Detektionssensitivit¨ at

Die Detektionssensitivit¨at wird gemessen, in dem die Probe durch einen hochreflekti-ven Spiegel ersetzt wird. In diesem Fall findet nahezu keine Wechselwirkung zwischen Anrege-und Abfrage-Impulse in der Probe statt und das detektierte Messsignal ent-spricht dem Grundrauschen. Alternativ kann anstelle des reflektierenden Spiegels auch

Abbildung 5.14: Charakterisierung der Zeitaufl¨osung des fasergekoppelten ASOPS-Systems mittels TPA-Kreuzkorrelation f¨ur Scanraten von 1 kHz, 2 kHz und 4 kHz.

Gezeigt sind jeweils (a) die ¨uberlagerten Transienten und (b) die daraus errechnete Kreuzkorrelationsbreiten.

die zu untersuchende Probe bei verschwindender Anregeleistung verwendet werden. Al-lerdings werden in diesem Fall zus¨atzliche Beitr¨age im Messsignal durch den Anregelaser (Pumprauschen) nicht ber¨ucksichtigt.

Abbildung 5.15 zeigt das gemessene Grundrauschen f¨ur unterschiedliche zahl bei einer Scanrate von 4 kHz. Im Zeitraum zeigt sich mit zunehmender Mittelungs-zahl die erwartete Reduktion der Rauschamplitude. Die Varianz (Standardabweichung) der Datenσ(∆R_n/R) ist gr¨oßer als das berechnete integrierte Schrotrauschen und s¨attigt bei einer Mittelungszahl gr¨oßer als 10⁵. Um die Abweichung vom integrierten Schrotrau-schen zu untersuchen, wird die spektrale Leistungsdichte der Daten PSD sowie√

PSD·f_s berechnet. Letzterer Term kann als frequenzaufgel¨oste Varianz interpretiert werden, de-ren Amplitude im besten Fall dem integrierten Schrotrauschen entspricht. Zur bessede-ren Anschaulichkeit wurden die Daten gegl¨attet. Das Gl¨atten f¨uhrt zu einem etwas sprung-artigen Frequenzverlauf bei einer Messfrequenz von ca. 10⁵ Hz. Die spektrale Leistungs-dichte setzt sich zusammen aus einem nahezu weißen Rauschen bei h¨oheren Frequenzen und einem breiten Rauschbeitrag mit Messfrequenzen im MHz-Bereich aufgrund Ampli-tudenrauschen des Pumplasers. Ein zus¨atzlicher Spitzenwert bei einer Messfrequenz von ca. 20 MHz ist ebenfalls dem Pumplaser zuzuschreiben. Intensit¨atsrauschen des Oszil-lators resultiert in einer konstanten Abweichung vom Schrotrauschen, unabh¨angig von der Anzahl der Mittelungen. Bei mehr als 10⁵ gemittelten Transienten bildet sich ein 1/f-¨ahnlicher Beitrag aus, der durch weitere Mittelung nicht verringert werden kann und in der S¨attigung der integrierten Varianz resultiert. Abbildung 5.16 zeigt die Er-gebnisse der gleichen Messung bei einer Scanrate von 2 kHz, bei der letzterer Effekt nicht auftritt. Dies deutet darauf hin, dass dieser Anteil durch die Stabilisierung selbst verursacht wird. Bei Messfrequenzen gr¨oßer 10⁷ Hz ist das gemessene Rauschen kleiner als das Schrotrauschen, was auf eine S¨attigung des Photodetektors hindeutet.

Um den Einfluss von Amplitudenrauschen der Oszillatoren auf die ASOPS-Messungen im fasergekoppelten Aufbau zu verringern, kann mit dem zweiten Detektionsarm (Ab-bildung 5.12) balanciert gemessen werden. Durch Verwenden zweier Detektoren steigt allerdings das zu erwartende Schrotrauschen um einen Faktor √

2 an. Abbildung 5.17 zeigt das gemessene Rauschen des fasergekoppelten Aufbaus bei balancierter Detektion.

Es ist eine deutliche Verringerung des integrierten Amplitudenrauschens des Lasers bei geringer Mittelungszahl zu erkennen und die Varianz folgt dem erwarteten kombinier-ten Schrotrauschen der beiden Photodetektoren. Aus diesem Grund wurde in den hier gezeigten Messungen die balancierte Detektion eingesetzt. Niederfrequente St¨orungen durch die Stabilisierung k¨onnen durch balancierte Detektion nicht ausgeglichen werden.

Allerdings kann niederfrequentes Rauschen (Messfrequenz kleiner als 100 kHz) nach Aufnahme der Daten mit spektralen Filtern eliminiert werden, insofern die relevanten akustischen Phononen hochfrequenter sind.

Abbildung 5.15: Detektionssensitivit¨at des fasergekoppelten ASOPS-Systems bei einer Scanrate von 4 kHz f¨ur verschiedene Anzahl an Mittelungen. (a) Rauschmessung. (b) Resultierende Varianz und integriertes Schrotrauschen. (c) Resultierende spektrale Leistungsdichte. (d) Resultierende frequenzaufgel¨oste Varianz und Schrotrauschen.

Abbildung 5.16: Detektionssensitivit¨at des fasergekoppelten ASOPS-Systems bei einer Scanrate von 2 kHz f¨ur verschiedene Anzahl an Mittelungen. (a) Rauschmessung. (b) Resultierende Varianz und integriertes Schrotrauschen. (c) Resultierende spektrale Leistungsdichte. (d) Resultierende frequenzaufgel¨oste Varianz und Schrotrauschen.

Abbildung 5.17: Detektionssensitivit¨at des fasergekoppelten ASOPS-Systems bei einer Scanrate von 4 kHz f¨ur verschiedene Anzahl an Mittelungen bei balancierter Detek-tion. (a) Rauschmessung. (b) Resultierende Varianz und integriertes Schrotrauschen f¨ur einen Detektor (durchgezogene Linie) und zwei Detektoren (gestrichelte Linie).

(c) Resultierende spektrale Leistungsdichte. (d) Resultierende frequenzaufgel¨oste Va-rianz und Schrotrauschen.

6 Zwei-Farben-Anrege-Abfrage-System

Nach einer Motivation wird in diesem Abschnitt der Yb:KYW-Oszillator und das aus der Synchronisation des Ti:Saphir-Oszillators mit dem Yb:KYW-Oszillator resultierende Anrege-Abfrage-System vorgestellt und hinsichtlich zeitlicher Aufl¨osung und Sensitivit¨at charakterisiert.

6.1 Motivation

Die ersten Anrege-Abfrage-Experimente mit einer zeitlichen Aufl¨osung von weniger als 100 fs wurden auf Basis von Farbstofflasern durchgef¨uhrt, welche sich durch eine relativ große Verst¨arkungsbandbreite auszeichnen. Die k¨urzesten Impulse mit einer Dauer von bis zu 27 fs werden mit dem Farbstoff Rhodamin 6G erreicht [Val85]. Die Zentralwel-lenl¨ange ist dabei auf einen schmalen Bereich um 620 nm und die Ausgangsleistung auf unter 100 mW beschr¨ankt. Die verf¨ugbaren Farbstoffe sind meist toxisch und m¨ussen we-gen Degradierung regelm¨aßig ersetzt werden, so dass ein dauerhafter Betrieb mit einem großen Aufwand verbunden ist.

Aufgrund der optischen und thermischen Eigenschaften haben sich Festk¨orperlaser f¨ur Ultrakurzimpulsexperimente mit hoher zeitlicher Aufl¨osung und einer großen Durch-stimmbarkeit durchgesetzt. Die gr¨oßte Absorptions- und Emissionsbandbreite wird mit Ti:Saphir-Kristallen erreicht. Die maximale Absorptionseffizienz von Ti:Saphir liegt im Bereich um 500 nm, daher werden zum Pumpen h¨aufig frequenzverdoppelte Nd:YAG-oder NY:YVO₄-Dauerstrichlaser verwendet. Die Emissionswellenl¨ange von Ti:Saphir-Oszillatoren mit 80 MHz Impulswiederholrate ist durchstimmbar im Bereich 700-1050 nm bei Sub-100fs-Impulsdauern [Phy] und die k¨urzesten Impulse direkt aus Ti:Saphir-Os-zillatoren sind weniger als 10 fs breit [Gal99, Mor99]. Typische Ausgangsleistungen von Ti:Saphir-Oszillatoren liegen im Bereich um ca. 1 W bei einer Pumpleistung von ca. 5 W. Um den mit der Ti:Saphir-Technologie zug¨anglichen Wellenl¨angenbereich zu erweitern, werden nichtlineare Konversionsprozesse verwendet: Mittels Summen- und Differenzfrequenzgeneration sowie optisch parametrische Verst¨arkung und Superkonti-nuumsgeneration kann breitbandige Strahlung im ultravioletten, sichtbaren, infraroten und THz-Spektralbereich generiert werden [Boy03, EZ07, Pel92, Kai98, Bon95, Was01, Nah96, K¨ub05]. Ti:Saphir-Oszillatoren sind hinsichtlich ihrer Ausgangsleistung limitiert aufgrund der geringen elektrisch-zu-optischen Effizienz typischer Pumplaser (unter ande-rem wegen der in diesen verwendeten Frequenzverdopplung), der geringen Lebensdauer des oberen Laserniveaus (3µs) und dem kleinen Absorptionsquerschnitt, so dass die

to-tale optische-zu-optische Konversionseffizienz in den hier eingesetzten Ti:Saphir-Lasern im Bereich weniger Prozent liegt (48 Watt Pumpleistung bei 808 nm zu 1 Watt gepulste Ausgangsleistung).

In den letzten Jahren hat durch fortw¨ahrende Untersuchung neuer aktiver Matierali-en, ModenkopplungsmechanismMatierali-en, Pumpquellen sowie Resonatorelemente die Anzahl an hochrepetitiven Femtosekunden-Lasersystemen zugenommen [Li10, Li15, Vas15, Zha15, G¨ur15]. Ein herausragendes aktives Material sind Ytterbium-dotierte Kristalle, die sich durch eine große W¨armeleitf¨ahigkeit (>10 W/(mK)) und eine große Lebensdauer (≈ms) bei großer Emissionsbandbreite (abh¨angig vom Wirtskristall) auszeichnen [Kru00]. Zu-dem besitzen Yb³⁺-Ionen ein Energieschema, das als Drei-Niveau-System gen¨ahert wer-den kann, was beim Pumpprozess eine hohe Besetzungsinversion zur Folge hat. Aus-serdem besitzt Ytterbium bei den g¨angigen Pump- und Emissionsenergien (s. u.) einen geringen Quantendefekt (<10 %). Die Kombination von geringem Quantendefekt, ho-her Lebensdauer und tho-hermischo-her Leitf¨ahigkeit ist insbesondere in Hochleistungslasern wie z. B. Scheibenlasern, und mehrstufigen Verst¨arkersystemen gefragt [Bau12, Sar14, Fat14, Wun15]. F¨ur diese Systeme wird h¨aufig Yttrium-Aluminium-Granat als Wirts-kristall verwendet. Der Kristall kann bei 940 nm oder 980 nm mit halbleiterbasier-ten Hochleistungs-Diodenlasern gepumpt werden und emittiert bei einer typischen Wel-lenl¨ange von 1030 nm. W¨ahrend in Hochleistungssystemen Yb:YAG l¨angst etabliert ist, ist der Einsatz von Yb:YAG-Oszillatoren im Bereich der Ultrakurzzeit-Spektroskopie limitiert durch das schmale Emissionsspektrum (ca. 1 nm).

Die Breite des Fluoreszenzspektrums h¨angt sensibel vom Wirtskristall ab. Durch den Einsatz unterschiedlicher Wirtskristalle wurde eine Vielzahl an Ytterbium-basierter Os-zillatoren mit Impulsdauern von weniger als 100 fs demonstriert [Dru00, Dru02b, Dru02a, Klo04, Gri05, Riv06, Riv07, Fri09, Yos11]. F¨ur Oszillatoren mit einer Impulswiederhol-rate im GHz-Bereich eignen sich aufgrund des verh¨altnism¨aßig großen Emissionsquer-schnitts vor allem Yb:KYW, Yb:KGW und Yb:CALGO. Eine ¨Ubersicht einiger hoch-repetitiver Systeme findet sich in Tabelle 3 (Anhang). Alle gelisteten Designs werden mit kosteng¨unstigen und kompakten halbleiterbasierten Diodenlasern gepumpt. Im Ver-gleich mit einem typischen Nd:YVO₄-Pumplaser eines Ti:Saphir-Oszillators ist der Preis f¨ur einen Diodenlaser bei 980 nm mit bis zu mehreren 10 Watt um grob einen Faktor 10 kleiner.

Das Design der GHz-Oszillatoren h¨angt entscheidend vom Modenkoppel-Prozess ab, der entweder auf s¨attigbaren Halbleiterabsorberspiegeln (semiconductor saturable absor-ber mirrors, SESAMs) oder auf der Kerr-Linse absor-beruht. Mit SESAMs modengekoppelte GHz-Yb-Oszillatoren bestehen meist aus einem linearen Resonator, dessen Kristall von einer Multimoden-Diodenlaser bei einer Zentralwellenl¨ange von 980 nm mit mehreren Watt gepumpt wird. Der SESAM wird als Endspiegel verwendet und f¨uhrt zu einem Selbststarten und Stabilisieren des Modenkoppelns [Kel03]. Der SESAM muss dem De-sign entsprechend maßgeschneidert werden und beeinflusst entscheidend die resultieren-den Parameter des Lasers [Kel96]. Bei einer Impulswiederholrate von mehr als 1 GHz wird mit einem SESAM-basierten Oszillator eine Ausgangsleistung von mehr als 1 Watt bei einer Impulsdauer von weniger als 100 fs erreicht.

F¨ur die hier durchgef¨uhrten ASOPS-Experimente wurde ein

Kerr-Linsen-modenge-koppelter (KLM) Yb:KYW-Oszillator mit einer Impulswiederholrate von 1 GHz rea-lisiert. Im Gegensatz zu den SESAM-basierten Linearresonatoren kann KLM einfach mit Ringresonatoren kombiniert werden, was die Skalierung zu noch h¨oheren Impuls-wiederholraten erleichtert. Da der Kerr-Effekt quasiinstantan auf den Impuls reagiert, eignet sich KLM insbesondere zur Generation k¨urzester Impulse. KLM erfordert al-lerdings ein gutes Modenprofil des Pumplasers, weshalb Monomodenfaser-gekoppelte Diodenlaser (980 nm) zum Pumpen der KLM-basierten Yb-Laser verwendet werden.

Diese sind aufgrund der Effizienz und der W¨armeentwicklung bei der Einkopplung von Chip zu Faser momentan auf weniger als 1 Watt limitiert. Im Rahmen dieser Arbeit konnte bei einer Pumpleistung von 730 mW eine Ausgangsleistung von 340 mW bei einer Zentralwellenl¨ange von 1050 nm erreicht werden. Die weitere Leistungsskalierung der KLM-basierten Ytterbium-Oszillatoren in den Watt-Bereich h¨angt entscheidend von der Entwicklung der Pumpquellen ab.

Ytterbium-basierte Oszillatoren stellen ein wichtiges Werkzeug f¨ur Anrege-Abfrage-Experimente bei einer Wellenl¨ange von ca. 1µm dar. In diesem Wellenl¨angenbereich sind technologisch relevante Halbleitermaterialien wie GaAs und AlAs transparent, w¨ahrend diese bei 800 nm eine Absorptionsl¨ange von ca. 1 µm besitzen. Somit er¨offnet die Kom-bination der Ytterbium- und der Ti:Saphir-Technologie neue M¨oglichkeiten zur Unter-suchung ultraschneller Ph¨anomene in Halbleitern. Im Rahmen dieser Arbeit werden optisch erzeugte Phononen in einem GaAs/Al_xGa1−xAs- ¨Ubergitter in Transmission mit dem Yb:KYW-Oszillator gemessen. Dies erlaubt eine direkte Extrahierung der Phonon-Lebensdauern, deren fundamentale Abh¨angigkeiten (z. B. von der Phononfrequenz) bis-her nur in einem schmalen Parameterbereich untersucht wurden [Maz13].