Transiente Hochfeldeffekte im Volumenhalbleiter Galliumarsenid : Von der Franz-Keldysh-Absorption zur Wannier-Stark-Lokalisierung

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(1)Transiente Hochfeldeffekte im Volumenhalbleiter Galliumarsenid: Von der Franz-Keldysh-Absorption zur Wannier-Stark-Lokalisierung Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doktor der Naturwissenschaften (Doctor rerum naturalium) vorgelegt von Christian Schmidt an der. Mathematisch-Naturwissenschaftliche Sektion Fachbereich Physik. Tag der mündlichen Prüfung: 04. Juli 2016 1. Referent: Prof. Dr. Alfred Leitenstorfer 2. Referent: Prof. Dr. Thomas Dekorsy. Konstanzer Online-Publikations-System (KOPS) URL: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:352-0-347774.

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(3) Inhaltsverzeichnis. Abkürzungsverzeichnis Einleitung. iii 1. 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie 1.1 Nichtlineare perturbative Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.1 Drei-Wellen-Mischen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.2 Phasenanpassung nichtlinearer Wechselwirkungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.3 Effizienz und Verstärkungsbandbreite optisch-parametrischer Verstärkung. . . . . . . . 1.1.4 Vier-Wellen-Mischen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.5 Superkontinuumsgeneration in einem Plasmafilament . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2 Nicht-perturbative Effekte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1 Tunnelionisation und Keldysh-Parameter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.2 Generation höherer Harmonischer. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.3 Franz-Keldysh-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.4 Bloch-Oszillationen und Wannier-Stark-Leiter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 7 7 10 13 14 19 22 25 25 26 29 31. 2 Generation phasenstabiler, ultrakurzer, hochintensiver Multi-Terahertz-Impulse 2.1 Erzeugung phasenstabiler Multi-Terahertz-Impulse. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Aufbau der Hochfeld-Terahertz-Quelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3 Feldaufgelöste Detektion durch elektro-optisches Abtasten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.4 Generation ultrakurzer hochintensiver Multi-Terahertz-Impulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 37 38 40 42 44. 3 Phasenrauschen der Multi-Terahertz Impulse und hochintegrierter, doppelter optisch-parametrischer Verstärker 3.1 Phasenrauschen der Multi-Terahertz-Impulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Der doppelte optisch-parametrische Verstärker . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.1 Aufbau und Design . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.2 Aktive Stabilisierung und Phasenrauschen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.3 Räumliche Stabilisierung des Pump-Strahls . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 49 49 51 51 56 61. 4 Erzeugung ultrakurzer Impulse mit nicht-kollinearen optisch-parametrischen Verstärkern 63 4.1 Phasenanpassung für nicht-kollinear propagierende Impulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 4.2 Ultrakurze Impulse eines nicht-kollinearen optisch-parametrischen Verstärkers im sichtbaren Spektralbereich . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66. i.

(4) Inhaltsverzeichnis 4.3. Erzeugung ultrakurzer, intensiver Lichtimpulse zur Plasmageneration in einem ultraschnellen Halbleiterschalter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Ultrabreitbandiger nicht-kollinearer optisch-parametrischer Verstärker im nahen Infrarot . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Drei Oktaven überspannendes Abfrage-Spektrum im nahinfraroten, sichtbaren und ultravioletten Spektralbereich . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Ultrabreitbandige nicht-kollineare parametrische Verstärkung in einer Typ-II-Phasenanpassungsgeometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 79. 5 Nichtlineare Impulsformung von Multi-Terahertz-Transienten 5.1 Polar-asymmetrische Multi-Terahertz-Felder und Quanteninterferenz-Strom . . . . . . . . . . . . . . 5.1.1 Synthese von Multi-Terahertz-Feldern mit kontrolliert polarer Asymmetrie . . . . . . . 5.1.2 Quanteninterferenzstrom in Indiumantimonid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2 Subzyklen-präzises Zuschneiden von Multi-Terahertz-Feldern . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.1 Prinzip und Aufbau des ultraschnellen Halbleiterschalters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.2 Zuschneiden eines Multi-Terahertz-Transientens . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.3 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 83 83 84 88 92 92 96 100. 4.4 4.5 4.6. 70 73 76. 6 Elektronische Eigenschaften von Halbleitern vorgespannt mit extrem starken Multi-Terahertz-Feldern 101 6.1 Experimenteller Aufbau und Messprinzip . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104 6.2 Elektronische und kristallographische Eigenschaften der Halbleiterproben . . . . . . . . . . . . . . . . 108 6.2.1 Bandstruktur und optische Eigenschaften von Galliumarsenid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108 6.2.2 Optische Bestimmung der Kristallrichtung von Zinkblende-Strukturen . . . . . . . . . . . . 112 6.3 Feldinduzierte Ladungsträgerdynamik im Volumenhalbleiter Galliumarsenid . . . . . . . . . . . . . 117 6.3.1 Dynamik freier Ladungsträger auf Pikosekunden-Zeitskala . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 6.3.2 Erzeugung höherer Harmonischer in Galliumarsenid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119 6.3.3 Instantane Änderung der Interband-Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121 6.3.4 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 Zusammenfassung und Ausblick. 135. A Feldinduzierte extreme Nichtlinearität in Galliumarsenid, Probenpräparation und Reflexionsmessungen 141 A.1 Feldinuzierte extreme Nichtlinearität in Galliumarsenid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141 A.2 Probenpräparation: Epitaxie-Lift-Off-Verfahren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143 A.3 Reflexionsmessungen an Galliumarsenid und Galliumphosphid im sichtbaren und ultravioletten Spektralbereich . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144 Literaturverzeichnis. 149. Publikationsliste. 161. Danksagung. 167. ii.

(5) Abkürzungsverzeichnis ∆R/R. relative Reflexionsänderung. ∆T/T. relative Transmissionsänderung. arb. un.. willkürliche Einheiten. AgGaSe2. Silbergalliumselenid. AlAs. Aluminiumarsenid. AlGaAs. Aluminiumgalliumarsenid. BBO. β-Bariumborat. BK7. Borosilikat-Kronglas. CaF2. Kalziumfluorid. CCD. ladungsgekoppeltes Bauteil. CEO. Verschiebung des Frequenzkammes zur Null. CEP. Phasenvesatz zwischen Einhüllender und Trägerfrequenz. CM. gekrümmter Spiegel. CMOS. sich ergänzender Metall-Oxid-Halbleiter. DCM. schichtdicken-modulierter Bragg-Spiegel. DFG. Erzeugung der Differenzfrequenz. DOPA. doppelter optisch-parametrischer Verstärker. EOS. elektro-optisches Abtasten. Er:Faser. Erbium dotierte Glasfaser. FIR. Ferninfrarot. FK. Franz-Keldysh. FKE. Franz-Keldysh-Effekt. FKO. Franz-Keldysh-Oszillationen. FROG. frequenz-aufgelöstes optisches Abtasten. iii.

(6) Abkürzungsverzeichnis FWHM. volle Halbwertsbreite bei der Hälfte des Maximums. GaAs. Galliumarsenid. GaSe. Gallium(II)-selenid. Ge. Germanium. GD. Gruppengeschwindigkeitsverzögerung. GDD. Gruppengeschwindigkeitsverzögerungsdispersion. GVM. Gruppengeschwindigkeitsfehlanpassung. HH. höhere Harmonische. HHG. Generation höherer Harmonischer. HNF. hoch nichtlineare Faser. IR. Infrarot. KTP. Kaliumtitanylphosphat. LBO. Lithiumtriborat. MIR. Mittelinfrarot. NIR. Nahinfrarot. NOPA. nicht-kollinearer optisch-parametrischer Verstärker. norm.. normiert. OPA. optisch-parametrischer Verstärker / Frequenzkonverter. OPG. optisch-parametrische Generation / Generator. SH. zweite Harmonische. SHG. Erzeugung der zweiten Harmonischen. SFG. Erzeugung der Summenfrequenz. SPM. Selbstphasenmodulation. THG. Erzeugung der dritten Harmonischen. Ti:Saphir. Titan-dotierter Saphir. TPA. Zwei-Photonen-Absorption. UV. Ultraviolett. VIS. sichtbarer Spektralbereich. WS. Wannier-Stark. iv.

(7) WSL. Wannier-Stark-Leiter. YAG. Yttrium-Aluminium-Granat. Yb:YAG. Ytterbium dotiertes Yttrium-Aluminium-Granat. Yb:YLF. Ytterbium dotiertes Yttrium-Lithium-Fluorid. ZnO. Zinkoxid. ZnTe. Zinktellurid. v.

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(9) Einleitung Ein fundamentaler Mechanismus zur Untersuchung von Materie stellt die Wechselwirkung des elektronischen Systems mit elektromagnetischen Wellen dar. Zusätzlich liefern Absorption und Emission des Lichts in der Materie wichtige Informationen zur Natur der Strahlung selbst. Zu Beginn des 20. Jahrhunderts ermöglichte die Deutung der Absorption im photoelektrischen Effekt das Verständnis von Licht als Quanten, während die diskreten Emissionsspektren angeregter Gase die Vorstellung vom Aufbau der Atome präzisierten. Beide Beobachtungen waren Ausgangspunkte zur Entwicklung der Quantentheorie, welche die umfassendste Beschreibung mikroskopischer Phänomene darstellt und daher Basis der modernen Physik ist. Wichtige Elemente dieser Theorie sind die Beschreibung der Teilchen als Wahrscheinlichkeitswellen sowie das Prinzip der Ununterscheidbarkeit identischer Teilchen. Nach diesem Prinzip verhält sich die Gesamtwellenfunktion von Fermionen antisymmetrisch unter paarweiser Vertauschung. Eine direkte Konsequenz daraus ist das Pauli-Prinzip, welches zwei Elektronen untersagt denselben Zustand einzunehmen. Im Gegensatz dazu erlaubt der symmetrische Charakter von Teilchen mit ganzzahligem Spin einen Zustand mehrfach zu besetzen. Im Extremfall kondensieren all diese Bosonen im Grundzustand und die quantenmechanischen Merkmale werden auf makroskopischen Größenskalen sichtbar. Erst das Prinzip der Ununterscheidbarkeit führt zu einem mikroskopischen Verständnis der Bindungskräfte in Molekülen und Festkörpern. Ein System mehrerer identischer Atome kann einen energetisch günstigeren Gesamtzustand einnehmen, wenn sich benachbarte Atomorbitale überlagern. Die Elektronen können dann nicht mehr ihren einzelnen Mutteratomen zugeordnet werden, stattdessen ergibt sich eine Gesamtwellenfunktion als Superposition der Einzelzustände. Dadurch wird die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Elektronen zwischen den Atomen vergrößert und die abstoßende Kraft der Atome aufeinander teilweise kompensiert. Gleichzeitig wird durch die Ausdehnung der Wellenfunktion über mehrere Atomkerne, die Unschärfe der kinetische Energie der Elektronen minimiert. Die Zunahme der Bindungsenergie durch das Überlappen von Atomorbitalen führt daher zu einer Kondensation der Atome in der flüssigen oder festen Phase mit neuen, kollektiven Eigenschaften und Charakteristiken. In kristallinen Festkörpern hat die regelmäßige Anordnung von kleinsten Strukturelementen bemerkenswerte Konsequenzen. Die zuvor am Mutteratom lokalisierten Elektronen besitzen infolge der Translationssymmetrie eine über viele Gitterplätze ausgedehnte Wellenfunktion. Ihre zuvor diskreten atomaren Energieniveaus spalten auf und formen kontinuierliche Bänder. Dank dieses Energiebändermodells können Eigenschaften wie elektrische Leitfähigkeit oder optische Transparenz von Metallen, Halbleitern und Isolatoren erklären werden. Des Weiteren können die Gitteratome kollektive Bewegungen durchführen, die sich als Wellen im Kristall ausbreiten. Das komplexe Zusammenspiel dieser sogenannten Phononen mit den Elektronen im diskret translationsinvarianten Potential eines Kristalls hat eine Reihe faszinierender Phänomene zur Folge und ist die Grundlage der modernen Festkörperphysik. Beispielsweise wird in Supraleitern durch Phononen eine attraktive Kraft zweier Elektronen aufeinander vermittelt, die sich dann als neues Quasiteilchen mit ganzzahligem Spin durch das Gitter bewegen und demnach nicht mehr dem Pauli-Prinzip unterworfen sind. Als Konsequenz erfährt das Elektronen-Paar keine Stöße oder Streuung mehr und ein elektrischer Strom kann verlustfrei. 1.

(10) Einleitung durch das Material fließen. Weiteren interessante Eigenschaften sind die kollektive Ausrichtung von Elektronenspins als Basis des Magnetismus sowie die Änderung der Periodizität des Kristallgitters in Materialien mit Ladungsträgerdichte-Wellen und Metall-Isolator-Übergängen. Eine wichtige Methode, diese Erscheinungen zu studieren, ist das Material in einen Nicht-Gleichgewichtszutand anzuregen und die Dynamik der Relaxation zurück in den Grundzustand aufzuzeichnen. Auf diese Weise lassen sich die Kopplungen der Freiheitsgrade und der Untersysteme sowie Möglichkeiten zur Energieabgabe bestimmen. Da die Bewegung der Gitteratome und Elektronen auf ultrakurzen Zeitskalen im Bereich von Pikosekunden (1 ps = 10−12 s) und Femtosekunden (1 fs = 10−15 s) abläuft, kann die Dynamik nicht auf elektronische Weise, sondern nur mit kurzen Lichtblitzen (im folgenden als Impulse bezeichnet) beobachtet werden. Die Ultrakurzzeit-Spektroskopie befasst sich mit den Methoden zur Untersuchung ultraschneller Phänomene und der Erzeugung extrem kurzer Lichtimpulse [Kär04], bis hinunter zu einer Dauer von nur einem einzelnen Schwingungszyklus [Kra09, Jun10, Wir11]. Mit der Generation ultrakurzer Lichtblitze in modengekoppelten Laser- und Verstärkersystemen sind gleichzeitig extreme Spitzenintensitäten verknüpft, da die gespeicherte Energie des aktiven Mediums in sehr kurzer Zeit abgegeben wird. Diese hohen Intensitäten ermöglichen mithilfe nichtlinearer Frequenzkonversion Spektralbereiche zu erschließen, für welche keine intensiven und spektral breitbandigen Quellen zur Verfügung stehen. Einen besonders interessanten Bereich stellt der Terahertz-Spektralbereich von 0,1 THz bis 100 THz (1 Terahertz = 1 THz = 1012 Hz) im Mittel- und Ferninfrarot dar [Fer02, Küb05, Ton07]. Neben der Möglichkeit, die erzeugten Wellenformen feldaufgelöst zu detektieren und damit direkten Zugriff auf die komplexe dielektrische Funktion und allgemeine Leitfähigkeit zu erhalten, ist insbesondere die geringe Energie der THz-Photonen von Bedeutung. Viele Eigenresonanzen fundamentaler Anregungen (Quasiteilchen) in Festkörpern liegen im THz-Regime und können einerseits mit dieser Strahlung getrieben, andererseits auch kohärent kontrolliert werden. Beispiele hierfür sind die Untersuchung der Dynamik des Aufbaus kollektiver Plasmaoszillationen [Hub01] und des Energietransfers des elektronischen Systems an das Kristallgitter in Supraleitern [Pas10], sowie die Erzeugung und Kontrolle von Spinwellen [Kam11] und gebundener Elektron-Loch-Paare [Lei08]. Auf der anderen Seite erlaubt die Emission von THz-Strahlung Rückschlüsse auf kohärente Dynamiken, beispielsweise die Beschleunigung von Ladungsträgern in Halbleitern und Schwingungen der Kristallionen[Lei99, Dek95], zu ziehen. Ein weiterer, besonders interessanter Anwendungsbereich intensiver und ultrakurzer THz-Impulse ist das Studium nicht-resonanter Licht-Materie-Wechselwirkung. Die Frequenz der treibenden Welle liegt in diesem Fall deutlich unterhalb der zu beobachtenden Resonanz. Die Wechselwirkung entspricht derjenigen mit einem klassischen Feld und die auftretende Effekte, wie der quantenmechanische Tunneleffekt oder auch Rabi-Oszillationen des Polarisationsvektors, können nicht mehr störungstheoretisch (perturbativ) beschrieben werden. Mit nicht-resonanten starken Multi-THz-Feldern konnte kürzlich ein tunnel-induzierter, ultraschneller Phasenübergang von der isolierenden Phase in den metastabilen metallischen Zustand des Materials Vanadiumdioxid demonstriert werden [May15]. Des Weiteren gestattete dieser Impulse das Einsetzen von Rabi-Oszillationen im Halbleiter Indiumantimonid [Jun12b] sowie der Franz-Keldysh-Effekt an der Absorptionsbandkante von Indiumphosphid [Sch10, Sch11a, Pas13] zu beobachten. In vorangehender Darstellung wurde die herausragende Bedeutung der Überlappung benachbarter Atomorbitale für die Festkörperphysik und der damit verknüpften Phänomene deutlich. Ausgangspunkt der hier vorgestellten Arbeit ist die Fragestellung, in welchem Maße die Ausdehnung der elektronischen Wellenfunktionen in Festkörpersystemen mittels eines äußeren elektrischen Feldes kontrolliert werden kann. Dazu wurde der Volumenhalbleiter Galliumarsenid mit dem elektrischen. 2.

(11) Einleitung Feld eines intensiven Multi-THz-Transienten vorgespannt und die kohärente Ladungsträgerdynamik im nicht-perturbativen Licht-Materie-Wechselwirkungsregime untersucht. Der physikalische und technologische Hintergrund dieses Ansatzes wird im folgenden erörtert. Sind freie Elektronen und Löcher eines periodischen Kristalls einem äußeren elektrischen Feld ausgesetzt, starten die Ladungsträger eine räumlich oszillatorische Bewegung, die sogenannten Bloch-Oszillationen [Blo28]. In der Frequenzdomäne äußern sich diese Oszillationen als das Ausbilden diskreter und äquidistanter Resonanzen, die als Wannier-Stark-Leiter bezeichnet werden [Wan60]. Bemerkenswerterweise ist mit dieser Bewegung kein gerichteter Ladungsträgertransport verknüpft und erst die Störungen der Kohärenz durch Stöße führen zu einem Strom nach dem Ohmschen Gesetz. Im Falle eines ansteigenden elektrischen Feldes nimmt auch die Frequenz der Bloch-Oszillation zu, gleichzeitig reduziert sich die Amplitude der räumlichen Schwingung auf wenige Gitterpunkte. Diese zunehmende Einschränkung der Wellenfunktion ist als Wannier-Stark-Lokalisierung bekannt. Im Extremfall vollständiger Lokalisierung ist die Überlappung benachbarter Zustände komplett aufgehoben und das Elektron auf einen einzelnen Gitterpunkt beschränkt. Infolgedessen verliert das Material seinen kollektiven Charakter und die Energieniveaus der individuellen Atome werden wieder sichtbar. Aufgrund von starker Dephasierung konnten Effekte, die mit dieser fundamentalen Dynamik verknüpft sind, in Volumenmaterialen noch nicht beobachtet werden. Eine Möglichkeit die Phänomene dennoch untersuchen zu können ist, die Periodendauer der Bloch-Oszillationen mittels extrem starker Felder deutlich zu reduzieren. Mit Anlegen einer statischen Spannung ist man jedoch typischerweise auf elektrische Felder im Bereich von 1 MV/cm beschränkt, da eine Ladungsträgermultiplikation, verursacht durch Tunnel- und Stoßionisation, unweigerlich zum dielektrischen Durchbruch des Materials führt. Daher wird in dieser Arbeit, um diesen dielektrische Durchbruch zu umgehen, das ultrakurze, transiente elektromagnetische Feld verwendet, das mit einem Impuls im mittelinfraroten Spektralbereich verknüpft ist. Typische Zentralfrequenzen des vorgestellten Aufbaus liegen im Bereich um 25 THz. Demnach hält das maximale elektrische Feld nur wenige Femtosekunden an, bevor das Vorzeichen wechselt. Zusätzlich verstreicht zwischen zwei aufeinanderfolgenden Impulsen ausreichend Zeit, damit angeregte Elektronen wieder in den Grundzustand relaxieren können. Die Wechselwirkung des Feldes mit dem Elektronensystem gleicht der mit einem klassischen Feld, da die Frequenz deutlich niedriger und folglich nicht-resonant zur fundamentalen Bandlücke der meisten Halbleiter ist. Gleichzeitig liegt das treibende Feld der verwendeten Multi-THz-Strahlung oberhalb der Resonanzen des Ionen-Gitters. Die polaren Kristallatome können dem schnellen elektrischen Feld nicht folgen und verharren in ihrer Gleichgewichtsposition. Dies erlaubt, einen zusätzlichen Energieübertrag an das Gitter in Form von Phononen zu unterdrücken. Werden die elektronischen Wellenfunktionen durch das starke Feld des Multi-THz-Transienten modifiziert, kann ein zweiter Impuls die feldinduzierten Änderungen der Elektronenkonfiguration abfragen. Dabei darf die zeitliche Ausdehnung dieses Abfrage-Impulses nicht länger als ein Halbzyklus bei 25 THz sein. Um die Veränderung der Zustände zu identifizieren, müssen zusätzlich die Frequenzen der elektronischen Interband-Resonanzen im Abfrage-Spektrum enthalten sein. Im Experiment ist insbesondere die absolute Phasenstabilität des anliegenden Feldes notwendige Voraussetzung, da andernfalls die Sichtbarkeit der induzierten feldabhängigen Effekte stark abnimmt. Das skizzierte Konzept ist die einzige Möglichkeit, um Hochfeldeffekte in Halbleitern unter extrem hohen elektrischen Feldstärken zu beobachten. Die experimentelle Realisierung und die Untersuchung der feldinduzierten Effekte in Galliumarsenid wird in den Kapiteln dieser Arbeit geschildert. Nach dieser Einleitung wird in Kapitel 1 eine kurze Einführung in nicht-resonante Licht-MaterieWechselwirkungen gegeben. Dabei werden ausgewählte und für diese Arbeit relevanten Effekten der klassischen, nichtlinearen Optik diskutiert. Die Verstärkung und Phasenanpassungsbandbreite von optisch-parametrischen Prozessen ist für die Darstellungen in den nachfolgenden Kapiteln von besonde-. 3.

(12) Einleitung rer Bedeutung. Neben dieser störungstheoretischen Wechselwirkung wird auch der nicht-perturbative Einfluss starker elektrischer Felder betrachtet. Besonderes Augenmerk liegt dabei auf der kohärenten Ladungsträgerdynamik im periodischen Potential von Halbleiterstrukturen. In Kapitel 2 wird die Konstanzer Hochfeldquelle vorgestellt. Die Darstellung beruht dabei im Wesentlichen auf dem Status zu Beginn dieser Arbeit. Modifikationen ab diesem Zeitpunkt werden in den folgenden Kapiteln beschrieben. In diesem Kapitel wird gezeigt, wie mit einem flexiblen und kompakten Laboraufbau phasenstabile Multi-THz Impulse im Bereich von 10 THz bis 72 THz generiert werden können. Die auf diese Art erzeugten elektrischen Feldstärken betragen bis zu 12 MV/cm für Impulse mit nur einem einzelnen Schwingungszyklus und über 100 MV/cm für längere Wellenpakete in einer speziellen Wechselwirkungsgeometrie [Sel08a, Jun10, Pas13]. Diese Felder übertreffen die Spitzenamplituden von Strahlungen, synthetisiert in Großforschungsanlagen wie Freien-Elektron-Lasern, um Größenordnungen. Das vorgestellte Hybridsystem vereinigt die hohe Stabilität der Faserlaser-Technologie mit den extremen Verstärkungseigenschaften von Titan-Saphir-Verstärkern. Die intensiven Ausgangsimpulse werden verwendet, um zwei parallele Frequenzkonverter im nahinfraroten Spektralbereich mit leicht verstimmter Wellenlänge zu betreiben. In einem nichtlinearen Kristall erzeugen die Konverter mittels Differenzfrequenzgeneration die gewünschte Multi-THz-Strahlung. Dank des spezielle Designs der beiden Verstärker im nahen Infrarot und der Materialeigenschaften von Gallium(II)-selenid können sowohl extrem hohe Effizienzen als auch breitbandige Konversionen im nichtlinearen THz-Generationsprozess erzielt werden. Eine Komplikation des bisherigen Konzeptes stellt das Phasenrauschen der Multi-THz-Transienten dar. Eine variierende Strahlweglänge der beiden separaten Frequenzkonverter führt zu einer fluktuierenden Phasenlage des eigentlich intrinsisch phasenstarren THz-Feldes. Das Ziel dieser Arbeit, die feldaufgelöste Untersuchung von Hochfeldeffekten in Halbleitern auf einer Subzyklen-Zeitskala, ist mit diesen Impulsen nicht möglich. Daher werden in Kapitel 3 das Konzept und die Implementierung eines neuen, hochintegrierten Designs zweier optisch-parametrischer Verstärker in einem gemeinsamen Aufbau beschrieben. Dank einer kompakten, parallelen Strahlführung mit möglichst kurzem, getrennten Weg und einer aktiven Stabilisierung, basierend auf einer balancierten, interferometrischen Detektion, kann das Phasenrauschen der Multi-THz-Transienten auf unter 1 fs reduziert werden. Kapitel 4 thematisiert die Erzeugung intensiver, kurzer Impulse mit ultrabreitbandigen Spektren mittels nicht-kollinearer optisch-parametrischer Verstärkung. Nach einer kurzen Erläuterung der Phasenanpassung in der nicht-kollinearen Geometrie folgt die Darstellung eines Konverters mit AusgangsImpulsen im sichtbaren Spektralbereich. Eine leichte Modifikation dieses Aufbaus erlaubt es außerdem, Spektren im nahen Infrarot zu generieren. In Kombination mit einer zweiten Stufe können auf diese Art ultrakurze und intensive Impulse erzeugt werden, die als Kontroll-Impulse für einen ultraschnellen Halbleiterspiegel (siehe Kapitel 5) zum Zuschneiden von THz-Wellenformen dienen. Im Anschluss wird ein weiterer nicht-kollinearer Verstärker vorgestellt, der im Bereich von 800 nm Ausgangswellenlänge operiert. Zusammen mit den Impulsen des Konverters im sichtbaren Spektralbereich und den zweiten Harmonischen der Ausgangsfrequenzen der beiden Verstärker deckt der Aufbau einen drei optische Oktaven überspannenden Spektralbereich von 300 THz bis 1,2 PHz (P = Peta = 1015 ) lückenlos ab. Diese bemerkenswerte Detektionsbandbreite stellt in Kombination mit ultrakurzen Impulsdauern ein einzigartiges Abfrage und ist ideal geeignet, um die feldinduzierte Änderung der elektronischen Eigenschaften eines Halbleiters abzufragen. Abschließend wird ein neuartiges Konzept zur Erzeugung ultrabreiter Spektren im nahen Infrarot in einer nicht-kollinearen Typ-II-Phasenanpassungsgeometrie vorgestellt. Die Verstärkung wird anhand. 4.

(13) Einleitung des am häufigsten verwendeten, nichtlinearen Kristalls β-Bariumborat demonstriert. Dies ist insofern bemerkenswert, als dass für diesen Kristall keine ultrabreitbandige Phasenanpassung in einer Typ-IGeometrie und Titan:Saphir-Ausgangswellenlänge als Pumpe existiert. Diese neue Methode wurde im Rahmen der Publikation [Sch15] veröffentlicht und von den Editoren des Journals Journal of Optics in eine Sonderausgabe zu den Höhepunkten des Jahres 2015 gewählt. Das Kapitel 5 befasst sich mit nichtlinearer Formung von Multi-THz-Impulsen mit Subzyklen-Präzision. Zuerst wird eine Methode zur Synthese eines polar-asymmetrischen Feldes im Mittelinfrarot durch kohärente Überlagerung der fundamentalen mit der zweiten harmonischen Welle beschrieben. Der Grad der Asymmetrie der Zwei-Farben-Wellenform kann dabei über den relativen Phasenunterschied der beiden Komponenten kontrolliert werden. Der unipolare Feldverlauf wird mittels breitbandigem elektro-optischen Abtasten detektiert und stellt den experimentell ersten, feldaufgelösten Nachweis kohärent kontrollierter Zwei-Farben-Impulse dar. Diese Wellenform mit gebrochener Symmetrie auf der Einhüllenden- sowie auf der Subzyklen-Zeitskala ist ideal geeignet, um niederenergetische Freiheitsgrade resonant zu treiben, aber auch nicht-perturbative Phänomene, wie die Erzeugung höherer Harmonischer, gezielt zu manipulieren. Die Entwicklung und Demonstration der Methode sind in der Veröffentlichung [Sch16] publiziert. Eine mögliche Anwendung dieser polar-asymmetrischen Impulse wird anhand eines erstmalig beobachteten Quanteninterferenz-Stroms in Indiumantimonid gezeigt [Büh16]. In einer zweiten Methode wird ein ultraschneller Halbleiterschalter verwendet, um Multi-THz-Transienten in der Zeitdomäne auf einer Subzyklen-Zeitskala zurechtzuschneiden. Dazu werden die intensiven und ultrakurzen Ausgangs-Impulse des zweistufigen, nicht-kollinearen optisch-parametrischen Verstärkers als Kontroll-Impulse verwendet. Dieser kontrolliert über lineare und Zwei-Photonen-Absorption die Ladungsträgerdichte im Halbleiter Germanium. Die kurze Impulsdauer ermöglicht die kollektive Plasmaschwingung binnen 50 fs zu etablieren und das elektrische Feld auf diese Art mit SubzyklenPräzision zu formen. Es wird demonstriert wie, beginnend mit einer ausgedehnten Wellenform, sukzessiv Schwingungszyklen abgeschnitten werden können bis ein THz-Transient mit der Dauer von nur einer einzelnen Oszillationsperiode übrig bleibt. Der Nachweis von neu generierten Frequenzkomponenten unterstreicht den nichtlinearen Charakter des Wechselwirkungs-Mechanismus vermittelt über den ultraschnellen Schalter. Das neuartige Konzept und die Anwendung im mittelinfraroten Spektralbereich des ultraschnellen Schalters führten zu der Veröffentlichung [May14b]. In Kapitel 6 werden die unterschiedlichen Aspekte der vorhergehenden Kapitel in einem komplexen und hochintegrierten Gesamtaufbau kombiniert, um den Einfluss extrem starker elektrischer Felder auf die Elektronenkonfiguration von Galliumarsenid zu untersuchen. Die Detektionsbandbreite vom nahinfraroten bis zum ultravioletten Spektralbereich gestattet es, die Modifikation der gesamten kombinierten Zustandsdichte in Feldrichtung abzufragen. Nach der Einführung und der Vorstellung des Detektionsaufbaus und des Messdesigns werden die elektronischen und kristallographischen Probeneigenschaften diskutiert. Eine rein optische Methode ermöglicht die Orientierung der Hochsymmetrierichtungen der Zinkblende-Kristallstruktur zu identifizieren. Das elektrische Feld kann infolgedessen entlang der Kristallrichtung mit größter Periodizität und Inversionssymmetrie ausgerichtet werden. Im Folgenden werden dann die inkohärenten Ladungsträgerdynamiken und die feldinduzierte Emission diskutiert. Die dabei vorgestellte Detektion von Harmonischen der treibenden THz-Frequenz bis zu 21. Ordnung stellen den ersten experimentellen Nachweis von höheren Harmonischen im Material Galliumarsenid dar. Um die anfängliche Frage zu beantworten, in welchem Maße die Überlappung benachbarter Atomorbitale mittels eines elektrischen Feldes beeinflusst werden kann, wird der Einfluss der äußeren Spannung auf die Konfiguration des elektronischen Systems zeitgleich zum anliegen des THz-Transienten untersucht. Dazu wird die Änderung der Absorption zeitgleich zum extrem starken elektrischen Feld des. 5.

(14) Einleitung Multi-THz-Transienten in einem Frequenzbereich von 300 THz bis 750 THz abgefragt. Mittels dieses Detektionsbereichs kann die kohärente Interband-Polarisation für die komplette Absorptionsbandbreite in Feldrichtung aufgezeichnet werden. Für niedrige Felder wird die Beobachtung der Modulation der fundamentalen und split-off-Absorptionskante durch den Franz-Keldysh-Effekt gezeigt. Für hohe elektrische Felder entsteht eine besonders interessante Struktur mit einer stufenförmigen Absorptionsänderung bei 490 THz. Dieser Verlauf entspricht der zu erwartenden Signatur eines Wechsels von einer dreidimensionalen zu einer in einer Raumrichtung eingeschränkten Absorptionscharakteristik. Außerdem weist der Energiewert des Vorzeichenwechsels eine bemerkenswerte Übereinstimmung zu inneratomaren Übergängen der Halbleiterkonstituenten in der Gasphase auf. Demnach sind die spektrale Position und die Form starke Indizien für eine vollständige Wannier-Stark-Lokalisierung der Valenzelektronen. Das starke elektrische Feld hebt die Überlappung benachbarter Atomorbitale auf und der kollektive Charakter der elektronischen Wellenfunktionen bricht zusammen. Infolgedessen wird der atomare Ursprung der Interband-Absorption sichtbar und ein neuer Materiezustand aus periodisch angeordneten aber ungebundenen Atomen erzeugt. Die Arbeit schließt mit der Zusammenfassung der wesentlichen Aspekte der einzelnen Kapitel und einem Ausblick.. 6.

(15) KAPITEL. 1. Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie Wichtige Bestandteile der vorliegenden Arbeit sind einerseits die Erzeugung intensiver Multi-THzImpulse mit Spitzenfeldstärken im Bereich von 20 MV/cm und andererseits die Synthese eines möglichst breitbandigen Abfrage-Spektralbereichs. Beides wird über die Frequenzkonversion in nichtlinearen Prozessen erreicht. In Kombination werden die Impulse verwendet, um den Einfluss der extremen Vorspannung auf die Ladungsträgerdynamik in Halbleitern im nicht-störungstheoretischen WechselwirkungsRegime zu untersuchen. Daher wird in diesem Kapitel eine kurze Einführung in die für diese Arbeit relevanten Effekte der klassischen nichtlinearen Optik und der nicht-perturbativen Licht-MaterieWechselwirkungen gegeben. Die Darstellung ist [Boy92] nachempfunden. Weitere ausführliche Darstellungen können auch in der gängigen Standardliteratur nachgelesen werden [She84, Man95, Sau96].. 1.1. Nichtlineare perturbative Optik Die Wechselwirkung von Licht mit den mikroskopischen Freiheitsgraden von Materie durch die elektromagnetische Kraft ist eines der fundamentalsten Phänomene der Physik und daher Grundlage für natürliche Erscheinungen und technische Anwendungen des alltäglichen Lebens. Die Ladungsträger im Material werden durch das äußere elektrische Feld der Lichtwelle aus ihrer Ruheposition ausgelenkt, führen erzwungene Schwingungen mit der Frequenz der treibenden Kraft aus und strahlen dabei ihrerseits elektromagnetische Wellen ab. Für kleine Verschiebungen aus der Ruhelage ist die Rückstellkraft der Schwingung proportional zur Auslenkung und folglich die abgestrahlte Frequenz bis auf eine Phasenverzögerung identisch mit der des eingestrahlten Lichtes. Die Überlagerung dieser beiden Felder ist die Ursache für Brechung, Absorption und Dispersion und somit Ausgangspunkt vieler weiterer physikalischer Konzepte. Wird die Intensität des eingestrahlten Lichtes und folglich auch die auslenkende Kraft auf die Mikrooszillatoren erhöht, weicht das System zunehmend von einer rein linearen Antwort ab. In Abbildung 1.1 ist neben dem idealisiert parabelförmigen (schwarze, gestrichelte Linie) ein realistischeres (grüne, durchgezogene Linie) „Lennard-Jones“- oder auch „Born-Mayer“- Potential dargestellt. Diese Potentialformen berücksichtigen zum einen zunehmende Abstoßung der Elektronen durch das Pauli-Prinzip bei Bewegung auf den Kern zu und zum anderen bei großen Abständen eine auf Null abnehmende Rückstellkraft bei einer Bewegung vom Kern weg. Aus dem Potentialverlauf wird deutlich, dass nur bei kleiner Auslenkung der Ladungsträger aus ihrer Ruhelage am Minimum des Potentials die Näherung durch eine Parabel gerechtfertigt sein kann. Für große eingestrahlte Felder. 7.

(16) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie. lineare. emitted field: Eges = E1+E2+E3. s respon. =. E1 = cos(ωt). fundamental. e. driving field E = cos(ωt). +. l. +. tia ten po al. second harmonic. E3 = 0.2. optical rectification. re. Energy. cente. r of m. ass. E2 = 0.25 cos(2ωt). Position. Abbildung 1.1.: Schematisch Darstellung eines realen Atompotentials (grün) mit „Lennard-Jones“-ähnlichem Verlauf und dessen parabolische Näherung (schwarz, gestrichelt). Die Elektronen (grüne Kugeln) in diesem Potential werden durch ein äußeres, harmonisches Feld (blau) ausgelenkt und strahlen ihrerseits ein elektromagnetisches Feld ab (rot). Für große Auslenkung führt die Asymmetrie des Potentials zu einer Verschiebung der Schwingungsschwerpunktes (center of mass). Eine Frequenzanalyse der nicht-harmonischen Antwort zeigt, dass zusätzliche Frequenzen erzeugt werden.. (blau) wird das Elektron (dargestellt als grüne Kugel) in Richtung größeren Abstandes zum Kern deutlich weiter ausgelenkt als bei der Bewegung zum Kern hin. Das hierbei abgestrahlte Feld (rot) ist proportional zur Beschleunigung der Ladungsträger und zeigt dabei eine deutliche Asymmetrie der Polarität. Diese kann durch die Superposition einer Welle mit der Frequenz des treibenden Feldes, deren zweiter Harmonischer und einer zusätzlichen, konstanten Verschiebung verstanden werden. Die nichtlineare Rückstellkraft und die damit verbundene Erzeugung neuer Frequenzen ist Gegenstand der klassischen nichtlinearen Optik. Ausgangspunkt für die Erforschung dieses Regimes der Licht-Materie-Wechselwirkung war die Entwicklung des Lasers (engl.: light amplification by stimulated emission of radiation) von Maiman [Mai60]. Der bis heute anhaltende Fortschritt bei der Weiterentwicklung der Lasertechnologie führte bereits ein Jahr später zu der ersten Erzeugung der zweiten Harmonischen in Quarzglas durch Franken et al. und somit zu der Geburt der nichtlinearen Optik. Heute werden insbesondere modengekoppelte, gepulste Lasersysteme mit geringer Durchschnittsleitung aber extrem hohen Spitzenfeldstärken eingesetzt, um Frequenzkonversionen zu betreiben. Effekte der nichtlinearen Optik sind wichtiger Bestandteil einer Reihe von Anwendungen wie der Frequenzverdopplung von Nd:YAG-Lasern zum Pumpen anderer Festkörperlaser, der Generation von Strahlung in schwer zugänglichen Spektralbereichen oder auch der Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse. Im Folgenden werden die für diese Arbeit relevanten Effekte der klassischen nichtlinearen Optik genauer skizziert. Die Antwort eines Materials auf ein einfallendes, elektromagnetisches Feld wird durch die makroskopische, vektorielle Polarisation P beschrieben. Im linearen Regime ist die Polarisation proportional zum elektrischen Feld E. Beide sind über einen Tensor zweiter Stufe, der linearen elektrischen Suszeptibilität χ, verknüpft. Diese ist die Summe aller Mikrooszillatoren und beschreibt den Einfluss aller Resonanzen auf Phasenverzögerung und Amplitudenänderung des schwingenden Feldes. Für hohe Intensitäten ist die Antwort des Materials - und daher die Polarisation - nicht mehr proportional zur anliegenden Kraft,. 8.

(17) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik kann allerdings in einfachen Fällen nach der Ordnung des elektrischen Feldes entwickelt werden, P = ε0. X. χ(i) Ei .. (1.1). i. ε0 ist die Dielektrizitätskonstante des Vakuums und χ(i) ein Tensor der Stufe (i + 1). Der i-te Summand (proportional zu Ei ) wird auch als nichtlineare Polarisation der i-ten Stufe oder als (i + 1)-WellenMischprozess bezeichnet, da im Allgemeinen Wellen der Anzahl i eine neue Welle erzeugen. Mittels der Maxwellschen Gleichungen in Kombination mit den Materialgleichungen lässt sich die nichtlineare Polarisation als Quellterm elektromagnetischer Strahlung schreiben. Erstere verknüpfen die Feldgrößen der dielektrischen Verschiebung D, des elektrischen Feldes E, der magnetischen Flussdichte H und des magnetischen Feldes B und der Ladungs- und Stromdichte, ρ und j, miteinander: ∇·B=0 ∇·D=ρ. ∂B ∂t ∂D ∇×H=j+ . ∂t ∇×E=−. (1.2). Zusammen mit den Materialgleichungen, in welchen µ0 die magnetische Permeabilität des Vakuums und M die Magnetisierung darstellt, D = ε0 E + P. B = H + µ0 M. erhält man aus den Maxwellschen Gleichungen die Wellengleichung für Lichtausbreitung in ladungsfreien, nichtmagnetischen Medien ∇2 E −. 1 ∂2 1 ∂2 E = (PL + PNL ). c2 ∂t2 ε0 c2 ∂t2. (1.3). Die Konstante c bezeichnet die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Für den Fall einer rein linearen Polarisationsantwort ist die Polarisation proportional zum elektrischen Feld E und führt nur zu einer modifizierten Ausbreitungsgeschwindigkeit und Feldamplitude im Material. Bei einer nichtlinearen Antwort PNL treten Terme in höherer Ordnung von E auf und bewirken die Abstrahlung von elektromagnetischen Feldern bei neuen Frequenzen. Im Folgenden werden einige dieser Wellen-Mischprozesse vorgestellt. Allgemein ist zu beachten, dass nur in Kristallen ohne Inversionssymmetrie nichtlineare Prozesse gerader Ordnung zu beobachten sind. Dies wird abermals aus Abbildung 1.1 deutlich. Nur wenn das Potential eine Asymmetrie um den Ruhepunkt besitzt, können Fourierkomponenten generiert werden, welche zu einer positiv konstruktiven und negativ destruktiven Überlagerung des abgestrahlten Feldes führen. Bei einem symmetrischen Potential müssen die erzeugten Frequenzen für Maxima und Minima immer konstruktiv überlagern und erlauben daher keine geraden Harmonischen des Eingangssignals. Diese Überlegung mach deutlich, weshalb Drei-Wellen-Mischprozesse - und ungerade Mischprozesse im Allgemeinen - nur in bestimmten Kristallsymmetrien beobachtet werden können. Flüssigkeiten und amorphe Materialien hingegen erlauben aufgrund ihrer Isotropie keine makroskopische Polarisation ungerader Ordnung. In diesen Medien, wie auch in kristallinen Festkörpern, ist nur an der Grenzfläche die Inversionssymmetrie gebrochen. Die damit verknüpfte nichtlineare Polarisation ist relativ klein aber dennoch vorhanden. Mischprozesser gerader Ordnung können hingegen hin allen Materialien beobachtet werden.. 9.

(18) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie. 1.1.1. Drei-Wellen-Mischen In diesem Unterkapitel werden nichtlineare Prozesse zweiter Ordnung betrachtet. Dabei wird durch die nichtlineare Wechselwirkung zweier Felder mit der nichtlinearen elektrischen Suszeptibilität eine dritte Welle erzeugt. Beispiele für Kristalle, die eine solche Wechselwirkung ermöglichen, sind unter vielen anderen β-Bariumborat (β-BaB2 O4 , kurz: BBO) [Nik91] und Kaliumtitanylphosphat (KTiOPO4 , kurz: KTP) [Bie89] im sichtbaren und Gallium(II)-selenid (GaSe) [Vod95] und Silbergalliumselenid (AgGaSe2 ) [Eck85] im mittelinfraroten Spektralbereich. Im Folgenden wird ein elektromagnetisches Feld E betrachtet, welches mit der Zeit t variiert: E(t) = E1 e−iω1 t + E2 e−iω2 t + k.k.. (1.4). Das Gesamtfeld bestehe aus zwei monochromatischen Wellen mit den Amplituden E1,2 und den Frequenzen ω1,2 . Um ein reelles Feld zu erhalten, müssen die komplexen Exponentialfunktionen mit dem jeweilig konjugiert komplexen Wert (k.k.) addiert werden. Wird dieses Feld in den Term zweiter Ordnung der nichtlinearen Polarisation aus Gleichung 1.1 eingesetzt, resultieren Mischterme bei den Differenzen und Summen der beteiligten Frequenzen: P(2) (t) = ε0 χ(2) [ E21 e−2iω1 t + E22 e−2iω2 t + k.k.. (SHG). + 2E1 E2 e−i(ω1 +ω2 )t + k.k.. (SFG). + 2E1 E∗2 e−i(ω1 −ω2 )t + k.k.. (DFG). + 2E∗1 E1 + 2E∗2 E2 ] .. (1.5). (OR). Die Summanden des ersten Terms oszillieren mit der doppelten Frequenz von einem der beiden eingestrahlten Felder und wird als Prozess der Erzeugung der zweiten Harmonischen bezeichnet (engl.: second harmonic generation, kurz: SHG). Wie der Prozess im klassischen Oszillatormodell verstanden werden kann, ist in Abbildung 1.1 zu sehen. Das einseitig asymmetrische Potential führt zu einer Abstrahlcharakteristik, bei der durch Überlagerung der fundamentalen Frequenz und der geraden, (a). Second harmonic generation excited state. hω1 hω2 =2hω1 hω1. Norm. electric field. virtual state. ground state. Abbildung 1.2.: (a) Veranschaulichung der Erzeugung der zweiten Harmonischen im Photonenbild. Durchgezogene Linien symbolisieren reale Energiezustände, gestrichelte Linien Kohärenzen, beziehungsweise virtuelle Niveaus. (b) Feldaufgelöste Detektion eines Multi-THz-Impulses bei 28 THz Zentralfrequenz (rot) und der, durch diesen in einem AgGaSe2 -Kristall generierten, zweiten Harmonischen bei 56 THz (blau). Inset: Fouriertransformation der beiden Transienten.. 10.

(19) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik höheren Harmonischen die Minima durch destruktive Interferenz abgeflacht und die Maxima durch konstruktive Überlagerung erhöht werden. Abbildung 1.2 (a) zeigt das quantenmechanische Bild des Prozesses der SHG, im Folgenden auch häufig als Photonenbild bezeichnet. Diskrete, reale Zustände sind vereinfacht als durchgezogene, schwarze Linien dargestellt, können aber auch als Kantenenergien von ausgedehnten Bändern verstanden werden. Die Essenz dieses Bildes ist, dass durch Absorption zweier Photonen ein virtuelles Energieniveau angeregt wird, welches dann instantan durch Abstrahlung eines Photons mit der Gesamtenergie des Niveaus, also der Summe der beiden Einzelphotonenenergien, zerfällt. Dabei sind die virtuellen Zwischenniveaus keinesfalls als Diagonalelemente des Dichteoperators zu verstehen, sondern sind Kohärenzen, welche durch die Nebendiagonalelemente beschrieben werden. Dies sind quantenmechanische Mischzustände durch Superposition zweier realer Energieniveaus. Diese Kohärenzen sind das Analogon zu einem schwingenden Oszillator im klassischen Bild. Eine wesentliche Anforderung an das Photonenbild ist, dass sich nach Ende des Prozesses, also der Wechselwirkung von i Wellen über den χ(i) Tensor, das System nicht in einem virtuellen Mischzustand befinden darf, sondern in den Grundzustand oder einen realen, angeregten Zustand übergegangen ist. In Abbildung 1.2 (b) ist die feldaufgelöste Messung eines Multi-THz-Impulses mit einer Zentralfrequenz von 28 THz (rot) und die durch diesen erzeugte zweite Harmonische (blau) gezeigt. Dazu wird das mittelinfrarote, fundamentale Wellenpaket in einen nichtlinearen AgGaSe2 -Kristall fokussiert und die resultierenden Felder elektro-optisch abgetastet (siehe Kapitel 2.3 und 5.1.1 für Details). Die Phasenlage der Wellen zeigt konstruktive Überlagerung für Maxima, während für Minima des fundamentalen Feldes die Phase gerade um π verschoben ist. Eine direkte Fouriertransformation des Signals [siehe Inset Abbildung 1.2 (b)] bestätigt die SHG. Der zweite Term in Gleichung 1.5 beschreibt eine Schwingung mit der Frequenz, die der Summe der beiden Frequenzen der eingestrahlten Felder entspricht und wird daher als Erzeugung der Summenfrequenz (engl.: sum frequency generation, kurz: SFG) bezeichnet. Der dritte Term repräsentiert ein Wechselfeld bei der Differenz und wird daher Erzeugung der Differenzfrequenz genannt (engl.: difference frequency generation, kurz: DFG) [Bas62]. Beide Prozesse sind im Photonenbild in Abbildung 1.3 gezeigt. Im Falle der SFG [siehe Abbildung 1.3 (a)] wird durch simultane Absorption zweier Photonen (a). Sum frequency generation. (b). Difference frequency generation. excited state. excited state. virtual state. virtual state. hω1. hω2 hω3. hω2. hω1. =hω1+ hω2. hω3 =hω1 -hω2. ground state. ground state. Abbildung 1.3.: Darstellung der Drei-Wellen-Mischprozesse der nichtlinearen optischen Erzeugung der Summenfrequenz und der Differenzfrequenz im Photonenbild. Reale Energieniveaus sind als durchgezogene Linien dargestellt, während virtuelle Zwischenniveaus durch gestrichelte Linien symbolisiert werden. (a) Im Falle der SFG erzeugen die beiden eingestrahlten Wellenpakte mit den Frequenzen ω1 und ω2 (grün und rot) eine Kohärenz, die dann mit der Frequenz ω3 = ω1 + ω2 abstrahlt (blau). (b) Im Prozess der DFG wird die Kohärenz durch das höchstfrequente Photon ω1 (blau) erzeugt und durch das zweite eingestrahlte Photon ω2 stimuliert abgeregt. Dabei entsteht eine neue Welle mit der Frequenz ω3 (rot).. 11.

(20) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie mit den Frequenzen ω1 und ω2 (grünes und rotes Wellenpaket) ein hoch angeregtes, virtuelles Zwischenniveau erzeugt, welches dann instantan unter Emission eines hochfrequenten Photons (blau) mit der Frequenz ω3 = ω1 + ω2 in den Grundzustand übergeht. Im Drei-Wellen-Mischprozess der DFG [siehe Abbildung 1.3 (b)] zerfällt das durch den hochfrequenten Impuls (blau, ω1 ) angeregte, virtuelle Niveau stimuliert von dem Wellenpaket mit der Frequenz ω2 (grün). Dabei werden zwei neue Photonen mit den Frequenzen ω2 und ω3 erzeugt. Je nach Intensität des stimulierenden Lichtfeldes wird in der Terminologie unterschieden: Ist die Welle ω2 von ähnlichen Größenordnung wie die hochfrequente Welle bei ω1 , spricht man von Differenzfrequenzerzeugung. Dagegen kann bei einer verhältnismäßig schwachen Welle ω2 der Prozess zur Verstärkung dieser Frequenz genutzt werden. Die Energie wird dann vom höherenergetischen Photon ω1 geliefert. Dies wird als optisch-parametrische Verstärkung bezeichnet (engl.: optical parametric amplification, kurz: OPA) [Gio65]. Die Bezeichnungen der beteiligten Wellen werden dann entsprechend ihrer Funktion im parametrischen Prozess als Pumpe für die höchstfrequente Welle, als Signal für die stimulierende Welle und als Idler für die neu erzeugte Welle gewählt (vergleiche engl.: Idler = Müßiggänger). Daher werden die im Folgenden häufig auftretenden Frequenzen eines OPA-Prozesses als ωp , ωs und ωi bezeichnet. Wird nur die Pumpwelle ωp ohne die stimulierende Welle eingestrahlt, kann es dennoch zu einem verstärkenden Prozess kommen. Dabei zerfällt das angeregte, virtuelle Niveau spontan in ein Signal- und ein Idler-Photon, die dann im weiteren Verlauf verstärkt werden können. Ein solcher Prozess wird als optisch-parametrische Generation (engl.: optical parametric generation, kurz: OPG) bezeichnet und findet in sogenannten optisch-parametrischen Oszillatoren Anwendung [Kle68].. N o rm . s p e c . a m p .. Der letzte Term in Gleichung 1.5 ist ein konstanter Faktor und beschreibt eine Nullpunktsverschiebung der vom Feld erzwungenen Schwingung [siehe dazu auch Abbildung 1.1]. Diese Verschiebung wird als optische Gleichrichtung bezeichnet (engl.: optical rectification, kurz: OR). Durch das anharmonische, asymmetrische Potential verschiebt sich der Mittelpunkt der Schwingung für zunehmende Amplituden zur schwächer rücktreibenden Potentialflanke. Für den bisher angenommenen Fall monochromatischer Felder ist diese optische Gleichrichtung zeitlich konstant. Verwendet man jedoch einen kurzen Impuls mit einer zeitlichen Ausdehnung auf der Femtosekunden-Zeitskala, folgt der Mittelpunkt der Schwingung der Einhüllenden des Feldes und wird nur kurzzeitig ausgelenkt. Diese impulsartige Beschleunigung der. N o r m . e le c tr ic fie ld. 1 .0. 1 0 .1. 0 .0 1. 0 .5 0. 2 4 6 F re q u e n c y (T H z ). 0 .0. -0 .5 -2. 0. 2. 4 6 R e a l tim e ( p s ). 8. 1 0. Abbildung 1.4.: Feldaufgelöste Messung des elektrischen Feldes eines THz-Impulses. Die Wellenform wird in ZnTe durch optische Gleichrichtung eines nahinfraroten Impulses mit 100 fs Impulsdauer erzeugt. Das Inset zeigt in rot die spektrale Amplitude, welche durch Fouriertransformation des Transienten berechnet wird.. 12.

(21) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik Mikrooszillatoren führt ihrerseits zu der Emission eines elektromagnetischen Feldes, wobei die Frequenz im fern- bis mittelinfraroten THz-Spektralbereich liegt [Hu90]. Abbildung 1.4 zeigt eine Messung des elektrischen Feldes eines auf diese Art erzeugten THz-Impulses. Dazu wird ein nahinfraroter Impuls bei 780 nm Zentralwellenlänge und einer Impulsdauer von 100 fs durch einen Zinktellurid-Kristall (ZnTe) gelenkt. Der erzeugte Impuls weist spektrale Komponenten von 0,5 THz bis 3 THz auf [siehe Inset in Abbildung 1.4].. 1.1.2. Phasenanpassung nichtlinearer Wechselwirkungen Gleichung 1.5 beschreibt, wie ausgehend von einem einfallenden Feld mit den Frequenzen ω1 und ω2 durch die nichtlineare Wechselwirkung mit der elektrische Suszeptibilität vier neue Felder generiert werden. Makroskopisch kann im Allgemeinen nur eine dieser Frequenzen effektiv erzeugt werden, da neben der Energieerhaltung, h̄ω3 = h̄ω1 + h̄ω2. (1.6). eine weitere Bedingung erfüllt sein muss. In einem ausgedehnten, nichtlinearen Kristall werden die mikroskopischen Dipole zu anharmonischen Schwingungen angeregt, die dann zum Beispiel im Falle der SHG, Strahlung mit der halben Wellenlänge emittieren. Da die Dipole an unterschiedlichen Orten im Kristall mit dem Takt der äußeren Kraft schwingen, überlagert sich die Welle der doppelten Frequenz nur dann konstruktiv, wenn sich beide mit der gleichen Phasengeschwindigkeit wie das treibende Feld ausbreitet und somit an jedem Orte die selbe Phasenbeziehung zwischen den beteiligten Wellen vorliegt. Diese Bedingung bezeichnet man als Phasenanpassung (engl.: phase matching) und ist gleichbedeutend mit der Erhaltung des Impulses der Photonen, k3 (ω3 ) = k1 (ω1 ) + k2 (ω2 ).. (1.7). Absolute Gleichheit ist nur für maximale Effizienz des nichtlinearen Prozesses nötig. Kleine Abweichungen führen zu einem zunehmenden „Auseinanderlaufen“ der Wellen und in der Folge zu einem destruktiven Anteil der Überlagerung. Als Maß für die Güte der Phasenbeziehung wird die Wellenvektorfehlanpassung, ∆k = k1 (ω1 ) + k2 (ω2 ) − k3 (ω3 ),. (1.8). eingeführt. Die Abweichung von der Idealkonfiguration ∆k = 0 bedeutet eine für zunehmende Materialdicke des nichtlinearen Kristalls abnehmende Effizienz der im Mischprozess generierten Welle. Für den Fall der SHG und kollinearer Lichtausbreitung kann Gleichung 1.7 zu ω3 ω1 n(ω3 ) = 2 n(ω1 ), c c. (1.9). vereinfacht werden, wobei n der Brechungsindex des nichtlinearen Kristalls ist. Da bei Frequenzverdopplung gerade ω3 = 2ω1 gilt, ist Gleichung 1.9 gleichbedeutend mit der Forderung, dass der Brechungsindex n des Materials - und folglich die Phasengeschwindigkeit - bei den Frequenzen ω3 und ω1 gerade gleich ist. Da dies im Allgemeinen aufgrund der Dispersion, das heißt der Frequenzabhängigkeit des Brechungsindex, nicht gegeben ist, muss die Impulserhaltung auf andere Weise erzielt werden. Eine besonders gängige und elegante Methode, um eine konstante Phasenbeziehung über das ganze Material zu erreichen, ist die sogenannte kritische Phasenanpassung [Mak62]. Dabei werden die doppelbrechenden Transmissionseigenschaften vieler nichtlinearer Kristalle ausgenutzt (zum Beispiel BBO, KTP, LBO). In einem doppelbrechenden Medium propagieren Wellen mit unterschiedlicher Polarisation. 13.

(22) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie mit jeweils unterschiedlichen Brechungsindizes entlang der ordentlichen und außerordentlichen Achse des Kristalls. Deshalb kann durch geeignete Wahl des Winkels der einfallenden Strahlung zur optischen Achse die Phasenanpassungsbedingung trotz Dispersion erfüllt werden. Die beiden unterschiedlichen Möglichkeiten der Polarisationskonfiguration der kritischen Phasenanpassung bezeichnet man als Typ-I, wenn die beiden langwelligen Frequenzen die gleiche Polarisation haben (o + o → e , e + e → o) und als Typ-II für den Fall senkrechter Polarisation(o + e → e, o + e → o). Neben der kritischen, durch die doppelbrechenden Eigenschaften des Materials erzielte Phasenanpassung, gibt es noch weitere Möglichkeiten die Impulserhaltung zu erfüllen. Im Aufbau der Hochfeldquelle, welche im folgenden Kapitel vorgestellt wird, wird zur effizienten Verdopplung die sogenannte „QuasiPhasenanpassung“ eingesetzt [Arm62]. Dabei wird ein ferroelektrisches Material verwendet, das aus Domänen mit wechselnder, entgegengesetzter Polung periodisch aufgebaut ist. Die Länge einer Domäne wird in diesem Fall genau so gewählt, dass erzeugende und erzeugte Welle um genau eine Viertel-Periode ∆φ = π/2 auseinander laufen. Dann ändert sich mit der ferroelektrischen Umpolung das Vorzeichen des nichtlinearen Koeffizienten. Infolgedessen laufen die Wellen wieder zusammen. Mit der periodischen Polung kann demnach sichergestellt werden, dass die erzeugte Welle zu den Maxima der Fundamentalen immer phasenähnlich ist und keine destruktive Überlagerung einsetzt.. 1.1.3. Effizienz und Verstärkungsbandbreite optisch-parametrischer Verstärkung Der Prozess bei welchem ein schwaches Signal durch nichtlineare Wechselwirkung mit einer hochfrequenten Pumpwelle verstärkt wird, bezeichnet man als optisch-parametrische Verstärkung. Da diese Konversion ein essentieller Prozess für die vorliegende Arbeit ist, wird in diesem Unterkapitel genauer auf deren Effizienz und Phasenanpassung eingegangen. Der dabei aufgeführte Inhalt orientiert sich an den Übersichtsartikeln von Cerullo und Brida [Cer03, Bri10]. Ausgangspunkt ist wieder die Propagation einer ebenen, monochromatischen Welle in einem verlustfreien, nichtlinearen Medium. Die Welle breitet sich entlang der z-Richtung aus. In diesem Fall ist die Zunahme der Intensität beim Durchlaufen des Kristalls der Länge L von Interesse, daher wird die Amplitude der Welle E = < {A(z) exp(ikz)} explizit als Funktion der Koordinate z angenommen. Das Feld der Frequenz ω, E(z, t) = < {A(z) exp(i(ωt − kz))} ,. (1.10). erzeugt im Material die nichtlinearer Polarisation P NL , welche sich mit der gleichen Frequenz ausbreitet. Demnach ergibt sich diese zu n. o. P NL (z, t) = < P NL (z) exp(i(ωt − kP z)) .. (1.11). Dabei ist die Wellenzahl kP im Material nicht identisch mit der des treibenden elektrischen Feldes. Wie sich später zeigt, ist die Anpassung kP = k von zentraler Bedeutung für eine effiziente Konversion. Im Rahmen der Näherung der „langsam variierende Amplitude“ (engl.: slowly-varyng-amplitude approximation, kurz: SVA), für welche angenommen wird, dass (d2 A/dz 2 ) 2k(dA/dz) gilt, kann nun die Wellengleichung mit Polarisationsquellterm [siehe Gleichung 1.3] zu folgender Propagationsgleichung umgeschrieben werden: µ0 c0 ω NL dA = −i P (z) exp(i(kP − k)z). dz 2n. (1.12). Hintergrund der SVA-Nährung ist die Annahme sehr geringer Amplitudenvariationen auf einer Distanz die in der Größenordnung der Wellenlänge liegt. Dies ist für monochromatisches Licht automatisch. 14.

(23) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik gegeben und verliert erst für ultrakurze Impulse mit der Dauer weniger Lichtschwingungen an Gültigkeit. Gleichung 1.12 zeigt, dass die nichtlineare Polarisation als Quellterm zu einer räumliche Änderung der Amplitude führt. Im Folgenden werden die drei Wellen Pumpe, Signal und Idler mit den Frequenzen ωp , ωs und ωi eines OPA-Prozesses betrachtet, wobei ωi < ωs < ωp und ωp = ωs + ωi angenommen wird. Die nichtlineare Polarisation, welche bei der Frequenz ωi abstrahlt, ist nach Gleichung 1.1 gerade ein Produkt der beiden Wellen bei ωs und ωp und der elektrischen Suszeptibilität χ. Wird dieser Ausdruck für die Polarisation in die Propagationsgleichung 1.12 eingesetzt, erhält man den folgenden Satz gekoppelter Differentialgleichungen: dAi ωi deff ∗ = −i A Ap exp(−i∆kz) dz ni c0 s ωs deff ∗ dAs A Ap exp(−i∆kz) = −i dz ns c0 i dAp ωp deff Ai As exp(i∆kz). = −i dz np c0. (1.13) (1.14) (1.15). Hier ist deff der effektive nichtlineare Koeffizient, der über die Tensoreigenschaft der Suszeptibilität von Polarisations- und Propagationsrichtung abhängt. Die Größe ∆k = kp − ks − ki stellt, wie oben eingeführt, die Wellenvektorfehlanpassung dar. Dieser Satz gekoppelter Gleichungen beschreibt den Energiefluss in einer nichtlinearen Drei-Wellen-Wechselwirkung, wobei die Richtung des Flusses von der relativen Phase der drei Felder abhängt. Unter Annahme der Erhaltung der Gesamtintensität I = Ii + Is + Ip lassen sich die Gleichungen zu der sogenannten Manley-Rowe Beziehung [Man56] umformen, 1 dIi 1 dIs 1 dIp = =− . ωi dz ωs dz ωp dz. (1.16). Anhand des Vorzeichens wird deutlich, dass die Raten der Erzeugung eines Signal-Photons und eines Idler-Photons sowie der Vernichtung eines Pump-Photons sich einander entsprechen. Andersherum kann durch die Annihilation eines Signal- und Idler-Photons ein Photon bei der Pumpfrequenz generiert werden (SHG, SFG). Dieser Befund spiegelt direkt die Beschreibung der nichtlinearen Prozesse zweiter Ordnung im Photonenbild wider. Im Folgenden sollen diese Gleichungen verwendet werden, um einen Ausdruck für die Verstärkung der Signal- und Idler-Wellen zu erhalten. Vernachlässigt man die Erschöpfung einer als sehr intensiv angenommenen Pumpe (Ap ∼ = const.) und nimmt eine verschwindenden Ausgangsamplitude des Idlers (Ai0 = 0) an, können die Gleichungen 1.13 - 1.15 gelöst werden und man erhält ". Is (L) = Is0. #. Γ2 1 + 2 sinh2 (gL) g. Ii (L) = Is0. ωi Γ 2 sinh2 (gL) ωs g 2. (1.17) (1.18). für die Intensitäten der Signal-Welle Is und Idler-Welle Ii nach Durchlaufen der Strecke L im nichtlinearen Kristall. Dabei sind die Abkürzungen s. g= Γ2 =. Γ2. . −. ∆k 2. 2. 8π 2 d2eff Ip . ni ns np λi λs λp ε0 c0. (1.19) (1.20). 15.

(24) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie Für den Fall perfekter Phasenanpassung (∆k = 0, g = Γ) und der Näherung großer Verstärkung (ΓL 1) vereinfacht sich dieses Ergebnis zu Is0 exp(2ΓL) 4 ωi Is0 exp(2ΓL). Ii (L) = 4ωs. Is (L) =. (1.21) (1.22). Ausgehend von Gleichung 1.21 lässt sich der parametrische Verstärkungsfaktor G definieren G=. 1 Is (L) = exp(2ΓL). Is0 4. (1.23). Demnach steigt die Verstärkung G exponentiell mit der Länge des Materials L und dem Nichtlinearitätskoeffizienten Γ an. Dieser Anstieg, resultierend aus den Annahmen einer großen Pump-, kleinen Signalund verschwindenden Idler-Intensität, stellt einen qualitativen Unterschied zu anderen nichtlinearen Prozessen zweiter Ordnung dar. Diese, wie beispielsweise der SHG und der SFG, zeigen hingegen einen quadratischen Anstieg. Der Unterschied zum OPA-Prozess kann intuitiv wie folgt verstanden werden. Bei der SHG und SFG werden zwei Photonen vernichtet und ein neues, mit größerer Energie erzeugt. Dieses neue Photon trägt in nachfolgenden Wechselwirkungen nicht mehr zur Konversion bei. Dagegen erzeugt bei der OPA ein Photon einer schwachen Signal-Welle ein weiteres Signal- und ein Idler-Photon. Im Folgenden können alle Photonen dieses Verstärkungsprozesses abermals zu einem Mischprozess beitragen. Diese positive Rückkopplung führt zu einem exponentiellen Verstärkungsanstieg des OPAProzesses und ähnelt der Verstärkung durch stimulierte Emission eines Lasers. Dabei gibt es jedoch fundamentale Unterschiede. Der nichtlineare Kristall hat keinerlei energiespeichernden Eigenschaften und Verstärkung tritt nur instantan in Gegenwart der Pumpe auf. Da der Prozess nicht resonant zu den Energieniveaus des Materials ist, kann die Pumpwellenlänge frei gewählt werden, abhängig von den Erfordernissen des Aufbaus. Des Weiteren ist die Verstärkungsbandbreite aufgrund des nicht-resonanten, parametrischen Charakters des Prozesses nicht durch die Verbreiterung der beteiligten Laser-Niveaus, sondern ausschließlich durch die Phasenanpassung möglichst vieler beteiligter Frequenzen gegeben. Um eine große Verstärkung G zu erhalten, ist es wünschenswert, neben L auch Γ zu maximieren. Da Γ proportional zur Wurzel der Pump-Intensität ist, sollte diese gerade an der Schwelle zu höheren nichtlinearen Prozessen wie Selbstfokussierung und Selbstphasenmodulation gewählt werden. Um derart hohe Spitzenintensitäten zu erreichen, muss im Allgemeinen ein modengekoppeltes Lasersystem mit ultrakurzen Impulsdauern verwendet werden. Dabei wird die emittierte Energie nicht kontinuierlich, sondern nur zu einer sehr kurzen Zeit abgegeben und somit lassen sich Spitzenfelder jenseits der Bindungsfeldstärken der Elektronen erzeugen. Des Weiteren werden OPAs aufgrund der prinzipiell unbeschränkten Verstärkunsgbandbreite verwendet, um ultrakurze Impulse in vielen Spektralbereichen zu generieren. In der Konsequenz müssen wir uns von der Annahme monochromatischer Wellen lösen, welche uns zu dem Satz Gleichungen 1.13 - 1.15 geführt haben, und stattdessen eine zeitlich variierende Amplitude voraussetzen E(z, t) = < {A(t, z) exp(i(ωt − kz))} .. (1.24). Beachtet man, dass sich die Impulse mit unterschiedlicher Gruppengeschwindigkeit vg = dω/dk durch den nichtlinearen Kristall bewegen, können unter Berücksichtigung der SVA-Näherung und Vernachlässigung der Dispersion zweiter sowie höherer Ordnung die Propagationsgleichungen der drei. 16.

(25) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik Felder im Bezugssystem des Pump-Impulses (τ = t − z/vgp ) angegeben werden: ∂Ai + ∂z. 1 1 − vgi vgp. !. ∂As + ∂z. 1 1 − vgs vgp. !. ∂Ai ωi deff ∗ A Ap exp(−i∆kz) = −i ∂t ni c0 s ∂As ωs deff ∗ A Ap exp(−i∆kz) = −i ∂t ns c0 i ∂Ap ωp deff Ai As exp(i∆kz). = −i ∂z np c0. (1.25) (1.26) (1.27). Dieser Satz von gekoppelten Differentialgleichungen stellt immer noch eine starke Vereinfachung dar, spiegelt aber die wesentlichen Aspekte bei optisch-parametrischer Verstärkung mit ultrakurzen Impulsen wider, nämlich die Gruppengeschwindigkeitsfehlanpassung (engl.: group velocity mismatch, kurz: GVM) der beteiligten Impulse. Dabei beschränkt die GVM von Signal- und Idler-Impuls zum Pump-Impuls die effektive Interaktionslänge im Kristall, da sich nach einer gewissen Strecke die Impulse räumlich getrennt haben. Dagegen ist die GVM von Signal- zu Idler-Impuls von entscheidender Bedeutung für die Phasenanpassungsbandbreite. Über die GVM δjp = 1/vgj − 1/vgp , wobei j = i,s ist, kann die Interaktionslänge l definiert werden, ljp =. ∆τ , δjp. (1.28). nach welcher keine signifikante Verstärkung mehr stattfindet. Dabei ist ∆τ die Impulsdauer des Pump-Impulses. Wird die Kristalldicke kürzer als die Wechselwirkungslänge l gewählt, kann die GVM vernachlässigt und die Gleichungen 1.13 - 1.15 können verwendet werden. Wird hingegen die Dicke des nichtlinearen Mediums gleich oder größer der Länge l, ist die GVM von Bedeutung und die Gleichungen 1.25 - 1.27 müssen gelöst werden. Dabei hängen Vorzeichen und Größe der GVM von Kristallorientierung und Art der Phasenanpassung ab. Propagieren sowohl Signal als auch Idler mit einer Gruppengeschwindigkeit größer oder kleiner als jener der Pumpe, ist das Produkt δsp δsi > 0. Dann bewegen sich Signal und Idler zusammen in die gleiche Richtung vom Pump-Impuls weg und die Verstärkung nimmt mit zunehmender Kristalldicke ab. Dies ist meistens der Fall, wenn die beiden niederfrequenten Wellen, wie in einer Typ-I-Phasenanpassungsgeometrie, auf der gleichen optischen Achse propagieren. Anders verhält es sich, wenn Idler- und Signal-Impuls unterschiedliche Polarisation haben und sich in Bezug auf die Pumpe in entgegengesetzte Richtungen bewegen. Dann tendieren die beiden Impulse dazu, nahe der Pumpe lokalisiert zu bleiben und die Verstärkung nimmt exponentiell zu, sogar wenn die effektive Interaktionslänge l überschritten wird. Um diese Selbstlokalisierung anschaulich zu verstehen betrachte man die in Abbildung 1.5 (I) gezeigte Ausgangssituation. Der Pump-Impuls hat die Signal-Welle bei gleichzeitiger Generation der Idler-Welle verstärkt. Aufgrund der gegensätzlichen GVM von Signal und Idler in Bezug auf die Pumpe haben sich diese in unterschiedliche Richtungen bewegt und die Flanke des Pump-Impulses erreicht. Hier finden weitere Verstärkungsprozesse statt. Sowohl der Idler als auch das Signal generiert Signal- beziehungsweise Idler-Photonen, die sich in der Folge in Richtung Zentrum der Pumpe bewegen und ihrerseits wieder verstärkt werden können [Abbildung 1.5 (II)]. Natürlich stellt dieses limitierte Bild zweier Zeitpunkte den eigentlich kontinuierlich fortlaufenden Prozess nur ungenügend dar, illustriert aber die fundamentale Idee der Selbstlokalisierung in Typ-II-Phasenanpassung. Dieser Prozess ist daher trotz eines zumeist geringeren effektiven nichtlinearen Koeffizienten besser geeignet, besonders hohe Verstärkung zu erzielen. Nun soll im Folgenden der Einfluss der Gruppengeschwindigkeitsfehlanpassung zwischen Signal- und Idler-Impuls auf die Verstärkungsbandbreite dargestellt werden. Wie bereits diskutiert, werden Frequenzkonverter basierend auf dem OPA-Prozess meistens mit Laserimpulsen betrieben. Entsprechend. 17.

(26) 1 Nicht-resonante Wechselwirkung intensiver Laserimpulse mit kondensierter Materie pump. (I) PM: type II (o+e- e). (II). signal. idler. vgs. vgi. vgs. vgi vgi. vgs. Abbildung 1.5.: Veranschaulichung des Mechanismus der Selbstlokalisierung. (I) Signal- und Idler-Impuls bewegen sich im Bezugssystem der Pumpe in unterschiedliche Richtungen. (II) In weiteren Verstärkungsprozessen generieren Signal und Idler ihrerseits jeweils Idler- und Signal-Photonen, die sich dann wieder Richtung PumpImpuls bewegen.. der Fouriertransformation besteht ein solcher Impuls aus einem quasi-kontinuierlichen Spektrum vieler Frequenzen. Dagegen kann die Phasenanpassungsbedingung ∆k = 0 in der Regel nur für einen Satz an Frequenzen (ωp , ωs , ωi ) erfüllt werden. Halten wir die Pump-Frequenz konstant und variieren die Frequenz der Signal-Welle zu ωs + ∆ω ändert sich die Idler-Frequenz aufgrund der Energieerhaltung entsprechend zu ωi − ∆ω. Damit ergibt sich nach Entwicklung des Wellenvektors in ∆ω die Wellenvektorfehlanpassung zu ∆k. (2). ∂ki =− ∂ω. ∂ks ∆ω + ∂ω ωi. ∆ω = ωs. 1 1 − vgi vgs. !. ∆ω = δsi ∆ω.. (1.29). Über diesen Ausdruck kann mit der Verstärkung G aus Gleichung 1.23 die volle Breite der Intensität bei der Hälfte des Maximums (engl.: full width at half maximum, kurz: FWHM) für die Verstärkungsbandbreite berechnet werden und ergibt sich zu √ −1 1 ln2 Γ 1/2 1 ∆ν = 2 − . (1.30) π L vgs vgi Die Bandbreite ∆ν ist also invers proportional zur Gruppengeschwindigkeitsfehlanpassung δsi . Für große GVM verschwindet die Bandbreite, während für nahezu gleiche Gruppengeschwindigkeiten von Signal- und Idler-Welle ∆ν divergiert. In diesem Fall müssen bei der Entwicklung des Wellenvektors auch höhere Terme berücksichtigt werden. Für die zweite Ordnung der Entwicklung ergibt sich dann eine Bandbreite von (ln2)1/4 ∆ν = 2 π. 1/4. Γ L. ∂ 2 ωs ∂ 2 ωi + 2 ∂ 2 ks ∂ ki. −1. .. (1.31). 2. Dabei ist ∂∂kω2 gerade die Gruppengeschwindigkeitsdispersion. Um mittels nichtlinearer Frequenzkonversion ultrakurze Impulse zu erzeugen, müssen also die Gruppengeschwindigkeiten des Signal- und des Idler-Impulses aufeinander angepasst werden. Dazu gibt es mehrere Möglichkeiten, welche alle im Rahmen dieser Arbeit verwendet und in den Abschnitten 2.4, 4.1 und 4.4 diskutiert werden. Die vorgestellten nichtlinearen Prozesse zweiter Ordnung werden alle an unterschiedlichen Stellen des in Abschnitt 2.2 gezeigten Aufbaus verwendet. Mittels der SHG wird die Zentralwellenlänge des Oszillators auf das Verstärkungsprofil des Ti:Saphir-Nachverstärkers angepasst, DFG und OPA werden verwendet, um kurze Impulse im mittel- und nahinfraroten, sowie sichtbaren Spektralbereich zu erzeugen. Die SFG dient der zeitlichen Stabilisierung zweier Impulse zueinander und die OR wird verwendet, um die elektrischen Felder der mittel- und ferninfraroten Transienten zu detektieren.. 18.

(27) 1.1 Nichtlineare perturbative Optik. 1.1.4. Vier-Wellen-Mischen In den vorhergehenden Abschnitten wurden nichtlineare Prozesse diskutiert, die aus der Entwicklung der Polarisation in zweiter Ordnung resultieren. Um diese Effekte zu beobachten muss das verwendete Material über einen Bruch der Inversionssymmetrie verfügen. Für höhere Spitzenintensitäten des Lichtfeldes müssen Terme höherer Entwicklungen der Polarisation berücksichtigt werden. Diese treten jedoch unabhängig von der Symmetrie in jedem Material, also auch Gläsern, Flüssigkeiten und Gasen auf und resultieren aus dem quartischen Anteil des Potentials. Die Polarisation ist dann proportional zu drei elektrischen Feldern, weshalb Effekte dieser Ordnung als Vier-Wellen-Mischen bezeichnet werden, Pi = ε0 χijkl Ej Ek El .. (1.32). Wechselwirkung dreier Wellen mit unterschiedlichen Frequenzen führt zu einer Vielzahl an Mischprozessen. Diese können aus den neuen Summen- und Differenzfrequenzen sowie deren Kombinationen bestehen. Daher werden im Folgenden nur wenige ausgewählte Prozesse dritter Ordnung betrachtet, welche durch Mischen dreier Felder mit identischer Frequenz entstehen. Betrachtet sei ein intensives Laserfeld mit der Frequenz ω und der Amplitude E, welches über die Suszeptibilität dritter Ordnung χ(3) wechselwirkt und die nichtlineare Polarisation dritter Ordnung erzeugt: 1 3 P(3) (t) = ε0 χ(3) E3 cos(3ωt) + ε0 χ(3) E3 cos(ωt). 4 4. (1.33). Der erste Term der Polarisation dritter Ordnung beschreibt eine Oszillation bei der dreifachen Frequenz der einlaufenden Welle und ist aus diesem Grund, analog zur SHG, der Quellterm für die dritte Harmonische (engl.: third harmonic generation, kurz: THG). Dieser Prozess ist in Abbildung 1.6 schematisch im Photonenbild und in einem sogenannten Feynman-Diagramm dargestellt. Letzteres beschreibt die Modifikation des Dichteoperators bei Wechselwirkungen von elektrischen Feldern mit Materie. Dabei wirkt der Dipoloperator des Feldes immer nur auf den Bra- oder Ket-Vektor und erlaubt demnach die Erzeugung von Kohärenzen. Für den Prozess der THG wird sukzessiv durch Absorption der Felder mit ω1 eine schnell oszillierende Kohärenz mit der Frequenz ω3 erzeugt. Bei dem Zerfall dieser wird dann die dritte Harmonische emittiert. (a). (b). excited state. t. gs. gs. virtual state. es. hω1. v3. hω2 =3hω1. hω1. v2. v2. v1. hω1. ground state. excited state. v3. v1. gs. gs. virtual state 3 virtual state 2 virtual state 1 ground state. gs. Abbildung 1.6.: Darstellung der Erzeugung der dritten Harmonischen. (a) im Photonenbild sind virtuelle Niveaus gestrichelt, reale Energielevel mit durchgezogenen Linien gezeigt. Rot symbolisiert Photonen bei der fundamentalen Frequenz ω1 und Blau die erzeugte, dritte Harmonische mit der Frequenz ω2 . (b) im FeynmanDiagramm sind Grundzustand und angeregtes Niveaus mit |gsi und |esi, die Kohärenzen mit |vii bezeichnet. Fundamentale und erzeugte Welle sind wieder in roter und blauer Farbe gezeigt.. 19.