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Nanostrukturen in Halbleiterbauelementen Von der Gemeinsamen Fakultät für Maschinenbau und Elektrotechnik der Technischen Universität Carolo-Wilhelmina zu Braunschweig zur Erlangung der Würde eines Doktor-Ingenieurs (Dr.-Ing.) genehmigte

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Nanostrukturen in Halbleiterbauelementen

Von der Gemeinsamen Fakultät für Maschinenbau und Elektrotechnik der Technischen Universität Carolo-Wilhelmina zu Braunschweig

zur Erlangung der Würde eines Doktor-Ingenieurs (Dr.-Ing.)

genehmigte

Dissertation

von Dipl.-Phys.

Dirk Piester

aus Salzgitter

Eingereicht am: 6. Mai 2002

Mündliche Prüfung am: 14. Juni 2002

Berichterstatter: Prof. Dr. rer. nat. A. Schlachetzki Mitberichterstatter: Prof. Dr.-Ing. W. Kowalsky

2002

(2)

Nothing is real

(John Lennon)

(3)

Shaker Verlag Aachen 2002

Berichte aus der Halbleitertechnik

Dirk Piester

Nanostrukturen in Halbleiterbauelementen

.

(4)

Die Deutsche Bibliothek - CIP-Einheitsaufnahme Piester, Dirk:

Nanostrukturen in Halbleiterbauelementen / Dirk Piester.

Aachen : Shaker, 2002

(Berichte aus der Halbleitertechnik)

Zugl.: Braunschweig, Techn. Univ., Diss., 2002 ISBN 3-8322-1009-1

Copyright Shaker Verlag 2002

Alle Rechte, auch das des auszugsweisen Nachdruckes, der auszugsweisen oder vollständigen Wiedergabe, der Speicherung in Datenverarbeitungs- anlagen und der Übersetzung, vorbehalten.

Printed in Germany.

ISBN 3-8322-1009-1 ISSN 0945-0785

Shaker Verlag GmbH • Postfach 101818 • 52018 Aachen Telefon: 02407 / 95 96 - 0 • Telefax: 02407 / 95 96 - 9

Internet: www.shaker.de • eMail: info@shaker.de

.

(5)

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung ... 1

2 Nanostrukturen und ihre Anwendungen ... 6

2.1 Quantenfilme in Quantenkaskadenlasern... 6

2.2 Quantendrähte in Quantendrahtlasern... 10

3 Die Materialien InGaAs und InP... 16

3.1 Das Herstellungsverfahren metallorganische Gasphasenepitaxie ... 16

3.2 Bestimmung der Bandlücke mit Photolumineszenz ... 17

Meßaufbau und Auswertung... 17

Photolumineszenz... 18

4 Homogenität und Schichtdickenkontrolle in Quantenfilmen ... 28

4.1 Rasterkraftmikroskopie an Spaltflächen ... 28

4.2 Homogenität... 31

4.3 Schichtdickenkontrolle ... 36

5 Optische Eigenschaften von Quantenfilmen ... 41

5.1 Potentialtöpfe ... 41

5.2 Interbandübergänge (Photolumineszenz) ... 43

5.3 Intrabandübergänge (Absorption) ... 47

6 Tunneln durch Potentialbarrieren ... 55

6.1 Transmissionskoeffizient... 55

6.2 Einfachbarrieren ... 57

6.3 Bestimmung der Ladungsträgerkonzentration in Nano-Heterostrukturen ... 61

Physikalisches Modell ... 61

(6)

Meßverfahren ... 63

Diskussion ... 64

7 Eindimensionale Strukturen im V-Nutenkonzept ... 67

7.1 Quantenstrukturen in V-Nuten... 67

7.2 Technologien... 71

7.3 Wachstum von Quantendrähten bei erhöhter Temperatur ... 75

7.4 Tunneln durch Potentialbarrieren... 80

7.5 Ausblick: Weiterführende Optimierungen ... 80

Strombündelung ... 80

Mehrfachquantendrähte ... 81

8 Quantenpunkte – selbstorganisiert oder kontrolliert hergestellt?... 84

8.1 Statistische Verteilung von selbstorganisierten Quantenpunkten ... 84

8.2 Konzept für kontrolliert hergestellte Quantenpunkte ... 90

9 Zusammenfassung ... 94

10 Anhang ... 96

10.1 Naturkonstanten ... 96

10.2 Materialparameter ... 97

10.3 Temperaturabhängigkeit der Bandlücke ... 98

10.4 Abkürzungen ... 99

10.5 Symbole ... 100

11 Quellen ... 103

12 Danksagung ... 117

(7)

1 Einleitung

„Die Nanotechnologie und mit ihr die Nanoelektronik zählen zu den Schlüsseltechnologien der Zukunft.“ Mit dieser Einschätzung sind sich sowohl Tages- als auch Fachpresse über die zukünftige Bedeutung der Herstellung und Anwendung von Nanostrukturen einig [1]. So wird das Marktvolumen der Nanotechnik zur Zeit weltweit auf 50 Milliarden Euro pro Jahr geschätzt, mit schnell steigender Tendenz [2]. Einen nicht unwesentlichen Anteil (ca. die Hälfte) nehmen dabei Systeme mit dünnsten Schichten ein [3]. Darin enthalten beansprucht der Quantenfilmlaser als ein Beispiel für die Anwendung von Halbleiter-Nanostrukturen in der Optoelektronik ein Volumen von 3,5 Milliarden Euro pro Jahr. Gerade in Halbleiterbauelementen eingesetzt, bieten Nanostrukturen vielfältige Einsatzmöglichkeiten.

So können z. B. mit den von Chang, Esaki und Tsu im Jahr 1974 [4] vorgestellten resonanten Tunneldioden (RTD), die den quantenmechanischen Tunneleffekt ausnutzen, negative differentielle Widerstände realisiert werden. Weiterentwicklungen dieser RTDs lassen sich mittlerweile zur Spin-Polarisation eines Elektronenstromes verwenden [5]. Spin-Transistoren (als elektronisches Analogon zu elektro-optischen Modulatoren) erscheinen als realisierbar [6].

In der Optoelektronik konnten durch Nanostrukturen die Bauelementeigenschaften von Lasern deutlich verbessert werden. Die Einführung von Quantenfilmen als aktive Zone eines zunächst optisch gepumpten Lasers im Jahre 1976 von Miller et al. [7] führte über die Arbeiten von Dupuis et al. [8] im Laufe der nächsten 15 Jahre zu einer Absenkung der Schwellenstromdichte deutlich unter 100 A/cm

2

[9], was im Vergleich zu den bis dahin konventionellen Doppelheterostruktur-Lasern einer Verbesserung um gut eine Größenordnung entspricht [10]. Räumlich niederdimensionale Strukturen, wie die zweidimensionalen Quantenfilme, mehr noch die eindimensionalen Quantendrähte oder die idealerweise keine Ausdehnung mehr besitzenden Quantenpunkte, versprechen durch den größeren differentiellen Gewinn in der aktiven Zone [11] neben einem geringeren Schwellenstrom [12, 13] auch eine Verminderung dessen Temperaturabhängigkeit [14].

Weiterhin werden bessere Modulationseigenschaften [11] sowie ein reduziertes Rauschen

(8)

[11, 15] erwartet. Ein idealer InGaAsP/InP Quantenpunktlaser hätte dann lediglich eine Schwellenstromdichte von 14 A/cm

2

[16].

Konnte bis zur Einführung von Quantenfilmen die Emissionswellenlänge nur über die Materialzusammensetzung eingestellt werden, so bieten Nanostrukturen auch hier einen neuen Freiheitsgrad beim Bauelemententwurf. Sie ist nicht mehr strikt durch die Bandlückenenergie der verfügbaren Materialien vorgegeben, sondern kann in gewissen Grenzen durch die Geometrie beeinflußt werden, wodurch die unterschiedlichen Materialsysteme nun breitere Wellenlängenbereiche abdecken können. Weiterhin ist es möglich, Überstrukturen aus einer Folge von Quantenfilmen für Elektronenübergänge lediglich im Leitungsband − also Intrabandübergänge − gezielt zur Photonenabsorption bzw.

-emission einzusetzen. Kombiniert mit dem schon oben erwähnten Tunneleffekt wurden so 1987 von Levine et al. neuartige Photodetektoren für das mittlere Infrarot (quantum-well infrared photodetectors, QWIP) entwickelt [17]. Aber auch der entgegengesetzte Vorgang der Photonenemission konnte von Faist et al. im Jahre 1994 eindrucksvoll am Beispiel des Quantenkaskadenlasers (quantum cascade laser, QC-Laser) in ein Bauelement mit breitem Anwendungsgebiet umgesetzt werden [18]. Die Realisierung dieses Bauelementes zeigt deutlich, welches Potential im „Quantum Engineering“, also in der Ausnutzung quantenmechanischer Effekte im Bauelemententwurf, liegt.

InGaAsP ist das klassische Materialsystem für Laser in der optischen Nachrichtentechnik. Es

ist aufgrund seines Bandabstandes ideal für Laser in der Datenübertragung über Glasfasern

geeignet [19]. Seit der Bereitstellung hochwertiger Glasfasern [20] wurden Anfang der 80er

Jahre des letzten Jahrhunderts Laserkonzepte in diesem Materialsystem etabliert, so daß heute

InGaAsP-Laser einen Emissions-Wellenlängenbereich im nahen Infrarot (NIR) von 0,9 µm

bis 1,8 µm abdecken (Bild 1-1 oben links) [21]. Sie werden bei Raumtemperatur (RT)

betrieben und erreichen Ausgangsleistungen von typischerweise 50 mW [22]. Auch in diesem

Materialsystem werden Nanostrukturen − neben Quantenfilmen [23, 24, 25] auch

Quantendrähte [25, 26] sowie Quantenpunkte [25, 27] − als aktive Zone verwendet. Sie

decken so die Wellenlängen ab, bei denen Glasfasern ihre „besten“ Eigenschaften besitzen,

nämlich das Dämpfungsminimum bei 1,55 µm [20] sowie das Dispersionsminimum bei

1,3 µm (Bild 1-1 links) [28]. Das Absorptionsband, welches bei 1,39 µm als Maximum im

Dämpfungsspektrum der Glasfaser auftritt, stammt von der ersten Oberschwingung einer in

Glasfasern als Verunreinigung vorkommenden OH-Gruppe. Die Grundmoden dieser und

vieler weiterer funktioneller Gruppen komplexer Moleküle befinden sich im mittleren Infrarot

(MIR) von 2,5 µm bis 50 µm. Dabei treten Valenzschwingungen (in Richtung der

Bindungsachse) in einem Bereich von 2,5 µm bis 6,7 µm auf, während

(9)

Deformationsschwingungen (des Bindungswinkels) daran anschließend bis ca. 25 µm zu finden sind [29]. Dies ist in Bild 1-1 anhand einer CH-Deformationsschwingung eines aromatischen Ringes illustriert. Die Valenzschwingung ist nicht extra gekennzeichnet. Im Bereich zwischen ca. 6 µm und 10 µm treten Banden auf, die nicht für bestimmte funktionelle Gruppen sondern für das Gesamtmolekül charakteristisch sind. Daher wird dieser Bereich quasi als Fingerabdruck zur Identifizierung bestimmter Verbindungen herangezogen und deshalb als „Fingerprint“-Bereich bezeichnet [29]. Weiterhin sind noch Absorptionsbanden wichtiger chemischer Substanzen (u. a. Luftschadstoffe) angegeben [21, 30]. Der Nachweis dieser Stoffe kann z. B. mittels photoakustischer Spektroskopie erfolgen. Bei dieser Methode ist die Meßempfindlichkeit proportional zur Leistung der eingesetzten Laserquelle [30].

Folglich werden Laser benötigt, die eine möglichst große Ausgangsleistung besitzen.

Bild 1-1 Anwendungspotentiale im mittleren Infrarot (MIR) für InGaAsP- Halbleiterlaser jenseits des klassischen Bereichs für die optische Nachrichtentechnik im nahen Infrarot (NIR).

Die bisher in diesem Wellenlängenbereich verwendeten Bleisalz-Diodenlaser haben jedoch nur eine geringe Leistung von ungefähr 0,5 mW und werden meist mit einer Kühlung durch flüssigen Stickstoff (liquid nitrogen, LN

2

) betrieben [21]. Quantenkaskadenlaser haben in diesem Bereich ein enormes Potential. Seit ihrer Vorstellung im Jahr 1994 durch Faist et al.

[18] konnten im Laborbereich bereits Ausgangsleistungen bis 0,7 W gemessen werden [31].

Dauerstrichbetrieb (continuous wave, cw) wurde ohne Kryostat lediglich mit einer Peltier-

(10)

Element-Kühlung auskommend bei T = –27 °C [32] nachgewiesen, und sogar bei RT wurde cw-Betrieb beobachtet [33, 34]. Da das Funktionsprinzip des Quantenkaskadenlasers nahezu materialunabhängig ist (bis heute wurden QC-Laser sowohl auf GaAs als auch auf InP realisiert, jedoch ausschließlich mit Al-haltigen Komponenten), sollten sich die Konzepte seiner Realisierung auch auf das System InGaAsP übertragen lassen, da aufgrund materialspezifischer Vorteile hier eine Verbesserung der Betriebseigenschaften zu erwarten ist.

Die vorliegende Arbeit ist ein Beitrag zur Charakterisierung von Halbleiter-Nanostrukturen, wie sie in modernen Quantenstrukturbauelementen, z. B. in Halbleiterlasern Anwendung finden. Sie beleuchtet anhand zweier Konzepte die Anforderungen und Spezifikationen sowohl an das Material, als auch an den Bauelementwurf. Dabei handelt es sich einerseits um einen aus InGaAs/InP-Quantenfilmen aufgebauten Kaskadenlaser und andererseits um einen InGaAs/InP-Quantendrahtlaser (quantum wire laser, QWR-Laser). Letzterer liegt bereits als Prototyp realisiert vor [35].

Diese beiden Laser als Demonstratoren nutzend, wird zunächst in Kapitel 2 anhand eines

Entwurfs die Funktion des QC-Lasers erläutert und das Potential des Materialsystems

InGaAs/InP für kohärente Lichtquellen im mittleren Infrarot diskutiert. Des weiteren wird der

als Prototyp vorliegende Quantendrahtlaser auf seine Eigenschaften hin untersucht und seine

Chancen anhand von Modellrechnungen erörtert. InGaAs- und InP-Volumenmaterial bilden

in dieser Arbeit die Ausgangswerkstoffe zur Realisierung von Quantenstrukturen. Ihre

Herstellung und die hier verwendeten Methoden ihrer Charakterisierung werden in Kapitel 3

behandelt. Die „schnelle“ Meßmethode der Raumtemperatur-Photolumineszenzspektroskopie

zur Bestimmung der Zusammensetzung von In

1-x

Ga

x

As-Legierungen wird dabei eingehend

betrachtet. Sie dient als Rückkopplungsglied zur Optimierung der Prozeßparameter für die

Herstellung von an InP gitterangepaßten In

1-x

Ga

x

As-Schichten. Die Gleichmäßigkeit der

Schichtdicken im Nanometer-Bereich wird in Kapitel 4 analysiert und als Maß ihrer

Homogenität eingeführt. Dieses wird mittels Rasterkraftmikroskop-Messungen an selektiv

angeätzten Spaltflächen ausgewertet und mit alternativen Methoden verglichen. In Kapitel 5

werden sowohl Interbandübergänge, wie sie im klassischen Halbleiterlaserkonzept

Anwendung finden, als auch die für den QC-Laser charakteristischen Intrabandübergänge

untersucht. Weiterhin tritt im QC-Laser der Tunneleffekt auf, welcher anhand von

Potentialbarrieren in Kapitel 6 analysiert wird. Sie steuern die Kopplung von benachbarten

Quantenstrukturen bzw. können bei geeigneter Dimensionierung auch zur

Ladungsträgerinjektion in Quantentöpfe (z. B. eine aktive Zone) verwendet werden. Dies ist

ein Aspekt, der bei der technologischen Optimierung des QWR-Lasers in Kapitel 7 zum

Tragen kommt. Hier werden die Möglichkeiten untersucht, das als Prototyp vorgestellte

(11)

Konzept zu verbessern. Nach den vorangegangenen Betrachtungen von Quantenfilmen und

-drähten schließt Kapitel 8 mit den quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten ab. Hier bietet

das schon für die Herstellung von Quantendrähten verwendete V-Nuten-Konzept die Aussicht

auf in ihrer Größe kontrolliert herstellbare Quantenpunkte, welche im Vergleich zu

selbstorganisierten Strukturen, die am Beispiel von InP-Nanoinseln untersucht werden, eine

geringe Inhomogenität ihrer Größenverteilung aufweisen.

(12)

2 Nanostrukturen und ihre Anwendungen

In diesem Kapitel werden Anwendungen für InGaAs/InP-Quantenstrukturen anhand zweier Beispiele diskutiert. Dies ist zum einen ein neues Konzept für einen Quantenkaskadenlaser und zum anderen der bereits als Prototyp vorliegende Quantendrahtlaser. Neben dem Stand der Forschung wird die Funktionsweise dieser Laser erläutert und die Anforderungen an das Material sowie die Problemstellungen, welche sich aus den Entwürfen und Analysen ergeben, betrachtet.

2.1 Quantenfilme in Quantenkaskadenlasern

Im Gegensatz zu herkömmlichen Halbleiterlasern, welche die Strahlung durch die Rekombination von Elektronen und Löchern erzeugen, kommt der Quantenkaskadenlaser nur mit Elektronen, also einer Ladungsträgerart, aus. Er wird aus einer Anzahl von Quantenfilmen aufgebaut, welche paarweise koppeln. In Bild 2-1 ist das Prinzip eines Quantenkaskadenlasers dargestellt. Der Verlauf der Leitungsbandkante beschreibt die Materialabfolge der hier verwendeten Halbleiter. InP als Barrierenmaterial begrenzt die beiden Topfböden aus InGaAs der aktiven Zone mit den Dicken w

1

und w

2

, welche wiederum durch eine InP-Barriere der Dicke b getrennt sind. Die Topftiefe wird durch den Leitungsbandkantensprung E

c

zwischen InGaAs und InP festgelegt und beträgt ungefähr 0,26 eV [36]. Die Emissionswellenlänge – bzw. die Energie – des Laserübergangs wird durch den Abstand der Energieniveaus E ω

3

und E

2

festgelegt. E

3

wird durch Tunnelinjektion mit Elektronen bevölkert, während E

2

durch Ankopplung an das Spektrum longitudinal optischer Phononen mit der Energie ω

LO

geleert wird. Auf diese Weise wird Besetzungsinversion in der aktiven Zone, eine Voraussetzung für Lasertätigkeit, erreicht.

Kann in einem herkömmlichen Laser jedes Elektron-Loch-Paar nur ein Photon erzeugen, so

wird durch Kaskadierung von typischerweise einigen zehn aktiven Zonen ein Elektron

mehrfach zur Photonenerzeugung verwendet. Der Quantenwirkungsgrad kann so durchaus

Werte größer als eins annehmen. Der Transport von Elektronen von einer aktiven Zone zur

nächsten wird durch den Injektor realisiert, welcher aus einer Reihe von links nach rechts

dünner werdenden gekoppelten Quantenfilmen besteht. Die Energieniveaus bilden dabei eine

(13)

Treppe, welche die Elektronen erklimmen müssen. Wird ein elektrisches Feld angelegt, so überlagern sich die Niveaus der Treppe zu einem „Miniband“, wie es im unteren Teil von Bild 2-1 dargestellt ist. Ein Elektron kann nun von E

1

der linken aktiven Zone durch das nun vorhandene „Miniband“ des Injektors geradewegs in das Niveau E

3

der nächsten aktiven Zone gelangen. Im Gegensatz dazu unterbindet das „Minigap“ einen direkten Elektronenstrom aus dem oberen Laserniveau in den Injektor.

Bild 2-1 Prinzip eines Quantenkaskadenlasers.

Die Emissionswellenlänge hängt – innerhalb materialspezifischer Grenzen – nur von der Wahl der Schichtdicken im Nanometerbereich ab. Sie ist zu kürzeren Wellenlängen durch den Leitungsbandkantensprung zwischen den verwendeten Heterostruktur-Materialien begrenzt.

Für die minimale Wellenlänge (maximale Photonenenergie) gilt als Richtwert ungefähr der halbe Bandkantensprung. Die maximal erreichbare Emissionswellenlänge ist durch die Anregungsenergien des Phononenspektrums begrenzt.

In Bild 2-2 ist eine Auswahl bis August 2001 veröffentlichter QC-Laser verschiedener

Laboratorien mit den dort gemessenen Emissionswellenlängen dargestellt. Die ersten QC-

Laser wurden mit an InP gitterangepaßten In

0,53

Ga

0,47

As/In

0,52

Al

0,48

As-Schichtenfolgen auf

InP-Substrat in den Bell Laboratories von Faist et al. realisiert [18, 37]. Dabei ist InGaAs das

Material des Quantentopfbodens und InAlAs bildet durch seinen größeren Bandabstand die

Topfwände bzw. Barrieren. Die aktive Zone dieser Laser besteht dabei typischerweise aus

drei gekoppelten Quantentöpfen, aber auch Laser mit zwei bzw. vier Quantentöpfen wurden

mit diesen Materialien realisiert [38, 32]. Laser dieser Legierung decken einen

(14)

Wellenlängenbereich von 4,2 µm bis 11,2 µm ab [18, 38]. Außer in den ersten Veröffentlichungen [18, 37] wurde die oben erwähnte Grenze der minimalen Emissionswellenlänge nicht wieder unterschritten. Diese liegt mit einem ∆E

c

von 0,52 eV bei 4,8 µm. Erst durch die Verwendung von spannungskompensierten Legierungen (In

0,6

Ga

0,4

As/In

0,56

Al

0,44

As bzw. In

0,7

Ga

0,3

As/In

0,6

Al

0,4

As) zur Erhöhung des Bandkantensprunges konnten die früheren Ergebnisse erreicht bzw. unterboten werden [39, 40]. Die minimale gemessene Emissionswellenlänge liegt bei λ = 3,2 µm [39] und dringt so bereits in das Gebiet Sb-haltiger Interbandlaser mit strahlenden Typ-I bzw. Typ-II Übergängen vor [41, 42]. Im langwelligen Bereich über 11 µm haben sich Übergitter (superlattices, SL) als aktive Zone durchgesetzt (λ ≈ 11 µm [43], λ ≈ 17 µm [44]). Der Vorteil dieses Konzeptes der Miniband-Miniband-Übergänge liegt in der „automatisch“ vorhandenen Ladungsträgerinversion [45]. Mit Hilfe dieser Übergänge konnten QC-Laser bis λ ≈ 19 µm realisiert werden [45]. Phononenenergien im Bereich von 50 meV lassen noch QC-Laser als realisierbar erscheinen, die bei Wellenlängen bis zu 30 µm emittieren. Tatsächlich wurde Elektrolumineszenz bei ca. 80 µm aus einer QC-Struktur mit SL beobachtet [46].

Der Nachweis von Lasertätigkeit durch Sirtori et al. [47] im alternativen Materialsystem GaAs/AlGaAs auf GaAs-Substrat zeigt, daß Laserkonzepte, welche auf „Quantum- Engineering“ des Leitungsbandes basieren, sich auch auf andere Halbleitersysteme übertragen lassen oder sogar von diesen unabhängig sind. Der Leitungsbandkantensprung der zuerst realisierten Laser in diesem System (Thomson-CSF [47], TU Wien [48]) liegt bei den dort verwendeten Al-Gehalten von ungefähr 30 % unter 0,3 eV [49]. Für kürzere Emissionswellenlängen wird Indium dem Quantentopfmaterial zur Erhöhung von ∆E

c

hinzugefügt, entweder als ternäres In

0,04

Ga

0,96

As in den Töpfen der aktiven Zone [50] oder als InAs-Monolage (InAs-ML) in deren Topfmitte [51]. Zu längeren Wellenlängen hin finden analog zu den InP-basierenden Lasern ebenfalls Übergitter Anwendung [52].

Die QC-Laser mit den besten Betriebseigenschaften wurden im System InGaAs/InAlAs auf InP-Substrat realisiert [45]. Nach der intensiven Entwicklungsarbeit in den letzten sieben Jahren ist es nun gelungen einen Quantenkaskadenlaser herzustellen, der im Dauerstrichbetrieb (continuous wave, cw) bei Raumtemperatur arbeitet [33, 34]. Ein entscheidender Punkt ist die Abfuhr der in der aktiven Zone entstehenden Wärmemenge. Dies wird z. B. durch die Art der Bauelementmontage auf einen Kühlkopf beeinflußt werden. Es hat sich die sogenannte „epilayer-side mounted“-Anordnung als die günstigere erwiesen [53].

Darauf aufbauend führten Hofstetter et al. InP statt des ternären AlInAs als „Top-cladding“-

Material ein und konnten so einen QC-Laser lediglich mit PE-Kühlung im cw-Betrieb

nachweisen [32]. Dieser Erfolg ist auf die um den Faktor 10 bis 20 bessere thermische

(15)

Leitfähigkeit binärer gegenüber ternären Legierungen zurückzuführen [54]. Eine zusätzliche laterale Einbettung der aktiven Zonen und Injektoren in Form einer BH-Laserdiode (buried heterostructure) brachte dann den ersten QC-Laser hervor, welcher bei 292 K kontinuierlich mit einer Ausgangsleistung von 17 mW betrieben wird. Allerdings werden bei diesem Bauelement die Laserfacetten zur besseren Rückkopplung der Lasermoden noch mit einer hochreflektierenden ZnSe/PbTe-Beschichtung vergütet.

Nachdem nun mit der Vorstellung dieses neuen QC-Lasers das Problem der Wärmekopplung zwischen aktiver Zone und Kühlanordnung optimiert wurde, besteht der nächste Schritt in einer Verbesserung des Wärmetransportes in den aktiven Zonen und Injektoren. Die Wärmeabfuhr aus diesen sollte also durch den Ersatz der ternären AlInAs-Barrieren durch InP deutlich verbessert werden können. Hofstetter et al. [32] haben den positiven Einfluß auf die Betriebseigenschaften durch den Austausch von AlInAs durch InP als „Top-Cladding“- Material demonstriert.

Bild 2-2 Auswahl bis August 2001 realisierter Quantenkaskadenlaser. Die Bauelemente sind nach Substrattyp (InP, GaAs) und Herkunft geordnet sowie in ihren Emissionswellenlängen dargestellt. Die Laser mit besonderen Strukturmerkmalen sind mit Pfeilen gekennzeichnet.

Es ist daher erforderlich, ein Materialsystem zu untersuchen, welches diese Vorteile ausnutzt.

Mit In

0,53

Ga

0,47

As als Topf- und InP als Barrierenmaterial wird der Anteil der ternären

Legierungen auf ein Minimum reduziert. Im Vergleich zum GaAs besitzt InP ebenfalls eine

(16)

größere thermische Leitfähigkeit ( κ

InP

= 7 W/(cm⋅K) statt κ

GaAs

= 5 W/(cm⋅K)) [55]. Der Leitungsbandkantensprung liegt mit 0,26 eV bei einem den GaAs/Al

0,3

Ga

0,7

As-basierenden Lasern ähnlichen Wert [36]. Das in Bild 2-1 skizzierte Konzept

*

verwendet zwei koppelnde Quantenfilme (quantum well, QW) als aktive Zone und ist für eine Emissionswellenlänge von 13,4 µm ausgelegt [56]. Dabei müssen Mehrfachquantenfilme (multi quantum well, MQW) mit Einzelschichtdicken unter 10 nm kontrolliert und reproduzierbar abgeschieden werden.

Die Anforderung ist dabei, eine Variation der Schichtdicken von höchstens einer Gitterkonstanten (a

InP

≈ 0,6 nm [57]) zuzulassen. Die Energieniveaus in Quantentopf- strukturen müssen genau justierbar sein, da z. B. für den E

2

-E

1

-Übergang lediglich ein Toleranzbereich von 5 meV vorgegeben wird [56]. In den Kapiteln 3 bis 6 wird von der Materialseite eine Charakterisierung der in diesem Bauelement vorkommenden Nanostrukturen vorgenommen und die Einsetzbarkeit in einem QC-Laser abgeschätzt.

2.2 Quantendrähte in Quantendrahtlasern

Quantendrähte (quantum wire, QWR) haben im Vergleich zu Quantenfilmen im Idealfall eine räumliche Dimension weniger. Sie sind eindimensional. Diese „zusätzliche“ Quantisierung wirkt sich deutlich auf die elektronische Zustandsdichte aus. Ist sie im Volumenmaterial noch proportional zur Wurzel der Energie der Ladungsträger, so bildet sie nach einer Stufenform für Quantenfilme 1 E -Singularitäten an den Subbandkanten der Quantendrähte aus [58].

Daher sollte die energetische Verteilung der Ladungsträger in Quantendrähten im Vergleich zu Volumenmaterial sehr viel schmaler werden. Wird ein QWR als aktive Zone eines Lasers eingesetzt, so sollte ein wesentlich geringerer Schwellenstrom als für herkömmliche Laserdioden zu erwarten sein [13], da dann aufgrund der geringen Energieverteilung eine Besetzungsinversion schon bei deutlich niedrigerer Ladungsträgerinjektion erreicht wird. Seit dem ersten Nachweis von Lasertätigkeit in einem QWR durch Kapon et al. [59] wurden sowohl die physikalischen Eigenschaften von Quantendrähten als auch die Bauelementeigenschaften der QWR-Laser intensiv untersucht [60]. Die Diskussion im folgenden gibt dabei einige Beispiele der zahlreichen Realisierungswege an (siehe Übersichten: [60, 61]). Analog zur wichtigsten Herstellungsart für Quantenpunkte (quantum dot, QD) kann das selbstorganisierte Wachstum ausgenutzt werden [62, 63, 64]. Weitere Möglichkeiten sind das anisotrope Wachstum auf einer „Kamm“-Struktur [65] oder die Strukturierung von Quantendrähten mittels Elektronenstrahl-Lithographie [66]. Eine weitere

*

Der Bild 2-1 zugrundeliegende Bauelemententwurf wurde mir von Dr. Mihai Ursu zur Verfügung gestellt. Die

dazu verwendeten Methoden sind Gegenstand seiner Dissertation [56].

(17)

wichtige Methode ist das anisotrope Wachstum auf einem mit V-Nuten vorstrukturierten Substrat [67]. Toda und Nakano [68] verwenden dieses Konzept in einem DFB-Laser (distributed feedback), indem sie mittels Massentransport in der V-Nut Quantendrähte herstellen. Auch der bis heute gemessene niedrigste Schwellenstrom bei RT wurde im V-Nut- Konzept mit einem InGaAs QWR von Tiwari et al. realisiert [69]. Die meisten QWR-Laser auf strukturiertem Substrat wurden auf GaAs-Substrat hergestellt und besitzen Emissionswellenlängen unter 1 µm und eignen sich demnach nicht für die Glasfaserübertragung über längere Strecken [69, 70, 71]. Den Wellenlängenbereich um 1,55 µm konnten bis jetzt lediglich Laser mit aktiven Zonen aus InGaAs bzw. InAsP experimentell erreichen [63, 68]. Weiterhin muß die Prozeßkontrolle der Zusammensetzung im System InGaAsP/InP sehr genau sein, da hier im Vergleich zum AlGaAs/GaAs keine hinreichende Gitteranpassung im kompletten Legierungsbereich vorliegt. Ein weiteres Problem ist der Massentransport in der Aufheizphase während der Epitaxie. Dieser führt zu einer Verrundung der V-Nutspitzen und somit zu breiteren Quantendrähten [72].

Aluminiumhaltige Barrieren erlauben das „Wiederanspitzen“ der V-Nut, so daß es dadurch möglich ist, Mehrfach-Quantendrähte zu realisieren [70]. Allerdings bieten Al-freie Bauelemente eine bessere Langzeitstabilität [73]. Weiterhin benötigen Quantendrahtlaser eine effektive Strombündelung. Dies wird durch pn-Übergänge [74] oder durch Protonen-Beschuß [75] erreicht.

Bild 2-3 zeigt den in dieser Arbeit als Prototyp vorliegenden QWR-Laser anhand der REM- Aufnahme (Rasterelektronenmikroskop) einer Laser-Spaltfläche [35]. Um einen Materialkontrast zu erzielen, wurde sie materialselektiv angeätzt. Auf einem n

+

-leitenden InP- Substrat wird in einem ersten Epitaxieschritt eine n-leitende InP-Pufferschicht, dann eine quaternäre InGaAsP-Schicht mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie (metalorganic vapor-phase epitaxy, MOVPE) zur Führung der optischen Welle abgeschieden. Sie besitzt eine dem Bandabstand entsprechende Wellenlänge von 1,2 µm und ist gitterangepaßt an InP.

Darauf folgt eine etwa 2 µm dicke, eisendotierte semiisolierende (s. i.) InP-Schicht. In diese Schichtenfolge wird naßchemisch eine V-Nut geätzt, deren Spitze gerade bis in das quaternäre Material hineinreicht. Zur Strukturierung der V-Nuten wird eine konventionelle UV- Photolithograpie mit einer Auflösung von etwa 2 µm verwendet. Im zweiten Epitaxieschritt wird zunächst eine dünne InP-Pufferschicht abgeschieden, um die Qualität des darauf folgenden InGaAs-Quantendrahtes zu verbessern. Der Quantendraht wird mit einer dünnen InP-Schicht abgedeckt. Darauf folgt die nominell 200 nm dicke InGaAsP-Schicht mit oben genannter Zusammensetzung (O = 1,2 µm) und das p-leitende InP. Zur Realisierung eines ohmschen Kontaktes mit geringem Widerstand wird eine p

+

-InGaAs-Schicht aufgebracht.

Abschließend wird ein Ti/AuGe/Au-Kontaktstreifen längs der V-Nut strukturiert, der im

(18)

Bild 2-3 als heller Streifen zu erkennen ist. Das Bauelement wird von der Rückseite durch Wischpolieren auf ca. 100 µm gedünnt. Anschließend erfolgt das Aufdampfen des ganzflächigen Rückseitenkontaktes. Durch Brechen senkrecht zum Quantendraht entstehen Spaltflächen, die als Resonator des Lasers dienen. Die Länge beträgt dabei etwa 1 mm.

Bild 2-3 REM-Querschnitt durch den Quantendrahtlaser-Prototyp. Die einen Resonatorspiegel bildende Spaltfläche wurde für einen besseren Kontrast materialselektiv angeätzt.

Aus Elektrolumineszenz-Messungen bei T = 15 K geht hervor, daß es in diesem Laser mehrere optische Rekombinationsgebiete gibt. Im wesentlichen sind es zwei Bereiche, die einen Beitrag liefern. Ein Emissionsmaximum bei 0,89 eV hat seinen Ursprung im Quantendraht. Dies resultiert aus dem Vergleich mit optischen Messungen an InGaAs/InP- Quantendrähten [76]. Weiterhin ist Lumineszenz aus dem quaternären Material bei 1,07 eV zu sehen. Beide Bereiche zeigen Lasertätigkeit im quasi-cw-Betrieb (Pulsdauer: 100 µs, Tastverhältnis: 0,3). Aus der Analyse von Leistungs-Strom-Kennlinien der jeweiligen Wellenlängenbereiche durch ein Zwei-Dioden-Modell [35] folgt, daß der Strom durch dieses Bauelement sich im Verhältnis 1 : 10 auf den QWR-Laser und den InGaAsP-Laser aufteilt.

So ergibt sich für den QWR-Laser ein Schwellenstrom von I

th

= 38 mA, obwohl der Strom durch das gesamte Bauelement deutlich größer ist.

Um das Potential des Quantendrahtes als aktive Zone eines Lasers abzuschätzen, wird im folgenden eine Analyse des Material-Gewinns des Quantendrahtes diskutiert

*

. Ist die Subbandstruktur des Quantendrahtes bekannt, dann ergeben sich die Matrixelemente der strahlenden Rekombination aus den Skalarprodukten der Wellenfunktionen der am Übergang

*

Die Ergebnisse dieser theoretischen Analyse wurden mir dankenswerterweise von Dr. Dejan M. *YR]GLü zur

Verfügung gestellt. Sie sind Bestandteil einer Arbeit, bei der die Schrödingergleichung für das zweidimensionale

Potentialtopfproblem für den Quantendraht im V-Nut-Konzept in einem semi-analytischen Verfahren gelöst wird

[78].

(19)

beteiligten Subbandniveaus unter Beachtung der Polarisation. In Bild 2-4 ist das Matrixelement aller Polarisationsrichtungen der E

c1

-E

v1

-Rekombination (Grundniveau- Rekombination) im Quantendraht an der Bandkante bei k

z

= 0 dargestellt. Die Skizze des Quantendrahtes rechts daneben gibt seine Orientierung im Koordinatensystem an und veranschaulicht seine Geometrie, welche aus Untersuchungen mittels Rasterkraft- Mikroskopie (atomic force microscopy, AFM) [76] und Transmissions-Elektronen- mikroskopie (TEM) [77] abgeleitet wurde. Das Matrixelement nimmt für Polarisationen in der x-z-Ebene die größten Werte an; in y-Richtung hingegen wird es null, weil der QWR hier seine größte räumliche Einschränkung besitzt. Da die Resonator-Spiegel senkrecht zum Quantendraht (der z-Richtung) ausgerichtet sind, ist das zugehörige Matrixelement für das Anschwingen longitudinaler Lasermoden irrelevant.

Bild 2-4 Polarisationsabhängigkeit des Matrixelements der strahlenden E

c1

-E

v1

- Rekombination (Grundniveau-Rekombination) im Quantendraht an der Subbandkante. Die Geometrie der Drahtes ist im rechten Bildteil skizziert.

Sind die Matrixelemente bekannt, dann kann das Gewinnspektrum der aktiven Zone für eine festgelegte Polarisation bestimmt werden:

( ) ( ) ( ( ) ( ) )

( )

( ) ( ( ) )

(

c i z v j z

)

z

j i, z

z j z i 2 z j 2 i,

0 0 gr

2

2

dk k E f k E f

k E k E k A M

m c n g e

k

= ε ω ∑ ∫ δ ω

ω

. (2.1)

Dabei ist e die Elementarladung, n

gr

der Brechungsindex der betrachteten Wellengruppe, 0

0

die Dielektrizitätskonstante, m

0

die Ruhemasse des Elektrons und A die Querschnitts-Fläche

des Quantendrahtes. Für eine gegebene Photonenenergie liefert die Diracsche /-Funktion ω

nur dann einen Beitrag, wenn die Subbandstruktur der Eigenenergien im Leitungsband E

i

(k

z

)

(20)

sowie im Valenzband E

j

(k

z

) in Abhängigkeit von der Wellenzahl k

z

einen Übergang zuläßt.

Die Quasi-Fermi-Verteilungen f

c

und f

v

und das Matrixelement M

i,j

geben die Wahrscheinlichkeit an, mit der ein Übergang stattfinden kann. Auch bestimmen f

c

und f

v

die Ladungsträger-Konzentrationen im Leitungs- und Valenzband. In den Gewinnspektren ergeben sich für Konzentrationen von einigen 10

18

cm

-3

ausgeprägte Maxima [78]. Dabei bleibt der maximale Gewinn der x-Polarisation gegenüber der y- und z-Polarisation dominant.

Im folgenden wird daher lediglich die x-Polarisation betrachtet. Um Lasertätigkeit zu erreichen, muß der modale Gewinn, also das Produkt aus g und dem optischen Füllfaktor * der aktiven Zone die Verluste kompensieren. Für die Schwellenbedingung gilt demnach

(

1 2

)

i

th

ln

2

1 R R

g L ⋅ ⋅

− ⋅

= Γ

⋅ α . (2.2)

D

i

sind die intrinsischen Absorptionsverluste, R

1

und R

2

sind die Reflektivitäten der Spiegel

des Resonators und L seine Länge. Angewendet auf den Quantendrahtlaser ergibt sich, die in

Bild 2-5 links eingezeichnete waagerechte Linie als Schwellenbedingung. Der Verlauf des

maximalen Gewinns in Abhängigkeit von der Ladungsträgerkonzentration im QWR bei

T = 15 K ist als durchgezogene Linie dargestellt. Der Schnittpunkt beider gibt die

Ladungsträgerkonzentration an, welche für den Laserbetrieb notwendig ist. Die für den

Gewinn durch spontane Rekombination „verlorenen“ Elektronen und Löcher müssen als

Injektionsstrom von außen wieder zugeführt werden, um die nötige Inversion zu

gewährleisten. In Bild 2-5 rechts ist aquivalent zur durchgezogenen Kurve links der maximale

Gewinn über der Stromdichte aufgetragen. Am Schnittpunkt mit der Schwellenbedingung a)

läßt sich die Schwellenstromdichte des QWR-Lasers für den idealen Fall ablesen. Werden

zusätzlich Auger-Effekte betrachtet, welche mit der dritten Potenz der

Ladungsträgerkonzentration zur gesamten Rekombination beitragen, so resultiert der

strichpunktierte Verlauf. Die Schwelle wird erst bei einer deutlich höheren Stromdichte b)

erreicht. Aus einer Schwellenstromdichte von J

th

≈ 1,6 kA/cm

2

ergibt sich bei einer Breite des

Quantendrahtes von 60 nm und einer Länge von ca. 1 mm ein Schwellenstrom von

I

th

≈ 1 mA. Der experimentell bestimmte liegt mit 38 mA deutlich darüber. Ein Grund für

diese Diskrepanz ist die zusätzliche Wärmemenge, welche durch den oben diskutierten

zweiten Laser erzeugt wird. Sie führt zu einer Aufheizung der aktiven Zone auf eine

Temperatur, welche größer als die der Wärmesenke ist. Der Einfluss der Temperatur auf das

Verstärkungsspektrum ist in Bild 2-5 links zu sehen. Die gestrichelte Linie für T = 300 K

zeigt, daß die Schwellenbedingung vom maximalen Gewinn für

Ladungsträgerkonzentrationen bis 1,2 · 10

19

cm

-3

nicht erreicht wird. Da trotz der

Singularitäten in der Zustandsdichte (s. o.) die maximale Ladungsträgerkonzentration in

(21)

Quantendrähten kaum größere Werte annehmen kann (siehe z. B. Ebeling [84]), ist also bei Raumtemperatur kein Laserbetrieb zu erwarten.

Bild 2-5 Gewinn im Quantendraht bei 15 K und 300 K. Die Schwellenbedingung gibt den für Laserbetrieb nötigen Gewinn an. Im rechten Teilbild wird daraus die erwartete Schwellenstromdichte bestimmt.

Ausgehend von den hier dargestellten Problemen, werden in Kapitel 7 die aktive Zone dieses

Lasers analysiert und die technologischen Prozesse zur Verbesserung dieser Struktur

erarbeitet und für eine zukünftge Realisierung bereitgestellt.

(22)

3 Die Materialien InGaAs und InP

Die Ausgangsmaterialien für die hier untersuchten Nanostrukturen sind epitaktisches InGaAs und InP. Die Herstellungsmethode sowie die Vorbehandlung des Substratmaterials werden im folgenden behandelt. Daneben wird die Photolumineszenz-Spektroskopie beschrieben. Sie dient zur Kontrolle des Ga-Gehaltes x in dem ternären Verbindungshalbleiter In

1-x

Ga

x

As.

3.1 Das Herstellungsverfahren metallorganische Gasphasenepitaxie

Das in dieser Arbeit benutzte Herstellungsverfahren ist die metallorganische Gasphasenepitaxie (metal-organic vapor-phase epitaxy, MOVPE). Die verwendete Anlage ist eine AIX-200 der Firma AIXTRON und beinhaltet einen infrarot-geheizten horizontalen Reaktor

*

. Als Quellenmaterialien werden Trimethylindium und Trimethylgallium für die Gruppe-III-Elemente und Arsin bzw. Phosphin für die Gruppe-V-Elemente verwendet. Als Dotierstoff kommt Silan für die n-Dotierung zur Anwendung. Das Kristallwachstum findet bei einer Temperatur von 640 °C und bei einem Reaktordruck von 20 hPa statt. Ein Graphit- Suszeptor fungiert als Träger der Substrate, auf welchen die Schichten abgeschieden werden.

Diese Substrate sind Teilstücke von polierten InP-Wafern mit einem Durchmesser von 50 mm und einer Dicke von ungefähr 350 µm. Die Oberfläche der Wafer ist eine kristallographische (100)-Fläche mit einer Toleranz von ± 0,05°. Sie sind entweder mit einer Schwefeldotierung versehen und somit n-leitend (n

d

≈ 1⋅10

19

cm

-3

) oder durch eine Eisendotieung semi-isolierend (7 > 10

7

Ωcm) gemacht worden.

Die Substrate laufen direkt vor der Epitaxie durch einen Vorbereitungs-Prozeß, bestehend aus einer Propanol-Reinigung und einem Ätz-Schritt mit H

2

SO

4

: H

2

O

2

: H

2

O [79]. Die Teilstücke werden nach Trockenblasen mit N

2

-Druckgas mehrfach in Propanol gespült, welches anschließend mit deionisiertem Wasser (DI-Wasser) entfernt wird. Die Oberfläche wird dann mit H

2

SO

4

: H

2

O

2

: H

2

O im Verhältnis (5:1:1) angeätzt, was durch Spülung in DI-Wasser

*

Alle in dieser Arbeit untersuchten Epitaxie-Proben wurden von Dr. Andrey Bakin und Dipl.-Ing. Alexei Ivanov

bzw. von Dr. Peter Bönsch am Institut für Halbleitertechnik hergestellt.

(23)

beendet wird. Schließlich wird das Substrat mit N

2

-Druckgas getrocknet und zur Epitaxie gegeben. Teilweise wurde auf die Reinigung mit Propanol verzichtet, wenn keine Verschmutzung der Oberfläche vorlag. Zusätzlich wurden die Substrate zur schnelleren Trocknung mittels N

2

-Druckgas unmittelbar nach dem letzten Spülen in Ethanol getaucht.

Substrate, welche aufgrund ihrer herstellerseitigen Präparation keinen Reinigungsprozeß vor der Epitaxie benötigen, wurden direkt nach der Entnahme aus dem Transportbehälter in den Reaktor eingeschleust. Diese „epi-ready“-Substrate sind mit einem Oxid versehen, welches durch seine Zusammensetzung während des Aufheizprozesses auf Wachstumstemperatur leicht desorbiert [80]. Lediglich bei der Präparation von Substratteilstücken wurde die Oberfläche mit N

2

-Druckgas gereinigt.

Die Wachstumsrate beträgt für das binäre InP ca. 0,4 nm/s (24 nm/min) und für das ternäre InGaAs ca. 0,7 nm/s (42 nm/min) [79]. Die V/III-Verhältnisse, also der Partialdruck des Gruppe-V-Elements geteilt durch die Summe der Partialdrucke der Gruppe-III-Elemente, betragen typischerweise 144 für InP und 87 für InGaAs. Durch das Überangebot der Gruppe- V-Elemente werden im Wachstumsprozeß angelagerte Gruppe-III-Atome sofort mit Arsen- bzw. Phosphor-Atomen abgedeckt. Der Gruppe-III-Gasfluß bestimmt demzufolge die Wachstumsrate. Das Produkt aus Wachstumsrate und V/III-Verhältnis ist für beide Fälle ungefähr gleich [81].

3.2 Bestimmung der Bandlücke mit Photolumineszenz

In diesem Abschnitt wird auf die Bestimmung der Bandlücke von InGaAs mittels Photolumineszenz eingegangen. Dabei wird zuerst der verwendete Aufbau und das Auswerteverfahren beschrieben. Neben der Bestimmung der Bandlücke wird auf ihre Temperaturabhängigkeit sowie auf die Materialzusammensetzung eingegangen.

Meßaufbau und Auswertung

Die Photolumineszenz-Spektroskopie (PL) beruht auf der Wechselwirkung optischer

Strahlung mit einem Halbleiterkristall. Durch Photonenabsorption werden Elektron-Loch-

Paare generiert, welche nach einer Relaxation zur Bandkante strahlend rekombinieren. Die

spektrale Lage dieser emittierten Strahlung läßt dann Rückschlüsse auf den Bandabstand des

untersuchten Kristalls zu. In Bild 3-1 ist der optische Aufbau für temperaturaufgelöste PL-

Messungen veranschaulicht. Die zur Elektron-Loch-Generation nötige Strahlung liefert ein

HeNe-Laser (Firma: Uniphase, Modell: 1144P) mit einer Emissionswellenlänge von 633 nm

(ca. 1,96 eV), einer Ausgangsleistung von 15 mW und linearer Polarisation. Das

Anregungslicht passiert zuerst ein variables Graufilter (Newport, M 9258) und einen Chopper

(24)

bzw. „Zerhacker“ (Stanford Research, SR 540), bevor er über einen kleinen Spiegel durch eine Linse auf die Probe trifft, welche mit GE-Lack (General Electric) auf einen Aluminiumblock am Kaltfinger der Kroystaten (Leybold) fixiert ist. Ein Teil der in alle Raumrichtungen ausstrahlenden Photolumineszenz wird von einer Linse kollimiert und dann von einer zweiten auf den Eintrittsspalt des Monochromators (Instruments S. A., Triax 320) fokussiert. Er besitzt eine Fokuslänge von 320 mm und ist mit einem Gitter mit 600 Linien pro Millimeter ausgestattet. Die spektrale Auflösung beträgt bei den in dieser Arbeit verwendeten Eintritts- bzw. Austrittsspaltöffnungen von 1 mm ca. 2,5 meV bei 1700 nm Wellenlänge [82]. Die Strahlung gelangt anschließend durch einen Filterwechsler, der höhere Beugungsordnungen unterdrückt, und wird dann mit Hilfe einer Linse auf den Detektor fokussiert. Als Detektoren werden zum einen ein kalibrierter PE-gekühlter Ge-Detektor (EG&G, J16) eingesetzt, der allerdings im Spektralbereich über 1750 nm seine Empfindlichkeit einbüßt. Zum anderen wird ein ebenfalls PE-gekühlter PbS-Photowiderstand (Graseby Infrared, 2767C) verwendet, welcher von 0,6 µm bis mindestens 2 µm eine annähernd konstante Empfindlichkeit besitzt. Die Detektorsignale werden über einen

„Lock-In“-Verstärker (EG&G, 5210) ausgewertet. Dies geschieht mit einer Computersteuerung über ein IEEE 488 Bus-System [82].

Bild 3-1 Optischer Meßaufbau für temperaturaufgelöste Photolumineszenzmessungen mit skizziertem Strahlengang.

Photolumineszenz

Die Photolumineszenz tritt bei Raumtemperatur als strahlende spontane Rekombination von

Elektron-Loch-Paaren auf. Da die thermische Energie hier bei kT ≈ 25 meV liegt, sind

(25)

hauptsächlich Band-Band-Übergänge zu beobachten [83] (k ist die Boltzmann-Konstante, T die absolute Temperatur). Im Fall schwacher Anregung, wenn die Quasi-Fermi-Niveaus der Elektronen und Löcher mit der Fermienergie übereinstimmen (E

Fn

≈ E

Fp

≈ E

F

), beschreibt die van-Roosbroeck-Shockley-Relation [84] den Zusammenhang zwischen dem Absorptionskoeffizienten , und der spontanen Rekombinatiosrate:

( ) ( ) ( )

1

2 3 2

2 2

sp

exp 1

 

 

 −

 

 

⋅ ⋅

= ⋅

T c k

r n ω

π ω ω

ω α

. (3.1)

Dabei ist n der mittlere Brechungsindex. Der Absorptionskoeffizient hat dabei die Gestalt:

( ) ( )

g 0

2 2 0

2 3 r 2 cv 2

2

2 E

c n m

m M

e ⋅ −

= ω

ω ε ω π

α

. (3.2)

M

cv

ist das Matrix-Element für den Band-Band-Übergang, m

r

= ( m

e1

+ m

h1

)

1

die reduzierte Masse und E

g

die Bandlücken-Energie. Im Fall parabolischer Bänder und unter Verwendung der Boltzmann-Statistik ergibt sich dann für das Lumineszenz-Spektrum [84]:

( )  − 

E kT

r

sp

ω ~ ω

g

exp ω , (3.3)

wobei der lineare Term vernachlässigt wurde, da er sich in der Nähe der Bandkante nur ω wenig ändert [85]. Das Spektrum besitzt demnach ein Maximum an der Stelle

g

2

max

= E + kT ω

und hat eine Halbwertsbreite (full width at half maximum, FWHM) von FWHM = 1,75 kT [86].

Aus der Abhängigkeit der Anregungsleistung auf das Spektrum einer InGaAs-Schicht läßt sich der oben geforderte Fall kleiner Anregungsleistungen abschätzen. Dabei wurden mittels des variablen Graufilters unterschiedliche optische Leistungen eingestellt und Spektren einer an InP gitterangepaßten InGaAs-Schicht gemessen. Die untersuchten Proben haben typischerweise folgenden Aufbau: Auf ein InP-Substrat (Fe- oder S-dotiert) wird eine 200 nm dicke InP-Pufferschicht zur Verbesserung der Kristallqualität aufgebracht, worauf 100-300 nm InGaAs abgeschieden werden. Den Abschluß bilden nochmal 40 nm InP, damit Oberflächenrekombinationen verhindert werden.

Die Lage des Maximums wird wie in Bild 3-2 dargestellt bestimmt. In einem Energieintervall

von ± 10 meV um das Maximum werden die Meßdaten mit einer Parabel angepaßt, wobei

Lage und Höhe des Scheitelpunktes die Energie des Maximums E

m

sowie seine Intensität I

m

(26)

wiedergeben [87]. Diese Anpassung dient lediglich zur Ausmittelung statistischer Streuungen bei der Meßauswertung und weicht abseits des Maximums stark von dem eigentlichen spektralen Verlauf ab.

Bild 3-2 Methode zur Bestimmung der Lage des Maximums im Photolumineszenz- spektrum.

In Bild 3-3 sind Spektren, gemessen bei verschiedenen Anregungsleistungsdichten, aufgetragen. Dabei wird die Anregungsleistungsdichte von a) 5,6 W/cm

2

bis e) 14 W/cm

2

variiert. Die Meßwerte sind in Tabelle 3-1 eingetragen. Neben einer starken Zunahme der Intensität hat eine erhöhte Anregungsleistung auch einen Einfluß auf die Lage des Maximums E

m

, welches jeweils mit einem Kreis gekennzeichnet ist. Dieses verschiebt sich für große Anregungen sichtbar zu höheren Energien hin, was auf eine zunehmende Bandauffüllung zurückzuführen ist [87]. Diese wirkt sich auch deutlich auf die Halbwertsbreite aus.

Kuphal et al. [87] stellen in vergleichbaren Messungen keine Verschiebung bis zu einer

Leistungsdichte von 11 W/cm

2

fest, während Bassignana et al. noch 50 W/cm

2

als schwache

Anregung einstufen [88]. Es kann also noch bei c) von einer schwachen Anregung

ausgegangen werden. Bassignana et al. schlagen vor, die niederenergetische Flanke der

Spektren phänomenologisch zur Bestimmung des Bandabstandes auszuwerten. Die Energie

der halben Intensität auf der niederenergetischen, also linken Seite E

HMLS

(half maximum left

side) ist demnach nahezu unabhängig von der Anregungsleistung [88]. Allerdings ist in den

hier aufgeführten Messungen eine geringe Verschiebung zu niedrigeren Energien zu sehen

(siehe Quadrate in Bild 3-3).

(27)

Bild 3-3 Einfluß der Anregungsleistung auf die Photolumineszenzspektren.

Tabelle 3-1 Meßdaten ermittelt aus Bild 3-3. Intensität und E

m

ergeben sich aus den Kreisen, E

HMLS

wird durch die Quadrate dargestellt.

Anregung in W/cm

2

Intensität in w. E.

E

m

in eV

FWHM in meV

E

HMLS

in eV

e) 14 0,59 0,748 64 0,728

d) 12,6 0,40 0,746 61 0,728

c) 11,2 0,23 0,745 57 0,730

b) 8,4 0,06 0,744 52 0,730

a) 5,6 0,01 0,745 44 0,730

Zur Bestimmung der Bandlücke aus dem PL-Spektrum wird dieses, wie in Bild 3-4 zu sehen ist, nach van-Roosbroeck-Shockley mit Gleichung (3.3) angepaßt. Auf der hochenergetischen Seite ist die Übereinstimmung sehr gut, wohingegen auf der niederenergetischen Seite der Verlauf für eine wohldefinierte Band-Band-Rekombination nicht mit dem Spektrum übereinstimmt. Das Modell verlangt, daß strahlende Rekombinationen nur für Energien möglich sind, die größer als der Bandabstand sind.

Im Gegensatz dazu kann allerdings unter der Annahme von Bandausläufern (engl.: bandtail)

auch die niederenergetische Seite sehr gut angepaßt werden [89]. Die hochenergetische Seite

fällt nach (3.3) mit

(28)

 

 

 − T k

ω exp

~ (3.4)

ab, die niederenergetische steigt mit

 

 

T

exp

~ ε

ω

(3.5)

an. 0

T

ist dabei der Bandtail-Parameter, welcher die Form der Leitungs- bzw.

Valenzbandkante wiedergibt.

Bild 3-4 PL-Spektren von an InP gitterangepaßtem InGaAs bei RT mit den aus verschiedenen Auswerteverfahren resultierenden Bandlücken sowie bei T = 13 K.

Für diese Bandausläufer werden zum einen Legierungsschwankungen des Materials [88], zum

anderen inhomogen verteilte Verunreinigungen [90] verantwortlich gemacht. Im Gegensatz

zu diesen den Bandverlauf selbst beeinflussenden Effekten kann es auch zu phononen-

unterstützten Übergängen kommen, die dann Übergänge mit Photonenenergien ermöglichen,

die kleiner als die Bandlücke sind [91]. In Tabelle 3-2 sind die Bandtail-Parameter einiger

Literaturstellen angegeben. Der Bandabstand ist dann durch den Schnittpunkt aus

niederenergetischer und hochenergetischer Anpassung gegeben [92]. Der Nachteil einer

Kurvenanpassung mit Exponential-Funktionen ist, daß für eine zuverlässige Analyse eine

ausreichende Datenmenge vorhanden sein muß, welche wenigstens zwei Größenordnungen in

der Intensität komplett abdeckt.

(29)

Die Frage ist nun, ob eine wie eben vorgestellte Auswertung nötig ist, um eine hinreichend genaue Aussage über den Bandabstand zu liefern. Die Messung des Bandabstandes dient zur Bestimmung der Legierungszusammensetzung x für In

1-x

Ga

x

As. Gleichzeitig ändert sich mit der Zusammensetzung die Gitterkonstante a des Kristalls.

Tabelle 3-2 Bandtail-Parameter.

Bandtail-Parameter

in meV Material Quelle

20 InGaAsP Göbel [86]

8,8 InGaAsP Kuphal et al. [92]

9 InGaAs Bassignana et al. [88]

9,8 InGaAs diese Arbeit

Um versetzungsarme InGaAs-Schichten mit einer Dicke von einigen hundert Nanometern auf InP-Substrat abzuscheiden, ist es notwendig, die Zusammensetzung so einzustellen, daß die Gitterkonstante des InGaAs möglichst der des InP entspricht. Die Gitterfehlanpassung ergibt sich aus dem Ga-Gehalt x nach Kuphal [93] zu:

a x

a = 0 , 03227 − 0 , 069066

∆ . (3.6)

Es ist zu beachten, daß sich aufgrund unterschiedlicher Wärmeausdehnungskoeffizienten zwischen ternärer Schicht ((5,66 ± 0,1) · 10

-6

K

-1

[94]) und InP-Substrat ((4,56 ± 0,1) · 10

-6

K

-1

[94]) mechanische Spannungen nicht vermeiden lassen [95].

Gitteranpassung ergibt sich bei Raumtemperatur für x = 0,467 und bei einer Wachstumstemperatur von 640 °C für x = 0,477. Dieser Ga-Gehalt hat bei Raumtemperatur eine Gitterfehlanpassung von ∆ = − 6 , 74 ⋅ 10

3

a

a zur Folge.

Eine Gitterfehlanpassung im Bereich von ∆ ≤ 10

3

a

a ergibt für an InP gitterangepaßtes

In

1-x

Ga

x

As eine Zusammensetzung von x = 0,468 ± 0,007. Daraus folgt eine Variation in der

Bandlücke von ± 8 meV [83]. Die Meßunsicherheit bei RT-Messungen beträgt, wie auch von

Bassignana et al. [88] angegeben ± 4 meV. Es ist daher durchaus möglich, wie in Bild 3-2

veranschaulicht, das schnell auswertbare Maximum eines Spektrums als Bandlücke

anzunehmen [92]. Eine Auswahl in der Literatur angegebener Bandlücken von In

1-x

Ga

x

As

(30)

gitterangepaßt an InP ist in Tabelle 3-3 aufgelistet. Die in dieser Arbeit bestimmte Bandlücke ist in sehr guter Übereinstimmung mit den Ergebnissen von Bassignana et al., Iber und Schrimpf. Insgesamt variieren die Angaben in einem Bereich von 0,721 eV bis 0,750 eV.

Tabelle 3-3 Bandlücke E

g

von In

1-x

Ga

x

As mit x = 0,467 Bandlücke E

g

in eV Temperatur Quelle

0,750 RT Takeda et al. [96]

0,721 300 K Perea et al. [97]

0,731 295 K Goetz [83]

0,742-0,749 300 K Bassignana et al. [88]

0,750 300 K Madelung [55]

0,731 296 K Kuphal et al. [87]

0,73 ± 0,01 RT Iber [98]

0,742 300 K Schrimpf [61]

0,743 ± 0,004 RT diese Arbeit

Zusätzlich ist in Bild 3-4 das Spektrum derselben Probe bei T =13 K normiert dargestellt. Die Intensität ist aufgrund der bei diesen Temperaturen kaum noch vorhandenen nichtstrahlenden Rekombinationen und der wesentlich schmaleren energetischen Ladungsträgerverteilung wesentlich höher. Folglich wird auch das Spektrum schmaler. Die deutliche „blau“- Verschiebung des Maximums und somit die Zunahme der Bandlückenenergie wird gewöhnlich durch den empirischen Verlauf nach Varshni beschrieben [99]:

( ) ( )

T E T

T

E = − +

β α

2

g

g

0 K , (3.7)

wobei die Konstanten , und - die sogenannten Varshni-Parameter sind. Um den Temperaturverlauf der Bandlücke von InP und InGaAs zu bestimmen, wurde die energetische Lage des Maximums der Photolumineszenzspektren über der Temperatur aufgetragen (siehe Bild 3-5) und mit Hilfe des Varshni-Verlaufs (3.7) angepaßt (dicke durchgezogene Linien).

Die Meßwerte der offenen Symbole wurden dabei den Arbeiten von Bartels [100] bzw.

Schrimpf [61] entnommen. Für InP ergibt sich E

g

(0K) = 1,419 eV, , = 0,48 meV/K und - = 292 K. , und - liegen somit zwischen den Werten von Levinshtein et al. (, = 0,49 meV/K und - = 327 K) [57] bzw. Vurgaftman et al. (, = 0,363 meV/K und - = 162 K) [36].

Lediglich E

g

(0K) liegt geringfügig unter den Werten der Quellen (Lev.: E

g

(0K) = 1,421 eV;

(31)

Vur.: E

g

(0K) = 1,4236 eV). Der Temperaturverlauf der InGaAs-Bandlücke hebt sich deutlicher von den zitierten Verläufen ab. Die die Meßwerte sehr gut wiedergebenden Parameter von Schrimpf (E

g

(0K) = 0,806 eV, , = 0,446 meV/K und - = 332 K) [61] kommen mit einem Satz an Varshni-Parametern aus, während sowohl Levinshtein et al. als auch Vurgaftman et al. auf jeweils zwei Werte , und - zurückgreifen, um die Temperaturabhängigkeit der Bandlücke zu beschreiben (siehe Anhang 10.3). Yu und Kuphal geben folgende Parameter an: E

g

(0K) = 0,814 eV, , = 0,4906 meV/K und - = 301 K [101].

Der Unterschied von 10 meV in E

g

(0K) ist deutlich und wird auch von den anderen Quellen bestätigt bzw. übertroffen (Vur.: E

g

(0K) = 0,816 eV; Lev.: E

g

(0K) = 0,819 eV).

Bild 3-5: Temperaturabhängigkeit der Bandlücke für InGaAs und InP (links) sowie ihre Bandlückendifferenz (rechts).

Da bei tiefen Temperaturen die Elektron-Loch-Paare Exzitonen bilden, bevor sie strahlend

rekombinieren, gibt das Maximum im Spektrum den um die Bindungsenergie des Exzitons

reduzierten Bandabstand wieder. Sie beträgt nach Bastard für InGaAs E

x

= 2,1 meV [102]. In

Bild 3-5 liegen die gemessenen Bandlückenenergien bei tiefen Temperaturen ca. 4 meV unter

dem Varshni-Verlauf. Somit wird diese Abweichung dem exzitonischen Übergang

zugeschrieben, wenngleich die Meßunsicherheit eine ähnliche Größe hat. Die

Temperaturabhängigkeit der Bandlückendifferenz zwischen InGaAs und InP ist in Bild 3-5

rechts dargestellt. Sie ist, wenn auch in geringem Maße, temperaturabhängig (ca. 30 µeV/K)

und ändert sich im Bereich von 0 – 300 K um etwa 9 meV. Zwar ist diese Änderung im

Vergleich zur Änderung der Bandlücke von InGaAs (64 meV) in diesem Temperaturintervall

(32)

gering; trotzdem kann die Materialunabhängigkeit der Varshni-Parameter im InGaAsP- System (gitterangepaßt an InP), welche von Temkin et al. [103] oder Pearsall et al. [104]

postuliert wurde, nicht bestätigt werden.

Die Bestimmung der Bandlücke mittels Photolumineszenz ermöglicht es, die Zusammensetzung ternärer Verbindungshalbleiter wie InGaAs zu bestimmen. Bei vollständig verspannten Schichten (bzw. vollständig entspannten) ist diese Zuordnung eindeutig. Durch eine Zusammensetzungsänderung kommt es zu einer Änderung der Gitterkonstanten und somit zu Verspannungen im Material. In lateraler Richtung nimmt eine auf InP abgeschiedene InGaAs-Schicht die Gitterkonstante des Substrates an, in vertikaler Richtung kommt es aber zu einer Stauchung bzw. Dehnung. Es liegt somit eine biaxial verspannte Schicht vor. Eine derartige Verspannung läßt sich in eine hydrostatische und in eine uniaxiale zerlegen. Erstere wirkt sich auf den Bandabstand aus und zweitere sorgt für eine Aufspaltung des Valenzbandes. Da in der Photolumineszenz hauptsächlich Rekombinationen zwischen relaxierten Ladungsträgern stattfinden, ist jeweils der erwartete Übergang der energetisch tiefste und als durchgezogene Linie in Bild 3-6 eingezeichnet. Dort ist der Ga-Gehalt der ternären Legierung über der Bandlücke dargestellt, wobei Ga-Gehalt und Gitterfehlanpassung über Gleichung (3.6) verbunden sind. Für x = 0,467 wird (3.6) null, das In

1-x

Ga

x

As ist gitterangepaßt.

Die für T = 13 K eingezeichneten Bandverläufe wurden nach Wang und Stringfellow [105]

berechnet. Für die Raumtemperaturbandlücke wurden die für 13 K berechneten Kurven unter Berücksichtigung der Temperaturabhängigkeit der Bandlücke (siehe oben) parallelverschoben. Auch wurde noch der von Bassignana et al. [88] vorgeschlagene Verlauf von E

HMLS

mit aufgenommen. E

HMLS

kann durch die geringe Abhängigkeit von der Anregungsintensität (siehe Bild 3-3) und Streuung der Meßwerte ebenfalls zur Bestimmung der Fehlanpassung verwendet werden. Die Fehlanpassung ergibt sich aus den von Bassignana et al. experimentell bestimmten Zusammenhang zu:

( )

( )

 

= −

eV 727 , 0 für

727 , 0 0879

, 0

eV 727 , 0 für

727 , 0 2

, 0

HMLS HMLS

HMLS HMLS

E E

E E

a

a (3.8)

E

HMLS

hat die Einheit eV und wird dimensionslos eingesetzt.

Die Gitterfehlanpassung der eingetragenen Meßwerte wurde mittels Röntgendiffraktometrie

(X-ray diffraction, XRD) ermittelt. Dabei wurde aus dem (400)-Reflex die Gitterkonstante

(33)

senkrecht zur (100)-Ebene bestimmt

*

. Die relevante Gitterkonstante des relaxierten Materials ergibt sich dann unter Zuhilfenahme der elastischen Konstanten [93]. Die eingetragenen Meßwerte zeigen für alle Methoden im Rahmen der Meßunsicherheit eine sehr gute Übereinstimmung. Zum Vergleich sind als offene Symbole Messungen von Schrimpf [61]

hinzugefügt. Die verwendeten Methoden bieten unterschiedliche Vor- und Nachteile.

Aufgrund der schmalen Spektren sind Tieftemperaturmessungen sehr präzise, die Proben müssen jedoch erst abgekühlt werden. Außerdem muß die Proben-Temperatur genau kontrolliert werden. Die Auswertung der niederenergetischen Flanke bei RT ist eine schnelle Methode mit guter Genauigkeit. Jedoch wird hier lediglich ein phänomenologisches Charakteristikum ausgewertet. Die Bestimmung des Maximums liefert dagegen direkt die Bandlücke.

Bild 3-6: Ermittlung der Zusammensetzung von In

1-x

Ga

x

As mittels Photolumineszenz- spektroskopie.

*

Die Röntgendiffraktometrie-Messungen wurden von Dipl.-Ing. Alexei Ivanov durchgeführt und deren

Ergebnisse mir freundlicherweise zur Verfügung gestellt.

(34)

4 Homogenität und Schichtdickenkontrolle in Quantenfilmen

Sowohl der Injektor als auch die aktive Zone des Quantenkaskadenlasers bestehen aus einer Folge von Heterostrukturen, deren Abmessungen einige Nanometer betragen. Die Realisierung eines QC-Lasers stellt enorme Ansprüche an die Qualität und Reproduzierbarkeit der epitaktischen Schichten. Daher wird in diesem Kapitel die Untersuchung der Homogenität von InGaAs/InP-Heterostrukturen im Nanometerbereich mittels Rasterkraftmikroskopie an Spaltflächen beschrieben und auf die Bestimmung der Wachstumsraten dieser Materialien eingegangen. Das vorgestellte Verfahren bietet den Vorteil, mit relativ geringem Präparationsaufwand Informationen über die lokale Homogenität zu erlangen. Die Ergebnisse dieser Methode werden mit AFM-Untersuchungen an einer Grenzfläche sowie mit Röntgendiffraktometriemessungen an Mehrfachquantenfilmen verglichen.

4.1 Rasterkraftmikroskopie an Spaltflächen

Im Fall des QC-Lasers, bei dem eine Abfolge von Schichten typischerweise einige zehnmal wiederholt wird, ist eine möglichst hohe Homogenität der Schichten anzustreben. Dies bedeutet, daß einerseits die Schichten in Wachstumsrichtung exakt reproduzierbar sein müssen und andererseits eine ausgezeichnete Homogenität in lateraler Richtung gegeben sein muß. Diese Vorraussetzungen erfordern eine Methode zur Prozeßkontrolle in der Probenherstellung, die es ermöglicht, schnell und zuverlässig Aussagen über die Qualität der gewachsenen Strukturen zu machen. Die Rasterkraftmikroskopie als Standardmethode zur Oberflächenuntersuchung bis hinunter zur atomaren Auflösung bietet sich hier als Meßmethode an. Dazu wurde ein eigens zur Bestimmung geometrischer Abmessungen im Nanometerbereich kalibriertes Rasterkraftmikroskop (AFM, atomic force microscope) verwendet [106]. Durch diese Kalibrierung wird erreicht, daß systematische Fehler, wie Abbe- Fehler und Piezoelement-Nichtlinearitäten, eliminiert werden.

Mit diesem AFM werden epitaktische Nano-Heterostrukturen in bezug auf ihre Homogenität

untersucht. Dazu wird eine Probe, bestehend aus einer periodischen Heterostruktur aus

(35)

InGaAs/InP, senkrecht zur Wachstumsrichtung entlang einer {110}-Fläche gebrochen. Die Spaltfläche wird materialselektiv mit einer Ätzlösung bestehend aus Zitronensäure und Wasserstoffperoxid im Verhältnis 7:1 strukturiert, die zwar das InGaAs angreift, aber nicht das InP. Durch das Anätzen entsteht ein Höhenprofil auf der Spaltfläche, welches mit dem AFM abgetastet wird [106]. Um den Einfluß der Geometrie der Probenspitze zu eliminieren, werden lediglich die Periodizitäten der Schichten ausgewertet. Der typische Aufbau einer Probe ist in Bild 4-1 anhand ihrer Spaltfläche dargestellt, welche wie oben beschrieben angeätzt wurde. Die ausgemessenen Proben (ca. 1 × 1 cm² Substratfläche) bestehen aus sechs Sequenzen, welche jeweils fünf identische Doppelschichten beinhalten. Eine Doppelschicht umfaßt eine InP-Schicht gefolgt von einer an InP gitterangepaßten InGaAs-Schicht.

Bild 4-1 Spaltflächentopographie einer periodischen InGaAs/InP-Schichtenfolge nach selektivem Anätzen des InGaAs. Das Meßprinzip mittels AFM ist rechts oben dargestellt.

Die Wachstumszeiten t

t

der ternären InGaAs-Schichten liegen im Bereich von 16 bis 96 s.

Das entspricht bei den verwendeten Wachstumsparametern nominellen Schichtdicken von

ungefähr 10 bis 60 nm. Die Wachstumszeit t

b

des binären InP wird konstant gehalten (70 s,

(36)

nominell 20 nm). Auf diese Schichtenfolge wird eine InP-Deckschicht abgeschieden. Nach dem selektiven Anätzen des InGaAs besitzt die Spaltfläche das Profil der Seitenansicht in Bild 4-1 rechts. Diese Topographie, mit einer AFM-Meßspitze abgetastet, ergibt das gemessene Linienprofil, wobei der Einfluß der AFM-Spitzengeometrie (Spitzenradius r < 50 nm) auf die Messung bei Strukturgrößen von wenigen 10 nm deutlich wird. Damit tastet sie lediglich die Oberfläche des InP und Materialübergänge zwischen binärem und ternärem Material ab. In Bild 4-1 links unten ist ein typisches Ergebnis einer solchen Messung dargestellt. Helle Bereiche sind dabei höher als dunkle.

In Bild 4-2 (oben) ist das nach Wüllner et al. [106] korrigierte gemessene Oberflächenprofil des Ausschnittes einer angeätzten Spaltfläche, ähnlich wie in Bild 4-1 gezeigt, zu sehen. Zur Auswertung werden einzelne Linienprofile aus der Topographie extrahiert, wie es in Bild 4-2 (Mitte) für t

t

= 32 s dargestellt ist. Der Abstand zweier aufeinanderfolgender Minima ergibt die Periodizität D dieser Struktur (gepunktete Linien). D wird ermittelt, indem der Abstand zweier aufeinanderfolgender Nullstellen der Ableitung eines Linienprofiles (Bild 4-2, unten) bestimmt wird. Da die Topographie der Probe diskret abgetastet wird, setzt sich ein Linienprofil aus Wertepaaren (x

i

; z

i

) zusammen. Die Probe hat z. B. am Ort x

i

die Höhe z

i

(siehe Bild 4-2, Mitte). Die Ableitung wird dann durch die „zentrale Differenz“ mit Hilfe der benachbarten Wertepaare gebildet. Sie beträgt an der Stelle x

i

:

 

 

− + −

= −

− +

+

1 i i

1 i i i 1 i

i 1 i

i

2

1

x x

z z x x

z z dx

dz . (4.1)

Der Vergleich der Perioden, welche an unterschiedlichen Orten gemessen werden, und ihre

statistische Verteilung, sind ein Maß für die Homogenität.

Abbildung

Tabelle 3-1  Meßdaten ermittelt aus Bild 3-3. Intensität und E m  ergeben sich aus den  Kreisen, E HMLS  wird durch die Quadrate dargestellt
Tabelle 3-3  Bandlücke E g  von In 1-x Ga x As mit x = 0,467  Bandlücke E g in eV Temperatur Quelle  0,750 RT Takeda et al
Tabelle 4-1  Auswertung der Linienprofile im Bereich L (siehe Bild 4-2):
Tabelle 4-2 dargestellt. Die Standardabweichungen stimmen sehr gut mit den in Tabelle 4-1  angegebenen überein
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