Einfluss der lateralen Abmessungen der Kontakt-Stelle auf die

Die Problematik, die sich f¨ur die experimentellen Untersuchungen in diesem Ab-schnitt ergibt, ist, wie die lateralen Abmessungen der Kontakt-Stelle bestimmt wer-den k¨onnen, wenngleich die Aufl¨osung des optischen Aufbaus nur 800 nm betr¨agt.

Wie aber in Kapitel 2 und Kapitel 5 zu dieser Arbeit ausgef¨uhrt wurde, sind der maßgeblich verantwortliche Teil f¨ur den Leitwert einer Probe die lateralen Abmes-sungen der Kontakt-Stelle. Daher wird in diesem Abschnitt bei der experimentellen Untersuchung des Einflusses der lateralen Abmessungen der Kontakt-Stelle auf die Transmission von SPPs ¨uber die Engstelle der Leitwert einer Probe als indirektes Maß f¨ur die lateralen Abmessungen genommen. Dabei wird zwischen den Regimes

”massiver Kontakt“,

”atomarer Kontakt“ und

”Tunnel-Kontakt“ unterschieden. Beim ersten Regime wird die Probe untersucht, wie sie nach der Herstellung vorzufinden

12Wie Abbildung 6.4 ebenfalls gezeigt hat, bildet sich aufgrund von einlaufenden und reflektierten SPPs an den jeweiligen optischen Elementen eine periodisch modulierte Intensit¨atsstruktur ¨uber der gesamten Oberfl¨ache aus. ¨Uber diese Intensit¨atsmodulation ließe sich ein Reflexionskoeffizient f¨ur das jeweilige optische Element bestimmen.

130

6.1 Optische Ergebnisse

war. Beim zweiten Regime wird ein atomarer Kontakt mit einem Leitwert von weni-gen G₀ eingestellt, und beim dritten Regime wird das Substrat soweit durchgebogen bis sich ein Leitwert von ungef¨ahr 0,01 G0 einstellt, so dass die beiden Seiten des Kontaktes einen Abstand von ungef¨ahr 0,3 nm aufweisen, wie er bspw. aus STM-Experimenten oder der Arbeit von Ward et al. [War10] abgesch¨atzt werden kann.

Die jeweiligen Regimes wurden

”¨uberwacht“, indem der Leitwert der Probe simultan zu den optischen Messungen mit aufgezeichnet wurde. Des Weiteren wird bei der Analyse noch einmal die experimentelle Abklingl¨ange l der SPPs bestimmt, damit diese als Vergleichswert zu obiger Messung aus Abschnitt 6.1.4 dienen zu kann. Al-lerdings sollte die Abklingl¨ange unabh¨angig vom Leitwert-Bereich der Probe sein, da f¨ur ihre Bestimmung die SPPs zuerst ¨uber die Engstelle transmittieren und erst anschließend auf der anderen Seite des Kontaktes detektiert werden. Wie aus den CCD-Aufnahmen die Abklingl¨ange und der Transmissionskoeffizient bestimmt wer-den kann, wurde bereits im Abschnitt 6.1.4 vorgestellt und wird deshalb an dieser Stelle ebenso wenig gezeigt wie die einzelnen CCD-Aufnahmen, die daf¨ur notwendig sind, da die Aufnahmen sich qualitativ nicht von denen aus Abbildung 6.6 unter-scheiden.

Daher zeigt Abbildung 6.9 gleich das Resultat f¨ur die experimentellen Untersuchun-gen. Dabei sind in schwarz die Werte f¨ur die Abklingl¨ange und in rot die Werte f¨ur den Transmissionskoeffizienten ¨uber dem Leitwert-Bereich der Probe aufgetra-gen. Die Werte f¨ur den

”massiven Kontakt 1“ sind dieselben Resultate, die bereits in obigem Abschnitt 6.1.4 vorgestellt wurden. Beim

”massiven Kontakt 2“ hatte die Kontakt-Stelle dieselben lateralen Abmessungen wie beim

”massiven Kontakt 1“, so-weit sich dies mit der Genauigkeit des elektronischen Aufbaus ¨uberwachen l¨asst. Die dargestellten Werte, sowohl f¨ur die Abklingl¨ange, als auch f¨ur den Transmissionsko-effizienten liegen alle innerhalb der Fehlerbalken von±3,3µm bzw.±23 % und zeigen eine gute ¨Ubereinstimmung untereinander. Sie sind daher unabh¨angig bzw. es l¨asst sich keine charakteristische Abh¨angigkeit vom Leitwert-Bereich der Probe erkennen, obwohl dieser um ungef¨ahr vier Gr¨oßenordnungen ge¨andert wurde. Es l¨asst sich eine mittlere Abklingl¨ange von 9,3µm und ein mittlerer Transmissionskoeffizient von 47 % angeben. Tabelle 6.2 fasst die ermittelten Werte in numerischer Form zusammen. Wie erwartet und bereits oben diskutiert, ist die Abklingl¨ange unabh¨angig vom eingestell-ten Leitwert-Bereich der Probe. Der Mittelwert von 9,3µm stimmt gut mit dem Wert aus den Simulationen von 10,2µm ¨uberein. Dass aber der Transmissionskoeffizient unabh¨angig vom Proben-Leitwert ist, obwohl dieser ¨uber ca. vier Gr¨oßenordnungen ver¨andert wurde, ist zun¨achst ebenso verwunderlich wie sein hoher, mittlerer Wert von 47 %, obwohl dieser Wert in den abgesteckten Bereich aus den Simulationen zwi-schen 27 % und 58 % f¨allt. An dieser Stelle soll deshalb ein Erkl¨arungsversuch gegeben werden, wie zum einen die Transmission von SPPs ¨uber die untersuchte Engstelle ab-laufen und wie zum anderen der hohe Wert zustande kommen kann.

Dazu bedienen wir uns der Arbeiten von Savage et al. [Sav12] und Wu et al. [Wu12].

In beiden Arbeiten wurde berichtet, wie bei konischen bzw. dreieckigen

Goldstruktu-6 Ergebnisse & Diskussion

Abbildung 6.9: Abh¨angigkeit der Abklingl¨ange und des Transmissionskoeffizienten vom Leitwert-Bereich der Probe; f¨ur beide Gr¨oßen liegt ihre systematische Ab-h¨angigkeit in ihrer Unabh¨angigkeit vom Leitwert-Bereich der Probe. Die ermittelten Werte liegen alle innerhalb der Fehlerbalken von±3,3µm bzw.

±23 %. Daher kann eine mittlere Abklingl¨ange von 9,3µm und ein mittlerer Transmissionskoeffizient von 47 % angegeben werden (Details siehe Text).

massiver massiver atomarer Tunnel- Mittel-Kontakt 1 Kontakt 2 Kontakt kontakt werte

Abklingl¨ange l [µm ] 11,7 8,0 8,9 8,4 9,3

Transmissions-koeffizientT_E [% ] 46 38 43 60 47

Tabelle 6.2: Zusammenfassung der experimentell bestimmten Werte aus Abbildung 6.9 f¨ur die Abklingl¨ange bzw. den Transmissionskoeffizienten; da beide Gr¨oßen unabh¨angig vom Leitwert-Bereich der Probe sind, lassen sich f¨ur beide Gr¨oßen Mittelwerte angeben (Details siehe Text).

132

6.1 Optische Ergebnisse

ren unter Lichteinfluss, deren Abmessungen sehr viel kleiner als die Wellenl¨ange des eingestrahlten Lichtes sind, die Partikel-Plasmonen zu benachbarten Goldstrukturen koppeln k¨onnen. Der Mechanismus wurde als

”Tunneln von Plasmonen“ bezeich-net, weil es aufgrund des Tunneleffekts f¨ur Elektronen in der L¨ucke zwischen den Goldstrukturen elektronische Zust¨ande gibt, die von den Partikel-Plasmonen besetzt werden k¨onnen. Da in der vorliegenden Arbeit der innere Bereich der Engstelle auf einer L¨ange von ca. 2µm ebenfalls sehr viel kleiner als die Wellenl¨ange – in diesem Fall aber der SPPs – ist, stellt dieser Bereich eine Tunnelbarriere f¨ur die einlaufenden SPPs bei ihrer Transmission dar. Folglich ist ein Kopplungsmechanismus zwischen den beiden Seiten der Kontakt-Stelle, wie bspw. das

”Tunneln von SPPs“, durchaus denkbar.

Ein weiterer Mechanismus, wie er bspw. in den Arbeiten von Krenn et al. [Kre01], Maier et al. [Mai02], Chen et al. [Che11] und Denkova et al. [Den13] vorgeschla-gen wurde, ist ebenfalls vorstellbar. In diesen Arbeiten wurde untersucht, wie sich plasmonische Moden entlang einer Kette aus metallischen Nano-/Micro-Partikeln ausbreiten k¨onnen. Dabei wechselwirken die einzelnen Partikel ¨uber ihre optischen Nahfelder, die eine Feldverst¨arkung mit sich bringen, und transportieren auf diese Weise die plasmonische Mode mit geringen Verlusten – im Bereich von 3 dB/100 nm – weiter. Dadurch, dass in der vorliegenden Arbeit die Spitzen der Kontakt-Stelle als Nanometer große Objekte angesehen werden k¨onnen, besitzen sie aufgrund der ein-laufenden SPPs optische Nahfelder, ¨uber die sie miteinander wechselwirken k¨onnen und somit die Transmission der SPPs ¨uber die Kontakt-Stelle erm¨oglichen. Bei dieser Vorstellung wird auch verst¨andlich, weshalb der experimentell ermittelte Transmissi-onskoeffizientT_Eeinen Wert von 47 % annehmen kann. Je h¨oher die Feldverst¨arkung zwischen den Spitzen ausf¨allt, desto besser ist die Kopplung zwischen den beiden Seiten der Kontakt-Stelle und die SPPs k¨onnen mit weniger Verlusten ¨uber die Eng-stelle tunneln.

Ob diese Erkl¨arungsversuche haltbar sind, zeigt der n¨achste Abschnitt, wenn mit-tels Simulationen versucht wird, etwas mehr Licht ins Dunkel dieser Problematik zu bringen.

6.1.7 Einfluss der lateralen Abmessungen der Kontakt-Stelle auf die Transmission von SPPs ¨ uber die Engstelle – Simulation

Wie bereits im Abschnitt 6.1.5 erl¨autert, sind in den Simulationen – im Gegensatz zu den Experimenten – die lateralen Abmessungen der Kontakt-Stelle direkt zu-g¨anglich und k¨onnen als Parameter ver¨andert werden. In den Simulationen sind die beiden Seiten des Kontaktes durch Quadrate unterschiedlicher Kantenl¨angen mitein-ander verbunden (siehe Inset in Abbildung 6.10). Daher wird in den Simulationen zu diesem Abschnitt die Kantenl¨ange dieses Verbindungsquadrates als Parameter

ver-¨

andert. Die Simulationen zu diesem Abschnitt unterscheiden sich qualitativ nicht von

6 Ergebnisse & Diskussion

Abbildung 6.10: Abh¨angigkeit des Transmissionskoeffizienten von der Kantenl¨ange des Verbindungs-Quadrates an der Kontakt-Stelle; der rot schraffierte Be-reich kennzeichnet den Gr¨oßenbereich der Kontakt-Stelle, wie er aus dem experimentellen Ergebnis f¨ur den Transmissionskoeffizienten abgesch¨atzt wurde. Inset: Skizze des Verbindungsquadrates, das die beiden Seiten der Kontakt-Stelle verbindet.

denen aus Abbildung 6.4 (unten), und werden deshalb ebenso wenig gezeigt wie die Methode, mit welcher der Transmissionskoeffizient extrahiert werden kann, weil diese bereits im Abschnitt 6.1.5 vorgestellt wurde. Somit folgt gleich das Resultat.

Abbildung 6.10 zeigt die Abh¨angigkeit des errechneten Transmissionskoeffizienten T_E,Sim von der Kantenl¨ange des Verbindungsquadrates der beiden Kontakt-Seiten.

F¨ur Kantenl¨angen von 250 nm bis 50 nm betr¨agt der Transmissionskoeffizient in etwa 27 %. F¨ur die beiden kleinsten gerechneten Kantenl¨angen von 20 nm und 10 nm steigt der Koeffizient auf etwa 58 %.¹³ Der rot schraffierte Bereich kennzeichnet den Gr¨ o-ßenbereich der Kontakt-Stelle, wie er in den Experimenten aufgrund des bestimmten Transmissionskoeffizienten eingegrenzt wurde. Wie bereits oben in Abschnitt 6.1.5 diskutiert, zeigt das Simulationsergebnis zun¨achst einmal, dass der experimentell be-stimmte Transmissionskoeffizient von 46 % in dem Bereich liegt, der von den Simula-tionen abgedeckt wird. Es k¨onnte auch der Schluss gezogen werden, dass mit kleiner werdender Kontakt-Stelle ab ungef¨ahr 20 nm Kantenl¨ange des Verbindungsquadrates

13Um als kompletter Referenzpunkt dienen zu k¨onnen, m¨ussten in den Simulationen noch zu-s¨atzlich die Regime

”atomarer Kontakt“ und

”Tunnel-Kontakt“ berechnet werden. Dies ist aber aufgrund der limitierten, lateralen Aufl¨osung der Simulationen nicht m¨oglich. Bis zur Fertigstellung der Arbeit war es in den Simulationen m¨oglich, laterale Aufl¨osungen bis maximal 5 nm zu erreichen.

134

6.1 Optische Ergebnisse

der Transmissionskoeffizient steigt. Eine m¨ogliche Erkl¨arung bietet die Feldverst¨ ar-kung an den Spitzen, die mit kleiner werdender Kontakt-Stelle zunehmen sollte. Da-her wird an dieser Stelle geschlussfolgert, dass die Wechselwirkung ¨uber die optischen Nahfelder den dominierenden Transport-Mechanismus der SPPs ¨uber die Engstelle darstellt. Diese Vorstellung wird untermauert durch Abbildung 6.11. Diese zeigt eine cross sectionin der Intensit¨atI in logarithmischer Darstellung entlang der Oberfl¨ache der Probe in Abh¨angigkeit des Abstandes von der Kontakt-Stelle, wenn – wie bei den oben diskutierten F¨allen auch – die Probe bei Gitter 1 an der Stelle 21,6µm beleuch-tet wird. Die Intensit¨at ist normiert auf die einfallende Intensit¨at I₀ und gemittelt in y-Richtung ¨uber ∆y = 3µm (vgl. Abschnitt 6.1.5). Mit den grauen, vertikalen Linien ist die L¨ange der Engstelle gekennzeichnet. Aus dem Schaubild geht hervor, dass mit abnehmender Kantenl¨ange die Intensit¨at an der Kontakt-Stelle zunimmt.

So ist f¨ur die Quadrate mit Kantenl¨angen von 500 nm, 100 nm und 80 nm (orange, magenta und gr¨une Kurven) die Intensit¨at an der Kontakt-Stelle nicht gr¨oßer als zu Beginn der Engstelle bei derx-Position 1,25µm. Es setzt somit noch keine Feld-/Intensit¨atsverst¨arkung ein. Erst ab Kantenl¨angen von 50 nm bis zu 10 nm ist die Intensit¨at an der Kontakt-Stelle gr¨oßer als zu Beginn der Engstelle bei x= 1,25µm.

Wird nun diese soeben beschriebene Intensit¨atsverst¨arkung als kritischer Parameter f¨ur die Gr¨oße des Transmissionskoeffizienten gesehen und dieser ¨uber der Intensit¨

ats-Abbildung 6.11: Logarithmische Darstellung einercross section in der Intensit¨atI an der Oberfl¨ache der Probe in Abh¨angigkeit des Abstandes von der Kontakt-Stelle; die Intensit¨at ist normiert auf die einfallende Intensit¨at I0. Die grauen vertikalen Linien kennzeichnen die L¨ange der Engstelle. Mit ab-nehmender Gr¨oße des Verbindunsgquadrates steigt die Intensit¨at an der Kontakt-Stelle an (Details siehe Text).

6 Ergebnisse & Diskussion

verst¨arkung aufgetragen, so ergibt sich Abbildung 6.12. Diese zeigt, dass ab einer Intensit¨atsverst¨arkung von drei und gr¨oßer – also ab den Verbindungsquadraten mit Kantenl¨angen gr¨oßer als 50 nm – der Transmissionskoeffizient beginnt von 27 % auf 58 % anzuwachsen.

Somit kann abschließend aus den Simulationen geschlussfolgert werden, dass die In-tensit¨atsverst¨arkung an der Kontakt-Stelle den treibenden Mechanismus darstellt, wodurch die SPPs mit relativ hoher Wahrscheinlichkeit und geringen Verlusten ¨uber die Engstelle tunneln k¨onnen.

Abbildung 6.12: Abh¨angigkeit des Transmissionskoeffizienten von der Intensit¨atsverst¨ ar-kung, wie sie aus der vorherigen Abbildung 6.11 hervorgegangen ist; f¨ur Kantenl¨angen der Verbindungsquadrate von kleiner als 50 nm ergibt sich eine Intensit¨atsverst¨arkung von gr¨oßer als 3 und dabei steigt der Trans-missionskoeffizient von 27 % auf 58 %. Daher wird die Intensit¨atsverst¨ ar-kung als treibender Mechanismus f¨ur die Transmission von SPPs ¨uber die Engstelle ausgemacht (Details siehe Text).

136

6.1 Optische Ergebnisse

Zusammenfassung von Abschnitt 6.1

In diesem Abschnitt 6.1 zu den optischen Resultaten der Arbeit wurde in Experimen-ten und Simulationen untersucht, wie sich an Gittern angeregte SPPs in schmalen Goldstreifen ausbreiten und ¨uber ein Hindernis transmittieren. Dabei kristallisierte sich heraus, dass sowohl die Abklingl¨ange der SPPs, als auch der Transmissionskoef-fizient der SPPs ¨uber das Hindernis unabh¨angig vom eingestellten Leitwert-Bereich der Probe sind, obwohl dieser ¨uber mehr als vier Gr¨oßenordnungen ge¨andert wur-de. Es ergaben sich aus den Experimenten eine mittlere Abklingl¨ange von 9,3µm und ein mittlerer Transmissionskoeffizient von 47 %. In den Simulationen konnten diese Werte nicht nur best¨atigt werden, sondern es konnte auch ein Mechanismus aufgezeigt werden, der vermutlich daf¨ur verantwortlich ist, dass die SPPs mit hoher Wahrscheinlichkeit und geringen Verlusten ¨uber das Hindernis transmittieren. Dabei handelt es sich um die Intensit¨atsverst¨arkung an der Kontakt-Stelle aufgrund der optischen Nahfelder ankommender SPPs.

Aus diesen Untersuchungen heraus ist es denkbar, dass – wie in Abschnitt 2.1.2.5 vor-gestellt – die SPPs einen direkten Einfluss auf den elektronischen Transport durch die Kontakt-Stelle aus¨uben. Ob dieser tats¨achlich existiert und auch gemessen werden kann, ist unter anderem Gegenstand des nun folgenden Abschnittes.

6 Ergebnisse & Diskussion