Kinematik

Durch die Stoßkinematik ist f¨ur die elastische Heliumstreuung der Winkel, unter dem ein bestimmter Beugungspeak auftritt, festgelegt und f¨ur die inelastische Heliumstreu-ung der Parallelimpuls¨ubertrag zu einem gemessenen

Einzelphononen-Energieverlust-2. Theoretische Grundlagen

Abbildung 2.1: Die in-plane Streugeometrie.

peak. Die Kinematik erlaubt allerdings keine Aussagen ¨uber Streuintensit¨aten. Im Folgenden werden jeweils große Buchstaben f¨ur die Projektionen eines Vektors auf die Oberfl¨ache und kleine Buchstaben f¨ur dreidimensionale Vektoren verwendet, sowie die in Abbildung 2.1 gezeigten Definitionen von Richtungen und Winkeln. Der reale Git-tervektorRund der reziproke GittervektorGsind im zweidimensionalen Fall gegeben durch:

R = m·a_real+n·b_real (2.1)

G = m·a+n·b (2.2)

mit den reziproken Basisvektoren (a,b), die mit denen des Realraums (a_real,b_real)

¨uber folgende Beziehungen verkn¨upft sind:

a = 2π b_real×n a_real·(b_real×n)

!

(2.3) b = 2π n×a_real

b_real·(n×a_real)

!

, (2.4)

wobei n ein senkrecht zur Oberfl¨ache orientierter Vektor ist.

Bei einem Streuprozess an einer Oberfl¨ache geht die dreidimensionale Bragg-Bedin-gung - dass der Impuls¨ubertrag einem reziproken Gittervektor entsprechen muss - in einen Erhaltungsatz f¨ur den Impuls parallel zur Oberfl¨ache ¨uber, den sogenannte Qua-siimpuls. In den folgenden Gleichungen wird zur Vereinfachung nur Streuung innerhalb der Einfallsebene beschrieben entlang der Kristallrichung, die den Gittervektor G_mn enth¨alt, sodass der Azimutwinkel des Kristalls φ nicht ber¨ucksichtigt werden muss.

Die Quasiimpuls- und Energieerhaltung erlauben folgende elastische Prozesse:

∆K = (k_f ·sinθ_f −k_i·sinθ_i)·e_par =G_mn (2.5)

∆E = ¯h²

2mk²_f − ¯h²

2mk²_i = 0 (2.6)

2.2 Kinematik mit dem Einheitsvektor epar in Streurichtung und parallel zur Oberfl¨ache. Im Fall von Molek¨ulen sind außerdem rotationsinelastische Prozesse m¨oglich [31]. Rotations-inelastische Beugung bedeutet die Umwandlung von Translationsenergie des Molek¨uls in Rotationsenergie, was in Bezug auf den Austausch zwischen Atom und Oberfl¨ache ein elastischer Prozess ist. Aufgrund des um die Rotationsenergie verminderten Aus-fallswellenvektors treten die Peaks bei durch die folgende Gleichung definierten Win-keln zwischen den vollkommen elastischen Beugungsmaxima auf:

∆K = (k_f ·sinθ_f −k_i·sinθ_i)·e_par =G_mn (2.7)

∆E = ¯h²

2mk²_f − ¯h²

2mk²_i = ∆E_rot. (2.8)

Schließlich gelten f¨ur Atome oder Molek¨ule, die Energie und Impuls miteinemPhonon austauschen, also inelastisch gestreut werden, folgende Erhaltungss¨atze:

∆K = (k_f ·sinθ_f −k_i·sinθ_i)·e_par =G_mn+Q (2.9)

∆E = h¯²

2mk²_f − ¯h²

2mk²_i =±¯hω (2.10)

f¨ur An- oder Abregung eines Phonons mit dem Wellenvekor Q und der Phononenener-gie ¯hω. Das Bezugssystem ist im Folgenden jeweils das Streuteilchen, so dass +¯hω ei-ner Phononenanregung,−¯hω einer -abregung, +Qeinem Phonon in Vorw¨artsrichtung und −Q einem Phonon in R¨uckw¨artsrichtung entsprechen. Kombiniert man Energie-und Impulserhaltung, erh¨alt man eine Beziehung, die sogenannte Scankurve, die ei-nem gemessenen Energieverlust einen bestimmten Parallelimpuls¨ubertrag zuordnet.

Der Impuls des gemessenen Phonons ist dabei bis auf den eventuellen Beitrag eines re-ziproken GittervektorGzum Parallelimpuls¨ubertrag bestimmt, also ∆K=G_mn+Q.

Die Scankurve hat die Form:

¯

Weiterhin sind noch selektive Adsorptionsprozesse m¨oglich, die das Einfangen des gestreuten Atoms (Molek¨uls) in einen Bindungszustand des lateral gemittelten Atom-(Molek¨ul-)Oberfl¨achen-Wechselwirkungspotentials beinhalten. Das eingefangene Teil-chen bewegt sich mit einer Translationsenergie parallel zur Oberfl¨ache, die, solange es nicht aus diesem Zustand herausgestreut wird, um die gewonnene Bindungsenergie vergr¨oßert ist. Es gilt f¨ur die Energieerhaltung bei Hineinstreuen des Teilchens in einen Bindungszustand der Energie− |_n |:

¯ h²

2m((K_i +G_k)²+G⊥2) = E_i+|_n | . (2.12)

2. Theoretische Grundlagen

mit den reziproken GittervektorenGk und G⊥ parallel und senkrecht zur Azimutrich-tung, in der das Streuteilchen einf¨allt. Findet das Herausstreuen des Teilchens aus dem gebundenen Zustand auch durch einen elastischen Beugungsprozess statt (SAR

= selective adsorption resonance oder DMR: diffraction mediated resonances), ist eine Anderung der Intensit¨¨ aten der Beugungspeaks aufgrund der Interferenz zwischen den Wellen in direkten und resonanten Kan¨alen zu erwarten, die allerdings meist nicht ausgewertet werden kann. Dazu w¨are eine genaue Voraussage der zu erwartetenden Intensit¨aten erforderlich.

Findet das Herausstreuen allerdings durch einen inelastischen Prozess statt, (PAS-DR = phonon assisted selective desorption resonance), treten in Winkelverteilungen zus¨atzliche Maxima auf, die aufgrund ihrer Einfallsbedingung mit Hilfe der Gleichung 2.12 identifiziert werden k¨onnen. Der umgelehrte Prozess, ein Hineinstreuen unter Beteiligung eines Phonons (Q,¯hω), (PASAR = phonon assisted selective adsorption resonance) wird beschrieben durch:

¯ h²

2m((K_i+Gk+Q)²+G⊥2) =E_i+|_n| ±¯hω . (2.13) Um die Kurven im ∆E →∆K-Diagramm zu berechnen, auf denen phononenassistierte selektive Adsorptionsprozesse zu erwarten sind, wird Gleichung 2.13 nach ¯hωaufgel¨ost und mit der ebenfalls nach ¯hω umgestellten Form der Scankurve 2.11 gleichgesetzt.

Eine Auswertung solcher Resonanzen ist schwieriger als im vorangehenden Fall, weil nicht nur Oberfl¨achenphononen, sondern auch Volumenphononen mit relativ großer Zustandsdichte an der Oberfl¨ache beteiligt sein k¨onnen. Abschließend soll nur noch erw¨ahnt werden, dass auch ein Hinein- beziehungsweise Herausstreuen des Teilchens durch inkoh¨arente Streuung an einem Defekt verbunden mit einem elastischen Beu-gungsprozess beim Heraus- bzw. Hereinstreuen beobachtet wurde [32]. Prinzipiell sind alle Kombinationen aus den elastischen, phononenvermittelten und defektvermittel-ten Ein- und Ausgangskan¨alen m¨oglich, aber unter Umst¨anden aus Intensit¨atsgr¨unden nicht messbar.

Handelt es sich bei den einfallenden Teilchen um Molek¨ule, sind zus¨atzlich selektive Adsorptionsresonanzen unter An- oder Abregung einer Rotation m¨oglich. Der einfach-ste Fall, ohne Phononenbeteiligung, heißt Rotations-Feshbachresonanz [33, 34] und wird analog zu Gleichung 2.12 beschrieben durch:

¯ h²

2m((Ki+Gk)² +G⊥2

) =Ei+|n|+ ∆Erot. (2.14) Fokussierungseffekte, die ebenfalls zus¨atzliche Maxima in Winkelverteilungen her-vorrufen k¨onnen, sind Kinematische Fokussierung (KF) oder inelastische Fokussierung (IF). Erstere tritt auf, wenn Scankurve und Dispersionskurve des gemessenen Phonons

2.2 Kinematik tangential verlaufen und f¨uhrt zu einer Singularit¨at des Reflexionskoeffizienten. Das heißt, es wird in einem bestimmten Winkelbereich ein so grosser Anteil der Heliuma-tome in inelastischen Prozessen gestreut, sodass dort meist ein Maximum in der Win-kelverteilung zu erkennen ist. Inelastische Fokussierung dagegen tritt bei bestimmten Einfallsbedingungen auf, n¨amlich dann, wenn sich die Scankurven f¨ur verschiedene Energien in einem Punkt b¨undeln, also wenn die Energieunsch¨arfe des Strahls kei-ne Rolle spielt und damit der Ausfallswinkelbereich sch¨arfer wird. Diese beiden Fo-kussierungseffekte fallen besonders bei Molekularstrahlen mit einer Energieaufl¨osung, die schlechter als in Heliumstrahlen ist, auf, beispielsweise Wasserstoffstrahlen. Eine ausf¨uhrliche Zusammenfassung resonanter Effekte findet man in [32, 24, 23].

2. Theoretische Grundlagen