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Elektromobilität

Materialkreisläufe der Energiewende:

Potentiale, Technologien, Nachhaltigkeit

Liselotte Schebek, Oliver Gutfleisch, Jürgen Gassmann und Jörg Zimmermann

1. Lithiumbatterien ...396

1.1. Einsatzgebiete und Nachfrageentwicklung ...396

1.2. Spezifische Rahmenbedingungen und Stand des Recyclings von Batteriesystemen ...398

1.3. Neue Forschungsansätze ...400

1.4. Globale Stoffkreisläufe ...401

2. Permanentmagnete ...402

2.1. Einsatzgebiete und Nachfrageentwicklung ...402

2.2. Spezifische Rahmenbedingungen und Stand des Recyclings von Permanentmagneten ...403

2.3. Neue Forschungsansätze ...404

2.4. Globale Stoffkreisläufe ...406

3. Schlussfolgerungen und Ausblick ...408

4. Literatur ...408 Die Problematik des Klimawandels hat auf nationaler und internationaler Ebene die Transformation des Energiesystems (Energiewende) initiiert, durch die sich die Basis der Energieversorgung von fossilen hin zu regenerativen (low-carbon) Technologien verschiebt. Energiesysteme der Zukunft werden vor allem auf der Stromerzeugung durch Windkraft, Photovoltaik und Wasserkraft beruhen; auf der Systemebene kommen weitere Komponenten zur Speicherung von Energie oder zur Nutzung von Spitzenlast- Strom hinzu. Mit einer solchen Energiewende geht in erheblichem Ausmaß auch eine Materialwende einher [11]: Während die fossile Energieversorgung vor allem auf der Wandlung chemischer Energie in Verbrennungskraftwerken beruht, nutzen erneuerbare Energien die mechanische Energie von Wind und Wasser durch Generatoren auf Basis von Permanentmagneten oder die Strahlungsenergie der Sonne mittels Halbleiterma- terialien. Für diese und weitere Technologien der Energiewende wie Brennstoffzellen, Katalysatoren, Batterien oder Thermokonverter gilt, dass ihre Leistungsfähigkeit ganz wesentlich von Funktionsmaterialien abhängt. Dies sind Werkstoffe mit speziellen, magnetischen, optischen, halbleitenden, thermoelektrischen, etc. Eigenschaften und verdanken ihre Funktion ihrer spezifischen Elektronenstruktur. Typische Beispie- le im Periodensystem der Elemente sind Metalle wie die Seltenen Erden (SE) für

Elektromobilität

Permanentmagnete in Windturbinen und Motoren oder Ga, Ge, In für Halbleiter und Solarzellentechnologien. Solche Technologie- oder auch Strategiemetalle werden in oft vergleichsweise geringen Mengen und meist als Beiprodukte anderer Hauptmetalle weltweit an nur wenigen Standorten abgebaut.

Aus dieser Konstellation resultieren mögliche Risiken der Versorgung, unter anderem durch politisch instabile Lieferländer, die in Verbindung mit der großen strategischen Bedeutung solcher Elemente für Hochtechnologien heute unter dem Schlagwort der Kritikalität von Rohstoffen in der politischen Diskussion sind.

Schon 2013 wies ein Report des Joint Research Center der EU darauf hin, dass gerade im Bereich der Funktionsmaterialien für die Energiewende erhebliche Risiken durch kritische Rohstoffe bestehen [15]. Ein neuerer Report der World Bank [21] stellt heraus, dass mit steigendem Ambitionierungsgrad von Decarbonisierungsszenarien der Bedarf an strategischen Rohstoffen erheblich steigt. So wird beispielsweise der Anstieg der Nachfrage an Metallen für Lithium-Ionen Batterietechnologie (u.a. Kobalt, Lithium, Mangan und Nickel) beim Übergang von einem 4 °C zu einem 2 °C Szenario auf das 10-fache abgeschätzt. Vor diesem Hintergrund stellt sich die Frage, ob die Risiken aus kritischen Rohstoffen durch Bereitstellung von Sekundärrohstoffen aus dem Recycling der Materialien von Energietechnologien verringert werden können. Faktisch sind heute für Funktionsmaterialien von Energietechnologien noch kaum Materialkreisläufe etabliert. Die Gründe dafür liegen einerseits im technologischen Bereich. Vielfach fehlen innovative Verfahren, die auf die spezifische Zusammensetzung komplexer Funktionsmaterialien abgestimmt sind und ökologisch und ökonomisch effizient sind.

Im ökonomischen Bereich liegen die Gründe in vergleichsweise niedrigen Preisen von Primärmetallen, die nicht die sozialen und ökologischen Kosten der Förderung spiegeln. Ein anderer Aspekt liegt in der zeitlichen Dynamik der Einführung neuer Technologien, deren Bestände in den nächsten Jahren erst aufgebaut werden, so dass der Rücklauf von Altprodukten (End-of-Life = EoL) und damit relevanten Mengen von Ausgangsmaterial des Recyclings erst in der Zukunft erwartet werden kann [19].

Dieser Effekt wird in der Literatur angesprochen (z.B. [5]), bislang liegen aber nur wenige Untersuchungen vor, die im Detail die zeitliche Entwicklung entsprechender Materialflüsse für das Recycling untersuchen.

Im Folgenden werden an Hand zweier Fallbeispiele (Batterien und Magnete) sowohl technologische Ansätze des Recyclings als auch systematische Untersuchungen zu den globalen Stoffkreisläufen und den Beiträgen eines möglichen Recyclings zur Rohstoff- sicherheit dargestellt.

1. Lithiumbatterien

1.1. Einsatzgebiete und Nachfrageentwicklung

Handys, Power Tools und andere mobile Geräte beziehen ihre Energie heutzutage meist aus Lithium-Ionen-Batterien, die sich durch eine besonders hohe Leistungsdichte auszeichnen. Lithiumbatterien (oder Lithium-Ionen-Batterien) im engeren Sinne sind

Elektromobilität

Primärzellen, die im Unterschied zu Lithium-Ionen-Akkumulatoren nicht wieder aufladbar sind. Bei beiden stellt Lithium einen wesentlichen Bestandteil des Kathoden- materials dar. Im vorliegenden Beitrag wird der Begriff Lithiumbatterien vereinfachend und entsprechend des umgangssprachlichen Gebrauchs als Sammelbegriff für Lithi- umbatterien und Lithium-Ionen-Akkumulatoren verwendet. Ein erheblicher Anstieg der Nachfrage wird in naher Zukunft aus der Elektromobilität erwartet, die derzeit die wesentliche Strategie der Energiewende im Verkehrsbereich darstellt. Darüber hinaus gewinnen leistungsfähige Energiespeicher auch in stationären Anwendungen an Bedeutung, z.B. im Gebäudebereich in Verbindung mit Photovoltaikanlagen. Auch in vielen mobilen Anwendungen im Alltag sind sie allgegenwärtig.

Der funktionale Teil der Zelle von Lithium-Ionen-Batterien besteht aus eine Anode, einer Kathode, einem Separator zwischen den Elektroden und dem Elektrolyten. Als Anodenmaterial werden meist Graphit oder Lithiumtitanat eingesetzt. Auf der Ka- thodenseite sind weit mehr unterschiedliche Materialien im Einsatz. Die häufigsten Vertreter sind Lithium-Kobalt-Oxid (LCO), Lithium-Mangan-Oxid, Lithium-Nickel- Mangan-Kobalt-Oxid (NMC), Lithium-Nickel-Kobalt-Aluminium-Oxid (NCA) und Lithium-Eisen-Phosphat (LiFePO₄ oder LFP). Das Kathodenmaterial liegt als Beschichtung auf einer Aluminiumfolie vor. Der typische Aufbau einer Batterie mit NMC-Kathode und Graphit-Anode ist in Bild 1 dargestellt.

Bild 1: Typischer Aufbau einer Batterie mit NMC-Kathode und Graphit-Anode

Buchert et al. [3] haben in einer Studie zum Projekt LithoRec II Mittelwerte für die Zusammensetzung von handelsüblichen Lithium-Ionen-Batterien mit NMC-Kathode und Graphit-Anode zusammengestellt.

Sauerstoff Metall (Co,Ni,Mn) Lithium Kohlenstoff (Graphit)

Elektrolyt Laden Entladen

Elektromobilität

Als kritische Rohmaterialien in Batterien werden zurzeit Kobalt und Graphit genannt [6]. Vor dem Hintergrund des erwarteten Nachfrageanstiegs könnte aber auch Lithium selbst zukünftig in die Kategorie der kritischen Elemente fallen.

1.2. Spezifische Rahmenbedingungen und Stand des Recyclings von Batteriesystemen

Im Jahr 2030 werden über drei Millionen ausgediente Auto-Batteriesysteme in Europa anfallen (Bild 2). Die aktuelle Recyclingkapazität beträgt jedoch lediglich 25.000 t/a, das entspricht etwa 250.000 Systemen pro Jahr. Nicht alle vorhandenen Prozesse sind derzeit auf große, leistungsstarke Batteriesysteme aus dem Automobilbereich ausgelegt. Diese benötigen zusätzliche Bearbeitungsschritte in der Vorbehandlung, um Aluminiumgehäuse und Elektronikbauteile, die zu wertvoll für die Verbrennung sind, zu sichern.

Industrielle Recyclingprozesse für Lithium-Ionen-Batterien sind gegenwärtig vorran- gig von der Rückgewinnung der besonders werthaltigen Metalle Kobalt, Nickel und Kupfer geprägt. Die Basis bildet dabei meist die rohstoffliche Rückgewinnung in Form eines pyrometallurgischen Hochtemperaturverfahrens, wobei die Batterien oder die demontierten Module oder Zellen in einem Hochofen aufgeschmolzen werden [16].

Batterie Gesamt 100,0 %

Pack + Modul Stahl (inkl. Schrauben) 7,3 %

Kabel 1,1 %

Elektronikbauteile (WEEE) 2,1 %

Kunststoffe 5,7 %

Aluminium 18,5 %

Zellgehäuse Aluminium 5,1 %

Anode Kohlenstoff 9,5 %

Kupfer 10,1 %

Sonstige 0,8 %

Kathode Mangan 7,4 %

Lithium 1,2 %

Kobalt 1,0 %

Nickel 2,0 %

Aluminium 6,2 %

Sauerstoff 5,5 %

Sonstige 1,9 %

Separatoren Kunststoffe 4,4 %

Tabs Kupfer 0,5 %

Aluminium 0,1 %

Sonstige 0,1 %

Elektrolyt Lösungsmittel 9,6 %

Tabelle 1:

Gemittelte Materialzusammen- setzung von NMC-Batterien in Masse-%

Quelle: Buchert, M.; Suttner, J.: Ökobi- lanzen zum Recyclingverfahren LithoRec II für Lithium-Ionen-Batterien, https://

www.erneuerbar-mobil.de/sites/default/

files/publications/endbericht-kobilanzen- zum-recyclingverfahren-lithorec-ii-fuer- lithium-ionen-batterien_1.pdf

Elektromobilität

Pyrometallurgische Verfahren sind prozesssicher und lassen viel Freiheit bei der Wahl des Inputmaterials. So lassen sich Lithium-Ionen-Akkus aus Kleingeräten ebenso verarbeiten wie Traktionsbatterien aus dem Automobilbereich. In Bild 3 ist beispielhaft die Kombination aus pyro- und hydrometallurgischen Verfahren dargestellt.

Bild 2:

Anzahl der Rückläufer elek- trisch betriebener Automobile in Europa unterteilt nach Fahr- zeugtyp

Quelle: MORE 2014: https://www.ifa.

tu-clausthal.de/fileadmin/Aufbereitung/

Dokumente_News_ETC/MORE_Ab- schlussbericht.pdf

Anzahl Rückläufer Mio. PKW/Jahr

0 1 3 2 4 5 6 7 8 9 10

2030 2035 2040 2045

Hybridfahrzeuge (HEV) Plug-In-Hybridfahrzeuge (PHEV) Batteriebetriebene

Fahrzeuge (BEV) Brennstoffzellenfahrzeuge (FCEV)

Li-Batterien Eingangs- produkteAusgangs- materialienhydrometallurgische Prozessschrittepyrometallurgische Prozessschritte

Schmelzen

Co-Ni- Zwischenprodukt

Co-Ni- Legierung Raffination

Aufbereitung

Schlacke Schlacke

Aufschluss

Aufbereitung

Abgasbehandlung

Co(CO)₃ Ni(OH)₂ Cu, Al Li₂CO₃ Mn Abluft

Bild 3: Beispielprozess für eine kombinierte pyro- und hydrometallurgische Rückgewinnung der Metalle aus Lithium-Batterien

Elektromobilität

Schwächen der auf Pyrometallurgie basierenden Verfahren sind der hohe Energie- verbrauch und der Materialverlust. Im pyrometallurgischen Prozess gehen Graphit und organische Bestandteile wie Elektrolyt und Gehäuseteile aus Kunststoff durch Verbrennung vollständig verloren. Unedle Metalle wie Aluminium, Mangan und Lithium fallen als Oxide in der entstehenden Schlacke an und werden meist nicht mehr wiedergewonnen. Im Fall von Kobalt geht die Forschung hin zur Entwicklung von ko- baltarmen oder -freien Kathodenmaterialien. Dies dürfte zukünftig einen wesentlichen Einfluss auf die Wirtschaftlichkeit von Recyclingprozessen haben.

Über die pyrometallurgischen Verfahren hinaus existieren verschiedene Forschungspro- jekte zum Lithium-Batterie-Recycling, die zum Teil in industriell genutzten Pilotanlagen umgesetzt wurden. Die aktuelle Entwicklung verschiebt sich daher von klassischen industriellen Prozessen hin zur innovativen Rückgewinnung von Funktionsmaterialien, die speziell auf neue Batterietypen zugeschnitten sind.

1.3. Neue Forschungsansätze

Ziel aktueller Forschungsansätze ist es, mit neuartigen hocheffizienten Prozessen Funk- tionsmaterialien wie die Elektrodenmaterialien anstatt Elemente zurückzugewinnen.

Hier wird von werkstofflichem (oder funktionellem) Recycling gesprochen.

Beispiele zur effizienten Aufbereitung von Batterien sind rein mechanische Prozesse, da diese deutlich weniger an Energie verbrauchen als Hochtemperaturprozesse und den- noch für einen hohen Durchsatz (> 1 t/Tag) geeignet sind. In der elektrohydraulischen Zerkleinerung von Lithium-Ionen-Batterien, die am Fraunhofer IWKS gemeinsam mit dem Maschinenhersteller ImpulsTec aufgebaut wurde, werden durch kontrol- lierte Schockwellen die Batterien in ihre Einzelteile zerlegt [14] (Bild 4). So können Gehäuseteile, Elektrodenfolien und Aktivmaterialien einfach voneinander getrennt werden. Besonders für Kathodenaktivmaterial mit geringem Kobaltanteil, beispiels- weise Batterien mit Lithium-Eisen-Phosphat als Aktivmaterial, ist diese Technologie vorteilhaft. Der Materialwert der metallischen Bestandteile spielt eine geringere Rolle, da die funktionalisierte Verbindung zurückgewonnen wird.

Wie in den etablierten industriellen Prozessen ist die Vorbehandlung bzw. Vorselek- tierung entscheidend. Das Recycling von Elektrodenaktivmaterial oder bestimmten Zelltypen ist nur effektiv, wenn verschiedene Batterievarianten im Vorfeld getrennt werden können. Dazu stehen aktuell die händische Sortierung oder die Sortierung nach Klassierung durch Röntgentransmission zur Verfügung. Für eine automatisierte Vorsortierung wäre eine Markierung der Zellen im Produktionsprozess im Sinne des Designs for Recycling nötig. Dieses Problem wird derzeit beispielsweise im 2018 gestarteten EU-Projekt AutoBatRec2020 (gefördert vom European Institute of Inno- vation and Technology (EIT), Konsortium EIT Raw Materials) angegangen. In diesem Projekt sollen die derzeitigen manuellen Demontageprozesse automatisiert oder durch alternative Zerkleinerungsverfahren ersetzt werden, die eine aufwendige Demontage überflüssig machen. So soll der Recyclingprozess effizienter werden und zu einer hö- heren Ausbeute an Materialien führen.

Elektromobilität

1.4. Globale Stoffkreisläufe

Lithiumbatterien enthalten wie gezeigt mehrere kritische Rohstoffe. Die Frage der Stoffflüsse von Lithium selbst ist insofern von besonderem Interesse, als für dieses Element die Nachfrage aus Elektromobilität absehbar diejenige aus anderen Anwen- dungsfeldern wesentlich übersteigen wird. Vor diesem Hintergrund wurde der poten- tielle Beitrag des Recyclings zur Deckung der Nachfrage nach Lithium mit einer dyna- mischen Materialflussanalyse (MFA) untersucht [23]. Methodische Basis ist der in der Literatur beschriebene stock dynamics-Ansatz [18], der die Flüsse an EoL-Material aus der Entwicklung des Bestands (Lagers) an Produkten berechnet. Dieses Materialfluss- modell der globalen Lithium-Stoffflüsse bildete die Grundlage für eine Szenarioana- lyse zum Beitrag des Recyclings von Batterien aus der Elektromobilität. Dazu wurden zwei Projektionen der IEA für die Entwicklung im Transportsektor verwendet: Das Baseline‐Szenario (BL) basiert auf der Fortführung aller gegenwärtigen Rahmen- bedingungen der Energie‐ und Klimapolitik. Im Unterschied dazu beschreibt das BLUE Map‐Szenario (BM) die Umsetzung fokussierter Maßnahmen zur Verringerung der CO₂‐Emissionen des Transportsektors bis 2050, insbesondere durch Steigerung des Anteils der Elektromobilität. Die modellierten Ergebnisse weisen den Lithium- Bedarf sowie den Rücklauf aus Batterien von E-Fahrzeugen für beide Projektionen im Zeithorizont bis 2050 aus. In der Base-Case Projektion steigt der Marktanteil von EVs (electric vehicle) und FCVs (fuel cell vehicle) nur gering und nur HEV (hybrid electric vehicle) erreichen einen nennenswerten Marktanteil (etwa 18 % bis 2050). Der kumulierte Lithiumverbrauch steigt von 2010 bis 2050 um ungefähr das zehnfache an. In der BLUE Map‐Projektion erreicht die Lithium-Nachfrage 2050 annähernd 15 Mt bis zum Jahr 2050 auf Grund des angenommenen hohen Marktanteils der EVs bis zu 85 %. Davon entfällt der größte Anteil des Lithiumbedarfs auf PHEVs (plug-in hybrid electric vehicle) (6,2 Mt) und BEVs (battery electric vehicle) (7,7 Mt) wegen der höheren Batteriekapazität mit höheren Lithiumanteil. Der Lithium-Outflow folgt zeitlich, wie nicht anders zu erwarten, dem Inflow nach. Während sein Anteil im Jahr 2025 noch zu vernachlässigen ist, entspricht er im Jahr 2050 in der Größenordnung in etwa dem Inflow.

Schockwelle Batterien Reaktor Elektroden

Entladung

Medium

(z.B. Wasser) Bild 4:

Schematische Darstellung der elektrohydraulischen Zerklei- nerung von Batterien

Elektromobilität

Das reale Potential für ein Recycling hängt von der Prozesskette aus Erfassung der Alt- batterien sowie der Effizienz der einzelnen Prozesse der Aufarbeitung ab. Dies wurde in der Modellierung durch verschiedene Annahmen für die Rückgewinnungsrate in der gesamten Prozesskette analysiert.

In optimistischen Szenarien kann 2050 die aus EoL-Batterien stammende Menge an sekundärem Lithiumcarbonat bei einer angenommenen Rückgewinnungsrate von 40 % in etwa 25 % des benötigten Ausgangsmaterials für die Produktion von Lithiumbatte- rien decken. Für die reale Implementierung von Stoffkreisläufen ist eine wesentliche Voraussetzung, dass das durch Recycling produzierte Lithium die Qualität für die Batterieproduktion aufweist, denn die anderen Verwendungen können diese Mengen nicht aufnehmen.

2. Permanentmagnete

2.1. Einsatzgebiete und Nachfrageentwicklung

Aufgrund ihrer hervorragenden magnetischen Eigenschaften werden für Hybrid oder vollelektrische Fahrzeuge größtenteils Seltenerd-basierte Permanentmagnete auf der Basis von Nd-Fe-B eingesetzt. Neben den aktuellen Einsatzgebieten von Nd-Fe-B- Magneten in klassischen Motoren, in der Medizintechnik und in der Separation, in Lautsprechern und der IT Technologie sowie in Elektromotoren unterschiedlichster Leistungsstärke von kleinen Servomotoren bis großen Industriemotoren, wird die Nachfrage für Magnete in Traktionsmotoren für Elektrofahrzeuge, Generatoren in der Windkraft, Robotik und Automatisierung für die Energiewende in Zukunft stark steigen (Bild 5).

2015 2020 2025 2030

0 25 50 75 100 125 150 175 200 225

Anzahl Elektrofahrzeuge Millionen

RTS

Pariser Erklärung 2DS B2DS

Bild 5:

Prognostizierte Entwicklung der weltweiten Elektrifizierung von Kraftfahrzeugen. RTS – Refe- renztechnologieszenario, CO₂ Ausstoß nach der Pariser Er- klärung, 2DS – Begrenzung der Erderwärmung auf 2 °C, B2DS – (beyond 2DS) Begrenzung der Erderwärmung auf 1,75 °C

Quelle: EV Outlook 2017: International Energy Agency Global EV Outlook 2017

Elektromobilität

In Hochleistungspermanentmagneten auf Basis von Nd-Fe-B sind etwa 30 Ma.-%

Seltene Erden enthalten, üblicherweise Neodym oder eine Mischung aus Neodym und Praseodym. Beim Einsatz der Magnete bei höheren Temperaturen, wird ein Teil der leichten Seltenen Erden (Nd) durch Dysprosium ersetzt, wodurch die Koerzitiv- feldstärke der Magnete (der Widerstand gegen die Entmagnetisierung) erhöht wird.

Neben den Seltenen Erden sind die Magnete hauptsächlich aus Eisen und in geringen Konzentrationen aus Übergangsmetallen und Bor aufgebaut, welche die Eigenschaften (Magnetismus, Korrosion, Herstellung) positiv beeinflussen.

2.2. Spezifische Rahmenbedingungen und Stand des Recyclings von Permanentmagneten

Derzeit gibt es kein im industriellen Maßstab etabliertes Verfahren, nach dem Alt-Magnete aus EoL-Produkten recycelt werden können, so dass die Legierungen und die darin ent- haltenen kritischen Elemente im Metallschrott verloren gehen [3]. Wie in Bild 6 gezeigt, lassen sich Verfahren für das Recycling von Altmagneten in drei Gruppen einteilen:

direkte Wiederverwendung (Re-Use), werkstoffliches und rohstoffliches Recycling [2].

Bild 6: Auswahl von Recyclingverfahren für seltenerdhaltige Altmagnete nach

Quelle: Gauß, R.; Diehl, O.; Brouwer, E.: Buckow, A.; Güth,K.; Gutfleisch, O.: Verfahren zum Recycling von seltenerdhaltigen Permanentmagneten. In: Chemie Ingenieur Technik, 2015, 87, Iss. 11, pp 1477-1485

Wiederverwendung (Re-Use)

werkstoffliches Recycling

rohstoffliches Recycling hydro- metallurgische Routen

pyro- metallurgische Routen Gasphasenextraktion Alt-

Magnete

SE- Elemente

Magnete

Flüssig-Flüssig Extraktion selektives Fällen/

Bioleaching Flüssigmetall- Extraktion Verschlackung Einschmelzen/

Strip-Casting

Wasserstoff- basierte Routen

Melt- Spinning

gesinterte Magnete

gesinterte Magnete kunststoffgeb. Magnete heißumgeformte Magnete

kunststoffgeb. Magnete

Elektromobilität

Die Wiederverwendung (Re-Use) ist allerdings eher auf Einzelfälle beschränkt, da die Geometrie der Magnete und die magnetischen Eigenschaften nur in wenigen Fällen den Anforderungen eines neuen Produktes entsprechen dürften.

Das rohstoffliche Recycling ist auf die Rückgewinnung einzelner Elemente oder Verbindungen aus den magnetischen Legierungen ausgerichtet, um diese wieder in etablierte industrielle Produktionsrouten einzuspeisen. Hauptforschungsansätze zum rohstofflichen Recycling sind pyro- und hydrometallurgische Verfahren sowie Gas- phasenreaktionen [2]. Bei diesen Prozessen wird die Synergie zur Primärproduktion von Seltenen Erden genutzt, in der hydrometallurgische Verfahren wie Flüssig-Flüssig- Reaktionen oder selektives Fällen etabliert sind. Diese Verfahren sind allerdings sehr energieintensiv und es werden große Mengen an Säuren für die Reduktion der Selten- erdelemente verbraucht [8]. Ein neuer vielversprechender Ansatz zum Recycling von seltenerdhaltigen Stäuben, z.B. aus Filteranlagen, ist das so genannte Bioleaching.

Hierbei wird die Fähigkeit von Mikroorganismen genutzt, möglichst selektiv feste Substanzen in lösliche, extrahierbare Elemente zu überführen. Dieses Verfahren wird bereits bei der Primärextraktion von Kupfer eingesetzt [19], befindet sich für SE- Elemente aber noch in der Forschung [1].

Zuletzt bietet das werkstoffliche Recycling die Möglichkeit eines sogenannten Short- Loop-Ansatzes, bei dem eine vorliegende Legierung komplett recycelt wird. Zudem können die magnetischen Eigenschaften durch Hinzugabe von Additiven gezielt einge- stellt und die Mikrostruktur bzw. die Geometrie der recycelten Magnete für spezifische Anwendungen angepasst werden. Vorteilhaft beim werkstofflichen Recycling ist die erhebliche Reduktion des Energieverbrauches oder des Einsatzes von Chemikalien, die bei der Primärproduktion von Seltenerderzen oder bei der Trennung von Selten- erdelementen (aus Erzen oder Altmagneten) benötigt werden.

2.3. Neue Forschungsansätze

Eine Möglichkeit des werkstofflichen Recyclings von Permanentmagneten sind Wasser- stoff-basierte Routen, wie hydrogen decrepitation (HD, Wasserstoffversprödung) [7, 13]

oder hydrogenation, disproportionation, desorption, and recombination (HDDR) [12].

Es ist bekannt, dass sich die geometrische Struktur von seltenerdhaltigen Verbindungen durch Wasserstoffaufnahme zerstören lässt. Dies wird während der Produktion von Nd-Fe-B-Magneten aus reinen Elementen genutzt, indem die Ausgangslegierungen mittels Wasserstoff vorzerkleinert werden. Zusätzlich zur Pulverisierung des vorher festen Materials, erleichtert die Wasserstoffversprödung die nachfolgende Feinstmah- lung der Pulver. Dieser bereits industriell etablierte Prozess kann auch auf das Recycling von Altmagneten übertragen werden. Wie in Bild 7 schematisch dargestellt, besteht ein hochdichter seltenerdhaltiger Magnet aus Nd₂Fe₁₄B-Körnern, die von einer Neodym- reichen Korngrenzenphase umschlossen sind. In einer Wasserstoffatmosphäre wird der Wasserstoff in das Kristallgitter der Nd-reichen Phase und der Matrixphase eingebaut, was zu einer Volumenzunahme führt. Die daraus resultierenden Spannungen können vom restlichen Material nicht abgebaut werden, weshalb der Magnet bricht und entlang der Korngrenzen pulverisiert wird.

Elektromobilität Bild 7: Schematische Abbildung der Wasserstoffversprödung von Nd-Fe-B

Quelle: Gauß, R.; Diehl, O.; Brouwer, E.: Buckow, A.; Güth,K.; Gutfleisch, O.: Verfahren zum Recycling von seltenerdhaltigen Permanentmagneten. In: Chemie Ingenieur Technik, 2015, 87, Iss. 11, pp 1477-1485

Im Anschluss an die Wasserstoffversprödung kann das Pulver auf eine Partikelgröße von 3 bis 5 µm mittels einer Gegenstrahlmühle gemahlen werden. Nach der Ausrichtung der Pulver zwecks Realisierung der Anisotropie im Festkörper, kann das Material gepresst und gesintert werden. In Bild 8 ist die Mikrostruktur eines Recyclingmagneten gezeigt.

Prinzipiell unterscheidet sich diese nicht von Magneten, welche aus Primärelementen hergestellt wurden. Neben den Nd₂Fe₁₄B-Körnern ist an den Korngrenzen ein dünner Saum Nd-reicher Phase erkennbar. Zusätzlich befinden sich im Magnet Nd-reiche Trippelpunkte, welche in dieser Form ebenfalls typisch für die Mikrostruktur eines Nd-Fe-B Magneten sind.

Nd₂Fe₁₄B Nd-reich

(a) (b) (c)

H₂

10 µm

5 µm

Bild 8: Mikrostruktur von Nd-Fe-B, hergestellt aus recycelten Altmagneten

Magnetische Eigenschaften von Recyclingmagneten sind in Bild 9 für zwei Tempera- turen in Abhängigkeit der Zugabe von SE-Hydriden gezeigt. Die Entmagnetisierungs- kurve der Altmagnete ist als Referenz gestrichelt dargestellt. Da die Altmagnete einem Elektromotor entnommen wurden, ist der Gehalt an schweren Seltenen Erden wie Dysprosium relativ hoch (8,6 Ma.-%). Hieraus resultiert die hohe Koerzitivfeldstärke bei vergleichsweise geringer Remanenz der Altmagnete. Für Magnete, hergestellt aus reinem Recyclingpulver, sinkt die Remanenz um etwa 7 % und die Koerzitivfeldstärke um etwa 15 %. Im Falle der Remanenz kann dies durch eine erschwerte Ausrichtung von recycelten Pulvern und im Falle der Koerzitivfeldstärke durch Oxidanteile im Mag- neten in Verbindung gebracht werden. Durch Zugabe und Mischung von feinkörnigem

Elektromobilität

SE-Hydrid-Pulver zu dem Nd-Fe-B-Rezyklatpulver kann die Koerzitivfeldstärke wie- derum gesteigert werden, ohne Remanenz einzubüßen. Zu hohe Anteile nichtmagne- tischer Elemente im Magneten haben eine zu starke Verdünnung der Nd₂Fe₁₄B-Phase zur Folge, weshalb die magnetischen Eigenschaften wieder abnehmen. Werden anstelle von Neodym Dy-Hydride eingesetzt, lässt sich die ursprüngliche Koerzitivfeldstärke der Altmagnete wieder erreichen, ohne Einbußen in der Remanenz hinnehmen zu müssen. Höhere Gehalte an DyH₂ vergrößern die Koerzitivfeldstärke weiterhin, wobei allerdings simultan auch die Remanenz verringert wird.

Bild 9: Magnetische Eigenschaften von recycelten Magneten mit NdH₂-Zugabe (links) und DyH₂-Zugabe (rechts). Als Referenz sind die magnetischen Eigenschaften der Altmagnete jeweils schwarz für Messungen bei 80 °C (links) und 125 °C (rechts) gezeigt

Recyclingmagnete lassen sich aufgrund der magnetischen und mikrostrukturellen Eigenschaften prinzipiell nicht von Magneten, produziert aus reinen Elementen (Pri- märmagneten), unterscheiden. Für die hier gezeigten Recyclingmagnete ist ein Einsatz in Applikationen zur Umsetzung der Energie- und Mobilitätswende denkbar, was die Nachhaltigkeit dieser Technologien weiter erhöht.

2.4. Globale Stoffkreisläufe

Als kritische Rohstoffe in Seltenerd-basierten Permanentmagneten sind neben Neodym auch Dysprosium, Praseodym und Terbium zu nennen. Dementsprechend sind Recyc- lingverfahren vor allem auf die Rückgewinnung dieser Elemente ausgerichtet. In einer aktuellen Studie wurde das Potential an Sekundärmaterialien in den aus unterschied- lichen Anwendungsfeldern zurücklaufenden EoL-Produkten mit Nd-Fe-B-Magneten untersucht [20, 22]. Dazu wurden zwei Szenarien für die erwartete Veränderung der Nachfrage an Nd-Fe-B-Magneten in insgesamt 11 Anwendungfeldern im Zeithorizont von 2020 bis 2030 entwickelt (Tabelle 2).

-2.000 -1.600 -1.200 -800 -400 00 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 80 ºC 1,2

Altmagnet 100 % Rezyklat

98 % Rezyklat, 2 Gew.-% NdH₂ Koerzitivfeldstärke (H) kA/m

magnetische Polarisation (J) T

-1.600 -1.200 -800 -400 00 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2

Koerzitivfeldstärke (H) kA/m magnetische Polarisation (J)

T 125 ºC

Altmagnet 100 % Rezyklat

98 % Rezyklat, 2 Gew.-% DyH₂ 96 % Rezyklat, 4 Gew.-% DyH₂

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Mit einem globalen dynamischen Materialflussmodell wurden die in den Jahren 2020, 2025 und 2030 zu erwartenden Rückflüsse aus den genannten Anwendungsfeldern modelliert, wobei verschiedene Annahmen zur Effizienz der abfallwirtschaftlichen Sammlung, Demontage und Recyclingverfahren hinterlegt wurden. Zudem konnte ein relevantes Potential für die Rückgewinnung der genannten SE-Metalle aus Produkti- onsabfall der Herstellung von Nd-Fe-B-Magneten identifiziert werden.

Entsprechend der Entwicklung der Anwendungsfelder von Magneten sowie der ver- schiedenen Gebrauchsdauern der entsprechenden Produkte ändert sich die Zusam- mensetzung des aus der Nutzung zurückkommenden Stroms an EoL-Produkten über die Zeit. Zum gegenwärtigen Zeitpunkt stellen elektrische Zweiräder, Schallwandler, Magnetabscheider und Festplattenlaufwerke HDD und sonstige Motoren die größten Materialströme an EoL-Produkten dar. Im Jahr 2030 stellt sich dies anders dar. In bei- den Szenarien dominieren die Gruppen der sonstigen Motoren (v.a. in den Bereichen Industriemotoren und Automatisierung), der Traktionsmotoren der E-Mobilität und elektrische Zweiräder die EoL-Materialströme. Insgesamt zeigen die Szenariostudien, dass in den Jahren 2020 bis 2030 etwa 20 % der globalen Nachfrage nach Neodym und Praseodym sowie etwa 22 bis 23 % der Nachfrage nach Dysprosium und Terbium für Nd-Fe-B-Permantenmagneten aus Sekundärmaterial bereitgestellt werden könnte. Da wegen der erwarteten großen Nachfrageentwicklung in vielen Anwendungsfeldern der Bedarf nach Permanentmagneten insgesamt schneller steigt als die rücklaufende Menge an Altprodukten, bleibt der Beitrag der Sekundärmaterialen über den untersuchten Zeitraum bis 2030 in etwa konstant.

Eine Schlussfolgerung aus diesen Ergebnissen ist, dass sich Recyclingverfahren für Permantenmagneten auf ein über die Zeit graduell änderndes Eingangsmaterial Tabelle 2: Wachstumsrate der Nd-Fe-B-Magnet-Nachfrage nach Anwendungsfeldern, Zeithorizont

2020 und 2030

durchschnittliche Wachstumsrate der Nd-Fe-B Nachfrage Zeithorizont 2020 bis 2030

Anwendungsfeld Szenario Szenario

geringe Nd-Fe-B Nachfrage hohe Nd-Fe-B Nachfrage %

elektrische Zweiräder 3 7

Hybrid- und Elektrofahrzeuge 5 20

sonstige Motoren 10 12

Windgeneratoren/Windkraftanlagen 14 26

sonstige Generatoren 0 3

Festplattenlaufwerke (Hard Disc Drive, HDD) -3 2

Klimaanlagen 9 10

Magnetabscheider 1 4

Magnetresonanztomographie -8 -2

Schallwandler -2 3

sonstiges 8 12

Quelle: Schulze, R.; Buchert, M.: Estimates of global REE recycling potentials from NdFeB magnet material. In: Resources, Con- servation and Recycling, Volume 113, October 2016, pp. 12-27

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einstellen müssen. Gerade Magnetmaterialien besitzen hier jedoch eine große Flexi- bilität, da sich durch die Variation des Anteils einzelner Elemente unterschiedliche Ausgangsmaterialien an vorgegebene Anforderungen der Nutzung anpassen lassen [22].

3. Schlussfolgerungen und Ausblick

Die Energiewende geht einher mit einer umfassenden Materialwende, das heißt der Änderung der Rohstoffbasis von Energietechnologien. Recycling ist ein Schlüsselfaktor, um den zukünftigen Bedarf an Rohstoffen für Low-Carbon-Technologien zu sichern.

Zur erfolgreichen Etablierung von Recyclingverfahren müssen effiziente Verfahren für die Rückgewinnung spezifischer Rohstoffe und Funktionsmaterialen entwickelt werden. Gleichzeitig müssen die komplexen Materialkreisläufe selbst und ihre zeitli- che Dynamik in den Fokus genommen werden: Welche Potentiale enthält das Lager langlebiger Produkte, in welchen Zeiträumen werden diese zurück in die Kreislauf- wirtschaft fließen, welche Materialzusammensetzungen sind hier zu erwarten? Diese Informationen sind zentral für die erfolgreiche Schaffung von Wertschöpfungsketten.

Auf dieser Grundlage kann schlussendlich die Nachhaltigkeit unterschiedlicher Re- cyclingstrategien beurteilt werden und eine Entlastungswirkung für Indikatoren wie Rohstoffverbrauch und Klimawandel erreicht werden.

4. Literatur

[1] Auerbach, R.; Bokelmann, K.; Stauber, R.; Gutfleisch, O.; Schnell, S.; Ratering, S.: Critical raw materials – Advanced recycling technologies and processes: Recycling of rare earth metals out of end of life magnets by bioleaching with various bacteria as an example of an intelligent recycling strategy. In: Minerals Engineering 134, 2019, pp. 104-117

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de/oekodoc/2053/2014-630-de.pdf

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pa.eu/en/publication-detail/-/publication/d1be1b43-e18f-11e8-b690-01aa75ed71a1/language- en/format-PDF/source-80004733

[7] Diehl, O.; Schönfeldt, M.; Brouwer, E.; Dirks, A.; Rachut, K.; Gassmann, J.; Güth, K.; Buckow, A.; Gauß, R.; Stauber, R.; Gutfleisch, O.: Towards an Alloy Recycling of Nd–Fe–B Permanent Magnets in a Circular Economy. In: Journal of Sustainable Metallurgy, June 2018, Volume 4, Issue 2, pp. 163-175

[8] Erecon: Strengthening the European rare earths supply-chain: Challenges and policy options, A report by the European rare earths competency network (ERECON), Ares (2015)2544417 [9] EV Outlook 2017: International Energy Agency Global EV Outlook 2017

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[14] Horn, D.; Zimmermann, J.; Stauber , R.; Gutfleisch, O.: New efficient Recycling Pro- cess for Li-ion Batteries, Konferenzbeitrag https://mediatum.ub.tum.de/1462985?show_

id=1462984&style=full_text

[15] JRC 2013: Critical Metals in the Path towards the Decarbonisation of the EU Energy Sector, JRC report on Critical Metals in the Energy Sector. https://setis.ec.europa.eu/sites/default/files/

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[17] MORE 2014: https://www.ifa.tu-clausthal.de/fileadmin/Aufbereitung/Dokumente_News_

ETC/MORE_Abschlussbericht.pdf

[18] Müller, D. B.: Stock dynamics for forecasting material flows. Case study for housing in The Netherlands. In: Ecological Economics, 59, pp. 142-156

[19] Sander, K.; Gößling-Reisemann, S.; Zimmermann, T.; Marscheider-Weidemann, F.; Wilts, H.;

Schebek, L.; Wagner, J.; Heegn, H.; Pehlken, A.: Recyclingpotenzial strategischer Metalle (ReSt- ra). Abschlussbericht. Im Auftrag des Umweltbundesamtes. Umweltforschungsplan des Bundes- ministeriums für Umwelt, Naturschutz, Bau und Reaktorsicherheit. Hrsg.: Umweltbundesamt.

Dessau-Roßlau. Texte 68/2017

[20] Schnell, H.: Biomining: Theory, Microbes and Industrial Processes (Ed: D.E. Rawling). Berlin:

Springer-Verlag, 1997

[21] Schulze, R.; Buchert, M.: Estimates of global REE recycling potentials from NdFeB magnet material. In: Resources, Conservation and Recycling, Volume 113, October 2016, pp. 12-27 [22] Schulze, R.; Weidema, B. P.; Schebek, L.; Buchert, M.: Recycling and its effects on joint production

systems and the environment – the case of rare earth magnet recycling – Part 1 – Production model. In: Resources, Conservation and Recycling; ELSEVIER; Volume. 134, 2018, pp. 336-346 [23] World Bank 2017: The Growing Role of Minerals and Metals for a Low Carbon Future, June

2017; World Bank, International Bank for Reconstruction and Development/The World Bank [24] Yang, Y.; Walton, A.; Sheridan, R.: REE Recovery from End-of-Life NdFeB Permanent Magnet

Scrap: A Critical Review. In: J. Sustain. Metall. 2017, Volume 3, Iss. 1, pp. 122.149. https://doi.

org/10.1007/s40831-016-0090-4

[25] Ziemann, S.; Müller, D. B.; Schebek, L.; Weil, M.: Modeling the potential impact of lithium recycling from EV batteries on lithium demand: A dynamic MFA approach. In: Resources, Conservation & Recycling; ELSEVIER; 133 (2018), pp. 76-85

Ansprechpartner

Professor Dr. rer. nat. Liselotte Schebek TU Darmstadt

Fachbereich Bau- und Umweltingenieurwissenschaften Institut IWAR, Leitung Fachgebiet Stoffstrommanagement und Ressourcenwirtschaft

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l.schebek@iwar.tu-darmstadt.de

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Stephanie Thiel • Olaf Holm • Elisabeth Thomé-Kozmiensky Daniel Goldmann • Bernd Friedrich (Hrsg.):

Recycling und Rohstoffe – Band 12

ISBN 978-3-944310-46-6 Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH

Copyright: Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc., Dr.-Ing. Stephanie Thiel, Dr.-Ing. Olaf Holm Alle Rechte vorbehalten

Verlag: Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH • Neuruppin 2019

Redaktion und Lektorat: Dr.-Ing. Stephanie Thiel, Dr.-Ing. Olaf Holm, Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc.

Erfassung und Layout: Elisabeth Thomé-Kozmiensky, Claudia Naumann-Deppe, Janin Burbott-Seidel, Ginette Teske, Sarah Pietsch, Roland Richter, Cordula Müller, Gabi Spiegel

Druck: Beltz Grafische Betriebe GmbH, Bad Langensalza

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