Datenbasis für eine standortspezifische Ausbreitungsanalyse radioaktiver Elemente aus einem Endlager

Eidg. Institut fur Reaktorforschung Wurenlingen Schweiz

Datenbasis für eine standortspezifische Ausbreitungsanalyse radioaktiver Elemente

aus einem Endlager

J.Hadermann

*

Wurenlingen, November 1981

DATENBASIS FUER EINE STANDORTSPEZIFISCHE AUSBREITUNGSANALYSE RADIOAKTIVER ELEMENTE

AUS EINEM ENDLAGER

Jörg Hadermann

November 1981

Vorwort

Im Rahmen des Projektes Entsorgung werden im EIR Arbeiten zur Analyse der Ausbreitung radioaktiver Isotope aus einem Endla- ger durchgeführt. Ein Teilbereich wird in Zusammenarbeit und mit finanzieller Unterstützung der NAGRA untersucht. Dies trifft ins- besondere auch auf die Arbeiten über Geospharentransport zu. Der vorliegende Bericht gibt eine Zusammenstellung von Daten, wie sie fur eine Analyse der Geosphärenmigration benötigt werden. Wo im- mer möglich werden Daten gewählt, die fur die inbetracht kommer- de Lagerregion spezifisch sind. Diese Arbeit erscheint gleich- zeitig als EIR-Bericht und NAGRA-Technischer-Bericht.

Zusammenfassung / Abstract 1. Einleitung

2. Parameter 2.1 Hydrologie 2.2 Lagerinventar 2.3 Que 11term

2.4 Retentionsfaktoren 2.4.1 Granit

2 . 4 . 2 Unterer und m i t t l e r e r Pluschelka

2.4.3 Oberste Schichten 2.5 Dispersion

3. Schlussbemerkungen Verdankungen

Literatur Tabellen Figuren

Zusammenfassung

Der Ausbreitungsanalyse radioaktiver Nuklide kommt fur ei »e Lang- zeitsicherheitsanalyse von Endlagarn grosse Bedeutung zu. In ei- nem ersten Schritt sahen wir vor» den Teilbereich des geosphäri- schen Radionuklidtransports mit Daten - soweit diese heute über- haupt erhältlich sind - einer ungestörten Geohydrologie zu be- rechnen. Damit wird ein Standardfall definiert, und mögliche Störfälle werden als Abweichung von diesem Referenzfall betrach- tet. In der gegenwärtige i Arbeit werden die fur eine Geosphären- transportrechnung benötigten Parameterwerte (Datenbasis) gegeben.

Wir beschränker uns auf eine kritische Sichtung und Zusammen- stellung der fur die Ausbreitungsanalyse der 2*sCm-Kette, die das wichtige Nuklid 2 , ,N p enthält, relevanten Parameter. Zum ersten Male können wir damit eine standortspezifische Rechnung

fur in Betracht gezogene Lagerorte in der Schweiz durchfuhren.

Es zeigt sich die altbekannte Tatsache, dass der Zustand der Da- tenbasis äusserst unbefriedigend ist.

Abstract

Migration analysis is of considerable importance in long-term safety analysis of radioactive waste repositories. In a first step our plans are to calculate transport of radionuclides using data - as far as possible - for an undisturbed hydrogeology. There- by a reference case is defined. In a later step, possible events and processes can be considered leading to a deviation from the reference case. The present work gives the data base for a selec- ted part of a comprehensive geosphere transport caluclation. We restrict ourselves to a critical evaluation of parameters perti- nent to the migration analysis of the 2*sCm chain. This includes the important nuclide 2 , 7N p . For the first time we are able to perform a site specific calculation for repositories planned in deep geologic formations in Switzerland. The well known fact that the data basis is extremely sparse is pointed out once more and concretized in detail.

1. Einleitung

Oie Ausbreitungsanalyse radioaktiver Elemente als Teil einer Si- cherheitsanalyse fur ein geplantes Endlager wird immer stark standortspezifisch sein müssen. Dies hängt damit zusammen, dass einzelne Barrieren per se standortspezifisch sind (z.B. das Wirt- gestein), dass sie nicht unabhängig voneinander sind (z.B. Aus- laugung und Chemismus des Wirtgesteins) und schlussendlich nur ein integrales Gesamtbarrierensystem zu der erforderlichen Si- cherheit fuhrt. Naturlich muss diesem Umstand schon bei der Mo- dellentwicklung Rechnung getragen werden, aber doch nur in recht allgemeiner Weise unter Einteilung in einzelne Gattungen (z.B.

Lager in Granit oder Salz). Auf einer solcherart definierten

"untersten" Stufe lassen sich bequem Parameterstudien und inter- nationale Vergleiche durchfuhren. Beides stellt eine notwendige Voraussetzung fur die Modellentwicklung und Beurteilung dar und bildet erst die Basis, auf der eine siandortspezifische Rech- nung sinnvoll ist.

Wir glauben nun, mit allen Vorbehalten was Modelle und Daten an- betrifft, zum ersten Male eine Radionuklidtransportrechnung ma- chen zu können, die den Gegebenheiten der fur die Lagerung hoch- aktiver Abfälle vorgesehenen Region Rechnung trägt. In dieser Arbeit sind die benötigten Daten kritisch zusammengestellt. Da- bei zeigt sich wieder einmal die altbekannte Tatsache, dass die Datenbasis äusserst fragmentarisch ist. Der Sinn dieser Arbeit besteht darin, dies beispielhaft im Detail zu konkretisieren. Bei- spielhaft deshalb, weil wir nur wichtige Teilaspekte (z.B. nur eine einzige, allerdings wesentliche Nuklir*kette) herausgreifen.

Es zeigt sich, dass die Variationsbreite der benötigten Parame- ter sich meist in Grössenordnungen misst. Die Konsequenz daraus ist auch altbekannt, nämlich mit den Forschungs- und Entwicklungs- programmen gezielt weiterzufahren, sie zu intensivieren.

2. Parameter

Die Parameter, die fur eine Radionuklidtransportrechnung benotigt werden, sind naturlich sowohl in Quantität wie Qualität node 11ab-

1) - E) hängig. Ueber die von uns benutzten nodelie ist andernorts

berichtet worden, auf ihre Vorzuge und Grenzen gehen wir hier nicht ein. Wir mochten nur erwähnen, dass wir sie als Modelle der ersten Generation bezeichnen wurden, falls man ältere Modelle (wie GETQUT ) als nullte Generation definiert. Die Anforderungen an die Parameter sind demzufolge relativ bescheiden. Eine Uebersicht

1 -

über die Modelle und ihren logischen Zusammenhang ist in Fig. 1 und 2 gegeben.

Zuletzt muss vielleicht noch betont werden, dass alle Parameter als zeitunabhängig anzunehmen sind.

2.1 HydroloEie

Der Hydrologie kommt fundamentale Bedeutung zu, denn sie liefert Ober das Wassergeschwindigkeitsfeld potentielle Transportwege vom Lager an die Biosphäre und eine erste konservative (d.h. unter Ver- nachlässigung der Retention) Abschätzung der Migrationszeiten. Aus diesem Grunde wurde vom EIR ein entsprechender Auftrag an das IENER der EPF Lausanne vergeben. Erste Resultate, die eine Nuk-

fl 1 * 1 lidtransportrechnur.g ermöglichen, liegen seit kurzem vor . Es handelt sich um die Berechnung des regionalen Wasserflussfeldes der Nordschweiz im Rahmen eines zweidimensionalen Modells für po- röse Medien. Folgende Schlüsse lassen sich ziehen:

a) Die Studie stellt den ersten Schritt einer Berechnung des regionalen Grundwassersystems im Bereich Schwarzwald-Alpen unter Einschluss der Tiefenwässer im Sockel dar.

b) Es ergibt sich ein Bild, das mit der Temperaturverteilung der Wässer und deren Chemismus, soweit sie bekannt sind, nicht im Widerspruch steht.

*) Im gleichen Zusammenhang ist auch der NEFF-Bericht, Ref. 9, zu sehen.

c) Die angenommenen hydraulischen Permeabilitäten liegen in derselben Grossenordnung, wie sie aus Messungen fur schwedi- schen und franzosischen Granit bekannt sind.

Die Kritik setzt vor allem an drei Punkten an:

d) Die Rechnung setzt Translationsinvarianz senkrecht zum be- trachteten zweidimensionalen Schnitt voraus.

e) Für das Gesamtgebiet wird ein poröses Medium angesetzt. Be- rücksichtigung von Kluften wurde sowohl das Gaschwindigkeits- feld als auch die Schuttungen drastisch verändern, insbeson- dere wenn jene nicht in der Modellebene verlaufen. Andrer- seits konnten bekannte Quellschuttungen mit wesentlich höhe- ren Permeabilitäten reproduziert werden, falls das zugehöri- ge Infiltrationsgebiet durch Kluftsysteme verkleinert wird.

f) Relativ gut bekannt sind nur Oberflächeneigenschaften, dis angepasst wurden. Hydrologische Oaten fur den tiefen Unter- grund sind unbekannt. Solche müssen angenommen werden. Die Ankoppelung des Geschwindigkeitsfeldes in grosser Tiefe ist stark modellabhängig.

Daraus ergibt sich, dass die Rechnung der Ref. 8) nur die Eigen- schaft eines denkbaren Szenariums hat. Als solches liefert sie quantitative Aussagen über Migrationspfade und Wassergeschwindig- keiten, die Voraussetzung unserer Radionuklidtransportrechnungen sind. Aus der obigen Diskussion geht aber auch hervor, dass mit den -innerhalb des porösem Mediums konsistent angesetzten- nie- deren Leitfähigkeiten die Wassertransportzeiten unter Umständen unrealistisch gross sind.

Um eine Vergleichsmöglichkeit zu besitzen, werden wir die Radio- nuklidausbreitung aus zwei verschiedenen Tiefen betrachten, näm- lich*) (a) aus - 2*400 m und (b) aus - 1*500 m. Fur beide Stand- orte fuhrt die Wassertrajektorie zum Austritt in der Lagernre-

2) 5)

gion. Das Transportmodell * erfordert stuckweise konstante Parameter. Deshalb sind aufgrund der hydrologischen Rechnung bis zu sieben Teilabschnitte ^Schichten) mit einer gemittelten Oarcy-

81

geschwindigkeit definiert worden. Die Daten sind in den Tabel- len I und II gegeben. Figur 3 zeigt den Migrationsweg im zwei- dimensionalen geologischen Schnitt für die Lagertiefe von -1500 m.

Einige Bemerkur^en sind angebracht. Lieber die Relation vQ * ev geht die Porosität e in die Wassergeschwindigkeit v ein. (Die Hydrologierechnung basiert auf einer Massenbilanzgleichung und

liefert deshalb nur Darcygeschwindigkeiten v_.). Standortspezifi- sche Porositäten sind nicht bekannt. Die Werte sind nach bestem Wissen aus verfügbarer Literatur festgesetzt. Allerdings dürf- ten es eher niedrige Werte (Bandbreite eine Grössenordnung) sein.

Im Rahmen eines hydrologischen Modells für poröse Medien dürf- ten deshalb die angegebenen Wassergeschwindigkeitswerte auf der konservativen Seite liegen. Andrerseits könnte ein geklüftetes Medium bei gleicher Quellschüttung zu wesentlich höheren Wasser- geschwindigkeiten in den Spalten führen, wie aus Punkt (e) oben folgt. Eine andere, offene Frage, ist, ob bei den kleinen Ge- schwindigkeiten von einigen Angström/Sekunde das Darcy-Gesetz noch gültig ist, ob es noch Sinn macht, von einer mittleren Kon- vektionsgeschwindigkeit zu reden. Findet der Wassertransport vor- züglich in Spaltsystemen statt, könnte diese Frage gegenstands- los werden.

*) Die Annahme dabei ist, dass sich das postulierte Lager ca.

500 m im Granit befindet. Die Variante (a) entspricht somit etwa einem Standort Bachs und die Variante (b) einem Stand- ort Böttstein projiziert auf den zweidimensionalen Schnitt.

Ein Blick auf die Tabellen zeigt, dass die letzten vier Schichten nicht so wesentlich zur Verzögerung des Radionuklidtransports bei- tragen, als dass sich eine Aufteilung lohnen wurde. Wir haben aus diesem Grunde diese Schichten zusammengefasst, indem totale Mig- rationslänge und Durchlaufzeit eine mittlere Wassergeschwindig- keit definieren. Die resultierenden Daten sind in Tabellen III und IV gegeben. Die letzte Kolonne zeigt deutlich, dass die geo- logische Barriere im wesentlichen durch den Granit determiniert ist. Auch unter Berücksichtigung der Sorption glauben wir, dass der Beitrag der letzten vier Schichten zur Verzögerung vernach- lässigt werden kann. Ihr entscheidender Beitrag liegt in der Ver- dünnung, die selbstverständlich berücksichtigt werden muss und

5)

kann . Der untere und mittlere Muschelkalk stellt ein speziel- les Problem dar. Es handelt sich hier um Schichten komplexer Sedimentgesteine sehr kleiner Permeabilität. Karstbildung*) und Quellhorizonte kleiner Schüttung erscheinen möglich (Ref. 9, Bei-

lage 2.3). Letzteres widerspricht der Annahme eines porösen Me- diums. Wir sehen deshalb zwei Varianten vor: (a) eine optimi- stische, die ihn als poröses Medium nach Tabellen III und IV behandelt und (b) eine pessimistische, bei der diese Schichten völlig unberücksichtigt bleiben. Dies wurde einem durchgehen- den Karst von 70 m Länge entsprechen**). Inwieweit solch eine Annahme relaistischer ist als die Variante (a) entzieht sich meiner Kenntnis.

*) Auch der Granit kann natürlich von Bruchsystemen durchzogen sein. Die Annahme eines effektiven poröser. Mediums für die Hydrologie erscheint uns aber dort gerechtfertigter. (Siehe jedoch Punkte (a) bis (f) am Beginn dieses Unterkapitels).

Bezüglich der Sorption wird berücksichtigt werden, dass sie an Spaltoberflächen stattfindet.

**) Inwieweit eine solche Situation das Grundwassergeschwindig- keitsfeld, soweit es die betrachteten Trajektorien betrifft, wesentlich verändern würde, wäre noch zu untersuchen.

Wie schon erwähnt» beschränkt sich die Barrierenwirkung der geo- logischen Schichten nicht auf den Effekt des radioaktiven Zer- falls während einer grösseren Transportzeit, sondern es findet auch eine Verdünnung statt. Diese ist im Rahmen unseres Modelies gegeben durch einen Faktor

F1e1v1

wobei F der typische Querschnitt einer Flussrohre ist und der In- dex 1 die Lagerschicht und N die letzte betrachtete Schicht be- zeichnet. Andererseits ist Fev die Schüttung des betrachteten Ge- bietes vom Querschnitt F. Nun hängt F¹e¹v. naturlich von der lo- kalen Geologie des Lagerstandortes und von der Lagergeometrie, der Verteilung der Abfallkanister im Lager etc. ab. Unter Berück- sichtigung der Vorstellung aus Lagerprojekten schätzen wir 11) die Bandbreite beim gegenwärtigen Wissensstand auf vier Grossen- ordnungen*). Nun ist die Lagerrandkonzentration proportional zu

1/F1v1e1 und die Transportgleichung linear. Aus diesem Grunde ist die Verdünnung längs des gesamten Migrationsweges bestimmt durch die Schüttung ausgangs der Geosphäre F v..eN und unabhängig vom Wasserfluss am Lager ort. Wir können zwei Annahmen machen : a) FMvweiu " 1 5 m'/min » 7.88» 10* m V y r . Dies entspricht der er-

warteten totalen Schüttung über die 20 km Achse Schinznach- Dielsdorf. Die Annahme hier ist, dass sich das kontaminierte Wasser über das gesamte Austrittsgebiet verteilt.

b) F.-V-.e.. * 1 mVmin - 5.25» 10" m V y r . Dies entspricht der N N N

Schüttung der tiefen Komponente in Schinznach. Hier ist die Annahme, dass das kontaminierte Wasser lokal austritt.

Wir glauben, dass durch diese beiden Varianten vernünftige Grenzwerte der Verdünnung festgelegt sind.

*) Siehe auch weiter unten (Kapitel 2.3).

Für eine Berücksichtigung von Löslichkeitslimiten bei der Be- rechnung 3) der Randbedingung des Radionuklidtransports ist eine genauere Bestimmung unerlässlich.

Eine letzte Bemerkung betrifft die Annahme eines eindimensionalen Migrationspfades im Transportmodell. Da der Wasseraustritt im be- trachteten hydrologischen Modell stark lokalisiert ist, wird die- se Annahme als gut erfüllt angesehan. (Bei Transport in grossräu- migen Kluften ist sie naturlich a priori gut erfüllt). Beim IENER Lausanne sind Arbeiten im Gange, diese Aussage quantitativ zu fassen. Zu diesem Zweck wird der Wärmetränsport aus einer Punkt- quelle untersucht. Die räumliche Temperaturverteilung in der Aus- trittsregion wird Aussagen erlauben, inwieweit ein eindimensiona- ler Migrationspfad eine zulässige Näherung darstellt.

2.2 Lagerinventar

Die Angabe über das Lagerinventar bildet die Grundlage fur die Berechnung des Que 11 terms im Radionuklidtransport. Als Basis wählen wir das Inventar eines einzelnen Glasbehälters. Eine voll- ständige Sicherheitsanalyse wird etwa zwei Dutzend Radionuklide berücksichtigen müssen. Wir halten eine solch umfangreiche Ana- lyse zur Zeit nicht für sehr sinnvoll, denn die Daten sind weit- gehend unbekannt. Auch wissen wir im Augenblick noch wenig über die Isotopenzusammensetzung der Spaltprodukte im Glaszylinder

(total etwa 9 % Gewicht). Stattdessen wollen wir die ausgewählte Nuklidkette des 2*sCm betrachten. Sie enthält d^s für Langzeit- sicherheitsanalysen sehr wichtige Nuklid 2 3 7N p .

Das Inventar*) eines 150 1 Glaskontainers an Aktii.iden nach den neuesten COGEMA-Angaben ist in Tabelle V zusammengestellt. 12) lieber den Isotopenvektor ist nichts bekannt. Es zeigt sich je- doch, dass die Werte in Tabelle V bis auf etwa 10 % mit denjeni- gen in Ref. 10 übereinstimmen. Aus diesem Grunde benutzen wir

*) Es entspricht etwa 1 Tonne von wiederaufbereitetem Uran.

die Werte aus dieser Literatur und nehmen an, dass die Auslaugung 1*000*) 3ahre nach der Entladung aus dem Reaktor beginnt. Die entspre- chenden Inyentarwerte sind in Tabelle VI gegeben. Das Isotop 2"lPu befindet sich in säkularem Gleichgewicht zum Vorläufer 2*sCm. Auf- grund der kurzen Halbwertszeit kann sein Lagerbeitrag im Geo&phä- rentränsport vernachlässigt werden.

12)

Zum Schluss seien noch ein paar Daten für die Glaszylinder ge- gegeben: Dichte 2.75 kg/1

Durchmesser 42 cm Hohe M 1 0 cm geometrische O b e r f l ä c h e 1.45 m2

2.3 Quellterm

Zur Berechnung der Injektionsraten dient das in Ref. 4 gegebene Modell. Es erlaubt die Berücksichtigung nuklidabhängiger Auslaug- raten und verschiedener Geometrien der Abfallmatrix.

Die Geometrie der der Auslaugung ausgesetzten Abfallmatrix ist un- gewiss. Das Spektrum reicht von einem monolithischen Glasblock der oben angegebenen Dimensionen bis zu kleinen Glasbruchstücken mit einem Vielfachen <*-r Oberfläche des intakten Glasblockes. Wir nehmen an, dass die der Auslaugung ausgesetzte Oberfläche fünf-

10)

mal der geometrischen Oberfläche entspricht. Weiter approxi- mieren wir die Glasbruchstücke durch Kugelgeometrie. Dies ergibt 166 äquivalente Glaskugeln mit einem Radius von 0.06 m.

*) Die Annahme, dass die technischen Barrieren - mit Ausnahme der Glasmatrix - nur eine Lebensdauer von 1'000 Jahren haben, er- scheint sehr konservativ. Der Parameter ist jedoch nicht sehr kritisch 13', solange (a) die Lebendauer gross ist gegenüber der Halbwertszeit der länger lebenden Spaltprodukte wie '°Sr (ca. 30 Jahre) und (b) kurz gegenüber der Halbwertszeit lang lebender Spaltprodukte wie " T c (200'000 Jahre) und der Akti- niden.

Als weitere Parameter werden die Auslaugraten benötigt. Grundsätz- lich ist zu bemerken, dass fur die Langzeit-Sicherheitsanalyse Langzeitauslaugraten benotigt wurden. Darüber ist nichts bekannt.

Die längste Versuchsdauer durfte etwa 1'000 Tage*) betragen.

Als weiteres ist das Wasserangebot im Granit (im erwähnten Stan- dardfall) sehr beschränkt. Unter der Annahme, dass alle Kanister des Lagers der Auslaugung unterliegen, schätzen wir fur die in Ref. 11) gegebenen Lagergeometrien den Wasserstrom pro Kanister auf 10"* bis 10~* m'/Tag. Bei einem aus Ref. 11 extrahierbaren, mittleren, Flussröhrenquerschnitt von F * 9 m2/Kanister (unter An- nahme, dass die Wassergeschwindigkeiten in der Lagerebene liegen) ergibt sich der erste Wert aus Tabelle I fur den mittleren Granit und der zweite Wert aus Tabelle II für den oberen Granit. Beides durfte dazu fuhren, dass die angegebenen Auslaugraten unrealis- tisch konservativ sind. Im Augenblick lässt sich dies jedoch nicht quantifizieren. Falls das Lager mit einer grösseren vertikalen Komponente durchströmt wird und/oder ein Gebiet drainiert, das wesentlich grosser als die Lagerdimensionen ist, ergeben sich na- turlich entsprechend höhere Wasserangebote pro Kanister. In Ta- belle VII haben wir die für die Rechnung zu benützenden Auslaug- raten angegeben. Sie stammen aus den Daten der Literaturstellen 12), 15) und 16). Dabei ist die Vergrösserung der Auslaugrate dure!'1 Temperaturerhöhung am Lagerort berücksichtigt. Der Wert für Urcn stellt eine Extrapolation aufgrund chemischer Aehnlich- keit mit Plutonium dar.

*) Es gibt kanadische Feldversuche über mehr als 15 Jahre.

Gemessen wurde die Migration von Spaltprodukten. Die Bestim- mung von Auslaugraten aus solchen Versuchen ist nicht trivial.

Gestützt wird jedoch die Aussage, dass labormässige Kurzzeit- experimente sehr konservative Resultate ergeben.

Wie aus Tabelle VII ersichtlich, sind die Auslaugraten stark ele- mentabhängig. Eine solche Abhängigkeit lässt sich aufgrund eines

4)

Oiffusionsmechanismus der Auslaugung verstehen . Fur das Lang- zeitverhalten wurden wir erwarten, dass die Matrixauflösung de- terminierend wird und sich die einzelnen Auslaugraten asympto- tisch einem gemeinsamen Wert nähern. Die vorhandenen Experimente geben jedoch noch keinen Hinweis darauf. In der Modellrechnung setzen wir die Auflosungsrate der Abfallmatrix mit 10~' g/cm2 d fest.

2.4 Retentionsfaktoren

Da Wirtgestein bei schweizerischen Verhältnissen immer wasser- führend sein wird, besteht der Barriereneffekt der geologischen Schichten (neben der Verdünnung) zur Hauptsache aus dem einer Ver- zögerungsstrecke, derart dass die Radionuklidkonzentrationen durch Zerfall auf unbedeutende Konzentrationen abfallen sollen.

Dabei spielt die Wechselwirkung mit dem Gestein eine wesentliche Rolle. Diese wird durch den Retentionsfaktor beschrieben. Ohne auf die Details einzugehen, wollen wir nur erwähnen, dass das Mo- dell drei Grundvoraussetzungen macht:

a) reversibles Gleichgewicht

b) instantanes Sorptionsgleichgewicht c) lineare Sorptionsisotherme

Diese Annahmen sind nicht immer und überall erfüllt. Bedingung (a) scheint wenig Probleme zu stellen. Sie kann höchstens zu sehr

konservativen Abschätzungen Anlass geben. In gleicher Weise wird die Verletzung der Bedingung (b) zu einer konservativen Abschät- zung führen müssen, indem nämlich ein entsprechend kleiner Re- tentionsfaktor zu wählen ist. Die Folgen aus einer Verletzung von Bedingung (c) sind im Augenblick nicht ganz klar. Bei den infrage stehenden Spurenkonzentrationen dürfte sie jedoch meist

erfüllt sein. Eine sehr wesentliche Annahme ist, dass wir voraus- setzen, dass jedes Radionuklid nur in einer einzigen Spezies (oder zumindest in einer bezuglich der Retention nicht zu differenzie- renden Mischung) transportiert wird*). Dies schliesst Transport von eventuell koexistierenden Fällungen und Kolloiden aus. Inwie- weit sich der in Ref. 17 gegebene Formalsimus fur solche Fälle anwenden lässt, muss noch untersucht werden.

In die Berechnung des Retentionsfaktors geht die Gleichgewichts- verteilungskonstante K . oder K ein. Diese ist abhängig vom be- trachteten Element, der Zusammensetzung der flüssigen und der festen Phase auf dem Migrationspfad. Diese Abhängigkeiten führen zu Variationen über viele Zehnerpotenzen. Ein weiteres im wesent- lichen ungelöstes Problem stellt die Uebertragung von Labordaten auf das Feld dar. Es existieren wenige Felddaten (z.B. Ref. 14 und 18), deren Interpretation weitgehend offen ist. Für Nuklide mit grossem Retentionsfaktor sind Feldexperimente a priori un- möglich.

Die Idee der durchzuführenden Rechnungen ist, wo immer möglich, experimentelle Daten zu verwenden. Für die Gleichgewichtsver- teilungskonstante sind dies aus offensichtlichen Gründen Laborex- perimente.

Wir haben uns auf Werte neuesten Datums beschränkt, weil die älte- ren experiments (mit ganz wenigen Ausnahmen) nicht unter kontrol- lierten Versuchsbedingungen durchgeführt wurden (pH im interessie- renden Bereich fixiert, flüssige Phase genau definiert, Sorption an den Wänden der Versuchsgefässe berücksichtigt, Ausfällungen in statischen Versuchen, etc.). Wo dies sinnvoll möglich ist, ver- suchen wir, die Bandbreite durch einen Satz minimaler und maxi- maler (aber experimentell gemessener) Gleichgewichtsverteilungs- konstanten zu erfassen. Dabei ist zweierlei zu bemerken:

*) Siehe hierzu auch Ref. 17) wo untersucht wird, unter welchen Bedingungen ein Speziesgemisch durch einen einzigen effekti- ven Retentionsfaktor zu charakterisieren ist.

a) Die Daten stammen aus verschiedenen Experimenten. Aus diesem Grunde ist die Konsistenz unter Umstanden fragwürdig.

b) Bei fixiertem Element und Wirtgestein wird die Bandbreite im wesentlichen durch den Valenzzustand des Aktinids bestimmt.

Im erwarteten Eh-pH-Bereich tiefer Wasser ist der Valenzzu- stand (zumindest fur Uran) nicht eindeutig festgelegt 19)

Diesbezügliche Messungen von Tiefenwassern sind dringend er- forderlich.

2.4.1 Granit

Fur geklüftete Medien (genauer ein System von joints) ist der Re- tentionsfaktor gegeben durch 20)

2 K R « 1 • -

a

wobei a die Apertur des joints ist*). Ueber den Gebirgsdruck ist die Apertur von der Tiefe der betrachteten Schicht abhängig. Des- gleichen spielen Spannungszustand des Gesteins und räumliche La- ge der Risse einen massgeblichen Einfluss auf die Apertur. Es existieren gemessene Korrelationen zwischen Apertur und Tiefs

(bis etwa 100 m ) . Jedoch wird deren Allgemeingültigkeit stark an- gezweifelt**). Für Drücke grösser als 20 MPa wird ein asymptoti-

22 )

scher Wert von a * 1.5*10'^s m angegeben . Für den mittleren Granit rechnen wir mit diesem Wert, für den oberen Granit mit

a • 3 * 1 0 ~5 m.

**

Der Faktor 2 gilt für planparallele Risse. Berücksichtigung verschiedenster Rissgeometrien führt auf Faktoren zwischen 2 und 10 (Ref. 2 1 ) .

) Während der Retentionsfaktor im wesentlich umgekehrt propor- tional zur Apertur ist, geht diese in der zweiten Potenz in die Berechnung der hydraulischen Permeabilität ein. Das heisst, die angesprochenen Probleme spielen in der hydrologischen Re- chnung eine eminente Rolle.

In Tabelle VIII sind die experimentell gestutzten maximalen Reten- tionsfaktoren gegeben. Die Werte fur K stammen aus schwedischen Messungen in reduzierendem Milieu. In Tabelle IX geben wir 23) einen Satz vom minimalen Retentionsfaktoren. Die Experimente

T4) 25)

stammei von verschiedenen Autoren * * . Sie wurden in oxidie- rendem Milieu durchgeführt. Fur Curium ist keine Messung verfüg- bar. R(Cm) * •* R (Am) ist die Annahme die in Ref. 10) gemacht wird. Für die Werte von Tabelle IX wurden volumenbezogene K . auf oberflächenbezogene K umgerechnet. Hierzu benotigt man das Ober- flächen/Volumen-Verhältnis. Für adsorbierende Nuklide hängt die für die Sorption relevante Oberfläche stark von der mikroskopischen Geo- metrie der Oberfläche und der Art der Austauschplätze ab. Sie

ist somit rnessmethoden- und nuklidspezifisch. Die Relevanz der geometrischen Oberfläche ist fragwürdig. Für drei- und vierwer- tige Elemente wird in Ref. 23) eine spezifische Oberfläche von 10 m2/kg für Granit angegeben. Es sei jedoch betont, dass die Umrechnung nur ein Notbehelf ist. Sie hängt derart stark von den Versuchsbedingungen der Messung ab (Dauer, Körnung, Oberflächen- präparat ion, Radionuklid), dass der Standpunkt vertreten wurde,

26) 27) sie sei äusserst problematisch oder sogar unrealistisch

Um einen Eindruck der Unsicherheit solcher Umrechnungen zu geben, wollen wir bemerken, dass Erdal et al. für ihren gebrochenen 25) Granit spezifische Oberflächen von 100 bis B'000 m2/kg (abhängig von Fraktion und Messmethode] angeben. Ebenso problematisch

scheint uns aber auch die Berechnung des Retentionsfaktors aus*)

R . 1 • K

filial

d e

wo e wieder die Porosität und p die Gesteinsdichte ist. Denn auch hier stellt sich die Frage, inwieweit eine Relation für poröse Medien Sinn macht, inwieweit ein volumenbezogenes K. (mit Labor- volumina von cm3) auf das Feld übertragen werden kann, wenn die Sorption im wesentlichen ein Oberflächenphänomen ist.

*) Zum Beispiel wurden wir anstatt dem in Tabelle IX angegebenen Wert von RCAm) • 34 mit den Daten aus Ref. 24) einen Retentions- faktor von R(Am) • 287 erhalten.

Eine Schlussfolgerung lässt sich aus den Werten der Tabelle VIII sofort ziehen: Fur so hohe Retentionsfaktoren ist die Radionuklid- konzentration ausgangs Granit sowohl fur die Trajektorie Bachs wie diejenige Bottstein auf völlig unbedeutende Werte abgesunken.

2.4.2 Unterer und mittlerer Muschelkalk

Gleichgewichtsverteilungskcnstanten K fur Aktiniden und Anhydrit sind im wesentlichen inexistent. Ein einziger experimenteller 2B) Wert fur Americium konnte gefunden werden. Fur Neptunium und Uran haben wir K . * 10 ml/g angesetzt. Es handelt sich hier um eine Schätzung nach bestem Wissen. Für Neptunium und andere Festphasen gibt Ref. 29) Werte, die um zwei Grossenordnungen tiefer liegen.

Jedoch sind dort Versuche mit pH-Werten von 2.5 und 3.1 angesetzt worden. Dies ist weit entfernt von den Bedingungen, die fur Tie- fenwässer erwartet werden.

Eine denkbare Alternative wäre, die Sorption aus den mergeligen Bestandteilen abzuschätzen. Dabei sind jedoch die Unsicherhei- ten nicht kleiner. Beim gegenwärtigen Wissensstand wurde man kaum zu Daten kommen, die wesentlich von denjenigen in Tabelle X abweichen oder besser fundiert sind. In Anbetracht der Schwie- rigkeiten, die in Kapitel 2.1 diskutiert wurden, lohnt sich der Aufwand heute sowieso nicht.

2.4.3 Oberste Schichten

In Anbetracht der kurzen Transportzeiten in diesen obersten

geologischen Schichten ziehen wir Verzögerungen durch Radionuklid- transport nicht in Betracht. Die Verdünnung durch Frischwasser muss natürlich berücksichtigt werden.

2 . 5 D i s p e r s i o n

Der D i s p e r s i c n s - / O i f f u s i o n s t e n s o r 0 s e t z t s i c h aus zwei a d d i t i - ven Termen zusammen

0 « D . • D , d m

hierbei ist D * 2»10"' m2/s die molekulare Diffusionskonstante m

und D . die Konstante der Dispersion. Im eindimensionalen Trans- portmodell kann D. * a*v gesetzt werden, wo a die Dispersions- länge ist. Die Dispersion beschreibt Fliessungleichheiten in einem Transportmedium. Im Labor werden Werte von a • 0.1 mm bis 10 mm gemessen. Bei der Interpretation von Feldversuchen wer- den wesentlich grossere Werte extrahiert. Dabei spielen offen- sichtlich grössere Strukturen eine Rolle. Dies ist insbesondere der Fall für Medien mit Rissystemen. Aus Messungen ist bekannt, dass die Dispersionslänge von der Art des Transportmediums aber auch von der Länge des Transportweges 1 abhängt. So wird denn auch manchmal die Pecletzahl Pe * 1/a als relevanter Parameter angesehen, der für ein spezifiziertes Medium als konstant anzu- sehen wäre (siehe aber auch Ref. 30). Die Zusammenhänge sind je- doch weitgehend unbekannt.

Aufgrund der Literatur (Refs. 22, 30 und 31) setzen wir an:

a » 100 m für Granit

a * 2 m für unteren und mittleren Muschelkalk Für den Granit kann die molekulare Diffusion in guter Näherung vernachlässigt werden. Für den Muschelkalk berücksichtigt der angebe- ne Wert auch den Beitrag der Diffusion. Natürlich muss der Ein- fluss der Dispersion auf die Nuklidkonzentration untersucht wer- den und dies insbesondere für jene Nuklide, deren Wanderzeiten vergleichbar oder grösser als ihre Halbwertszeit ist. Wir glau- ben aber, dass dem im Augenblick nicht erste Priorität zukommt.

3. Schlussbemerkungen

Wir haben die Oaten fur eine Standortspezifische Berechnung der Ausbreitung einer ausgewählten Nuklidkette zusammengestellt. Da- bei hat sich die nicht mehr überraschende Tatsache, dass die Da- tenbasis sehr spärlich ist, im Detail konkretisiert. Infolge- dessen kommt den durchzuführenden Rechnungen die Bedeutung denk- barer Szenarien zu.

Wasserweg, Wassergeschwindigkeit und Retentionsfaktoren bestimmen die Durchlaufzeit der einzelnen Radionuklide. Die beiden letzten Faktoren sind mit besonders grossen Unsicherheiten behaftet. Zu- sammen mit der Halbwertszeit gehen sie nicht linear in die Aus- drucke fur die Konzentrationen ein. In praktisch oft realisierten Extremfällen wird je nach dem Wert dieser Parameter ein Radio- nuklidinventar während dem Ceosphärentransport auf unbedeutende Werte zerfallen oder die Geosphäre unabgeschwächt durch radio- aktiven Zerfall durchqueren. Ein Beispiel fur das erstere haben wir in Kapitel 2.4.1 gegeben. In einer Prioritätenliste wurden wir diesen Parametern grosstes Gewicht geben.

Eine Reihe von Grossen geht linear in die Konzentrationen aus- gangs der Geosphäre ein: (a) das Nuklidinventar des Glaskani- sters. Es ist fur die betrachtete Nuklidkette hinreichend ge- nau bekannt, (b) die Verdünnung längs des fligrationspfades. Die Unsicherheit durfte zwei Grössenordnungen betragen, (c) Annä- hernd linear gehen die Auslaugraten in die Konzentrationen ein.

Die Unsicherheit durfte ebenfalls mit zwei Grössenordnungen zu veranschlagen sein. Quadratisch in die Konzentrationen geht der Radius der äquivalenten Glaskugeln ein. Er durfte bis auf einen Faktor 10 festliegen. Der Wert der longitudinalen Dispersion- länge ist unkritisch ausser in Fällen, wo die Migrationszeit grösser als die Halbwertszeit ist. Normalerweise durfte der Ein- fluss weniger als eine Grössenordnung sein.

Gesamthaft ergibt sich damit eine beeindruckende Sandbreite von sechs Grössenordnungen für die Radionuklidkonzentrationen aus- gangs der Geosphäre. Naturlich liegt hierin auch die Begründung der intensiven Anstrengungen in Forschung und Entwicklung auf den angesprochenen Gebieten.

Verdankungen

Bei der Zusammenstellung dieser Arbeit wurde ich hilfreich unter- stutzt durch Diskussionen mit den Herren K.W. Dormuth, L. Kiraly, Ch. McCombie, N. flukhopadhyay, W.H. Müller, H. Schweingruber, B. Saugy und F. van Dorp. Den Herren H.P. Aider und H. Flury ist für ihr stetes Interesse und der NAGRA für teilweise finanzielle Unterstützung zu danken.

Literatur

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2) 3, Hadermann und J« Patry, Radionuklidtransport von Zerfalls- ketten durch heterogene geologische Medien,

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3) U. Schmocker, 3. Patry and 3. Hadermann, On the Connection Between Injection Rate and Repository Boundary Concentration in Geospheric Transport Models, EIR-Bericht Nr. 426 (1981), NAGRA Technischer Bericht NTB-81-03 (1981).

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19) M. Schweingruber, private Mitteilung (Mai 1981).

20) N.C. Mukhopadhyay and J. Hadermann, On the Fundamental Conti- nuity Equation for Transport in Fractured Media and Retention Factor for a System of Joints, Nucl. Sei. Eng., in print.

21) N.C. Mukhopadhyay, private Mitteilung (Mai 1981).

22) 0. Isherwood, Geoscience Data Base Handbook for Modeling a Nuclear Waste Repository, Lawrence Livermore Laboratory, UCRL-52719 (1981)

23) B. Allard, H. Kipatsi, B. Torstenfeit, and J. Rydberg, Nuclide Transport by Groundwater in Swedish Bedrock, in:

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24) M.G. Seitz, P.G. Rickert, S. Fried, A.M. Friedman and M.S. Steindler, Migratory Properties of Some Nuclear Waste Elements in Geologic Media, Nucl. Technol. 44 (1979) 284 25) B.R. Erdal, B.P. Bayhurst, B.M. Crowe, W.R. Daniels,

D.C. Hoffmann, P.O. Lawrence, 3.R. Smyth, 3.L. Thompson, K. Wolfsberg, Laboratory Studies of Radionuclide Transport in Geologic Media, in* Underground Disposal of Radioactive Wastes, 1AEA-SM-243 (1980).

26) J. Hade m a n n . Die Gleichgswichtsverteilungskonstanten fur die Sorption von Radionukliden, EIR-interner Bericht

Tw-PH-733» PrE-16 (1978).

27) D. Rangon, Influence de la Structure et de la Texture des Materiaux sur la Retention des Radioelements, CEA-CEN Cadarache, CEA-R-5082.

28) R. Dosch and A. Lynch, Interaction of Radionuclides with Geomedia Associated with the Waste Isolation Pilot Plant

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29) R.C. Routson, G. Jansen and A.V. Robinson, 2**Am, 2 , 7N p a n d

**Tc Sorption on two United States Subsoils from Different Weathering Intensity Areas, Health Phys. .33 (1977) 311.

30) A. Lallemand-Barris et P. Peaudecerf, Recherche des relations entre la valeur de la dispersivite macroscopique d'un milieu aquifdre, ses autres caracteristiques et les conditions de mesure. Bull. Bur. Rech. Geol. MiniSres (2) III, £

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31) W. Bertsch, Die Koeffizienten der longitudinalen und trans- versalen hydrodynamischen Dispersion - ein Literaturüber- blick, Deutsche Gewässerkundl. Mitteilungen 2_2 (1978) 37.

32) Kärnbränslesäkerhet/KBS, Handling and Final Storage of Un- reprocessed Spent Nuclear Fuel, Stockholm 1978 (KBS grün) . 33) M. Schweingruber, Löslichkeits- und Speziationsberechnungen

fur U, Pu,Np, und Thin natürlichen Grundwässern-Theorie, ther- modynamische Dateien und erste Anwendungen, EIR-Bericht und NAGRA technischer Bericht, in Vorbereitung

34) A. Barbreau, Rapport des progressions d*etudes-France, OECD, Groups de coordination sur 1*evaluation des dechets, radioactives dans les formations geologiques.

Paris. Octobre 1981

Tabelle It Hydrologische Oaten fur die Trajektorie Bachs

Schicht e) 1 Hittl. Granit 2 Oberer Granit 3 Unterer und

mittlerer Muschelkalk

«1

5 L Oberer

ß 1 Muschel- 1 kalk 7)

Leitfähigkeit K (m/s) C )

1. - 11 1 . - 7 1. - 11

2 . - 6

Länge 1 (m) 4 '900

500 70

300 120 700 200

Oarcygeschw.

VD(m/s) 3. - 14 a ) 2.5 - 10 a) 5. - 12 a)

3. - 9 a) 6. - 9 a) 1.5 - 8 a) 2.5 - 8 a )

Porosität c (-) 5. - 5 d) 5. - 3 b) 5. - 3 c)

5. - 3 b )

Wassergeschw.

V(m/d) 5 . - 5 4 . - 3 9 . - 5

5. - 2 1. - 1 3. - 1 4. - 1

a) Ref. 8 ) , b) Ref. 9) p. 19 (Schätzung), c) Annahme aufgrund der Permeabilitäten d) Ref. 32) p. 173 (Porositäten dieser Grössenordnung sind auch andernorts in

der Literatur zufinden. Im Rahmen unserer Modelle sind kleine Werte konserva- tiv), e) Der in sieben Schichten eingeteilte Migrationspfad liegt in den an- gegebenen geologischen Serien (Siehe dazu auch Fig. 3 und Ref. 9 ) , Annex 9.2.2) (*) Die horizontale ist gleich der vertikalen Leitfähigkeit, siehe auch Abschnitt 2.1.

Tabelle II: Hydrologische Daten für die Trajektorie Böttstein

Schicht

: l

3<

4 5 6.

Oberer Granit fUnterer und lmittlerer .Muschelkalk

Oberer Muschel- kalk

Referenz

Länge Oarcyeschw.

K m ) VD(m/s) 10'000 3.1 - 10

70 5.1 - 12 100 3 . - 9 120 6. - 9 700 1.5 - 8 200 2.5 - 8

a)

Porosität e (-)

5. - 3

>

)

b)

Wassergeschw.

V(m/d) 5. - 3 9 . - 5 5 . - 2 1. - 1 3. - 1 4. - 1

a) B. Saugy, private Mitteilung (Mai 1981) b) siehe Tabelle I

Tabelle III: Zusaminengefasste Oaten für die Trajektorie Bachs

Schicht 1 Mittlerer Granit 2 Oberer Granit

„ Unterer und mittlerer 3 Muschelkalk

4 Oberste Schichten

Länge (m) 4*900

500 70 1*320

Wassergeschw.

(m/d) 5 . - 5 4 . - 3 9 . - 5 1. - 1

Wasserdurcn1aufze ic (a)

260*300 320 2*<:0ü 30

Tabelle IV: Zusammengefasste Daten für die Trajektorie Bottstein

Schicht

1 Oberer Granit

Unterer und mittlerer Muschelkalk

3 Oberste Schichten

Länge

10*000 70 1*120

Wassergeschw.

5 . - 3 9 . - 5 2. - 1

Wasserdurcnlaufzeit

5'1Jü 2*2JÜ 17

Tabelle V: Aktinideninventar eines Glaszylinders vier Janre nach Entladung (Ref. 12)

Gewicht (g)

U

1»610

Element iyp 483

Cm 29

Pu 50

Am 257

Tabelle VI

Glaszylinderinventar für die 2H5Cm-ICette. Die Angaben beziehen sich auf ei- nen intakten Abfallbehälter l'OOO Jahre nach Entladung.

Nuklid 2 « C m 2«.lPu

2-»Am

"7N p 233y

(Cil

.40 .40 300 .58

.0021

Inventar

(Partikel) 5.75 • 21 9.71 • 18 2.18 • 23 2.09 • 24 5.62 • 20

Halbwertszeit (a) 8.532 • 3 1.442 • 1 4.326 • 2 2.14 • 6 1.59 • 5

Tabelle VII

In der Ausbreitungsanalyse benutzte Auslaugraten. Die Werte sind sehr wahr scheinlich unrealistisch konservativ. (Siehe Diskussion in Kapitel 2.3).

Element Cm Am Pu, Np, U

Auslaugrate (g/cm2 d)

1. - 6 1. - 7 1. - 5

Tabelle VIII

Experimentell gestützte maximale RetentionsfaKtoren für Granit.

Element

Cm Am Np U

K ( a )

0

(m3/m2)

3.0 0.2 0.2

R oberer Granit

1. • 5 (c) 2. • 5

1.3 • 4 1.3 • 4

R (b)

(2. bis 30.) • 5 (1.5 bis 3.) • 4 (1.5 bis 3.) • 4

(a) Ref. 23 (b) gerechnet in Ref. 23 (zum Vergleich) (c) Annahme, siehe Kapitel 2.4.1

Tabelle IX

Experimentell gestützte minimale RetentionsfaKtoren für Granit

Element

Cm Am Np U

Kd (ml/g)

5 4

Ref.

(a) (c)

K a

(m³/m²)

5 . - 4

4.4 - 4

R oberer Granit

15 34

30 (b) 28

(a) Ref. 24, batch-Versuch, Kein Gleichgewicht

(b) Schätzung aus in Ref. 22 gegebenen Daten (c) Ref. 25

Tabelle X

Retentionsfaktoren des unteren und mittleren Muschelkalks. Die Angaben haben nur Sinn» falls diese Schichten als poröses Medium betrachtet werden können.

Element

Cm Am Np

U

* d ( m l / g ) 290 290 10 10

Ref.

( a ) ( a ) (b) (b)

R

8.4 • 4 1.7 • 5 5.8 • 3 5.8 • 3

(a) Wert fur Anhydrit. Ref. 28 (b) beste Schätzung

FREISETZUNGSRATEN F.U) [g/a]

KONZENTRATIONEN EINGANGS DER GEOSPHAERE

C1 # K( 0 . t ) [g/cm*]

SPEZIATION

LOESLICHKEITEN ( £ S . k1 0' *1 * Ck ?

KONZENTRATIONEN AUSGANGS OER GEOSPHAERE

Cl f hC Zl ft ) [g/cm»]

M O D E L L E i G E N S C H A F T E N LEACON

(Ref. 4)

- Diffusion aus Behältermatrix

- Auflösung der Behaltermatrix - Verschiedene Be-

hälter- Geometrien

CONZRA (Ref. 3)

- Flächenquelle im Wirts- gestein

- Beliebig Injektionsrate

MlNEQL

(Ref. 6 und 33)

- Thermodynamisches Gleichge- wicht in wässrigsr Phase

- Temperaturabhängigkeit der Komplexbildungskonstante Eindimensionales Transport-

problem, konsistent mit - Oruckabhängigkeit der

RANCH Komplexbildungskonstante RANCH

(Ref. 2 und 5) ^to

Figur 1: Logische Verknüpfung der Modellblöcke und Kurzcharakterisierung der sie realisierenden Modelle und Rechenprogramne.

Eindimensionales Kettentransportmo- d e l l f ü r poröse geschichtete Medien D i f f u s i o n /

Dispersion

S o r p t i o n , l i n e a r e Isotherme,

G l e i c h g e w i c h t s V e r - t e i l u n g

FREISETZUNGSRATEN FK(t) fg/aQ

KONZENTRATIONEN EINGANGS DER GEOSPHAERE

C1 # kt 0 . t ] [g/cin']

SPEZIATION

LOESLICHKEITEN cj"

S . K1 0- *1 > CK ?

KONZENTRATIONEN AUSGANGS DER GEOSPHAERE

Ci . Kt Zi .t J &•«••]

B E N Ö T I G T E D ' A T E N LEACON

- Nuklidinventar - Halbwertszeiten - Auslaugraten - Auflösungsrate - Matrixgeometrie

CONZRA

- Halbwertszeiten - Injektionsraten

- Oaten des Wirtsgesteins wie bei RANCH

MlNEQL

Grundwasserspezifikationen (Mineralisation, pH, E.,, Gas--» Festphasen, Ionen- stärke)

Komponenten Totalkonzen- trationen

Thermodynamische Komplex- bildungskonstante bei Standardbedingungen

(T-25QC, p-1atm, I-*0) Enthalpie-, spezif.

Wärmeänderung Figur 2: Zusammenstellung der Oatenanforderung dei einzelnen Modelle.

Die Oaten für das Speziationsmodell sind in dieser Arbeit nicht gegeben, sondern werden andernorts behandelt.

RANCH

o Halbwertszeiten , Eingangskonzentration Retentionsfaktoren

(Gleichgewichtsver- teil ungskonstanten, effektive Porositäten, Gesteinsdichten)

Hydrologische Oaten (Migrationslängen, linerare Porenwasser- geschwindigkeiten) Longitudinals

Dispersions längen

m

- DEPO*

* BÖTTSTEIN

,» * J f~ * » » » .

r

S J»**

• » ' * -• ^ ^ ^ ^» >,

* * « * « * >* ^»

• •

• • • •

Figur 3? Geschwindigkeitsfeld V_(x, y) und Trajektorie Böttstein nach Ref. 8 ) . Ebenfalls eingezeichnet ist die Auftei-

lung in die verschiedenen Schichten.