Vielfachstreuung von Licht in Systemen dicht gepackter Mie-Streuer : Auf dem Weg zur Anderson-Lokalisierung?

Systemen dicht gepackter Mie-Streuer:

Auf dem Weg zur

Anderson-Lokalisierung ?

0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 0.08 0.06

0.08 0.10 0.12 0.14 0.16 0.18 0.20

Kernradius [ m]m

Teilchenradius [m]m

1/kl*

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades des Doktors der Naturwissenschaften an der Universit¨at Konstanz,

Mathematisch-Naturwissenschaftliche Sektion, Fachbereich Physik Lehrstuhl Prof. Dr. G. Maret

vorgelegt von Ralf Tweer

Tag der m¨undlichen Pr¨ufung: 19. Juli 2002

Erster Referent: Prof. Dr. G. Maret

Zweiter Referent: Prof. Dr. R. Klein

f¨ur Titandioxid-Hohlkugeln mit einem Volumenanteil von 60%

bei einer Wellenl¨ange von 514 nm.

0 Einleitung 1

1 Theorie: Transport von Licht 5

1.1 Lichtausbreitung in Medien auf verschiedenen L¨angenskalen . . . 5

1.1.1 Mikroskopische Betrachtung . . . 5

1.1.2 Mesoskopische Betrachtung . . . 15

1.1.3 Makroskopische Betrachtung . . . 17

1.2 Ber¨ucksichtigung der Welleneigenschaften . . . 20

1.2.1 Koh¨arente R¨uckstreuung . . . 20

1.2.2 Monte-Carlo Simulationen . . . 26

1.2.3 Anderson-Lokalisierung . . . 27

1.2.4 ”self attracting Random Walk“-Modell . . . 31

1.3 Der effektive Brechungsindex . . . 37

1.3.1 Theorie nach Maxwell Garnett . . . 37

1.3.2 Coherent Potential Approximation . . . 39

1.4 Strukturfaktor harter Kugeln . . . 44

1.4.1 Bestimmung der Paarkorrelationsfunktion . . . 44

1.5 Berechnung der Streust¨arke . . . 47

2 Experimentelle ¨Uberpr¨ufung 51 2.1 Messung der koh¨arenten R¨uckstreuung . . . 52

I

2.2 Messung der Pulsaufweitung . . . 56

2.2.1 Auswertung der Pulsaufweitung . . . 58

2.3 Ergebnisse von Messungen an Titandioxid-Pulver . . . 63

2.3.1 Parameter der TiO2-Pulver . . . 63

2.3.2 Mittelung der Rechnungen ¨uber die Radienverteilungen . . . 64

2.3.3 Dupont R101 . . . 67

2.3.4 Dupont R104 . . . 69

2.3.5 Aldrich-Titandioxid . . . 71

2.3.6 Zusammenfassung . . . 74

3 Suche nach optimalen Streuern 77 3.1 Erweiterung der Berechnungen . . . 77

3.1.1 Teilchensynthese . . . 79

3.2 Ergebnisse der Messungen an Schicht-Teilchen . . . 82

3.2.1 R4-2 . . . 82

3.2.2 R5-3 . . . 84

3.2.3 V9-50 . . . 86

3.2.4 V9-100 . . . 88

3.2.5 Zusammenfassung . . . 90

4 Ausblick 91 4.1 Nachweis durch den Faraday-Effekt . . . 93

5 Zusammenfassung 95

Literaturverzeichnis 99

Danksagung 103

II

0

Einleitung

Die uns bekannte Welt ist von Wellen jeder Art durchdrungen. Man kennt sie aus dem t¨aglichen Leben als Wasserwellen oder als die f¨ur unsere Wahrnehmung wichtigen Licht- und Schallwellen. Die quantenmechanischen Wellen der Elektronen haben einen großen Anteil am Erscheinungsbild eines Festk¨orpers, d.h. in seiner Struktur und seinen physi- kalischen Eigenschaften wie seiner thermischen und elektrischen Leitf¨ahigkeit.

Aber wie breiten sich elektronische Wellen oder Lichtwellen in einem Medium aus ? F¨ur die Beschreibung einfacher Systeme existiert eine breite Literatur, z.B. [Ger99,BS93].

Danach findet man in einem homogenen K¨orper aufgrund der Wechselwirkung der Welle mit der durchlaufenen Umgebung eine verringerte Ausbreitungsgeschwindigkeit durch die sogenannte

”Dispersion“. Geordnete Strukturen, wie zum Beispiel Kristall- gitter f¨uhren, wenn die Wellenl¨ange mit der Gr¨oße der Strukturen vergleichbar ist, zu einer Ausbildung von Intensit¨atsmaxima in Richtungen abseits der urspr¨unglichen Aus- breitungsrichtung, den Peaks der

”Bragg-Beugung“. Ungeordnete Systeme lassen sich dagegen nur schwer theoretisch erfassen, da die einfache Ausbreitung einer Lichtwel- le durch Streuung an zuf¨allig verteilten Brechungsindexspr¨ungen unkorreliert ver¨andert wird. Nach einigen solcher Streuereignisse breitet sich das Licht diffus aus. Die Beschrei- bung eines diffusiven Transports ist nur im Rahmen einer Mittelung ¨uber viele einzelne Streuereignisse in verschiedenen Konfigurationen m¨oglich. Die Wellenpakete werden da- zu als Photonen identifiziert, die auf zuf¨alligen Pfaden analog zu einem”Random Walk“

von Streuer zu Streuer durch die Probe wandern. Der Abstand zwischen zwei isotropen Streuprozessen wird mittlere freie Transportwegl¨angel^∗ genannt und ist eine der charak- teristischen Gr¨oßen zur Beschreibung der Lichtausbreitung in einem vielfachstreuenden Medium. Sind die Pfadl¨angen der Photonen gr¨oßer als 10·l^∗, so l¨aßt sich der Transport in guter N¨aherung durch die Diffusionsgleichung beschreiben, deren L¨osung abh¨angig von der Probengeometrie und den Randbedingungen ist. F¨ur quasi unendlich ausge-

1

dehnte Systeme findet man als L¨osung der Diffusionsgleichung f¨ur die Intensit¨at die Gaußverteilung und eine Transmission ∝1/Probedicke. Dabei wird ein Sprung von der Wellendarstellung des Lichtes zum Teilchenbild vorgenommen. Die Vernachl¨assigung der Welleneigenschaften wird im allgemeinen dadurch begr¨undet, daß sich die Interfe- renzterme in einem solchen, diffusiven Medium herausmitteln. Diese Annahme ist bis auf eine ausgezeichnete Richtung gerechtfertigt: In der direkten R¨uckw¨artsrichtung zur Quelle interferieren Lichtstrahlen, die einen m¨oglichen Steupfad in beiden Richtungen durchlaufen haben, prinzipiell konstruktiv und f¨uhren zu einer zweimal h¨oheren Inten- sit¨at am Ort der Quelle, als es das Teilchenbild vorsieht. Dieser Effekt heißt koh¨arente R¨uckstreuung [vAL85,WM85] und f¨uhrt durch den erh¨ohten R¨ucktransport von In- tensit¨at zu einer reduzierten Diffusion der Photonen im Medium. Die Korrektur durch die Hinzunahme der Welleneigenschaften ist in verd¨unnten Systemen jedoch sehr klein.

P.W. Anderson [And58] prognostizierte dagegen bei besonders starker Streuung einen Ubergang der Diffusion in einen lokalisierten Zustand, der durch einen exponentiellen¨ Zerfall der transmittierten Intensit¨at mit der Probenl¨ange charakterisiert wird. Dieser allein auf Streuung basierende Effekt soll nach Ioffe und Regel [IR60] auftreten, wenn die mittlere freie Transportwegl¨ange von gleicher Gr¨oße wie die Wellenl¨ange wird. Die Uberlegungen, die diesen¨ Anderson- ¨Ubergang vorhersagen, wurden zwar f¨ur elektroni- sche Systeme entwickelt, sind aber aufgrund ihres fundamentalen Charakters f¨ur alle Formen von Wellenausbreitung g¨ultig. Allerdings gehen in die Theorie N¨aherungen ein, die ihre Berechtigung streng genommen nur in verd¨unnten Systemen haben [LTM02].

Bisher wurde die Anderson-Lokalisierung von Licht experimentell nicht eindeutig nach- gewiesen [WBLR97,SLTM99]. Eine besondere Schwierigkeit liegt darin, passende Pro- benmedien zu finden, die ¨uber die ben¨otigten Eigenschaften besonders großer Streuquer- schnitte bei gleichzeitig verschwindender Absorption verf¨ugen.

Das Ziel dieser Arbeit ist, Methoden und Materialien zu entwickeln, die es erlauben, den Phasen¨ubergang bzw. die Anderson-Lokalisierung direkt zu beobachten. Dazu ist die Arbeit wie folgt aufgebaut:

• Im ersten Kapitel werden die Grundlagen des Lichttransportes auf unterschiedli- chen L¨angenskalen vorgestellt. Nach der Behandlung der koh¨arenten R¨uckstreu- ung und der daraus vorhergesagten Lokalisierung von Licht werden neue Simula- tionsergebnisse vorgestellt, die den Effekt der Lokalisierung durch die koh¨arente R¨uckstreuung in Frage stellen.

Danach werden die Hilfsmittel zusammengetragen und bereitgestellt, die f¨ur die Berechnung der mittleren freien Transportwegl¨ange und des effektiven Brechungs- indexes eines vielfachstreuenden Mediums ben¨otigt werden.

• Das zweite Kapitel widmet sich den experimentellen Aufbauten, mit denen die Proben untersucht werden. Dazu werden neben den technischen Details auch die

Methoden erkl¨art, mit denen die mittlere freie Transportwegl¨ange und die Dif- fusionskonstante aus den Daten bestimmt werden. Messungen an industriell ge- fertigten Proben erlauben danach den Vergleich der Rechnungen aus dem ersten Kapitel mit experimentellen Befunden.

• Im anschließenden Kapitel werden die Rechnungen aus dem ersten Abschnitt auf Schichtstreuer erweitert. Es werden Syntheseverfahren vorgestellt, mit denen Ku- geln aus Siliziumdioxid hergestellt und mit einer Titandioxid-Mantelschicht um- geben werden k¨onnen. Daran schließt sich die Pr¨asentation der Meßergebnisse an ersten selbstgefertigten Schichtstreuern an, die wiederum mit den erweiterten Rechnungen verglichen werden.

• In einem kurzen Ausblick werden die Berechnungen der mittleren freien Trans- portwegl¨ange f¨ur Hohlkugeln aus Titandioxid vorgestellt. Eine kurzer Abschnitt widmet sich dann dem Faraday-Effekt, mit dem Lokalisierungseffekte im Transport von Photonen eindeutig nachgewiesen werden k¨onnten.

• Abgeschlossen wird die Arbeit durch eine kurze Zusammenfassung der wesentli- chen Ergebnisse.

1

Theorie: Transport von Licht

1.1. Lichtausbreitung in Medien auf verschiedenen L¨ angenskalen

Die Lichtausbreitung in einem dispersiven, ungeordneten Medium l¨aßt sich ann¨ahernd durch eine Unterteilung in drei Bereiche klassifizieren. Die Einordnung basiert auf den Beziehungen der wichtigsten L¨angen des Systems: der Wellenl¨angeλ, der mittleren freien Wegl¨ange lsca, und der Probendicke L. Diese Gr¨oßen stehen in einem diffusen Regime in folgenden Relationen zueinander [Kav91]:

λlsca L.

Auf L¨angenskalen von der Gr¨oße der Wellenl¨ange diktieren die einzelnen Streuer, wie sich das Licht ausbreitet. Sie bilden den mikroskopischen Anteil in der Theorie des Licht- transports. Durchquert das Licht einen Bereich des Mediums, so wird auf der mittleren freie Wegl¨ange die Intensit¨at bis auf einen Teil 1/eaus dem einfallenden Lichtstrahl her- ausgestreut. Auf dieser mesoskopischen Skala spricht man auch von ballistischer Streu- ung, da immer noch die Ursprungsrichtung des Strahls erkennbar ist. Erst nach etwa zehn Streul¨angen spricht man im Allgemeinen von vollst¨andig diffusem Licht. Dieses ist die makroskopische Skala der Vielfachstreuung. Die Eigenschaften des Mediums ergeben sich hier als gemittelte Gr¨oßen ¨uber die Charakteristika der einzelnen Streuer.

1.1.1. Mikroskopische Betrachtung

Auf L¨angenskalen vergleichbar mit der Wellenl¨ange des Lichtes spielen die charakteri- stischen Eigenschaften des Streuers wie Form, Gr¨oße und Polarisierbarkeit die entschei-

5

denden Rollen. Die allgemeine Beschreibung dieses Problems bietet f¨ur kugelf¨ormige Streuer von beliebiger Gr¨oße und Brechungsindex die

”Mie-Theorie“ (1908) [Mie08], die in dieser Arbeit eine wichtige Position einnimmt. Doch bevor hier die Grundlagen dieser Theorie erarbeitet werden [vdH81,BH98], soll der Vollst¨andigkeit halber noch kurz auf zwei wichtige Spezialf¨alle eingegangen werden.

Rayleigh-Streuung

Ist das streuende Teilchen in seiner Ausdehnung a viel kleiner als die Wellenl¨ange, so kann das elektrische Feld der Welle ¨uber das gesamte Teilchen als homogen ange- sehen werden. Das ¨außere Feld induziert ein elektrisches Dipolmoment, das, solange keine Phasenverschiebungen auftritt, der harmonischen Oszillation synchron folgt. Die beschleunigte Ladung emittiert ihrerseits nun Licht mit einer Intensit¨at proportional zum Quadrat des Teilchenvolumens und in vierter Potenz der Frequenz (Is ∝ V²/λ⁴).

Ein weiteres Merkmal eines solchen Hertzschen Dipols ist seine Ausstrahlcharakteristik mit der bekannten sin²ϑ-Winkelabh¨angigkeit (siehe Abb.1.1) bez¨uglich der Polarisati- onsachse. Aufgrund der Symmetrie um die Dipolachse (entlang ϕ~ in Abb. 1.1) ist die

l j E J

l/2

Abbildung 1.1:Skizze der Ausstrahlcharakteristik eines Hertzschen Dipols. Die Einfallsrichtung des anregenden Lichtstrahls ist senkrecht zur E-Achse, rotationssymmetrisch um~ ϕ(nach [Her89]).

Streuung in Vorw¨arts- wie in R¨uckw¨artsrichtung gleich wahrscheinlich, weswegen man im Allgemeinen auch von

”isotroper Streuung“ spricht.

Rayleigh-Gans-Debye-Streuung

Aus der Theorie f¨ur Rayleighstreuung l¨aßt sich relativ leicht eine Erweiterung f¨ur gr¨oße- re, auch unregelm¨aßig geformte Teilchen ableiten. Dazu wird der Streuk¨orper in Volu- menelemente dV unterteilt, die als Ansammlung vieler unabh¨angiger Rayleigh-Streuer angesehen werden k¨onnen, ¨uber deren Einzelstreuwellen dann koh¨arent addiert wird.

Dazu muß die einfallende Welle zum einen m¨oglichst ohne Aufnahme einer zus¨atzlicher Phasenverschiebung durch das Teilchen laufen k¨onnen, zum anderen soll es nicht ein weiteres Mal gestreut werden. F¨ur ein Teilchen mit dem Durchmesser 2a erh¨alt man bei der Wellenzahl k= 2·π/λsomit die Einschr¨ankung, daß

2ka|m−1| 1

sein muß. Darin beschreibt m das Verh¨altnis vom inneren zum ¨außeren Brechungs- index. Die Streuwellen zweier Volumenelemente im Abstand |~r| voneinander haben die

E

V

dV

q r

k

k

Abbildung 1.2:Schematische Skizze zur im Text vorgestellten Rayleigh-Gans-Debye Streuung.

Phasenbeziehung

δ = (~kout·~r)−(~kin·~r)

oder unter Nutzung des Streuvektors ~q = ~kout −~kin mit |~q| = 2ksinθ/2, wenn θ der Winkel zwischen der einfallenden und der gestreuten Strahlrichtung ist:

δ =~q·~r.

Die Integration ¨uber alle Volumenelemente ergibt einen zus¨atzlichen, winkelabh¨angigen Term zum Rayleigh-Streuquerschnitt, den sogenannten

”Amplituden-Formfaktor“f(θ, ϕ) f(θ, ϕ) = 1

V Z

e^iδdV = 1 V

Z

e^i~q·~rdV. (1.1)

F¨ur kugelf¨ormige Teilchen findet man einen einfachen Ausdruck f¨ur den Amplituden- Formfaktor (nach [vdH81])

f(qa(θ)) = 3

(qa)³ ·(sin(qa)−qacos(qa)).

Da dieser Formfaktor der Felder quadratisch in den Streuquerschnitt der Intensit¨at eingeht, findet man entsprechend den Formfaktor der Intensit¨aten:

F(θ) = 1 V²

Z

exp(i~q ~r)dV

2

.

Mie-Streuung

In der vorliegenden Arbeit sollen im Gegensatz zur Bedingung des geringen Phasen- schubs aus der Rayleigh-Gans-Debye Theorie besonders stark streuende Teilchen unter- sucht werden. Gustav Mie entwickelte dazu eine Theorie, um die verschiedenen Farben des gestreuten Lichtes zu erkl¨aren, die sich ergeben, wenn kleine Goldkolloide in Wasser dispergiert werden. Dazu l¨oste er die Maxwell-Gleichungen f¨ur Kugeln beliebigen Bre- chungsindexes und beliebiger Gr¨oße. Einen etwas anderen Weg, dem wir hier verk¨urzt folgen, gehen Bohren und Huffman [BH98]. Die Idee ist, zuerst die Wellengleichung in Polarkoordinaten zu l¨osen und nach Entwicklung einer ebenen Welle in sph¨arisch- harmonische Vektorwellen letztere unter Beachtung der Randbedingungen, an das Teil- chen zu koppeln.

L¨osung der Wellengleichung

Anstatt an dieser Stelle die Wellengleichung f¨ur die Vektorfelder (E, ~~ H) des Lichtes zu l¨osen, reicht die Behandlung der skalaren Wellengleichung, da allgemein gilt:

∇²M~ +k²M~ =∇ ×

~c(∇²ψ+k²ψ) .

Man bezeichnet ψ dann als erzeugende Funktion derVektor-Harmonischen M~ mit dem w¨ahlbaren Vektor~c, der senkrecht zuM~ steht. Ein zu M~ senkrecht stehender VektorN~ l¨aßt sich durch N~ =∇ ×M /k~ generieren. F¨ur den Fall von Lichtwellen ergibt sich

M~ =∇ ×(~r ψ) mit dem Radiusvektor ~r.

x

y z

q

j

Ei

r Es

Abbildung 1.3:Skizze des in der Mie-Theorie genutzten Koordinatensystems.

Die zu l¨osende Wellengleichung in Kugelkoordinaten ist:

1 r²

∂

∂r

r² ∂ψ

∂r

+ 1

r²sinθ

∂

∂θ

sinθ ∂ψ

∂θ

+ 1

r²sinθ

∂²ψ

∂φ² +k²ψ = 0. (1.2)

Durch die Wahl des Ansatzes der Form

ψ(r, θ, φ) =R(r)·Θ(θ)·Φ(φ)

separiert Gleichung (1.2) in drei linear unabh¨angige Differentialgleichungen d²Φ

dφ² +m²Φ = 0, (1.3) 1

sinθ d dθ

sinθ dΘ dθ

+

n(n+ 1)− m² sin²θ

Θ = 0, (1.4)

d dr

r²dR

dr

+

k²r² −n(n+ 1)

R = 0 (1.5)

mit den Separationskonstantenm, n. Der azimutale Winkelanteil wird durch die elemen- taren Funktionen¹ Φg = cosmφ und Φu = sinmφ gel¨ost. F¨ur die Streuwinkelfunktion Θ(θ) und die radiale VerteilungsfunktionR(r) findet man kompliziertere Ausdr¨ucke. So sind die L¨osungen von Glg. (1.4) unter der Bedingung der Finitheit an den Stellenθ= 0 undθ =π die zugeordnetenLegendre-FunktionenP_n^m(cosθ) vom Gradn = 0, 1, 2, . . . und von der Ordnung m= 0, 1, 2, . . .

P_n^m(µ) = (1−µ²)^m/2 d^m

dµ^mPn(µ).

Sie leiten sich aus den Legendre-Polynomen Pn(µ) = ₂n¹n!

dⁿ

dµⁿ((µ² − 1)ⁿ) ab, wobei µ= cosθ ist. Die zugeordneten Legendre-Funktionen gleicher Ordnung sind orthogo- nal f¨ur verschiedene Grade n, d.h.

Z1

−1

P_n^m(µ)P_n^m0(µ)dµ= 0 wenn n 6= n⁰.

Die linear unabh¨angigen L¨osungen der Differentialgleichung (1.5) sind die sph¨arischen Besselfunktionen, die sich mit der dimensionslosen Variablen%=k·rwie folgt schreiben lassen:

jn(%) = rπ

2%J_n+¹

2(%), (1.6)

yn(%) = rπ

2%Y_n+¹

2(%). (1.7)

Sie bilden sich aus den Besselfunktionen erster und zweiter Art Jν und Yν. F¨ur die sp¨ateren numerischen Rechnungen (Abschnitt 1.5) werden die folgenden Rekursions- gleichungen wichtig, denen die sph¨arischen Besselfunktionen unterliegen:

zn+1(%) = 2n+ 1

% zn(%)−zn−1(%), (1.8)

d

d%zn(%) = 1

2n+ 1(n·zn−1(%)−(n+ 1)·zn+1(%)). (1.9)

1Die Indizesg undustehen f¨ur gerade oder ungerade L¨osungen.

zn steht stellvertretend f¨urjn oderyn. Die Startfunktionen der Rekursion sind j0(%) = sin(%)

% und j1(%) = sin(%)

%² −cos(%)

% , y0(%) =−cos(%)

% und y1(%) =−cos(%)

%² − sin(%)

% .

In Abbildung 1.4 sind die ersten vier Ordnungen von j_n und y_n abh¨angig von % darge- stellt. Dabei zeigen die sph¨arischen Besselfunktionen zweiter Art y_n eine Divergenz bei kleinen Werten von %. Die vollst¨andigen L¨osungen der skalaren Wellengleichung (1.2)

r

n=0 n=1n=2

n=3

r

n=0

n=1 n=2

n=3

2 4 6 8 10 12 14

-0.2 0.2 0.4 0.6 0.8 1

j ( )_nr

2 4 6 8 10 12 14

-0.6 -0.4 -0.2 0.2

y ( )_n r

Abbildung 1.4: Sph¨arische Besselfunktionen erster und zweiter Art berechnet in den ersten vier Ordnungen. Aus der Divergenz inyn(%) f¨ur kleine%k¨onnen sich numerische Komplikationen ergeben.

sind

ψgmn = cos(mφ)P_n^m(cosθ)zn(kr), (1.10) ψumn = sin(mφ)P_n^m(cosθ)zn(kr). (1.11) F¨ur das vollst¨andige Funktionensystem zn sind auch Linearkombinationen aus jn und ynL¨osungen von Gleichung (1.5), besonders wichtig sind vor allem aber dieHankelfunk- tionen h^1,2_n = jn±iyn. Die L¨osungen der Wellengleichung f¨ur Vektorwellen lassen sich nun aus ψgmn und ψumn konstruieren:

M~gmn =∇ ×(~r·ψgmn), M~umn =∇ ×(~r·ψumn), N~gmn = ∇ ×M~gmn

k , N~umn = ∇ ×M~umn

k .

Entwicklung einer ebenen Welle in Kugelkoordinaten

Der n¨achste Schritt ist die Darstellung des FeldesE~i =E0·e^ikrcosθeˆxeiner einlaufenden, inx-Richtung polarisierten, ebenen Welle als Reihenentwicklung der FunktionenM~ und N~:

E~i = X∞ m=0

X∞ n=0

BgmnM~gmn +BumnM~umn+AgmnN~gmn+AumnN~umn

. (1.12)

Aufgrund der Orthogonalit¨at von sin(mφ) und cos(m⁰φ) f¨ur alle m und m⁰ ergibt sich, daß Mischterme der Form

Z2π 0

Zπ 0

M~gm⁰n⁰ ·M~umnsinθ dθ dφ= 0

f¨ur allem, m⁰, n, n⁰ verschwinden. Dasselbe gilt f¨ur die Kombinationen (N~umn, ~Ngmn), (M~umn, ~Numn) und (M~gmn, ~Ngmn). Eine weitere Vereinfachung der Reihe (1.12) erh¨alt man, da alle vektorharmonischen Funktionen mit unterschiedliche Ordungenmwechsel- seitig orthogonal sind. Weiter lassen sich die Mischterme (M~gmn, ~Numn) und (N~gmn, ~Mumn) aufgrund der Orthogonalit¨at der zugeordneten Legendre-Funktionen ausschließen. Als letzte Gruppe fallen (M~gmn, ~Mgmn⁰), (M~umn, ~Mumn⁰), (N~gmn, ~Ngmn⁰) und (N~umn, ~Numn⁰) unter den Bedingungen n 6=n⁰ und m 6= 0 aus der Reihenentwicklung heraus. Grund sind wieder die Orthogonalit¨atsbeziehungen der zugeordneten Legendre-Funktionen zu- einander.

Hieraus erh¨alt man die Koeffizienten der Reihe, wobei sich unter Ber¨ucksichtigung aller Orthogonalit¨atsbeziehungen der Funktionen herausstellt, daß Bgmn = Aumn = 0 sind, unabh¨angig von der Wahl der (m, n). Weitergehend kann man feststellen, daß alle Terme mit Koeffizientenm6= 1 generell verschwinden.

F¨ur die radiale VerteilungsfunktionR(r), die an ihrem Ursprung endlich sein soll, bleibt nur die Wahl von jn (siehe Abbildung 1.4), so daß sich die Entwicklung verk¨urzt auf

Ei = X∞ n=1

Bu1nM~_u1n⁽¹⁾ +Ag1nN~_g1n⁽¹⁾ .

Der Index (1) soll die eingeschr¨ankte Wahl der sph¨arischen Besselfunktionen in den erzeugenden Funktionen ψ (Gleichungen (1.10) und (1.11)) verdeutlichen. F¨ur die Ko- effizienten erh¨alt man

B_u1n = iⁿE₀ 2n+ 1

n(n+ 1), (1.13)

Ag1n = −iⁿ⁺¹E0

2n+ 1

n(n+ 1). (1.14)

oder, eingesetzt f¨ur das elektrische Feld, den Ausdruck E~i =E0

X∞ n=1

iⁿ 2n+ 1 n(n+ 1)

M~_u1n⁽¹⁾ −i ~N_g1n⁽¹⁾

. (1.15)

Ankopplung der Felder an einen Streuer

Trifft eine einlaufende, ebene Welle auf einen homogenen, isotropen und kugelf¨ormigen Streuer, so m¨ussen f¨ur die Felder die Randbedingungen der Stetigkeit der Tangential- komponenten an der Grenzfl¨ache beachtet werden [Nol]:

(E~i+E~s−E~1)׈er = (H~i+H~s−H~1)×eˆr = 0.

Dabei stehen die Indizesi,sund 1 f¨ur die Felder der einfallenden, der gestreuten bzw. der teilcheninternen Wellen. Das elektrische Feld der einfallenden Lichtwelle wurde bereits in den letzten Abschnitten erarbeitet, das magnetische l¨aßt sich aus diesem durch Bildung der Rotation von Glg. (1.15) ableiten:

H~_i =−E₀ k ωµ

X∞ n=1

iⁿ 2n+ 1 n(n+ 1)

M~_g1n⁽¹⁾ +i ~N_u1n⁽¹⁾

. (1.16)

Hierin ist µ die Permeabilit¨at des umgebenden Mediums. F¨ur die Felder innerhalb des Streuers gelten dieselben ¨Uberlegungen bez¨uglich der Orthogonalit¨atsrelationen wie im vorangegangenen Abschnitt. Ebenfalls sollen die Felder f¨ur r → 0 nicht divergieren, was die Einschr¨ankung der sph¨arischen Besselfunktionen auf j(k1r) bedeutet². Unter Ber¨ucksichtigung der Randbedingung ergeben sich die Reihenentwicklungen der inneren Felder somit zu

E~₁ = X∞ n=1

E_n

c_nM~_u1n⁽¹⁾ −i d_nN~_gln⁽¹⁾

, (1.17)

H~1 = − k1

ωµ1

X∞ n=1

En

dnM~_g1n⁽¹⁾ +i cnN~_uln⁽¹⁾

, (1.18)

mit En = iⁿE0(2n+ 1)/(n(n+ 1)). Die Variablen cn und dn sind hierin die Entwick- lungskoeffizienten der inneren Felder.

F¨ur die gestreuten, ¨außeren Felder ist yn wohldefiniert und muß demnach in der erzeu- genden Funktion mitbeachtet werden. Zur¨uckgehend auf die Arbeiten von [Wat58] kann gezeigt werden [BH98], daß zur Beschreibung der asymptotischen N¨aherung f¨ur große

% die Wahl einer sph¨arischen Hankelfunktion ausreicht. Eine Entwicklung der Bessel- funktionen f¨ur große Abst¨ande erlaubt die Identifikation von h⁽¹⁾n (kr) mit auslaufenden undh⁽²⁾n (kr) mit einlaufenden Kugelwellen, wobei lediglich erstere als

”gestreute Wellen“

einen physikalischen Sinn ergeben. Die Reihenentwicklung l¨aßt sich damit vereinfachen zu

E~s = X∞ n=1

En

i anN~_g1n⁽³⁾ −bnM~_uln⁽³⁾

, (1.19)

H~s = k ωµ

X∞ n=1

En

i bnN~_u1n⁽³⁾ +anM~_gln⁽³⁾

, (1.20)

worin der Index (3) auf die Nutzung von h⁽¹⁾n in der generierenden Funktion der Glei- chungen ((1.10), (1.11) hinweisen soll. an und bn sind die Entwicklungskoeffizienten der gestreuten Felder. Als n¨achstes sollen die Vektorfelder M~ und N~ ein wenig genauer betrachtet werden. Zur Beschreibung der Winkelabh¨angigkeit erweist es sich dabei als

2k1 ist die Wellenzahl innerhalb des Teilchens.

vorteilhaft, folgende Funktionen einzuf¨uhren:

π_n = P_n¹

sinθ, τ_n = dP_n¹ dθ . Diese Funktionen lassen sich ebenfalls rekursiv ermitteln:

πn = 2n−1

n−1 µ πn−1− n

n−1πn−2, (1.21)

τn = nµπn−(n+ 1)πn−1.

Die Startwerte sind π0 = 0, π1 = 1. Zur Veranschaulichung werden in Abbildung 1.5 die ersten f¨unf Ordnungen der Funktionen dargestellt. Wichtig ist zu bemerken, daß mit

0°

90°

180°

270°

q

-7.5 -5 -2.5 2.5 5 7.5 10

-3 -2 -1 1 2 3

10 -5

p1

p2

p3

p₄

p₅

-10 -5 5 10 15

-10 -5 5

1010

15

-10 -10

t1

t2

t3

t4

t₅

Abbildung 1.5:Polare Darstellung der winkelabh¨angigen Funktionenπn undτnf¨urn= 1, . . . ,5. Der unterste Plot jeder Serie zeigt die Funktionen im direkten Vergleich.

steigender Ordnung die Streuung immer st¨arker nach vorne, das heißt, f¨ur Streuwinkel θ ≈ 0 ausgerichtet ist. Mittels dieser Funktionen lassen sich nun die Vektorfelder in kompakter Weise formulieren:

M~g1n = −sin(φ)πn(cosθ)zn(%)ˆeθ−cos(φ)τn(cosθ)zn(%)ˆeφ , M~u1n = cos(φ)πn(cosθ)zn(%)ˆeθ−sin(φ)τn(cosθ)zn(%)ˆeφ .

(1.22)

Die Felder Ng1n und Nu1n ergeben sich wiederum durch Bildung der Rotation:

N~_g1n = cos(φ)n(n+ 1) sin(θ)π_n(cosθ)z_n(%)

% eˆ_r + cos(φ)τn(cosθ)[%zn(%)]⁰

% ˆeθ−sin(φ)πn(cosθ)[%zn(%)]⁰

% eˆφ , N~u1n = sin(φ)n(n+ 1) sin(θ)πn(cosθ)zn(%)

% eˆr

+ sin(φ)τn(cosθ)[%z_n(%)]⁰

% ˆeθ+ cos(φ)πn(cosθ)[%z_n(%)]⁰

% eˆφ . (1.23) Betrachtet man diese Gleichungen f¨urM~ undN~ genauer, so stellt man fest, daßM~ keine radiale Komponente besitzt und bei der transversalen Komponente von N~ der radiale Anteil bei großen % = k r vernachl¨assigbar ist. In den Entwicklungen der Felder wird somit die Information ¨uber den radialen Verlauf weitestgehend von den Entwicklungs- koeffizienten getragen.

Die zur Berechnung dieser vier Unbekannten an, bn, cn und dn notwendigen, linear un- abh¨angigen Gleichungen ergeben sich aus der Randbedingung, daß an der Stelle r =a die Felder

E_iθ+E_sθ=E_1θ, E_iφ+E_sφ =E_1φ, Hiθ +Hsθ =H1θ und Hiφ+Hsφ =H1φ

sein m¨ussen. Die L¨osung der hieraus resultierenden Gleichungen ergibt mit den Substi- tutionen des Sizeparameters x = ka und des relativen Brechungsindex m = n1/n die Koeffizienten der inneren Felder:

cn = µ1jn(x)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰−µ1h⁽¹⁾n (x)[xjn(x)]⁰

µ1jn(mx)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰ −µh⁽¹⁾n (x)[mxjn(mx)]⁰ , (1.24) dn = µ1mjn(x)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰−µ1mh⁽¹⁾n (x)[xjn(x)]⁰

µ m²jn(mx)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰−µ1h⁽¹⁾n (x)[mxjn(mx)]⁰ . (1.25) Der Strich ⁰ kennzeichnet eine Differentiation bez¨uglich der in runden Klammern ste- henden Gr¨oße. Die Koeffizienten der gestreuten Felder sind

an = µ m²jn(mx)[xjn(x)]⁰−µ1jn(x)[mxjn(x)]⁰

µ m²jn(mx)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰ −µ1h⁽¹⁾n (x)[mxjn(mx)]⁰ , (1.26) bn = µ1jn(mx)[xjn(x)]⁰−µjn(x)[mxjn(mx)]⁰

µ1jn(mx)[xh⁽¹⁾n (x)]⁰−µh⁽¹⁾n (x)[mxjn(mx)]⁰ . (1.27) Damit sind die gestreuten Felder eines kugelf¨ormigen Teilchens vollst¨andig bestimmt.

Schlußendlich findet man f¨ur den Streuquerschnitt σsca als Quotient der durch eine Ku- gelfl¨ache um den Streuer gestreuten Intensit¨at zur einfallenden Intensit¨at den Ausdruck

σsca = 2π k²

X∞ n=1

(2n+ 1)(|an|²+|bn|²). (1.28)

Diese Gleichung erh¨alt man nach Integration ¨uber die winkelabh¨angigen Streuinten- sit¨aten|S~s(θ, φ)|=|E~s×H~s|unter Ber¨ucksichtigung der Orthogonalit¨atsrelationen. Ana- log erh¨alt man den Extinktionsquerschnitt

σext= 2π k²

X∞ n=1

(2n+ 1)Re[an+bn],

der angibt, wieviel Intensit¨at dem einfallenden Strahl vom Teilchen insgesamt, also durch Streuung und Absorption, entzogen wird.

1.1.2. Mesoskopische Betrachtung

Betrachtet man die Ausbreitung von Licht auf der L¨angenskala der mittleren freien Wegl¨ange lsca, die als mittlerer Abstand zwischen zwei Streuereignissen interpretiert werden kann, so kommt man aus dem Regime der Einfachlichtstreuung in einen Be- reich, dessen Charakteristik immer st¨arker durch die mehrfache Wechselwirkung des Lichtes mit verschiedenen Streuern bestimmt wird. Diese sorgen daf¨ur, daß einem ein- fallenden Lichtstrahl auf seinem Weg durch das Medium st¨andig Intensit¨at aus der urspr¨unglichen Ausbreitungsrichtung entzogen wird. Das Licht wird dabei fortlaufend in alle Raumrichtungen verteilt oder absorbiert. Auf einer Strecke ds des Steumediums verliert ein in Richtung ˆen durchgehender LichtstrahlS~ =I0ˆen die Intensit¨at

dIs,a =−nρσextIds.

Hierin beschreibtnρdie Anzahldichte der Streuer mit einem Extinktionsquerschnittσext. Dieser Querschnitt l¨aßt sich als Summe aus Streuquerschnitt und Absorptionsquer- schnitt auffassen: σext =σsca+σabs. Durch Integration findet man somit einen expo- nentiellen Abfall der Lichtintensit¨at

I(s) = I(0)·e^−s/lext (1.29) mit der

”Extinktionsl¨ange“lext. F¨ur sie gilt der Zusammenhangnρσext =l⁻¹_ext=l⁻¹_sca+l⁻¹_abs. Ist der Absorptionsquerschnitt vernachl¨assigbar zum Streuquerschnitt, so ist lext ≈lsca

und man erh¨alt aus Gleichung (1.29) das bekannteLambert-Beer-Gesetz.

Andererseits kann Licht, welches von der Umgebung in das betrachtete Volumenele- ment eingebracht wird, in Richtung des eingehenden Strahls ˆen gestreut werden. Die Wahrscheinlichkeit einer solchen Winkel¨anderung ist wiederum durch den differentiel- len Streuquerschnitt des Teilchens bestimmt. Allgemein beschrieben wird dieses Pro- blem [Cha60] durch die sogenannte

”Radiative Transport Equation“, einer Bilanzglei- chung zwischen den (Licht-) Intensit¨aten I, die in ein Volumenelement V hineinfließen

bzw. es verlassen³.

IV =I_scaⁱⁿ −I_sca,^out _abs [+Iquell]. (1.30) Einem Energieverlust durch die gestreuten und absorbierten Intensit¨aten stehen die aus der Umgebung

”eingestreuten“ oder durch Quellen generierten Intensit¨aten gegen¨uber.

Diese Gleichung kann f¨ur verschiedene Geometrien gel¨ost werden. In dieser Arbeit wird mit Proben in Zylindergeometrie gearbeitet, die in Richtung der z-Achse beleuch- tet werden. F¨ur diese sogenannte

”slab“- Geometrie ist die Transportgleichung (1.30) als ”Schwarzschild-Milne-Gleichung“ bekannt. Im Fall von isotroper Streuung mit der Wahrscheinlichkeit p(µ= cosθ) = 1 ist auch Iⁱⁿ = I(α)/4π unabh¨angig von der Rich- tung des durch die Umgebung eingestreuten Lichtes. Die Variable α steht f¨ur die

”opti- sche Tiefe“ α=z/lsca. Mit der dimensionslosen Intensit¨at

Γ(α) = 1 I₀

Z

dµ⁰dφ⁰I^out(α, µ⁰, φ⁰) erh¨alt man aus Gleichung (1.30) die Integralgleichung [vRN99]

Γ(α) =e^−α/µa + Z ∞

0

dα⁰ Z 1

0

dµ

2µΓ(α⁰)·e^{−|α0−α|/µ}, (1.31) welche die Intensit¨at einer in Richtung (µa, φa) einfallenden Welle in einer Tiefe α be- schreibt. Die L¨osung l¨aßt sich numerisch ermitteln [vdH80], wobei sich herausstellt, daß sie sehr empfindlich vom Einfallswinkel an der Probenoberfl¨ache abh¨angt. Abbildung 1.6

Diffuse Intensität [a.u.]

40000

30000

20000

10000

0

0 1 2 3 4 5

Optische Tiefet= z/l

m m

= 1.0

= 0.1

gleichmäßige Beleuchtung g

Abbildung 1.6: Numerische L¨osung derSchwarzschild-Milne-Gleichung nach [vdH80] f¨ur eine Probe in Zylindergeometrie der L¨angeL= 4·lsca und verschiedene Eintrittswinkelµ= cosθ.

zeigt, wie sich die Intensit¨at f¨ur verschiedene Winkel verteilen w¨urde. Es f¨allt auf, daß

3Formal m¨ußte man von vektoriellen Energiestromdichten S~ sprechen, f¨ur die die Kontinuit¨ats- gleichung divS~ =−^∂ρ∂t^w mit der Energiedichteρw gilt. Wir nutzen den Zusammenhang, daß die Inten- sit¨at der Betrag vonS~ ist.

die ”Lichtwolke“ an den Grenzfl¨achen nicht verschwindet. Verl¨angert man jedoch die unterschiedlichen Verteilungen ¨uber die hintere Grenze hinaus, so fallen alle Nullstel- len zusammen am Ort L+γ ·lsca. Der Parameter γ heißt Milne-Parameter und wird in der Literatur [vdH80] f¨ur isotrope Streuung mit γ = 0.7104 und f¨ur stark vorw¨arts gerichtete, anisotrope Streuung [ALN96] mitγ = 0.7182 angegeben. Ihm wird sp¨ater im Abschnitt 2.2.1 gr¨oßere Bedeutung zukommen.

Eine wichtige Einschr¨ankung der soweit vorgestellten Herangehensweise ist die Ver- nachl¨assigung alle Interferenzeffekte und damit einer wichtigen Eigenschaft des koh¨aren- ten Lichtes.

1.1.3. Makroskopische Betrachtung

Auf L¨angenskalen deutlich oberhalb der mittleren freien Wegl¨ange verliert das Licht auf seinem Weg durch das Medium jegliche Information ¨uber die Richtung, in der es ein- getreten war. Die Photonen der Lichtwelle werden durch viele Streuprozesse aus ihrer urspr¨unglichen Bahn in alle Raumrichtungen umgelenkt, der Transport der Intensit¨at durch das Medium wird als

”diffus“ bezeichnet. Der Fluß~ von Photonen ist in diesem Fall proportional zum Gradienten der Photonendichte ρ oder in der Formulierung des ersten Fickschen Gesetzes: ~= −D· ∇ρ. Die Proportionalit¨atskonstante D heißt Dif- fusionskonstante. Die zeitliche Abnahme der Photonendichte ist wiederum verbunden mit der Divergenz des Flusses ∂tρ = −∇~. Zusammengenommen erh¨alt man die Diffu- sionsgleichung, hier erg¨anzt um einen Absorptionsterm _τ¹_a und einen Quellterm von N Photonen an der Stelle~r= 0 zur Zeitt= 0.

∂ρ(~r, t)

∂t + 1

τ_a =D∇²ρ(~r, t) +N δ(~r)δ(t). (1.32) Nach dem Abseparieren der D¨ampfung durch einen exponentiellen Term der Form exp(−t/τa) findet man mit der Wahl des Ansatzes

ρ(~r, t) = Z∞

−∞

Z∞

−∞

ρ(~k, ω)e˜ ^i(~k~r+ωt)d³k dω

die charakteristische Funktion ˜ρ(~k, ω) = _Dk^N2+iω. Durch Bildung der R¨ucktransformation findet man die Photonenverteilung f¨ur ein

”unendlich“ ausgedehntes Medium in einer Dimension⁴

ρ(x, t) = N

(4πDt)^1/2 ·e^−x2/4Dte^−t/τa. (1.33) Der absorptionsfreie Teil von Glg. (1.33) heißt Gauß-Verteilungund besitzt die Varianz

hx²i= Z

x²ρ(x, t)dx= 2Dt. (1.34)

4Aufgrund der Gleichverteilung der Ausbreitungswahrscheinlichkeiten istρ in (x, y, z) unkorreliert und l¨aßt sich separieren inρ(~r, t) =ρ(x, t)·ρ(y, t)·ρ(z, t).

Dieses ist das bekannte Ergebnis der Transporttheorie, welches die diffuse Ausbreitung von Energie z.B. in Form von W¨arme beschreibt.

Ein anderer, f¨ur diese Arbeit wichtiger Zugang, beruht auf den ¨Uberlegungen aus der mesoskopischen Betrachtung (siehe Abschnitt 1.1.2): Dort zerf¨allt die Richtungskorrela- tion eines einfallenden Strahls auf der charakteristischen L¨ange lsca. Diese L¨ange heißt mittlere freie Wegl¨ange und ist (im absorptionsfreien Fall) verkn¨upft mit der Streuer- dichte nρ und dem Streuquerschnitt σsca uber¨

lsca = 1/(nρ·σsca). (1.35)

In einem Modell, das z.B. von R. Lenkeausf¨uhrlich in [LM00b] mit weiterf¨uhrenden Re- ferenzen vorgestellt wird, betrachtet man nun die Photonen als Teilchen, die auf einem

”Random Walk“ durch das Medium propagieren. Integriert man ¨uber die exponentiel- le Pfadl¨angenverteilung, so findet man f¨ur das mittlere Verschiebungsquadrat nach ns

Schritten in einer Raumrichtung

hx²iⁿs = nsh(∆x)²i=ns· 1 l_sca

Z∞ 0

x²e^−x/lscadx

= 2nsl_sca²

d = 2s lsca

d . (1.36)

Hierin steht d f¨ur die Dimensionalit¨at des untersuchten Systems unds f¨ur die gelaufene Strecke s = ns·l. Aufgrund der gleichen Aprioriwahrscheinlichkeit aller Raumrichtun- gen und ihrer gegenseitigen Unabh¨angigkeit gilt h|~r|²i=hx²i+hy²i+hz²i. Vergleicht man die Gleichungen (1.34) und (1.36), so findet man f¨ur die Diffusionskonstante den Ausdruck

D=vE ·lsca/d (1.37)

mit der

”Energietransportgeschwindigkeit“ vE = s/t. Die bisher vernachl¨assigte Ab- sorption l¨aßt sich in das Modell nachtr¨aglich durch einen Faktor exp(−s/la) in der Pfadl¨angenverteilung integrieren. Die Gr¨oßelabeschreibt als

”mittlere Absorptionsl¨ange“

die Distanz, die ein Photon im Mittel zur¨ucklegt, bevor es vom Medium absorbiert wird.

Anisotrope Streuung

In den beiden vorangegangenen Abschnitten war stillschweigend davon ausgegangen worden, daß nach einer mittleren zur¨uckgelegten Strecke lsca das Photon seine Erin- nerung an die urspr¨ungliche Flugrichtung verloren hat. Wie in Abschnitt 1.1.1 vorge- stellt wurde, ist diese Annahme nur f¨ur Rayleigh-Streuer erf¨ullt, da ihr Streuquerschnitt bez¨uglich des Streuwinkels θ isotrop ist. Große Streuer zeigen hingegen eine deutlich

erh¨ohte Wahrscheinlichkeit, in Vorw¨artsrichtung zu emittieren. Die Anisotropie des dif- ferentiellen Streuquerschnittsσ(θ) eines solchen Teilchens l¨aßt sich durch den Ausdruck

hcosθi^θ =

R cos(θ)σ(θ)dΩ

R σ(θ)dΩ (1.38)

erfassen. Im Fall von anisotroper Streuung ist hcosθi 6= 0. Die Diffusion kann hier f¨ur die verschiedenen Ausbreitungsrichtungen (x, y, z) nicht als unkorreliert angenommen werden [LM00b].

Abbildung 1.7: Zur anisotro- pen Streuung

h|~r|i² = X

0≤i,j<ns

∆r~i∆r~j

= nsh∆r~²i+ 2hX

i<j

∆r~i∆r~ji

= nsh∆r~²i+ 2h∆r~ i²·

ns

X

i<j

hcos Xj k=i+1

θk

!

= nsh∆r~²i+ 2h∆r~ i²·

ns

X

i<j

Yj k=i+1

hcosθi^k

= nsh∆r~²i+ 2h∆r~ i²·

ns

X

1≤i<j

hcosθi^j−i

≈ nsh∆r~²i+ 2h∆r~ i² nshcosθi

1− hcosθi. (1.39)

Hierin sind folgende ¨Uberlegungen eingegangen: Die Schritte ∆r~ i seien in ihrer L¨ange voneinander unabh¨angig und alle Mischterme⁵ mit sinθ-Anteilen mitteln sich aufgrund der Antisymmetrie der Sinusfunktion heraus. Im Fall einer exponentiellen Schrittl¨angen- verteilung sind h∆r~ i=lsca und h∆r~ ²i= 2l_sca² . F¨ur Gleichung (1.39) folgt daraus

h|~r|²i = 2nsl²_sca

1 1− hcosθi

=: 2n^∗_s(l^∗)².

Somit kann man den Fall der anisotropen Streuung auf die Ergebnisse der isotropen Streuung zur¨uckf¨uhren durch die Substitutionen

lsca →l^∗ = lsca

1− hcosθi und ns→n^∗_s =ns·(1− hcosθi). (1.40) Die L¨ange l^∗ heißt

”mittlere freie Transportwegl¨ange“ und steht f¨ur die Wegstrecke, die ein Photon im Mittel zur¨ucklegen muß, damit keine Korrelation mehr mit der ur- spr¨unglichen Ausbreitungsrichtung vorliegt. Im Folgenden wird nur noch diese Gr¨oße auftreten, da der isotrope wie der anisotrope Fall gleichermaßen von ihr erfaßt werden:

Im isotropen Fall ist hcosθi= 0 und somit l^∗ =l_sca.

5Im dritten Schritt braucht man cos(a+b) = cos(a)·cos(b)−sin(a) sin(b)

1.2. Ber¨ ucksichtigung der Welleneigenschaften

Die vorangegangene Betrachtung des Lichttransportes auf mesoskopischer und makro- skopischer Skala kam vollst¨andig ohne die wichtigen Eigenschaften des Lichtes wie der Phase und der Polarisation aus. Aber erst unter Hinzunahme der Welleneigenschaften lassen sich einige beobachtbare Ph¨anomene wie zum Beispiel das Speckle-Muster oder der Konus der koh¨arenten R¨uckstreuung verstehen.

Beleuchtet man ein vielfachstreuendes Medium mit koh¨arentem Licht, so ist das zur¨uck- gestreute Licht nicht gleichm¨aßig, sondern erzeugt auf einer Projektionsfl¨ache eine gra- nulare Helligkeitsverteilung, das Specklemuster. Dieses wird als Interferenzmuster ge- bildet durch die Amplitudenbeitr¨age aller Streuer und den Phasenbeziehungen zwi- schen allen Orten, die beim Durchlaufen der Probe erfaßt werden. Das Specklemu- ster ist sehr empfindlich gegen¨uber Ver¨anderungen der Phasenverh¨altnisse der Licht- pfade zueinander. Hieraus ergibt sich die M¨oglichkeit, zum Beispiel Brownsche- von Scherbewegung in Fl¨ussigkeiten zu unterscheiden oder versteckte Str¨omungen aufzufin- den [BM94,HM97]. Mittelt man ¨uber die Specklemuster vieler verschiedener Streuer- konfigurationen, so erh¨alt man neben dem typischen, inkoh¨arenten, winkelabh¨angigen Intensit¨atverlauf Iink ∝cosα, welcher als Lambertsches Gesetz bekannt ist, eine beson- dere Intensit¨ats¨uberh¨ohung in direkter R¨uckw¨artsrichtung.

1.2.1. Koh¨ arente R¨ uckstreuung

In einem vielfachstreuenden, ungeordneten Medium gibt es f¨ur die umlaufenden Photo- nen eine ausgezeichnete Richtung, n¨amlich die, die zur Lichtquelle zur¨uckf¨uhrt. Beob- achtet man das Licht, welches auf diese Bahn zur¨uckgestreut wird zum Beispiel durch einen Strahlteiler, so findet man in direkter R¨uckw¨artsrichtung eine Intensit¨at, die um einen Faktor 2 h¨oher ist, als die klassische Diffusion vorhersagt. Sie ist in der Literatur als koh¨arente R¨uckstreuung bekannt. F¨ur Beobachtungswinkel abweichend von der di- rekten R¨uckw¨artsrichtung f¨allt die Intensit¨at im Allgemeinen sehr schnell ab, weshalb dieser Effekt erst sp¨at experimentell beobachtet wurde [vAL85,WM85]. Abbildung 1.8 zeigt die wichtigsten Details, die zur Messung der koh¨arenten R¨uckstreuung notwen- dig sind. Die zur Mittelung des Specklemusters gedrehte Probe wird mit koh¨arentem Licht auf einer Fl¨ache beleuchtet, deren Ausdehnung wesentlich gr¨oßer sein sollte als die mittlere freie Transportwegl¨ange des Mediums. Das zur¨uckgestreute Licht wird durch eine geeignete Detektion, hier realisiert durch eine Linse im Abstand ihrer Brennwei- te vor einer CCD-Kamera, winkelabh¨angig aufgezeichnet. Die Bilder der CCD-Kamera zeigen dann in direkter R¨uckw¨artsrichtung einen hellen Spot, dessen Intensit¨at konisch zum Maximum in der Mitte hin zul¨auft. Physikalischer Hintergrund dieses Effektes ist die Interferenz von Lichtpfaden, die innerhalb des Streumediums in beiden Richtungen

1 2

Intensität [normiert]

q

q

1 2

0 einfallendes Licht

zurückgestreutes Licht

CCD Linse

Abbildung 1.8: Vereinfachte Darstellung einer M¨oglichkeit zur Messung des Konus der koh¨arenten R¨uckstreuung mit einer typischen Intensit¨atsverteilung.

durchlaufen werden k¨onnen. Die dabei gelaufenen Wegstrecken sind gleich lang, weshalb die Photonen das Medium an beiden Enden gleichphasig verlassen und somit in

direkter R¨uckw¨artsrichtung immer konstruktiv in-

k

k Ds

q^b q_b

in

out

E1

E2

r_xy

}

Abbildung 1.9:Skizze eines Lichtpfa- des, der beidseitig durchlaufen wird und zur koh¨arenten R¨uckstreuung beitr¨agt.

terferieren. Die Intensit¨at ist das Quadrat der ko- h¨arent addierten Felder

Ikoh =|E1+E2|² =E₁²+E₂²

| {z }

Iinkoh

+2E1·E2·cos(φ).

(1.41) Die Phase φ bestimmt, wie schnell die Intensit¨at vom Maximum auf den inkoh¨arenten Anteil abf¨allt.

Sie wird nur ¨uber den Laufzeitunterschied der L¨ange

∆s aufgebaut (siehe Abbildung 1.9):

φ= 2π

λ ·∆s = (~kin+~kout)~rxy =~qb ·~rxy

Darin beschreibt~rxyden Abstand der letzten beiden und somit oberfl¨achennahen Streuer des Pfades. Um die winkelabh¨angige Gesamtintensit¨at des zur¨uckgestreuten Lichtes zu bestimmen, muß ¨uber alle m¨oglichen Pfade und die beleuchtete Oberfl¨ache integriert werden.

I(q_b) = 1 + Z

I_||(~r) cos(~q_b·~r)d²r. (1.42) Hierin wurde die inkoh¨arente Intensit¨at auf eins normiert; I|| ist die Intensit¨at, die am Ort~rin direkte R¨uckw¨artsrichtung emittiert wird. Der Verlauf der Intensit¨ats¨uberh¨ohung ergibt sich also aus der Fouriertransformatierten der Oberfl¨achenintensit¨atsverteilung.

Um die bis jetzt vernachl¨assigte Einfachstreuung (ES) ebenfalls einzubeziehen, muß Gleichung (1.42) um den Term CKorr = IV S/(IV S +IES) vor dem Integral erweitert

werden, da Einfachstreuung den inkoh¨arenten Anteil der Intensit¨at erh¨oht, nicht aber den koh¨arenten. Um das Integral zu berechnen, muß I_||(r) n¨aher bestimmt werden, wozu die Diffusionsapproximation aus Abschnitt 1.1.3 genutzt werden kann. F¨ur eine gegebene Pfadl¨ange s ist die Intensit¨at Gauß-verteilt mit einer Standardabweichung σ = 2D·t = ²₃vl^∗·t= ²₃s·l^∗:

I(~rxy, s) = 3

4πs l^∗ ·e^{−3r2xy/4sl∗}.

Somit kann das Fourierintegral gel¨ost werden. Es bleibt ein Integral ¨uber die Wahr- scheinlichkeit p(s), daß eine Pfadl¨anges durchlaufen wird:

I(qb) = 1 +CKorr

Z

p(s)e^{−13s l∗qb2}ds. (1.43) Die Verteilung p(s) kann mit Hilfe der Spiegelpunktsmethode (siehe Abschnitt 2.2.1) angegeben werden. Hierin tauchen neben dem Milne-Parameter γ noch die Start- bzw.

Endpunkte des Lichtpfades zin bzw.zout auf:

p(s) ∝ (1 l∗)²

Z dz_in

Z

dz_oute^−zin/l∗e^−zout/l∗· (1.44)

· r 3

4πsl^∗

exp

−3(z_in−z_out)² 4sl^∗

−exp

−3(z_in−z_out+ 2γl^∗)² 4sl^∗

. Mit der N¨aherung zin =zout=l^∗ kann man das letzte Integral l¨osen und erh¨alt

I(qb) = 1 +CKorr

1−e^(2(1+γ)l∗√

q²_b)

2(1 +γ)l^∗p

q²_b . (1.45)

Diese Gleichung l¨aßt sich f¨ur kleine Winkel qb ≈0 entwickeln I(qb)≈1 +CKorr−CKorr(1 +γ)l^∗qb+ 2

3C_Korr² (1 +γ)²(l^∗)²q_b²−. . . , (1.46) wonach die Halbwertsbreite des Konus in erster N¨aherung von der Gr¨oße

θ¹

2 = (CKorr(1 +γ)k l^∗)⁻¹ ∝λ/l^∗ (1.47) ist. Gleichung (1.44) legt die Interpretation des Konus der koh¨arenten R¨uckstreuung als Superposition von Gaußfunktionen nahe, wobei das Gewicht der einzelnen Funktionen auf die Form des Konus mit steigender L¨ange des Pfades s abnimmt und sich auf die Spitze konzentriert. Die Absorption von Photonen nach einer mittleren L¨ange la l¨aßt sich in die Gleichung (1.43) durch einen Korrekturfaktor exp(−s/la) ber¨ucksichtigen.

Das entspricht einer Substitution von q_b² →q²_b + 3/(l^∗la). Dadurch ¨andert sich die Nor- mierung der Pfad-Wahrscheinlichkeitsverteilung, zum rechten Term der Gleichung (1.45) kommt der Faktor

2(1 +γ)l^∗p 3/l^∗la

/

1−exph

−2(1 +γ)l^∗p 3/l^∗la

ihinzu. Durch Absorption wird damit die Form des Konus ver¨andert, nicht aber seine H¨ohe, da das Abschneiden der langen Pfade sich auf die koh¨arent wie inkoh¨arent gestreuten Felder gleichermaßen auswirkt. Man findet durch den absorptionsbedingten Verlust der langen Pfade eine Abrundung der Spitze des Konus.

Bedeutung der Polarisation

In der bisherigen Betrachtung wurde die koh¨arente R¨uckstreuung f¨ur skalare Wellen be- handelt. Die Polarisation ist aber eine wesentliche, vektorielle Eigenschaft des Lichtes.

In Abschnitt 1.1.1 wurde dargestellt, daß vektorielle Eigenschaften aus skalaren ¨Uber- legungen abgeleitet werden k¨onnen. Es ist demnach zu erwarten, daß die Ergebnisse zur koh¨arenten R¨uckstreuung sich auf Vektorwellen, wenn auch mit Einschr¨ankungen,

¨ubertragen lassen.

F¨ur den Einzelstreuprozeß l¨aßt sich die Streumatrix S = S2 S3

S4 S1

!

definieren. Sie vermittelt die Wirkung des Streuers auf die Felder, die parallel und senkrecht zur Ein- fallsebene⁶ der einlaufenden Welle stehen.

E_||^s E_⊥^s

!

= e^ikr kr

S2 S3

S4 S1

! E_||ⁱⁿ E_⊥ⁱⁿ

!

. (1.48)

Der Faktor ^e_kr^ikr formuliert die Fernfeldn¨aherung der gestreuten Kugelwelle, deren Felder im ”Unendlichen“ verschwinden sollen. F¨ur die Einzelstreumatrizen ist ein lokales Ko- ordinatensystem ausgezeichnet. Zur Beschreibung der Mehrfachstreuung muß deshalb die Streuebene von einem Streuprozeß zum n¨achsten durch eine Rotationsmatrix ¯R an- gepaßt werden. Damit erh¨alt man die Matrix der MehrfachstreuungM aus einer Folge von Streu- und Drehmatrizen:

M_→=S_nR_n−1S_n−1R_n−2. . . S₂R₁S₁. (1.49) Der Pfeilindex (→) repr¨asentiert die Laufrichtung. In der Gegenrichtung ist

M← =S1R^T₁S^T₂R2. . . R^T_n−2Sn−1R^T_n−1Sn

Die beiden Matrizen sind ¨uber das als Reziprozit¨atstheorem bekannte Gesetz

M→ =M^T_← (1.50)

miteinander verkn¨upft, welches allgemein aus den Maxwell-Gleichungen abgeleitet [Sax55]

werden kann. Um nun die Auswirkung verschiedener Polarisationszust¨ande auf die koh¨aren- te R¨uckstreuung zu studieren, m¨ussen definierte Zust¨ande durch einen PolarisatorP~ vor der Probe und einen AnalysatorA~ danach erzeugt bzw. nachgewiesen werden. Zwischen diesen gibt es zum Beispiel die linear unabh¨angigen Kombinationen

[P , ~~ A] =

"

1 0

! , 1

0

!#

;

"

0 1

! , 0

1

!#

;

"

1 0

! , 0

1

!#

;

"

0 1

! , 1

0

!#

.

6Die Einfallsebene wird durch den~k-Vektor des einfallenden Strahls und der Normalen der beleuch- teten Fl¨ache aufgespannt.

Abbildung 1.10: Skizze zum Reziprozit¨atstheorem: Zwi- schen einem Polarisator P~ und einem Analysator A~ liegt eine vielfachstreuende ProbeM. Berechnet werden die kom- plexen Felder E~_→ undE~_← f¨ur beide Wege und die m¨ogli- chen Zust¨ande der Polarisatoren (parallel bzw. senkrecht) zueinander.

Werden hieraus die Amplituden der Felder bestimmt,

|E~_→|=A M~ _→P~ und |E~_←|=P M~ _←A ,~

so l¨aßt sich zeigen [LM00b], daß die Amplituden und die Phasen der entgegengesetzten Richtungen dann gleich sind, wenn das einfallende und das detektierte Licht vollst¨andig polarisiert im identischen Polarisationszustand vorliegen. Der Fall, daß P~ =A~ ist, wird als parallel polarisierter Zustand bezeichnet. Hier bleiben alle Ergebnisse, die f¨ur skalare Wellen erarbeitet wurden, im vollen Umfang g¨ultig.

Anders sieht es f¨ur die orthogonalen Zust¨ande⁷ aus: In erster N¨aherung l¨aßt sich auf- grund der fehlenden Korrelation zwischen beiden Richtungen keine koh¨arente R¨uckstreu- ung erwarten. Daß experimentell dem entgegenstehend dennoch Intensit¨ats¨uberh¨ohun- gen beobachtbar sind, liegt an

”Rest“-Korrelationen auf kurzen Pfaden, die eng ver- bunden sind mit dem Begriff der Depolarisation. Normalerweise wird ein definierter Polarisationszustand P~ auf seinem Weg durch das vielfachstreuende Medium exponen- tiell auf alle m¨oglichen Feldrichtungen verteilt, kurz gesagt: Der Zustand depolarisiert.

Dieses geschieht auf der charakteristischen, mittlerenDepolarisationsl¨angelp. Die

”Rest- polarisation“ l¨aßt sich anhand der mittleren, inkoh¨arent gestreuten Intensit¨aten Iinc f¨ur lineare bzw. zirkulare Polarisation definieren:

Plin = I_inc^xx −I_inc^xy

I_inc^xx +I_inc^xy bzw. Pzirk = I_inc⁺⁺−I_inc⁺⁻

I_inc⁺⁺+I_inc⁺⁻. (1.51) Berechnet man wiederum den Ausdruck der koh¨arenten R¨uckstreuung

I^⊥(q) = 1 + 2|E~_→^⊥(E~_←^⊥)^∗|

|E~_→^⊥|²+|E~_←^⊥|² , (1.52) so findet man nach Mittelung ¨uber alle Polarisatorkombinationen, daß die H¨ohe des Konus im gekreuzten Kanal gegeben ist durch den Anteil des Lichts, welcher auf einem polarisationserhaltenden Kanal in den entgegengesetzten Polarisationszustand gestreut wird. Man kann zeigen, daß diese Kan¨ale ¨aquivalent zu den symmetrischen Anteilen der Streumatrix M sind. Dann ist

I^⊥(q) = 1 +C_Korr^⊥ |P~^⊥M^sP~|²− |P~^⊥M^aP~|²

|P~^⊥M^sP~|²+|P~^⊥M^aP~|². (1.53)

7Im Weiteren durch den Index⊥gekennzeichnet.