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Generation koh¨ arenter Phononen mit ultrakurzen Laserimpulsen

In klassischen statischen Lichtstreuexperimenten (Raman- und Brillouin-Streuung) ist lediglich die Streuintensit¨at zug¨anglich. Im Gegensatz dazu wird bei der koh¨arenten optischen Anregung und Detektion von Gitterschwingungen mit kurzen Lichtimpulsen Amplitude und Phase der Schwingung detektiert. Dies erlaubt unter anderem eine pha-sensensible Klassifizierung unterschiedlicher Phonon-Generationsmechanismen [K¨ut92].

Wirkt die Anregung auf einer Zeitskala deutlich kleiner als die Periodendauer der Phononen, handelt es sich um impulsive Anregung und die Phonen sind koh¨arent. In transparenten Festk¨orpern werden koh¨arente optische Phononen durch impulsive stimu-lierte Raman-Streuung (ISRS) erzeugt [Yan85, Mer97]. In opaken Systemen tritt ein resonanter Extremfall der Ramanstreuung als zus¨atzlicher impulsiver Generationsme-chanismus optischer Phononen auf, welcher h¨aufig als auslenkende Anregung (DECP, displacive excitation of coherent phonons) bezeichnet wird [Zei92, Gar96, Ste02, Rif07].

In dotierten polaren Halbleitern wie z. B. GaAs treten transiente Abschirmungseffekte (transient depletion field screening) als ein weiterer impulsiver Generationsmechanis-mus auf [Zei92, Dek93, Dek00]. Im Falle der stimulierten Raman-Streuung erzeugt das einfallende Lichtfeld eine quasi-instantane Polarisation in der Probe und es schwingen lediglich Raman-aktive Moden mit A1-Symmetrie an. Die Schwingungsamplitude zeigt dabei einen sinus-f¨ormigen zeitlichen Verlauf. In opaken Medien f¨uhrt die Absorpti-on der PhotAbsorpti-onen zu einer Anregung des Ladungstr¨agersystems, welches bei DECP zur Anregung von voll symmetrischen optische Phononen f¨uhrt (der entsprechende Raman-Tensor hat nur Diagonalelemente). Die pumpinduzierte Phononamplitude folgt dabei ei-nem kosinus-f¨ormigen zeitlichen Verlauf. Bei der Anregung des Ladungstr¨agersystems ist eine zus¨atzliche Generation koh¨arenter akustischer Phononen m¨oglich. Der Energietrans-fer zwischen heißem Ladungstr¨agersystem und akustischen Schwingungen beruht dabei auf Elektron-Phonon-Kopplung (Thermoelastizit¨at) oder auf der Deformation der

Band-struktur durch die angeregten Ladungstr¨ager (Deformationspotential), seltener auch auf piezoelektrischen Effekten [Wri95, Rue15]. Durch Elektron-Phonon-Kopplung wird die Phononpopulation gesteigert, wodurch in einem anharmonischen Potential eine Modifi-kation der Gitterauslenkung und damit eine thermo-elastische Verspannung σT E folgt, was auch oft als ultraschnelles Aufheizen bezeichnet wird [Alf12]. Bei der Generation akustischer Phononen durch das Deformationspotential resultiert aus der Anregung des Ladungstr¨agersystems eine ¨Anderung der Ruheposition der Gitterteilchen und damit ebenfalls eine Verspannung σDP. Deformationspotential und Thermoelastit¨at wirken, je nach Material und Photonenenergie, auf unterschiedlichen Zeitskalen. In Metallen f¨uhrt das Deformationspotential aufgrund der kleinen Lebensdauer angeregter Ladungstr¨ager auf einer kurzen Zeitskala (<1 ps) zu hochfrequenten Phononen, die unter anderem we-gen Streuung oder Diffusion schwer zu detektieren sind. Deshalb ist in metallischen Sys-temen Thermoelastizit¨at der dominierende Generationsmechanismus auf einer Zeitskala von etwa 1 ps mit resultierenden Phononfrequenzen bis etwa 100 GHz. In Halbleitern ist die Lebensdauer angeregter Ladungstr¨ager aufgrund der Bandl¨ucke gr¨oßer, was zu einer effizienten Generation akustischer Phononen mit Frequenzen bis etwa 1 THz durch das Deformationspotential f¨uhrt. Deshalb dominiert in typischen Halbleitern das Deformati-onspotential die Generation koh¨arenter Phononen. Durch Beeinflussen der Rekombina-tionsdauer angeregter Ladungstr¨ager wurde der Beitrag der beiden Generationsmecha-nismen in GaAs gezeigt [You12]. Zur quantitativen Beschreibung der zeitlich-r¨aumlichen Entwicklung der Schwingungen ist im Falle der thermischen Generation die generierten W¨arme ∆T(z, t) und im Falle des Deformationspotentials die Ladungstr¨ agerkonzentrati-onN(z, t) relevant. F¨ur die beiden Mechanismen zur Generation koh¨arenter akustischer Phononen gilt

σT E(z, t)∝∆T(z, t) σDP(z, t)∝N(z, t)·∂ηEg (3.8) Eg ist die Bandl¨uckenenergie. Da die induzierte Verspannung in beiden F¨allen durch die Absorption des Laserimpulses zustande kommt, ist die initiale ¨ortliche Verspannungs-verteilung entlang der Struktur σ(z, t = 0) durch die eingebrachte Energie bestimmt.

Vom Einfluss diffusiver Effekte (W¨armediffusion und Ladungstr¨agerdiffusion) kann in den hier betrachteten Materialien abgesehen werden. Es gilt

σe,z(z, t= 0) =:g(z) =Y(z)|E(z)|2 (3.9) g(z) wird im Folgenden Generationsfunktion genannt. Y(z) ist eine materialspezifische Gr¨oße undE(z) ist die Feldst¨arke im Material zum Zeitpunkt der Anregung. Die r¨ aumli-che Ausdehnung der induzierten Verspannung ist also abh¨angig von der Absorptionsl¨ange im Material. W¨ahrend in Metallen die Absorptionsl¨ange im Bereich von ca. 10 nm liegt, ist die Eindringtiefe in einem typischen Halbleiter wie z. B. GaAs um einen Faktor 100 gr¨oßer.

Um einen quantitativen Zugang zur Dynamik der Phononen, der Phonondistribution im Medium und den spezifischen Merkmalen von Generation und Detektion der Phono-nen zu erhalten, wird h¨aufig die elastische Wellengleichung zur konkreten Berechnung

der akustischen Gitterauslenkung verwendet. Die treibende Kraft f¨ur die Generation koh¨arenter Phononen in Gleichung (3.7) ergibt sich aus der Wellengleichung zu [Pu05]

K(t) = −σe,t(t)

Das IntegralGbestimmt das Maß der treibenden KraftK(t) f¨ur die Amplitudenfunktio-nen und wird deshalb Generationsamplitude genannt. Aus Gleichung (3.10) folgt, dass f¨ur eine effiziente Generation akustischer Phononen ein r¨aumlicher ¨Uberlapp zwischen der Generationsfunktion g(z) und der Verzerrungη(z) gegeben sein muss.

Der zeitabh¨angige Anteil der externen Verspannung σe,t(t) spiegelt den Generations-mechanismus wieder. Im Falle einer impulsiven Raman-Anregung gilt in Analogie zu Gleichung (3.1)

Kj(t)∝ RjisEi(t)Es(t) (3.11) wobei der Raman-TensorRjis¨uberRjis =∂uχmit den Richtungskomponentenj, i, s de-finiert ist. Ist der Generationsprozess auf einer Zeitskala deutlich gr¨oßer als die Phonon-periodendauer aktiv, kann σe,t(t) durch eine aufgeweichte Stufenfunktion mit endlicher Anstiegszeit t1 gen¨ahert werden

σe,t(t) = 1/2 [1 + erf(t/t1)] (3.12) Die Zeitkonstante t1 ber¨ucksichtigt die Dynamik der Phonongeneration z. B. aufgrund der Lichtimpulsdauer.

Aus der Oszillator-Gleichung (3.7) resultiert durch Fouriertransformation die Fou-rieramplitude der Eigenauslenkung uet(ω)

eut(ω) = G·σee,t(ω) ω2r −ω2+ 2iωζ

ω≈ωr

= G·eσe,t(ω)

2iωζ (3.13)

e,t(ω) ist die Fouriertransformierte von σe,t(t). F¨ur einen langsamen Generationsme-chanismus nach Gleichung (3.12) istσee,t(ω) = 1/ω·e−t21ω2/4und f¨uhrt zu einer D¨ampfung hoher Frequenzen. F¨ur einen impulsiven Anregungsmechanismus ist σee,t(ω) frequenzu-nabh¨angig. Wird f¨ur die Auslenkung u eine Blochfunktion mit Wellenvektor q = ω/v angenommen und Absorption im Material vernachl¨assigt, so werden nach obiger For-mel im unendlich ausgedehnten ¨Ubergitter lediglich bei q = 0 Phononen erzeugt. Diese Bedingung stellt ein zentrales Ergebnis f¨ur die Generation der akustischen Phononen in ¨Ubergittern dar und ist analog zur Erhaltung des Wellenvektors bei der inelastischen Lichtstreuung in Vorw¨artsgeometrie. Die endliche Ausdehnung des Festk¨orpers sowie die Absorption entlang der Struktur f¨uhrt zu einer Verbreiterung der Generationsbandbrei-te, so dass neben den Vibrationen beiq= 0 noch weitere Schwingungen generiert werden [Win09].

Abbildung 3.2: Propagation eines Ultraschallimpulses in einem Mehrschichtsystem.

Grenzfl¨achen sind als durchgezogene vertikale Linien dargestellt. Der Ultraschallimpuls wird zum Nullzeitpunkt bei z = 0 erzeugt. Der Impuls propagiert in den jeweiligen Medien mit Schallgeschwindigkeiten von 5000 m/s und 11000 m/s f¨ur Schicht 1 und Schicht 2. Die Dicken der Filme sind 250 nm und 200 nm.