Zusammenwirken von Dispersion und Nichtlinearit¨ aten

Im allgemeinen Fall treten dispersive und nichtlineare Effekte zeitgleich auf und es kommt zu einer Vielzahl an Wechselwirkungen, deren Untersuchung nur mittels intensi-vem experimentellem Aufwand und aufw¨andigen Simulationen gerecht werden kann. Im Folgenden soll der Schwerpunkt der Diskussion auf dem Zusammenspiel von SPM und chromatischer Dispersion liegen.

Um den domininanten Effekt des Systems zu quantifizieren, werden h¨aufig die effek-tiven L¨angenskalen der Dispersion L₂, L₃ und der Nichtlinearit¨aten L_nl verglichen. Bei der Angabe dieser charakteristischen L¨angen muss beachtet werden, dass sich T₀ und damit alle effektiven L¨angenskalen bei der Propagation entlang der optischen Achse z

¨andern. Ist entlang der FaserL_nl L_m f¨ur allemgegeben, so handelt es sich um ein rein lineares System. Ist die charakteristische L¨ange L_nl in der gleichen Gr¨oßenordnung wie die Dispersionsl¨ange L_m, so kommt es zur Interaktion zwischen dispersiven und nicht-linearen Effekten. Propagiert ein intensiver bandbreitenlimitierter Eingangsimpuls f¨ur L_nl ≈L₂ in einer positiv dispersiven Faser, so wird der Impuls durch SPM und Disper-sion spektral sowie zeitlich verbreitert. Propagiert der gleiche Eingangsimpuls hingegen in einem nichtlinearen negativ dispersiven System, werden die durch SPM generierten Frequenzkomponenten im Zeitraum durch Dispersion zum Zentrum des Impulses ver-schoben. Dies f¨uhrt zu einer nichtlinearen zeitlichen Kompression des Impulses. Der Impuls erreicht demnach in der Faser eine gr¨oßere Bandbreite und Spitzenleistung als der zugeh¨orige Eingangsimpuls. Das bedeutet, im anormal dispersiven Regime kann die Impulsdauer in der Faser bei nichtlinearer Propagation verringert werden, wohingegen bei linearer Propagation die Impulsdauer gr¨oßer wird. Ber¨ucksichtigt man in anormal dispersiven Medien lediglich SPM und Dispersion zweiter Ordnung, so existiert ein Satz stabiler L¨osungen der Schr¨odingergleichung [Abl91]. Diese L¨osungen erf¨ullen die Bedin-gung

E_p =N2|β₂|

|γ|T0

N = 1,2,3, ... (1.22)

und werden Solitonen N-ter Ordnung genannt. E_p ist dabei die Impulsenergie. Das Verh¨altnis der beiden charakteristischen L¨angenL₂/L_{N L}entspricht gerade N². Der zeit-liche sowie spektrale Verlauf eines Solitons erster Ordnung (N = 1) ¨andert sich bei Propagation nicht. Solitonen h¨oherer Ordnung (N > 1) ¨andern ihre Form periodisch

Abbildung 1.4: Propagation eines (a,b) negativ gechirpten Impulses in einer Faser mit β₂ >0 sowie eines (c,d) positiv gechirpten Impulses in einer Faser mitβ₂ <0. Die Spit-zenleistung des entsprechenden bandbreitenlimitierten Eingangsimpulses ist 20 kW.

mit einer Periodenl¨ange πL₂/2 (Kap. A.2). Solitonen k¨onnen in optischen Fasern ¨uber weite Strecken ¨ubertragen werden und sind daher eine potentielle M¨oglichkeit zur Fa-serkopplung optischer Systeme.

In der bisherigen Diskussion wurde der initiale Impuls als bandbreitenlimitiert an-genommen. Werden die Impulse vor Einkopplung in die Faser mit negativer Dispersion verbreitert, so schn¨urt sich der Impuls im Zeitraum bei Propagation entlang einer positiv dispersiven Faser wieder zusammen. In Abbildung 1.4 ist die Propagation von positiv-und negativ gechirpten Impulsen in einer Faser dargestellt. Der negativ gechirpte Impuls schn¨urt sich bis zu einem Minimum zusammen und verbreitert sich bei der anschließen-den Propagation wieder. Die initiale Frequenzmodulation im negativ gechirpten Impuls wird durch die SPM kompensiert, wodurch es zu einer spektralen Verj¨ungung (spec-tral narrowing) kommt. Das entsprechende Bandbreitenlimit des Impulses wird deshalb gr¨oßer und die maximale Spitzenleistung des Impulses in der Faser ist geringer als die des bandbreitenlimitierten Eingangsimpuls. Zus¨atzlich wird die Symmetrie des Impul-ses durch Dispersion dritter Ordnung gebrochen. Wird der Chirp des EingangsimpulImpul-ses sowie die Dispersion in der Faser im Vorzeichen gedreht, kommt es nach der anf¨anglich linearen Propagation zu dem oben angesprochenen Effekt der nichtlinearen Impulskom-pression. Da die Kompression auf den gleichen Effekten wie Solitonen basiert, spricht man auch von solitonischer Kompression. Der intensive breitbandige Impuls wird an-schließend durch SPM sowie nichtlineare Prozesse h¨oherer Ordnung, z. B. Raman-Effekte und Zwei-Photonen-Absorption, beeinflusst.

Basierend auf den oben diskutierten Effekten k¨onnen optische Fasern zur Generation breitbandiger Impulse eingesetzt werden. Aufgrund der Vielzahl an optischen Fasern sind heutzutage eine große Menge an fasergekoppelten und (komplett) faserbasierten Ultrakurzimpulssystemen verf¨ugbar [Bal97, Sch03, Sel09, Bri09, Bri14, Lef14]. Die im-mer k¨urzeren Impulse eignen sich unter anderem f¨ur die zeitaufgel¨oste Spektroskopie, auf die im n¨achsten Kapitel eingegangen wird.

2 Anrege-Abfrage-Spektroskopie

Messaufbauten mit guter zeitlicher Aufl¨osung stellen ein fundamentales Werkzeug f¨ur das Verst¨andnis schneller Ph¨anomene dar. Moderne elektronische Messverfahren liefern eine zeitliche Aufl¨osung von bis zu 10 ps [F¨us11]. Noch schnellere Vorg¨ange sind ¨uber optische Methoden zug¨anglich. Bei der Ultrakurzzeit-Spektroskopie werden Laserimpul-se zur Untersuchung ultraschneller Ph¨anomene verwendet. Die zeitliche Aufl¨osung ist dabei durch die Dauer der Lichtimpulse limitiert. Ultrakurze Impulse mit einer Dauer von bis zu wenigen Femtosekunden erm¨oglichen die Untersuchung der Dynamik elemen-tarer Anregungen und deren Wechselwirkungen in Festk¨orpern und nanostrukturierten Materialien wie z. B. Elektronen, Phononen, Plasmonen und Exzitonen [Sha99].

Die h¨aufigste Realisierung von Ultrakurzzeit-Experimenten ist die AnreAbfraTechnik (pump-probe technique). In einem AnreAbfraExperiment werden zwei ge-pulste Strahlen, die jeweils als Anregestrahl (pump) und Abfragestrahl (probe) fungie-ren, auf der Probe ¨uberlagert. Die Wechselwirkung des Anregeimpulses in der Probe f¨uhrt zu einer lokalen ¨Anderung der dielektrischen Funktion der Probe, welche sich in einer ¨Anderung der Reflektivit¨at (Transmission) ¨außert. Die differentielle ¨Anderung der Reflektivit¨at ∆R/R (Transmission ∆T /T) wird mithilfe des zeitverz¨ogerten Ab-frageimpulses und einem Photodetektor aufgezeichnet. Durch sukzessive Variation der Zeitverz¨ogerung zwischen den Impulsen der beiden Strahlen kann die pumpinduzier-te Antwort der Probe demoduliert und mit entsprechender Depumpinduzier-tektionselektronik (Pho-todioden und A/D-Konverter) zeitaufgel¨ost aufgenommen werden [Pra11]. Um die zu untersuchenden Effekte im Experiment tats¨achlich aufzul¨osen, ist ein Messsystem mit ausreichendem Signal-zu-Rausch-Verh¨altnis bei der Signalfrequenz n¨otig. In den folgen-den Kapiteln werfolgen-den zwei experimentelle Methofolgen-den zur Realisierung der Zeitverz¨ogerung zwischen den Impulsen, dem konventionellen Verfahren und dem asynchronen optischen Abtasten, und deren Limitierung hinsichtlich Signal-zu-Rausch-Verh¨altnis und zeitlicher Aufl¨osung vorgestellt. Der Schwerpunkt der Diskussion liegt auf dem asynchronen opti-schen Abtasten, welches im Rahmen dieser Arbeit eingesetzt wurde.

2.1 Rauschquellen

Die zu untersuchende zeitabh¨angige Probenantwort wird in einer Anrege-Abfrage-Mes-sung von unerw¨unschtem Rauschen ¨uberlagert. Um die von der Probe unabh¨angigen Rauschbeitr¨age isoliert zu untersuchen, wird das Leistungsspektrum des Oszillators di-rekt mit einer Photodiode gemessen. Abbildung 2.1 zeigt das relative Intensit¨atsrauschen

Abbildung 2.1: Relatives Intensit¨atsrauschen der eingesetzten Oszillatoren. Die rote Li-nie deutet das Rauschlevel der verwendeten Photodiode an.

(relative intensity noise bzw.noise power spectral density) der verwendeten Oszillatoren.

Das Spektrum setzt sich n¨aherungsweise aus einem 1/f-Verlauf bei niedrigen Frequen-zen und einem nahezu frequenzunabh¨angigen (weißen) Rauschen bei hohen Frequenzen (f > 10⁵ Hz) zusammen und ist ¨uberlagert von mehreren schmalbandigen Rauscham-plituden, z. B. bei der Netzfrequenz von 50 Hz und deren h¨oheren Harmonischen.

Frequenzabh¨angiges Rauschen wird ¨uberwiegend durch die Regelelektronik des Pum-plasers induziert. Beim Pumpprozess wird dieses Rauschen auf die Lichtverst¨arkung im Oszillator und damit auf die emittierte Lichtleistung ¨ubertragen. Im Photodetek-tor wird das Amplitudenrauschen direkt auf den Photostrom ¨ubertragen. Rauschen des Pumplasers mit Frequenzen oberhalb der Relaxationsoszillationsfrequenz wird durch den Oszillator ged¨ampft. Die Relaxationsoszillationsfrequenz f_ro ist gegeben durch [Wei94]

f_ro = 1 2π

s

l(r_a−1) T_Rτ_G −

r_a 2τ_G

2

(2.1) mit den Resonatorverlusten l, der Resonatorumlaufzeit T_R, der Lebensdauer des obe-ren Laserniveaus τ_G und dem Verh¨altnis von Pumpleistung zur Pumpschwellenleistung r_a. F¨ur den hier verwendeten Ti:Saphir-Oszillator ergibt sich eine Relaxationsoszilla-tionsfrequenz f_ro ≈ 0,7 MHz, im Falle des Yb:KYW-Oszillators ist f_ro ≈ 50 kHz. Ist das Pumprauschen schneller als die Relaxationsoszillation, kann die Besetzungsinversi-on dem Rauschen nicht mehr folgen und das Rauschen wird nicht auf die Impulse des Oszillators ¨ubertragen.

Das in Abbildung 2.1 sichtbare weiße Rauschen stellt eine weitere Limitierung f¨ur das Signal-zu-Rausch-Verh¨altnis in Anrege-Abfrage-Experimenten dar und setzt sich aus Dunkelrauschen des Detektors sowie Schrotrauschen zusammen. Dunkelrauschen

resul-tiert aus der Brownschen Bewegung der photoinduzierten Elektronen im Photodetek-tor (auch thermisches Rauschen oder Johnson-Rauschen genannt) sowie Rauschen der eingebauten Transimpedanzverst¨arker. Schrotrauschen resultiert aus der Poissonschen Verteilung der Photonen des einfallenden Lichts und ist somit ein rein quantenoptischer Effekt, der sich in einem elektrischen Rauschen ¨außert [Sal91]. Die durch Schrotrau-schen und DunkelrauSchrotrau-schen verursachten Str¨omei_snundi_dn in einem Photodetektor sind gegeben durch [Sol09]

i_sn=p

2ei_pcf_acq i_dn = S·NEPp

f_acq (2.2)

hier ist e die Elementarladung, i_pc der Photostrom, f_acq die Bandbreite, S die De-tektorsensitivit¨at und NEP die rausch¨aquivalente Leistung (noise equivalent power) bei der gegebenen Wellenl¨ange und bei der Bandbreite f_acq. Weil es sich um unkor-relierte Beitr¨age handelt, lautet der totale Rauschstrom i_n = p

i²_dn+i²_sn [Zum11]. Da der Schrotrausch-Anteil mit dem Photostrom steigt, sind mit sensiblen Photodekto-ren bei ausreichender absorbierter optischer Leistung schrotrauschlimitierte Messungen m¨oglich. Eine ¨Ubersicht der relevanten Parameter der verwendeten Detektoren befin-det sich in Kap. A.3. Dunkelrauschen und Schrotrauschen kann in Anrege-Abfrage-Experimenten durch arithmetisches Mitteln reduziert werden. Gleiches gilt allerdings nicht f¨ur 1/f-Rauschen [All66]. Zudem kann die Strukturierung niederfrequenten Rau-schens eine klare Trennung zwischen Rauschen und Messsignal verhindern. Daher eig-net sich gerade der hochfrequente Bereich, in dem Schrotrauschen und Dunkelrauschen dominiert, f¨ur Anrege-Abfrage-Messungen. Dieser Umstand motiviert unterschiedliche Anrege-Abfrage-Verfahren, auf die im Folgenden n¨aher eingegangen werden soll.