Die meisten der heute weltweit – und alle in Deutschland – betrie- benen Kernreaktoren sind Leicht- wasserreaktoren (LWR), in denen Uranoxid oder Uran-Plutonium- Mischoxid (MOX) als Brennstoff in neutronendurchlässigen Hüll- rohren aus Zirkonium-Legierun- gen eingesetzt wird. Als Kühlmit- tel und Moderator zum Abbrem- sen der bei der nuklearen Ketten- reaktion freigesetzten schnellen Neutronen wird normales „leich- tes“ Wasser (H2O im Unterschied zum „schweren“ Wasser D2O, da- her der Name) verwendet. Weite- re wichtige Komponenten sind die Steuerstäbe, die zur Reaktor- leistungsregelung (Kontrolle der Kettenreaktion) und zur Schnell- abschaltung eines Reaktors die- nen. Dabei besteht der Neutro- nenabsorber in den meisten Druckwasserreaktoren (DWR) aus einer Silber-Indium-Cadmi- um-Legierung (AIC) und in den meisten Siedewasserreaktoren (SWR) aus Borkarbid (B4C).
Schwere Störfälle sind für diese Reaktorentypen extrem unwahr- scheinlich. Zur weiteren Er- höhung der Sicherheitsstandards von Kernkraftwerken wurden und werden aber weltweit viele For- schungsarbeiten durchgeführt.
Das Ziel ist dabei, die auftreten- den Phänomene unter den extre- men Bedingungen eines solchen Störfalls zu verstehen, Obergren- zen für Belastungen der Sicher- heitsbarrieren zu bestimmen und Maßnahmen zu finden, die das Fortschreiten des Unfalls vermin- dern, beenden oder gar verhin- dern. Zu diesem Zweck werden komplexe Computer-Rechenpro-
gramme verwendet, die mit Hilfe von Experimenten mit unter- schiedlichen Skalierungen vali- diert werden.
Im vorliegenden Beitrag werden aktuelle Ergebnisse von Arbeiten aus dem Programm Nukleare Sicherheitsforschung im For- schungszentrum Karlsruhe vor- gestellt, die sich mit den Phä- nomenen bis zum Versagen des Reaktordruckbehälters (RDB, „in- vessel“) befassen. Die In-vessel- Abläufe bestimmen den primären Quellterm für Spaltprodukte und Wasserstoff im Sicherheitsbehäl- ter sowie die Ausgangsbedingun- gen, wie Temperatur und Zu- sammensetzung der Schmelze, für den weiteren Verlauf des Un- falls außerhalb des Druckbe- hälters („ex-vessel“), der Thema des vorausgehenden Beitrags (Alsmeyer u. a.) ist.
Die frühe Phase der Kernzer- störung ist durch erste Schmel- zebildung metallischer Kompo- nenten bei weitgehendem Erhalt der Brennelement-Geometrie charakterisiert. Sie ist sowohl phänomenologisch als auch hin- sichtlich der Modellierung in den Rechenprogrammen zur Simula- tion schwerer Störfälle weitge- hend gut verstanden und be- schrieben. Durch den Unfall im Three-Mile-Island-Reaktor (TMI- 2) in den USA im Jahre 1979 wur- den national und international viele experimentelle Arbeiten ini- tiiert, so auch das CORA-Pro- gramm (Karlsruhe, 1987-1993).
Ein wichtiges Ergebnis daraus ist, dass sich Schmelzen aufgrund eutektischer Wechselwirkungen zwischen den verschiedenen Ma- terialien deutlich unterhalb der Schmelztemperaturen der einzel- nen Komponenten bilden [1].
Im Hinblick auf die rechtzeitige Beendigung eines schweren Re- aktorstörfalls ist das Fluten des überhitzten Reaktorkerns mit Wasser eine der wichtigsten Un- fallschutzmaßnahmen. Bei die- sem Vorgang kann es aufgrund der exothermen chemischen Re- aktionen zwischen dem entste- henden Wasserdampf und den Zircaloy-Brennelementhüllrohren zu einer temporären Temperatur- eskalation unter gleichzeitiger Bildung von großen Mengen Wasserstoff kommen. Der entste- hende Wasserstoff darf sicher- heitsrelevante Werte nicht über- schreiten. Er muss daher im Re- aktorcontainment chemisch in Rekombinatoren abgebunden oder kontrolliert abgebrannt wer- den, um eine Knallgasreaktion mit großen Folgeschäden zu ver- hindern. Um den so genannten Wasserstoffquellterm (Gesamt- menge und Rate) zu ermitteln, werden in der QUENCH-Ver- suchsanlage (Abb. 1), die 1997 in Betrieb genommen wurde, unter verschiedenen Versuchsbedin- gungen für DWR-, SWR- und rus- sische WWER-Brennelemente Out-of-pile-Experimente, d. h. Si- mulationsexperimente außerhalb eines Reaktors, durchgeführt.
Bei diesen Experimenten wird ein umfangreich instrumentiertes Si- mulationsbündel in oxidierender Atmosphäre auf Temperaturen von 1500 bis 2000 °C aufgeheizt, um verschiedene Phasen eines Frühe Kernzerstörung
und Fluten des überhitzten Reaktorkerns Einleitung
Störfalls zu simulieren. Wenn die vorgesehenen Parameter, wie Temperatur und Oxidationszu- stand erreicht sind, wird das Bün- del mit Wasser oder Dampf abge- schreckt [2]. Bisher wurden neun solcher Integral-Experimente durchgeführt. Neben Temperatur und Grad der Voroxidation zum Zeitpunkt der Initiierung der Ab- schreckphase waren das Ab- schreckmedium (Wasser, Dampf) sowie die Untersuchung des Ein- flusses von B4C-Absorbermate- rial und Dampfmangelbedingun- gen die wichtigsten Versuchspa- rameter. Dampfmangel besteht
z. B. dann, wenn der angebotene Dampf schon im unteren Bündel- bereich komplett durch die Oxi- dationsreaktion konsumiert wur- de und im verbleibenden oberen Bereich aufgrund der Wasser- stoffbildung reduzierende Bedin- gungen herrschen.
Bei einem Teil der Versuche war das Fluten mit Wasser bzw. das Abschrecken mit Dampf erfolg- reich und führte zur sofortigen Temperaturabsenkung und somit nur zu einer geringen zusätzli- chen Wasserstoffproduktion. Bei anderen Versuchen wurde dage- gen mit Beginn der Abschreck-
phase eine Temperatureskalation verbunden mit der Freisetzung großer Mengen Wasserstoff be- obachtet. Um dies zu verstehen, muss man sich vergegenwärti- gen, dass das Wasser bzw. der Dampf zum einen wie gewünscht als Kühlmittel wirken und zum an- deren aber auch als Oxidations- mittel. Die Energiebilanz zu Be- ginn des Abschreckprozesses ist ein entscheidendes Kriterium dafür, ob das Bündel erfolgreich abgekühlt wird oder ob das in dieser Phase erhöhte Dampfan- gebot zu einer Eskalation durch die exotherme chemische Reakti- on führt. Die experimentellen Ar- beiten haben gezeigt, dass eine Eskalation durch die Beeinträch- tigung der Schutzwirkung der Oberflächen-Oxidschichten auf- grund von Rissbildung, Abplat- zen oder Auflösen bei Dampf- mangelbedingungen und durch die Bildung metallischer Schmel- zen, insbesondere durch eutekti- schen Wechselwirkungen schon weit unterhalb der Schmelztem- peraturen der einzelnen Kompo- nenten, begünstigt wird.
Da die bei den extremen Bedin- gungen eines hypothetischen schweren Störfalls auftretenden Phänomene sehr komplex sind, werden die Bündeltests durch kleinskalige Einzeleffektuntersu- chungen und den Einsatz von entsprechenden Rechenpro- grammen unterstützt. Verschie- dene, z. T. auch im Forschungs- zentrum entwickelte Computer- programme (SCDAP/RELAP5, CALUMO, SVECHA/Q) helfen ei- nerseits, die Versuche vorzube- reiten und zu analysieren und werden andererseits mit Hilfe der experimentellen Daten validiert Abb. 1: QUENCH-Versuchsanlage zur Untersuchung von Wasserstoffquell-
term und Materialwechselwirkungen beim Abschrecken eines überhitzten Reaktorkerns.
Quench- Wasser- leitung Containment
Schnelleinspeise- System
Quenchpumpe
Dampfgenerator
Wasserpumpe Stromversorgung
MS-Prisma
Caldos (H2)
Kondensator GAM 300
Massenspektrometer
Überhitzer
Kondensat-Flasche
Wassertank Testbündel
und verbessert. Anlässlich des QUENCH-06 Experiments wur- den im Rahmen des Internationa- len Standardproblems (ISP) Nr. 45 [3] der OECD verschiedene Codesysteme miteinander vergli- chen. Es zeigte sich, dass die Programme einige Probleme mit der korrekten Berechnung der Anfangsbedingungen im Bündel zu Beginn des Flutens hatten.
Fehlende Erfahrung bei der Handhabung solcher komplexen Codesysteme durch die Nutzer sowie Schwierigkeiten bei der an- gemessenen Modellierung der QUENCH-Anlage waren die Hauptursache für größere Abwei- chungen. Letzteres ist ein Indiz für den beginnenden Knowhow- Verlust im Bereich der Reaktorsi- cherheit, dem durch weitere Co- devergleiche unter Einbeziehung junger Wissenschaftler entge- gengewirkt werden kann.
Im Rahmen der LIVE-Experimen- te (Late In-Vessel Phase Experi- ments) sollen wichtige Phänome- ne während der späten Phase des Kernabschmelzens studiert werden. Die Hauptziele dieses im Aufbau befindlichen Vorhabens konzentrieren sich auf die
1. Beschreibung der späten Pha- se des Kernabschmelzens, der Kernverlagerung und der Ausbil- dung eines Schmelzensees in- nerhalb des RDB.
2. Untersuchungen zur Möglich- keit der Wiedergewinnung der Kühlung und Stabilisierung der Schmelze im RDB durch interne
Wasserbespeisung und/oder Außenflutung des RDB.
Das experimentelle Programm ist in verschiedene Phasen unter- teilt, in denen die transiente Ver- lagerung der Kernschmelze bis ins untere Plenum und die Ausbil- dung und das Verhalten von Schmelzenseen untersucht wer- den. Ziel ist, die wesentlichen Phasen des Unfallablaufs zu er- fassen und Eingriffsmöglichkei- ten zur Beherrschung des Unfalls aufzuzeigen.
Die LIVE-Versuchsanlage besteht aus einem Versuchsbehälter, ei- nem Schmelzofen zur Erzeugung der Schmelze und einem volume- trischen Heizsystem zur Simulati- on der nuklearen Nachwärme.
Der Versuchsbehälter ist ein im Maßstab 1:5 verkleinerter RDB eines typischen deutschen Druckwasserreaktors. Er ist mit verschiedener Messtechnik wie Wärmestromsensoren und Thermoelementen ausgestattet (Abb. 2). Die interne Instrumentie- rung – Thermoelemente, Viskosi- meter, Probennahme, Krusten- messung, etc. – wird von oben durch den Deckel in den RDB ein- gebracht.
Die Experimente werden mit ver- schiedenen Simulationsschmel- zen durchgeführt. In der ersten Versuchsserie werden Nitrat- schmelzen (KNO3 und NaNO3) eingesetzt, die bis etwa 350 °C aufgeheizt werden. In dieser Ver- suchsserie werden vor allem die Krustenausbildung in der unteren Kalotte und die Wärmeströme in die Behälterwand untersucht, um die Beanspruchungen des Behäl- ters und Möglichkeiten der Küh- lung angeben zu können.
In einer späteren Versuchsserie werden Oxidschmelzen einge- setzt, die bis ca. 1000 °C aufge- heizt werden. Da die ausgewähl- ten Salz- und Oxidschmelzen in ihren Phasendiagrammen und in wichtigen Materialeigenschaften den Kernschmelzen ähnlich sind, können wesentliche Ergebnisse auf die Unfallsituation übertragen werden. Längerfristig ist geplant, auch Metallschmelzen in Kombi- nation mit den Oxidschmelzen einzusetzen.
Dampfexplosionen können unter ungünstigen Umständen entste- hen, wenn eine heiße Schmelze so mit Wasser vermischt wird, dass die Wärmeübertragungs- fläche sprunghaft um Größenord- nungen ansteigt und zu einer schlagartigen Verdampfung von Wasser mit entsprechendem Druckaufbau führt. Unfälle durch Dampfexplosionen kommen in
Energetische
Wechselwirkung von Kernschmelze und Wasser
(Dampfexplosion) Schmelzeverlagerung in
den unteren Druckbehälter
Abb. 2: Aufbau eines Instrumentierungs- stopfens für die Temperatur- und Wärme- fluss-Messungen in der LIVE-Anlage.
Thermoelemente
Kupferkern
Wärmefluss- Sensor
praktisch allen Industriezweigen vor, die mit großen Mengen heißer Schmelzen umgehen. Im Zusammenhang mit schweren Störfällen in Kernreaktoren war befürchtet worden, dass eine Dampfexplosion im Druckbehäl- ter zu einem frühen Containment- versagen mit katastrophalen Fol- gen führen könnte. Wahrschein- lichkeitsanalysen konnten diese Befürchtungen weitgehend aus- räumen. Aufgrund unserer eige- nen Untersuchungen in drei Dis- ziplinen konnten wir auch deter- ministisch zeigen, dass eine kon- servativ nach oben abgeschätzte maximale Explosionsenergie vom Druckbehälter beherrscht wird [4]. Der Weg dazu war:
1. Ermittelung des Zustandes der Einbauten im RDB und der Wege für die Verlagerung der Schmelze aus dem Kernbereich in das unte- re Kühlmittelplenum,
2. Berechnung der vermischten Schmelzemasse und ihres Ener- gieinhalts mit Hilfe unserer Re- chenmodelle,
3. konservative Abschätzung der Explosionsenergie und des An- teils davon, der zur Belastung des Deckels führt, und
4. experimentelle Ermittelung der Lastabtragfähigkeit des Deckel- systems, d. h. des Deckels und der Schrauben, die ihn halten.
Es bleibt aber die Notwendigkeit, die Belastungen durch diese und andere Dampfexplosionen bei der Analyse von Unfallabläufen zu berücksichtigen. Dazu müs- sen sie möglichst realistisch ab- geschätzt werden. Dies erfordert die Entwicklung entsprechender thermo-fluiddynamischer Re-
chenmodelle und dafür eine möglichst weitgehende Kenntnis der komplexen Prozesse, sowie aussagekräftige und zuverlässige experimentelle Daten, an denen die Programme getestet werden können. Daher wurden und wer- den großskalige Experimente durchgeführt: bis etwa 1999 die QUEOS- und PREMIX-Experi- mente zur Vorvermischung und seit 2000 die ECO (Energy COn- version) Experimente zur Ener- giefreisetzung in Explosionen.
Ein im Forschungszentrum ent- wickeltes Werkzeug zur Be- schreibung von Schmelze-Kühl- mittel-Wechselwirkungen ist das Rechenprogramm MATTINA – ein zeitabhängiges fluiddynamisches Mehrphasen-Mehrkomponen- ten-Modell, mit dem die Bewe- gungen von Schmelze, Wasser und Gas separat beschrieben werden können. Wärme- und Im- pulsaustausch erfolgen zwischen allen drei Feldern, Massenaus- tausch (Verdampfung und Kon- densation) zwischen dem Wasser und dem Gas. Die physikalischen Wechselwirkungen zwischen den Fluiden werden mit Hilfe von zum Teil empirisch angepassten arith- metischen Modellen aus der Lite- ratur beschrieben. Bis auf Fälle mit hohen Explosionsdrücken (über 10 MPa) ergaben die Nach- rechnungen von verschiedenen Experimenten mit MATTINA gute Ergebnisse ohne individuelle An- passung von Parametern. Dane- ben konnten mit MATTINA Er- klärungen für einige Phänomene gefunden werden, die konsistent während der Vorvermischung in den ECO-Experimenten auftre- ten, zunächst aber schwer ver- ständlich waren.
Der Zweck der ECO Versuche (Abb. 3) ist es, den Druck während einer Dampfexplosion und (zum ersten Mal für Explosio- nen in dieser Größenordnung) die freigesetzte mechanische Ener- gie direkt zu messen [5]. Bisher wurden sieben Experimente durchgeführt. Bei dem Experi-
Abb. 3: Die ECO-Anlage be- steht aus einem Zylinder, der mit der Bodenplatte fest ver- bunden ist, und einem Kolben, der sich nur gegen den Wider- stand einer besonderen Art von Knautschmaterial zur Bestim- mung der mechanischen Ener- gie bewegen kann. Die Kern- schmelze wird durch ge- schmolzenes Aluminiumoxid ersetzt, das mit Hilfe einer Thermitreaktion erzeugt wird.
Maximal stehen knapp 20 kg Al2O3mit einer Temperatur von etwa 2600 K zur Verfügung.
Schmelze- Generator
Void- und Temperatur- Messlanze
Knautsch- material Explosions-
trigger Kolben
Druck- aufnehmer
Zylinder Reduktions- rohr Zu-Schieber Auf- Schieber
Wasser
ment ECO-05 wurden 16.4 kg Schmelze in das Wasser einge- bracht. Der Explosionsdruck überstieg an mehreren Messstel- len den Messbereich von 45 MPa für fast eine Millisekunde. Die Ex- plosionsenergie betrug etwa 2.35 % der gesamten in den 16.4 kg anfänglich verfügbaren thermischen Energie. Bei einer Wiederholung des Versuches (ECO-06) verlief die Vorvermi- schungsphase sehr ähnlich (z. B.
wurden 15.2 kg vermischt). Trotz- dem wurden zwar Drücke bis et- wa 100 MPa gemessen, diese standen aber kürzer an und die Explosionsenergie betrug nur et- wa ein Drittel des vorherigen Wer- tes. Die Versuche zeigten, dass Dampfexplosionen starken sta- tistischen Schwankungen unter- liegen.
Für Schäden am Containment ist es von entscheidender Bedeu- tung, ob das Deckelsystem (Deckel und Schrauben) des RDB dem Aufprall der nach oben geschleuderten Kernschmelze standhält. Deswegen wurde die maximale kinetische Energie der durch die Explosion nach oben geschleuderten Kernschmelze Eslugbestimmt, die vom Deckelsy- stem noch zuverlässig aufge- nommen werden kann, sowie die dazu notwendige mechanische Energiefreisetzung (Explosions- energie) unterhalb der Kerntrage- platte Eplate.
Hierbei spielt die mechanische Wechselwirkung mit den relativ fi- ligranen Druckbehältereinbauten eine wesentliche Rolle. Die zuver- lässige Beschreibung dieser Vor- gänge in einem Rechenmodell ist jedoch nahezu unmöglich. Inter- essanterweise ergab sich aber,
dass diese Wechselwirkung und die resultierende Beanspruchung des Druckbehälterdeckels in Mo- dellexperimenten recht genau si- muliert werden kann. Stark nicht- lineare, große plastische Defor- mationen werden hierbei korrekt erfasst [6].
Die Untersuchungen wurden deswegen mit Hilfe der Modellex-
perimente BERDA im Maßstab 1:10 durchgeführt. Dazu wurde die Impakt-Versuchsanlage IVAN errichtet (Abb. 4). Die Kern- schmelze wird hierbei mit einer niedrigschmelzenden Bleilegie- rung simuliert und mit Hilfe eines Druckgas-Antriebes nach oben geschleudert. Duktile Druck- behältereinbauten wurden als Stahlmodelle, versprödete Ein-
Abb. 4: Impaktversuchsanlage IVAN zur Untersuchung der Bela- stung des RDB-Deckels durch nach oben geschleuderte Kern- schmelze nach einer energetischen Wechselwirkung zwischen Schmelze und Kühlmittel.
Oberer Bereich des Reaktordruck- behälters mit Einbauten
Crash-Zylinder zum Auffangen des Tiegels
Flüssige Bleilegierung (Slug) nach der Beschleunigung
Tiegel mit flüssiger Bleilegierung vor der Beschleunigung
Druckgas-Antrieb 180 bar
6100 17001000
ø400
bauten als Rotgussmodelle sehr detailliert nachgebildet. Es wur- den Experimente ohne diese Mo- delle (obere Einbauten geschmol- zen), nur mit Modellen des obe- ren Rostes und mit den komplet- ten Modellen durchgeführt.
Wie zu erwarten, hat das Vorhan- densein der Einbauten erhebliche Bedeutung. Sie erhöhen die zulässige Aufprallenergie Eslugum den Faktor 4 bis 8, die zulässige mechanische Energiefreisetzung
Eplate um den Faktor 7 bis 14
(Abb. 5).
Somit kann aufgrund unserer Un- tersuchungen deterministisch ausgeschlossen werden, dass ei-
ne Dampfexplosion im Reaktor- druckbehälter zu einem frühen Containmentversagen führt. Die weiteren theoretischen und expe- rimentellen Arbeiten dienen dem Ziel, zu realistischeren Abschät- zungen von Drücken und Explosi- onsenergien zu kommen.
Im Forschungszentrum wurden in den vergangenen Jahren wichti- ge Beiträge zur Phänomenologie und Modellierung der Vorgänge im Reaktordruckbehälter er- bracht. Diese sind u. a. auch in die Sicherheitsauslegung des neuen Europäischen Druckwas-
serreaktors (EPR) eingegangen, der demnächst vom französisch- deutschen Unternehmen Frama- tome in Finnland gebaut wird.
Trotz der politisch motivierten Be- schränkung unserer derzeitigen Arbeiten auf laufende Reaktoren gibt es noch eine Reihe von wich- tigen neuen Problemstellungen.
Neben den schon beschriebenen Arbeiten zur bisher kaum unter- suchten späten in-vessel Phase in der LIVE-Versuchsanlage re- sultieren neue Problemstellungen aus der Verwendung weiterent- wickelter und bisher nur für den Betrieb optimierter Materialien in Reaktoren. So ist zum Beispiel der Nachweis für neue, abbrand- optimierte Hüllrohrlegierungen zu erbringen, dass diese sich bei schweren Störfällen vergleichbar oder besser als das klassische Zircaloy-4 verhalten. Weiterhin ergibt sich aus der Erweiterung der EU die Verpflichtung, auch russische WWER-Reaktoren in die europäische Sicherheitsfor- schung einzubeziehen.
Ein Großteil der hier vorgestellten Arbeiten sind in internationalen Programmen im Rahmen der EU, der OECD und vieler weiterer bi- und multilateraler Kooperationen eingebunden und anerkannt.
Ausblick
Abb. 5: Zulässige max. Aufprall-Energien Eslugund zugehörige En- ergiefreisetzungen Eplate. Bei diesen Energien hält der Reaktor- druckbehälterdeckel stand. Hierbei wurden einige recht ungünsti- ge Annahmen zugrunde gelegt.
keine oberen Einbauten
nur oberer Rost
komplette obere Einbauten
Eslug= 0,1 GJ Eplate= 0,15 GJ
Eslug= 0,4 GJ Eplate= 1,0 GJ
Eslug= 0,8 GJ Eplate= 2,0 GJ
[1] P. Hofmann, J. Nucl.
Materials 270 (1999), 194-211 [2] L. Sepold, P. Hofmann, W. Leiling,
A. Miassoedov, D. Piel, L. Schmidt, M. Steinbrück,
Nucl. Eng. Des. 204 (2001), 205-20 [3] W. Hering, Ch. Homann, J.-L. Lamy,
A. Miassoedov, G. Schanz, L. Sepold, M. Steinbrück,
FZKA 6722, Juli 2002
[4] D. Struwe, H. Jacobs, U. Imke, R. Krieg, W. Hering, M. Böttcher, M. Lummer, T. Malmberg, G. Messemer, Ph. Schmuck, B. Göller, G.Vorberg, FZKA 6316, Juli 1999
[5] W. Cherdron, U. Imke, H. Jacobs, A. Kaiser, W. Schütz,
NURETH-10: The 10th Internat.
Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics, Seoul, Korea, October 5-11, 2003, Paper G00103
[6] R. Krieg, B. Dolensky, B. Göller, G. Hailfinger, O. Jonatzke, T. Malmberg, G. Messemer, E. Stratmanns, G. Vorberg, H. Benz, W. Ratajczak,
Nucl. Eng. Des. 202 (2000), 179-196
Literatur
