Schicht konnte in [Kob07] charakterisiert wer-den: Hier wurde das GaMnAs mit Hilfe einer AlGaAs-Opferschicht unter¨atzt und somit freistehendes GaMnAs hergestellt. Die deutlichsten Konsequenzen waren die Erh¨ohung der S¨attigungsmagnetisierung und der Koerzitivfeldst¨arken.

4.1.3 Uniaxiale Anisotropie

Neben den bisher behandelten Beitr¨agen zur Anisotropie wurde in [Wel03] zum ersten Mal von einer zus¨atzlichen uniaxialen inplane-Komponente berichtet. Sie beg¨unstigt – abh¨angig von Lochkonzentration und Temperatur – innerhalb der Probenebene entweder die [110]-Richtung oder in [¯110]-Richtung als leichte Achse und tritt besonders deutlich bei Proben mit hoher Curie-Temperatur auf. F¨ur Temperaturen unterhalb vonTC/2 f¨uhrt die uniaxiale Anisotropie zu einer Modifikation der leichten Richtungen (Abbildung 4.1 b). Oberhalb dagegen ¨uberwiegt sie die kubische Anisotropie vollst¨andig. Ihre Ursache ist nach wie vor umstritten:

In [Saw05] wurde diese Anisotropie auf eine hypothetische, trigonale Verspannung zu-r¨uckgef¨uhrt, die wiederum von einer nicht-isotropen Verteilung des Mangans im Kristall herr¨uhrt. Je nach Ladungstr¨agerdichte wird schließlich die [110]- oder die [1¯10]-Richtung bevorzugt.

Aus der Sicht des Wachstumsprozesses erscheint dieser Mechanismus durchaus plausi-bel, da an der Kristalloberfl¨ache w¨ahrend des Wachstums eine (1×2)-Rekonstruktion vorherrscht (Abschnitt 3.5). Die Symmetrie zwischen [110]- und [1¯10]-Richtung ist des-halb gebrochen, was wiederum zu einem anisotropen Einbau vonM nGa oderM nI f¨uhren k¨onnte. Jedoch wurde bis zum jetzigen Zeitpunkt keine derartige Verspannung nachgewie-sen.

Anstelle einer uniaxialen Verspannung wurden an Proben mit starker uniaxialer Anisotro-pie hingegen Stapelfehler senkrecht zu denh111i-Richtungen nachgewiesen ( [Kop11], Ab-bildung 4.3). Dies geschah mit Hilfe von Beugungsexperimenten einem Synchrotron. Laut den Messungen in [Kop11] treten die Stapelfehler nur in den (111)- und (11¯1)-Ebenen auf.

Weil das Mangan bevorzugt an den Stapelfehlern eingebaut wird, ist der durchschnittliche Abstand der M nGa entlang ihrer gemeinsamen Richtung [1¯10] besonders gering. Dies ist schließlich urs¨achlich f¨ur eine leichte [1¯10]-Richtung.

Um das Verhalten einer Probe in der Praxis komplett zu beschreiben ist es sinnvoll, wenn auch mitunter sehr aufwendig, die freien Energie durch Anisotropiekonstanten zu para-metrisieren (vergleiche etwa Gleichung 5.1) und diese experimentell zu bestimmen : Dies geschieht ¨ublicherweise mit FMR ( [Wur04], [Kie12], [Liu05]) und kann auch ortsaufgel¨ost durchgef¨uhrt werden [Hof09]. Auch reine MOKE-Charakterisierungen [Win10], sowie

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