Inhaltsübersich

Die drei folgenden Kapitel dienen einer kurzen Einführun in die Thematik der stratosphärische Aerosole. Ich diskutiere zunächs in Kapitel 2 Aspekte der Aero- solphysik, die fü die Untersuchung stratosphärische Aerosole von Bedeutung sind.

In Kapitel 3 werden die wichtigsten Klassen des partikuläre Materials in der Stra- tosphär vorgestellt. Die räumlich und zeitliche Verteilung der Aerosole in der polaren Stratosphär werden von globalen Transportprozessen beeinfluflt. Kapitel 4 ist der Diskussion dynamischer Vorgäng in der polaren Stratosphär gewidmet.

Kapitel 6 bis 8 beinhalten eine Beschreibung der angewendeten Meoverfahren und Methoden der Datenauswertung. Nach einer allgemeinen Diskussion des Lidar- Meaverfahrens in Kapitel 6 beschreibe ich in Kapitel 7 den Aufbau des Aerosol- Lidars. Mit diesem Instrument sind die in dieser Arbeit dargestellten Messungen durchgeführ worden. Als Vorbereitung fü Kapitel 8, das eine Darstellung der Aus- wertemethoden enthält wird in Kapitel 5 die Wechselwirkung von Laserlicht mit den Moleküle der Atmosphär und dem in der Atmosphär suspendierten partikuläre Material kurz beschrieben. In Kapitel 9 und 10 werden die Ergebnisse diskutiert und in einen Zusammenhang mit den Ergebnissen anderer Arbeiten gestellt.

Diese Einteilung ist nicht willkürlich In Abschnitt 3.1 wird diese Klassifizierung physikalisch begründet

Fü quantitative Aussagen übe Oberflächen oder Massendichten ist die Kennt- nis der Teilchenzahl in diesen drei Gröfienklasse nicht ausreichend. Man benötig Informationen übe das Gröfienspektrum Das Partikelgröfienspektru oder die Partikelgröfienverteilun dNAer/dr ist definiert als die Anzahl der Partikel i m infi- nitesimalen Radiusintervall [r, r

+

dr]. dNAer/dr wird in der Regel durch Anpassen von Mefiwerten A N ( r ) / A r an eine analytische Funktion bestimmt. Ausgeprägt Maxima der Funktion dNAer/dr bezeichnet man als Moden. Ist die Verteilung von einem Maximum dominiert, spricht man von einer monomodalen Verteilung, ein bi- oder trimodales Spektrum besitzt zwei bzw. drei Maxima.

In der Literatur findet sich eine grofie Zahl unterschiedlicher Verteilungsfunktio- nen dNAer/dr [z.B. Junge et al., 1961; Pinnick et al., 1976; Pruppacher und Klett, 1978; Thomason, 19911. Ich erwähn hier nur die Lognormal-Verteilung, da sie fü die Beschreibung stratosphärische Aerosole sehr verbreitet ist und in der vorliegen- den Arbeit ausschlief3lich verwendet wird,

NAer

ist die Gesamtteilchenzahldichte und

r

der Modenradius. s bezeichnet m a n als die geometrische Standardabweichung, sie ist ein Mafi fü die Breite der Verteilung.

Die verbreitete Anwendung der Lognormal-Verteilung gründe sich nicht darauf, da sie tatsächlich Gröfienverteilunge besser als andere Funktionen beschreibt, sondern basiert auf ihrer einfachen mathematischen Handhabbarkeit. Die Funktion ist integrierbar fü alle Radien und die k-ten Momente der Verteilung lassen sich in einer einfachen analytischen Form darstellen [Reist, 19841,

Die Form flüssige Teilchen wird in der Regel in ausreichender Genauigkeit durch Sphäre beschrieben. Feste Partikel könne amorphe Strukturen oder komplexe Kristallformen entwickeln, die von der Kugelform stark abweichen [Pruppacher und Klett, 19781. Fü die Beschreibung dieser asphärische Teilchen führ man Äquiva lentradien ein, die sich von Sphäre gleicher Volumina, gleicher Massen oder gleichen aerodynamischen oder optischen Verhaltens ableiten.

2.2 Nukleat ion

Die Entstehung eines Aerosolpartikels aus der Gasphase bezeichnet man als Nuklea- tion. Eine Voraussetzung fü das Einsetzen der Nukleation ist das Vorhandensein einer Übersättigun d.h. der Partialdruck des betreffenden Gases muf3 grö§ als der Sättigungsdampfdruc sein. Sind verschiedene Molekül am Nukleationsprozefi

Konzentration H2S04 [%I

Abbildung 2.1: Die relativen Sättigungsdampfdrüc p s / p S j m von H2S04 (99%) und H20 übe einer Schwefelsäurelösu als Funktion der Konzentration fü eine Temperatur von 296 K. pStw ist der Sättigungsdampfdruck der sich übe reinem HsO bzw. 99 prozentiger H2S04 einstellt, p' bezeichnet den Druck, der sich übe der Mischung einstellt. psl* beträg bei 296 K fü HzO etwa 28,4 hPa, fü H2s04 (99%) etwa 3,3 mPa IRoedel, 19791.

beteiligt, spricht man von heteromolekularer, sonst von homomolekularer Nuklea- tion. Heteromolekulare Nukleation ist gegenübe homomolekularer energetisch be- vorzugt, d a in der Regel der Sättigungsdampfdruc uber einer Mischung geringer als uber der reinen Substanz ist. Abb. 2.1 demonstriert dies am Beispiel des Systems HZSO4/H20. Dargestellt sind die relativen Sättigungsdampfdrückeps/ps~ von H20 und H2S04 uber verdünnte Schwefelsäur als Funktion der H2S04-Konzentration [Roedel, 19791. Hierbei bezeichnet pstm den Sättigungsdampfdruck der sich uber rei- nem H 2 0 bzw. 99 prozentiger H2S04 einstellt, und ps den Druck uber der Mischung.

Fü 80 prozentige H2S04 verringern sich beispielsweise die Sättigungsdampfdrüc von H 2 0 und H2S04 um mehr als das Sofache. Zu beachten ist, da fü eine Tempe- ratur von 296 K der Sättigungsdampfdruc von H 2 0 etwa pSlm = 28,4 hPa beträgt der von H2S04 (99%) dagegen mit ps-OO = 3,3 mPa um fast sechs Gröflenordnunge geringer ist [Roedel, 19791.

Der Sättigungsdampfdruc ist definiert fü eine ebene Grenzfläch zwischen gas- förmige und flüssige oder fester Phase. Ist die Grenzfläch stark gekrümmt wird sich im Gleichgewicht ein Partialdruck einstellen, der höhe als der Sättigungsdampf druck ist. Dieses Phänome bezeichnet man als Kelvin-Effekt. Der Partialdruck p übe einem Tröpfche des Radius r berechnet sich zu [Hinds, 1982; Reist, 19841

p = p exp

(;ET)

-

Hierbei sind p' der Sättigungsdampfdruc und T die Temperatur; a , m und p be- zeichnen die Oberflächenspannung Molekülmass und Massendichte der Flüssigkeit k ist die Boltzmann-Konstante. Da unter atmosphärische Bedingungen der Par- tialdruck von Spurengasen übe Längenskalen die der Ausdehnung eines Aerosol- partikels entsprechen, als konstant angesehen werden kann, sind Partikel mit Radien grö§ als r nach Gl. 2.3 einem höhere Partialdruck ausgesetzt, als fü den Gleich- gewichtszustand erforderlich. Diese Teilchen nehmen daher durch Kondensation an Volumen zu. In analoger Weise verlieren Partikel mit Radien kleiner als r durch Verdunstung an Volumen.

2.2.1 Homogene Nukleation

Mit homogener Nukleation oder Selbstnukleation bezeichnet man die Kondensation aus der Gasphase ohne die Gegenwart von Nukleationskeimen. Homogene Nuklea- tion spielt bei der Entstehung stratosphärische Aerosole nur unter extremen Bedin- gungen, wie z.B. tiefen Temperaturen oder hohen Spurengaskonzentrationen, eine Rolle [Hamill et al., 19821. Sie soll dennoch an dieser Stelle beschrieben werden, da sie die Grundlage fü das Konzept der heterogenen Nukleation darstellt.

Die klassische Theorie der homogenen Nukleation basiert auf der Vorstellung, da sich Molekül in der Gasphase zu Gruppen geringer Bindungsenergie, sogenannten Embryos, zusammenlagern, die thermisch leicht wieder aufgebrochen werden. Aus- gangspunkt fü die folgenden Überlegunge sind zwei Annahmen. Erstens setzt man voraus, da die Embryos als sphärisch Partikel mit makroskopischen Eigen- schaften im Hinblick auf Dichte, Form und Oberflächenspannun behandelt wer- den können Zweitens geht man davon aus, da die Verteilung der Embryos dem Boltzmann-Gesetz folgt. Die Wahrscheinlichkeit fü das Entstehen eines Teilchens pro Volumen- und Zeiteinheit ist unter den genannten Annahmen durch die Nuklea- tionsrate [Pruppacher und Klett, 19781

AFhom (T) J ⁼ Kl exp

(- )

gegeben. AFhom(r) bezeichnet die freie Energie fü die homogene Nukleation eines Partikels mit Radius r . f i ist ein kinetischer Vorfaktor. Die freie Energie AFhm setzt sich zusammen aus der Volumenenergie A F v , die bei der Entstehung eines Partikels frei wird, und der Oberflächenenergi A F O , die gegen die Oberflächen spannung des Partikels aufgebracht werden mu§ D.h. es gilt

mit positiven Parametern A und B. Fü kleine Radien liefert die Oberflächenener gie den dominierenden Beitrag zu Afiom und die Nukleation ist vernachlässigba gering. Fü gro§ Radien dominiert die Volumenenergie, und Teilchenbildung setzt ein. Der Radius, fü den ^.Fhom den maximalen Wert annimmt, kennzeichnet den Übergangsbereich Es zeigt sich, da dieser Radiuswert durch

gegeben ist. S = p/ps bezeichnet man als ~ b e r s à ¤ t t i ~ u n ~ s v e r h a l t n i oder kurz Ãœbersättigun Im Maximum von AFhom halten sich Kondensation und Verdun- stung die Waage, daher ist Gl. 2.5 identisch mit Gl. 2.3 [Pruppacher und Klett, 19781.

P e r definitionem wird eine Nukleationsrate J

>

1 c m 3 s e c 1 mit einsetzen- der Teilchenbildung identifiziert. Der genaue Zahlenwert ist nicht relevant, d a J sehr empfindlich von den Partialdrücke des kondensierenden Gases abhängt Bei- spielsweise nimmt die Nukleationsrate von HzO-Tröpfche bei einer Temperatur von 261 K um etwa fün Gröfienordnunge zu, wenn die Übersättigu von S = 5 auf S = 6 zunimmt [Pruppacher und Klett, 19781.

2.2.2 Heterogene Nukleation

Währen homogene Nukleation sehr hohe Übersättigung benötigt bevor Teil- chenwachstum einsetzen kann, erlaubt das Vorhandensein von Kondensationsker- nen Partikelentstehung schon bei Übersättigung von wenigen Prozent übe eins.

Man bezeichnet diesen Fall als heterogene Nukleation [Pruppacher und Klett, 19781.

Hierbei häng die Definition des Kondensationskerns vom betrachteten Aerosol ab.

Beispielsweise dienen Ionencluster oder Mikrometeore als Nukleationskeime fü das stratosphärisch HzS04-Hintergrundaerosol [Arnold, 19801. Bei der Entstehung von polaren stratosphärische Wolken fungieren nun die HzS04-Partikel ihrerseits als Kondensationskerne.

Die Rate fü heterogene Nukleation ist analog zu Gl. 2.4 J = K Z exp

(

--

*$)

Die freie Energie ^.Fhet berechnet sich im Unterschied zum homogenen Fall nach

wobei r N und r die Radien des Kondensationskerns und des Kondensats bezeichnen.

6 ist der Grenzwinkel, den die Oberfläch des Kondensats mit der Oberfläch des Kerns bildet. Der Grenz- oder auch Kontaktwinkel 0 lä sich aus der Oberflächen spannung

&^

des Kondensats an der Grenzfläch zur Luft und aus den Ober- flächenspannunge o-L/N und crKIN des Kondensationskerns an der Grenzfläch zur Luft und zum Kondensat anhand der Youngschen Gleichung [Pruppacher und Klett, 19781

bestimmen. Die Funktion f ( r / r N , m ) kontrolliert die Nukleationsrate. Ihre Be- rechnung basiert auf geometrischen Überlegunge fü die heterogene Nukleation von Flüssigkeite [Pruppacher und Klett, 19781. Abb. 2.2 zeigt die Abhängigkei von f ( r / r N , m ) vom Radius des Kondensats r fü eine gute ( m = 0,95) und eine

Abbildung 2.2: Der Nukleationsfaktor f ( r / r N , m ) als Funktion des Verhältnisse von Teilchenra- dius r zu Kondensationskernradius r N . f ( r / r N , m ) ist fü eine gute ( m = 0,95) und eine schlechte (m = 0,88) Kompatibilitä berechnet worden.

schlechte Kompatibilitä (m = 0,88). Nach Gl. 2.6 bedeuten geringe Werte von f ( r / r N , m ) hohe Nukleationsraten.

Obwohl die klassische Theorie der heterogenen Nukleation makroskopische Kon- zepte, wie z.B. Kontaktwinkel, Oberflächenspannun oder Dichte, auf mikrophysi- kalische Vorgäng anwendet, sind die Übereinstimmunge mit experimentellen Er- gebnissen erstaunlich gut. Mahatat und Alofs [I9751 untersuchten die heterogene Kondensation von Wasser an ebenen Oberfläche und fanden geringe Differenzen zwischen ihren Resultaten und den Vorhersagen der klassischen Theorie fü Kon- taktwinkel kleiner als 25' (m

>

^0,9).

2.3 Kondensation und Verdunstung

Ist durch heterogene oder homogene Nukleation ein Teilchen entstanden, dessen Radius den kritischen Radius nach Gl. 2.5 übersteigt wächs es durch Kondensation weiter an. Die Wachstumsrate dr/dt ist abhängi von der Übersättigu S und der Knudsen-Zahl K n , dem Verhältni von mittlerer freier Wegläng A der Molekül in der Atmosphär und dem Teilchenradius r,

l l Illllll l l Illllll l l Illllll l l lllllll l l lllllll l l Illllll l 1111111-

-

/ / / ' , ' /

/

/ / I ; / ' ;

-

1 '

Fallgeschwindigkeit [mlsec]

Abbildung 2.3: Die Fallgeschwindigkeit eines sphärische Partikels der Dichte 1,73 g/cm3 als Funktion der Höhe Die Kurven zeigen (von links nach rechts) die Fallgeschwindigkeit fü die Radien 0,01, 0,03, 0,1, 0,3 1, 3 und 10 Pm. Der Berechnung der Atmosphikendichte ist eine Skalenhöh von 6,5 km und eine höhenkonstant Temperatur von 230 I< zugrunde gelegt worden.

Unter der Annahme, da sich an der Oberfläch der Aerosolpartikel ein Gleichge- wichtsdruck pW nach Gl. 2.3 einstellt, berechnet sich die Zu- oder Abnahme des Teilchenradius pro Zeiteinheit zu [z.B. Pruppacher und Klett

,

19781

dr D pw - - - - --

d t r p k T

f

( K n )

.

D bezeichnet die molekulare Diffusionskonstante. p ist der Partialdruck in einem Abstand, der deutlich grö§ als die mittlere freie Wegläng ist. Der Korrekturfak- tor f ( K n ) ist nur fü kleine Partikel (Kn

>

¹⁾ von Bedeutung. Er ist erforderlich, d a die klassische Theorie fü kleine Teilchenradien höher Verdunstungs- bzw. Kon- densationsraten liefert, als sie im Experiment beobachtet werden [Pruppacher und Klett, 19781.

2.4 Sedimentation

Neben Teilchenverlust durch Verdunstung nach Gl. 2.7 ist Sedimentation eine wei- tere Senke fü stratosphärisch Aerosole. Die Fallgeschwindigkeit vT, die ein Teil- chen der Massendichte p und des Radius r unter dem Einfluo der Gravitation in der Höh z erreicht, ist gegeben durch [Pruppacher und Klett, 19781

Hierbei bezeichnet p~ die Massendichte der Atmosphäre 7 die kinematische Zähig keit der Luft und g die Gravitationsbeschleunigung. Gl. 2.8 ist gülti fü sphärisch Partikel mit Radien kleiner als etwa 80 ,um [Pruppacher und Klett, 19781. Der Cunningham-Korrekturfaktor C parametrisiert die Abnahme der Reibungskräft fü kleine Teilchen. Fü Partikel, deren Ausdehnung geringer als die mittlere freie Wegläng ist, stellt das sie umgebende Gas kein Kontinuum dar und die Gültigkei des Stokes-Gesetzes ist nicht mehr gewährleistet

In Abb. 2.3 sind Fallgeschwindigkeitenfü Partikel mit einer Dichte von 1,73 g/cm3 (75 prozentige HzS04 bei 230 K) als Funktion der Höh fü verschiedene Teilchen- radien dargestellt. Hiernach benötig beispielsweise ein stratosphärische H2S04- Aerosolpartikel mit einem Radius von 0 , l pm etwa 1 Jahr, um in einer Höh von 20 km um 1,5 km zu sedimentieren.

2.5 Koagulation

Aerosolpartikel sind nicht nur der Wechselwirkung mit Moleküle der sie umgeben- den Atmosphär ausgesetzt, sondern sie kollidieren aufgrund ihrer Eigenbewegung auch miteinander. In der Regel verläuf ein hoher Prozentsatz dieser Kollisionen inelastisch und führ zur Bildung neuer Teilchen, die aus den beiden StoBpartnern bestehen. Diesen ProzeB bezeichnet man als Koagulation [z.B. Pruppacher und Klett, 1978; Hinds, 19821.

Die Wahrscheinlichkeit fü die Koagulation eines kleinen mit einem groBen Par- tikel ist höhe als die gleich groBer Teilchen. Im ersteren Fall bewirkt die hohe Mobilitä des einen und die groBe Oberfläch des anderen StoBpartners eine hohe Kollisionsrate. Koagulation führ daher im GröBenspektru zu einem Verschwin- den von Moden bei kleinen Radien, währen sich der Radius des grÖBere Teilchens kaum ändert Bezeichnen

n

und r2 die Radien des grÖBere und des kleineren Partikels, ist die Zunahme des Radius

gegenübe ri vernachlässigba gering, falls rz T Z ,

In der Stratosphär beeinfluBt Koagulation das GröBenspektru nur geringfügig da die Teilchendichten von groBen Partikeln wenige c m 3 nicht übersteigen Nach Modellrechnungen von Toon et al. [I9891 ist die Koagulationsrate von 0,l und 0,5 um-Partikeln mit Teilchen, die nicht gröBe als 100 p m sind, auf einer Zeitskala von Tagen vernachlässigba gering.

Kapitel 3

Stratosphärisch Aerosole

Die Arbeiten von Junge und Mitarbeitern zu Beginn der sechziger Jahre liefern den ersten direkten Nachweis von partikuläre Material in der Stratosphär [Junge et al., 1961; Junge und Manson, 19611. Zahlreiche Untersuchungen beschäftige sich seit dieser Zeit mit den verschiedensten Aspekten des stratosphärische Aero- sols [z.B. Hofmann et al., 1989; Wilson et al., 1992; Dye et al., 19921. Die Ergebnisse von in-situ-Meoverfahren geben Hinweise auf die mikrophysikalische Struktur der Partikel. Fernerkundungsme§system liefern Informationen übe globale Ausdeh- nung und Ausbreitung stratosphärische Aerosole. Mit der Erkenntnis, da hetero- gene chemische Reaktionen, die an Oberfläche des partikuläre Materials ablaufen, eine fundamentale Bedeutung fü die Chemie der polaren Stratosphär haben, be- ginnt Ende der achtziger Jahre eine Phase intensiver Forschung sowohl im Bereich der Feld- und Laboruntersuchungen als auch auf dem Gebiet der Modellierung.

Es zeigt sich, da der grö§ Teil des stratosphärische Aerosols durch Konden- sation oder Ausfrieren von Spurengasen entsteht. Dies erleichtert die Charakterisie- rung des partikuläre Materials hinsichtlich seiner chemischen und physikalischen Eigenschaften. Ich werde in den folgenden Abschnitten drei Arten stratosphärische Aerosole diskutieren. Das stratosphärisch Hintergrundaerosol wird in Zeiten ge- ringer vulkanischer Aktivitä beobachtet. Nach energiereichen Vulkaneruptionen, die zu einem Eintrag von Material in die Stratosphär führen wird das Hinter- grundaerosol übe einen Zeitraum von mehreren Jahren vom vulkanischen Aerosol verdeckt. Das vulkanische Aerohol ist im Hinblick auf seine Zusammensetzung dem Hintergrundaerosol verwandt, weist jedoch um Gröflenordnunge höher Massen- mischungsverhä,ltniss auf. Die dritte Klasse stellen die polaren stratosphärische Wolken dar, die ausschlie§lic bei sehr tiefen Temperaturen in den polaren Strato- sphäre auftreten.

Ich verzichte im folgenden auf eine Diskussion anderer in der Stratosphär vorkom- mender Aerosolarten, da diese mit einem bodengestützte Lidar nicht nachweisbar sind. Hierzu gehöre beispielsweise Mikrometeore und Ionencluster [Arnold, 19801, die fü die heterogene Nukleation des Schwefelsäureaerosol von Bedeutung sind, sowie Riesenpartikel mit Radien übe 1 u m und Teilchenzahldichten von 1 0 ' bis 1 0 6 c m 3 [Zolensky et al., 19891. Letztere sind im wesentlichen anthropogenen Ursprungs.

3.1 Hintergrundaerosol

Eine genaue Beschreibung des Hintergrundaerosols und seine Abgrenzung zum Aero- so1 vulkanischen Ursprungs ist aus zwei Gründe schwierig. Vulkanausbrüche die Material in die Stratosphär eintragen, treten in unregelm3igen Abstände auf und führe zu einer Störun des stratosphärische Aerosolhaushalts, die mehrere Jahre andauern kann. Zweitens gibt es Hinweise auf den Eintrag schwefelhaltiger Gase in die Stratosphär zu Zeitpunkten, an denen kein gröflere Vulkanausbruch registriert worden ist [Sedlacek et al., 19831. Unter diesen Umstände kann nur indirekt auf den vulkanischen Ursprung der Störun des Hintergrundaerosols geschlossen werden.

Im Zeitraum der letzten zwanzig Jahre ist die Periode zwischen 1976 und 1979 und zwischen 1986 und 1990 charakterisiert durch geringe vulkanische Aktivität Der Me§zeitrau der Aerosol-Lidar-Untersuchungen, die Gegenstand dieser Arbeit sind, fäll in die Phase der sehr starken Störun des stratosphärische Aerosolhaushalts durch den Ausbruch des Mt. Pinatubo im Juni 1991. Da keine Messungen des Hintergrundaerosols im Rahmen dieser Arbeit vorliegen, werde ich im folgenden nur kurz seine wichtigsten Eigenschaften darstellen.

Nach den Untersuchungen von Junge et al. [I9611 sowie Arbeiten von Rosen und Hofmann [I9861 besteht das Hintergrundaerosol aus verdünnte Schwefelsäure Die Partikel sind mit gro§e Wahrscheinlichkeit flüssig Die Höhenverteilun ist in cha- rakteristischer Weise abhängi vom Teilchenradius. Es zeigt sich, da sich eine fü alle geographischen Breiten vergleichbare Höhenabhängigke ergibt, wenn man als Höhenvariabl die Höh uber der Tropopause einsetzt.

Das Massenmischungsverhältni von Partikeln in der Nukleationsmode mit Ra- dien kleiner als 0,l um nimmt mit der Höh stark ab. Dies legt den Schluf3 nahe, da sich die Quelle fü diese Teilchen in der Troposphär befindet. Die Höhen verteilung grofler Teilchen - das sind Partikel mit Radien uber 0,l p m - besitzt dagegen ein ausgeprägte Maximum im Bereich zwischen 7 und 10 km uber der Tro- popause. Diesen Bereich bezeichnet man nach seinem Entdecker als Junge-Schicht.

Die Junge-Schicht besitzt eine bemerkenswert geringe meridionale und zonale Varia- bilität Untersuchungen von Hofmann lassen allerdings eine deutliche jahreszeitliche Abhängigkei erkennen, deren Ursache im Detail noch ungeklär ist [Hofmann und Rosen, 19811.

Als Quelle fü das stratosphärisch H2S04-Hintergrundaerosol kommen nur schwe- felhaltige Gase in Betracht, die uber eine ausreichende troposphärisch Lebens- dauer verfügen damit vertikale Transportprozesse sie in die Stratosphär eintragen können In Phasen geringer vulkanischer Aktivitä ist die dominierende Quelle OCS.

Auch ein Beitrag durch CS2 wird diskutiert [Crutzen, 19761. Carbonylsulfid wird photochemisch in Schwefeldioxid überführ dieses oxidiert unter dem Einflu des OH-Radikals zu Schwefelsäure Der direkte Eintrag von troposphärische Schwefel- dioxid in die Stratosphär ist vernachlässigbar da SOz bereits in der Troposphär zu

& S o 4 oxidiert und vom Niederschlag ausgewaschen wird. Eine wichtige Ausnahme sind energiereiche Vulkaneruptionen, die einige Mt SOz direkt in die Stratosphär eintragen. Dies wird im folgenden Abschnitt diskutiert.

Der Kondensationsprozefl, der H2S04 aus der Gasphase in Schwefelsäureaeroso überführ ist noch nicht im Detail verstanden. Modelluntersuchungen deuten darauf

hin, da homogene Nukleation unter den normalerweise in der Stratosphär vorherr- schenden Bedingungen unwahrscheinlich ist [Hamill et al., 1977; Hamill et al., 19821.

Es wird daher die Kondensation an extraterrestrischen Partikeln (Mikrometeoren), Ionenclustern oder Nukleationskeimen troposphärische Ursprungs diskutiert [Ar- nold, 1980; Turco et al., 19791.

Experimentelle und theoretische Untersuchungen liefern Hinweise dafür da die H2S04-Teilchen fü Temperaturen bis hinunter zu 195-200 K in der flüssige Phase vorliegen [Pueschel et al., 1989; Dye et al., 1992; Jensen et al., 19911. Dies bedeutet, da das Schwefelsäureaeroso um bis zu 40 K unterkühl ist. Die Konsequenzen die- ser Resultate im Hinblick auf die Ausbildung von polaren stratosphärische Wolken werden in Abschnitt 3.3 diskutiert.

Durch Kondensation wachsen die Aerosolpartikel und sedimentieren schlie§lic unter dem Einflu der Gravitation in die Troposphäre wo sie vom Niederschlag ausgewaschen werden.

3.2 Vulkanisches Aerosol

Eruptionssäule energiereicher Vulkanausbrüch könne Gase und Staubpartikel bis in die untere und mittlere Stratosphär tragen. Im unteren Teil der Säul wird der Materialtransport von der kinetischen Energie des austretenden Magmas angetrie- ben. Atmosphärisch Konvektionsprozesse, die durch die hohen Temperaturen des ausgeworfenen Materials ausgelös werden, stabilisieren die Vertikalbewegung im oberen Bereich der Säule

Die Auswirkungen eines Vulkanausbruchs auf den Aerosolhaushalt der Strato- sphär ist in erster Linie abhängi von der Gesamtmenge an schwefelhaltigen Ga-

Die Auswirkungen eines Vulkanausbruchs auf den Aerosolhaushalt der Strato- sphär ist in erster Linie abhängi von der Gesamtmenge an schwefelhaltigen Ga-

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