Mit LIOMAS wurde im Rahmen der vorliegenden Arbeit ein neuartiges Messgerat zur Detektion massereicher Ionen entwickelt. LIOMAS Messungen erlauben neue Einblicke in ein fruhes Stadium der Nukleation bzw. der ioneninduzierten Nukleation, dies wurde bei drei verschiedenen Messsituationen und Testmessungen im Labor unter Beweis gestellt.
Im Labor wurde die Sonde kalibriert und weiterentwickelt. Insbesondere wurde die Empndlichkeit der Sonde in Abhangigkeit von verschiedenen Gerateparametern wie Frequenz des Hochfrequenzgenerators, Durchmesser des Stabsystems, Achsspannung, Ionen- und Elektronen-Beschleunigungsspannung untersucht und mit den optimierten Parametern ein Gerateneubau durchgefuhrt. Die Nachweisempndlichkeit stellte sich als weitgehend unabhangig von der Ionenmasse heraus. Durch die Entwicklung des Lognormal-Fits gelang es, die gemessenen HPM-Spektren in Ionenmassenverteilungen umzurechnen und somit quantitative Untersuchungen zu ermoglichen.
In Kapitel 5 wurden Messungen von LIOMAS im Abgasstrahl eines Dusentrieb-werkes am Boden und im Abgasstrahl von in Reiseughohe verfolgten Flugzeugen dargestellt. Hierbei wurde festgestellt, dass vom Triebwerk produzierte Chemi-Ionen schnell zu groen Massen anwachsen und somit als Aerosolvorlaufer dienen. Bei den Bodenmessungen zeigten die Ionen eine bi-modale Struktur von ,,Klein-Ionen" im ther-modynamischen Gleichgewicht und ,,nukleierten" massereichen Ionen in kinetischer Li-mitierung. Aufgrund der tiefen Temperaturen und groeren Abgasalter hatte sich bei den Messungen in Reiseughohe die Mode der ,,Klein-Ionen" zugunsten der nukleierten Mode (,,Gro-Ionen") entleert. Das Wachstum negativer Ionen erfolgt ezienter, als dasjenige positiver Ionen. Bei niedrigem Schwefelgehalt des Treibstoes (66mg/kg, FSC) erfolgt ein eektives Ionenwachstum unabhangig vomFSC. Bei hoherem Schwe-felgehalt (118mg/kg) fuhrt H2SO4 zu einem zusatzlichen Wachstum der Ionen.
Labormessungen (Kapitel 6) zeigten, dass in einem Stromungsreaktor massereiche H2SO4/H2O Cluster-Ionen gebildet werden konnen. Messungen in Linien-Mode dienten
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dazu, die chemischen Prozesse im Stromungsrohr zu analysieren. Die Ionen zeigen eine bi-modale Struktur, wobei die thermodynamische Limitierung der ,,Klein-Ionen" und die kinetische Limitierung der massereichen, nukleierten Ionen explizit nachgewiesen werden konnte. Das Wachstum negativer Ionen ist im Vergleich zu dem Wachstum positiver Ionen ezienter. Es wurden systematische Messungen der Nukleationsrate in Abhangigkeit von der Konzentration der Vorlaufergase SO2 und H2O und von der Ver-weilzeit der Ionen im Stromungsrohr durchgefuhrt. Da mit LIOMAS das Wachstum der Ionen kontinuierlich uber einen groen Massenbereich verfolgt werden kann, konnten Aussagen uber wichtige Parameter der Nukleation, wie die H2SO4 Konzentration, die Anzahl der kinetischen Wechselwirkungen, den Akkomodationskoezienten und die kritische Masse abgeleitet werden.
Bei umfangreichen Messungen von LIOMAS in der wolkenfreien Hintergrundat-mosphare (Kapitel 7) wurde erstmals die Existenz positiver Ionen mit Massen bis zu mindestens 2500amu nachgewiesen. Solche Situationen wurden in 4% der durchoge-nen wolkenfreien Luftmassen detektiert. Unter ungestorten ,,Hintergrundbedingungen"
besitzen die atmospharischen Ionen Massen unter 300amu. In 18% der Falle fand ein Wachstum der Ionen bis zu Massen von mindestens 600amu statt. Es stellte sich heraus, dass solche Ionenwachstums-Ereignisse ab einer relativen Feuchte von 20% vorwiegend in besonders verschmutzten Luftmassen in der oberen Troposphare anzutreen sind.
In der unteren Stratosphare wurde Ionenwachstum nur dann detektiert, wenn die Luft-massen durch Konvektion und tropospharische Luft beeinusst waren.
In der vorliegenden Arbeit sind zahlreiche Verbesserungsmoglichkeiten fur die Sonde aufgefuhrt worden, wobei einige davon in der nahen Zukunft realisiert werden sollen.
Eine wesentliche Steigerung der Empndlichkeit sollte sich mit einer Sonde, die mit zwei verschiedenen Hochfrequenzoszillatoren angesteuert wird, erreichen lassen (siehe Kapitel 4). Ein solches Gerat wird derzeit gefertigt. Fur Messungen in der Hinter-grundatmosphare ist eine weitere Steigerung der Empndlichkeit auf Grund der ge-ringen Ionendichte von groer Bedeutung. Mit erhohter Empndlichkeit konnten auch Messungen mit LIOMAS in der Hintergrundatmosphare am Boden, wo die Ionendichte noch geringer ist, durchgefuhrt werden.
Bei einer solchen Sonde liee sich der Massenbereich durch weitere Absenkung der Frequenz des Oszillators auf 100000amu erweitern. Dies ware v.a. fur Labormessungen und Messungen im Abgasstrahl von Dusentriebwerken sehr interessant.
Fur die Verbesserung der Masseneichung und der Empndlichkeitseichung soll demnachst eine Elektrosprayquelle eingesetzt werden. Um die Nachweisempndlichkeit der Sonde in Abhangigkeit von der Ionenmasse und insbesondere die obere Grenzmasse der noch nachweisbaren Ionen genauer zu charakterisieren sind Vergleichsmessungen mit einem Dierential Mobility Analyzer geplant.
In Zukunft sind sowohl im Rahmen von groeren von der Europaischen Union bzw.
dem Bundesministerium fur Bildung und Forschung nanzierten Verbundprojekten als auch bei gruppeninternen Vorhaben weitere Einsatze von LIOMAS geplant. Das Pro-jekt PartEmis untersucht die Partikelbildung im Abgasstrahl von Dusentriebwerken an einem Triebwerksteststand. Mit LIOMAS und ESP werden dabei umfangreiche Mes-sungen durchgefuhrt. Bei FlugzeugmesMes-sungen mit einer Ionenfallen Sonde (PIT-MAS) und Experimenten in einem Wolken-Windtunnel soll der ,,Wolkeneekt" genauer un-tersucht werden. Die Projekte CONTRACE (genehmigt) und UTROPA (beantragt) werden Gelegenheit geben, eine verbesserte LIOMAS Sonde in der Hintergrundat-mosphare mit ahnlichen Vergleichsparametern wie bei UFA einzusetzen und so die Partikelbildung in der oberen Troposphare weiter zu untersuchen. Hierbei sollten die Ionenmessungen auch auf negative Ionen erweitert werden. Zukunftige Labormessun-gen konnten systematisch das Wachstum negativer Ionen untersuchen. Hierbei ware es sinnvoll, die Messungen in Linien-Mode auf einen groeren Massenbereich zu erweitern, um Aussagen uber die Groe des kritischen Clusters abzuleiten. Die H2SO4 Konzentra-tion sollte mittels CIMS gemessen werden. Eine Klimatisierung des Stromungsreaktors sollte die Untersuchung der Temperaturabhangigkeit der Nukleation erlauben.