Photon Assisted Transport an atomaren Kontakten

In der Tien-Gordon-Theorie sind die Wellenfunktionen der Elektronen nur in den beiden Metallen lokalisiert, das angelegte Wechselfeld (welches die elek-tromagnetische Strahlung repr¨asentiert) existiert nur in dem Bereich zwischen den beiden elektrisch getrennten Metallfilmen. Bei der Beschreibung atomarer Kontakte kann diese Trennung nicht mehr aufrechterhalten werden, der Ansatz von Tien und Gordon muss also verallgemeinert werden, um diese Trennung aufzuheben.

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Abbildung 2.4.:a) Schematische Darstellung der atomaren Kontaktgeometrie. Die Zuleitungen (L,R) sind unendlich ausgedehnt und an die Engstelle (C) angekoppelt.

b) Spannungsverl¨aufe der angelegten Wechselspannung ¨uber die Kontaktgeometrie hinweg, als linearer Verlauf (B) und als zweistufige Treppenfunktion (A). [33]

Um den Einfluss elektromagnetischer Strahlung auf den elektrischen Transport atomarer Kontakte zu berechnen, nutzten Viljas et al. [33] ein Tight-Binding-Modell in Verbindung mit Nichtgleichgewichts-Greenschen Funktionen. Der atomare Kontakt wurde modelliert, wie er in Abbildung 2.4a) dargestellt ist.

MD-Simulationen ergaben, dass dies eine wahrscheinliche geometrische An-ordnung der Atome darstellt, wenn ein einatomiger Kontakt aus einem gr¨oße-ren Kontakt hergestellt wird. Der Hamiltonian wird ¨ahnlich wie in der Tien-Gordon-Theorie aufgebaut zu

H(t) =H₀+H₁(t), (2.17) wobei H₀ den Hamiltonian des Systems ohne DC-Spannung und ohne elek-tromagnetische Strahlung beschreibt und H₁ den Hamiltonian, in dem diese beiden Gr¨oßen enthalten sind. F¨ur dieses Tight-Binding-Modell sind die s-, p-und d-Orbitale enthalten. Die anliegende Spannung hat die Form

U_Ω(t) =U_Ω^dc+U_Ω^accos(ωt), (2.18) hier istω die Frequenz der elektromagnetischen Strahlung und Ω =L, Rsteht f¨ur die Zuleitungen links und rechts. In Gleichung 2.18 ist zu erkennen, dass die Strahlung als angelegte Wechselspannung auch an den beiden Zuleitungen anliegt. Die angelegte Biasspannung istUbias = (φ^dc_L −φ^dc_R), durch die dadurch verschobenen chemischen Potentiale kommt es wieder zu einem Ladungsaus-gleich, wodurch ein elektrischer Strom entsteht. F¨ur die Wechselspannung wird noch ein r¨aumlicher Spannungsverlauf ¨uber den atomaren Kontakt ben¨otigt. In

Abbildung 2.4b) sind die beiden verwendeten Spannungsverl¨aufe dargestellt, einmal als linearer Verlauf (B) und einmal als Stufenfunktion (A), bei der in der gesamten Engstelle eine konstante Wechselspannung (U_L^ac+U_R^ac)/2 anliegt.

Das Resultat der Berechnung des Stroms durch einen atomaren Kontakt in Abh¨angigkeit der Elektronenenergie und der Frequenz der Strahlung, ¨uber Nichtgleichgewichts-Greensche Funktionen, hat die Form an-gelegte Biasspannung und das Vielfache der Photonenenergie. k und l geben die Zahlen der absorbierten/emittierten Photonen f¨ur die jeweilige Zuleitung an. G^r,a sind die retardierten und avancierten Greenschen Funktionen und Γ die Streuraten. Ein Vergleich mit Gleichung 2.9 zeigt, dass die Spur ¨uber ω die Transmissionswahrscheinlichkeit f¨ur ein Elektron durch den atomaren Kon-takt angibt. Wird das Wechselfeld entfernt, wird Gleichung 2.19 zur Landauer-Formel. F¨ur die genaue Form der Hamiltonoperatoren, der Streumatrizen sowie der einzelnen Rechenschritte sei auf die Arbeit von Viljas et al. verwiesen [33].

Von Interesse war bei diesen Untersuchungen das Verhalten des DC-Leitwerts bei vorhandener AC-Spannung im Bereich der Frequenzen von sichtbarem Licht. Er berechnet sich bei T = 0 K ¨uber:

Gdc(ω) = ∂I Hier istT^eqdie Transmissionsfunktion, wenn sich das System im Gleichgewicht befindet und J_l die Besselfunktion l-ter Ordnung. Dieses Resultat gilt f¨ur das Profil (A) in Abbildung 2.4b). Der Parameterα= (φ^ac_L −φ^ac_R)/~ω gibt die In-tensit¨at der elektromagnetischen Strahlung an der Kontaktstelle an. Die Glei-chung 2.20 beschreibt ein Elektron, das l Photonen absorbiert oder emittiert hat, wenn es den atomaren Kontakt erreicht und dort elastisch transmittiert wird. Es ist zu erkennen, dass die Transmissionsfunktion T^eq energieabh¨angig ist, was entscheidend f¨ur die weiteren Analysen sein wird.

Da f¨ur diese Arbeit Messungen nur an Gold durchgef¨uhrt wurden, sollen hier auch nur die Ergebnisse f¨ur Gold betrachtet werden (Viljas et al. f¨uhrten die Rechnungen auch f¨ur Aluminium und Platin durch). Die energieabh¨angige

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Abbildung 2.5.: Transmissionswahrscheinlichkeiten T_i der einzelnen Kan¨ale in Abh¨angigkeit der Elektronenenergie, T^eq ist die Summe aller Tis. Bei der Fermi-energie F ist nur ein Kanal offen mit T₁ ≈1, daraus folgt der f¨ur Gold bekannte Leitwert eines einatomigen Kontakts nach der Landauer-Formel von 1 G0 [33].

Abbildung 2.6.: DC-Leitwert eines einatomigen Kontakts aus Gold in Abh¨angig-keit der Frequenz ω des eingestrahlten Lichts. F¨ur rotes Licht erh¨oht sich der DC-Leitwert, f¨ur blaues Licht ergibt sich eine Leitwerterniedrigung [33].

Transmissionswahrscheinlichkeit als Funktion der Energie ist in Abbildung 2.5 zu sehen.

Bei der Fermienergie F hat nur ein Kanal eine relevante Transmissionswahr-scheinlichkeit T, dieser stammt vom 6s-Orbital und ist mit T₁ ≈ 1 nahezu konstant im Bereich F±1 eV (dargestellt als rot gestrichelte Linie in Abbil-dung 2.5). Demnach ist der DC-Leitwert auch in dieser Rechnung 1 G0 bei Abwesenheit eines AC-Feldes. ¨Uber Gleichung 2.20 wird nun der DC-Leitwert eines atomaren Kontakts aus Gold in Abh¨angigkeit der Frequenz ω des einge-strahlten Lichts berechnet. Das Ergebnis ist in Abbildung 2.6 dargestellt. Wie zu erwarten ¨andert sich der DC-Leitwert des Kontakts bis zu einer Photonen-energie ≤1 eV kaum. In dem Bereich zwischen 1 eV und 2 eV erh¨oht sich der Leitwert um bis zu 20 %. Die Ursache sind die 5d-Orbitale, deren

Transmis-sionswahrscheinlichkeit in diesem Energiebereich zunimmt. Bei Energien, die weiter als 2 eV von _F entfernt sind, nimmt die Anzahl offener Kan¨ale wieder ab und dieT_is der einzelnen Kan¨ale werden ebenfalls kleiner. Der DC-Leitwert nimmt daher ab und wird sogar kleiner als 1 G0. Im Bereich des blauen Lichts wird also bei Beleuchtung eines atomaren Kontakts eine Leitwerterniedrigung vorhergesagt, bei rotem Licht ist eine Leitwerterh¨ohung zu erwarten.

In diesem Modell werden die Elektronen lediglich als eine elektromagnetische Welle an einem atomaren Kontakt beschrieben, der Teilchencharakter der Pho-tonen entf¨allt dadurch. Die Polarisation des einfallenden Lichts wird ebenso vernachl¨assigt wie die ¨Uberh¨ohungen elektrischer Felder an Metallspitzen auf-grund von Beleuchtung [34], stattdessen wird das elektrische Feld als konstant

¨uber dem gesamten Kontakt angenommen. Der Einfluss von W¨arme, die durch die Beleuchtung entsteht, findet ebenso keine Beachtung in diesem Modell.