The a b s o r p t i o n b y E •&gt

(1)

Semiconductors and Insulators 1978, V o l . 3, p p . 113-120

© 1 9 7 8 G o r d o n a n d B r e a c h S c i e n c e P u b l i s h e r s , L t d . P r i n t e d i n t h e U n i t e d S t a t e s o f A m e r i c a

ZEEMAN SPECTROSCOPY ON THE E X C I T E D C r I N A 1203 WITH A FAR-INFRARED LASER

H. LENGFELLNER AND K.F. RENK

I n s t i t u t f u r A n g e w a n d t e P h y s i k , U n i v e r s i t a t R e g e n s b u r g , 8 4 0 0 R e g e n s b u r g , W-Germany

Zeeman s p e c t r o s c o p y on t h e m e t a s t a b l e E a n d 3+

2A l e v e l s o f e x c i t e d C r i o n s i n A 1²0³ h a s b e e n p e r f o r m e d w i t h t h e 891-GHz r a d i a t i o n o f an H C N - l a s e r . The a b s o r p t i o n b y E •> 2A t r a n s i t i o n s , w h i c h l e a d s t o an i n c r e a s e o f t h e p o p u l a t i o n o f 2A l e v e l s , was d e t e c t e d o p t i c a l l y b y t h e R2~ f l u o r e s c e n c e r a d i a t i o n . N a r r o w a b s o r p t i o n l i n e s w e r e f o u n d a t two m a g n e t i c f i e l d s a n d B², f o r t h e E_ 2 A⁺

and t h e E_ + 2A_ t r a n s i t i o n s , r e s p e c t i v e l y . F r o m o u r e x p e r i m e n t s we o b t a i n a g - f a c t o r o f 1.47 f o r t h e 2A l e v e l and an e n e r g y s p l i t - t i n g o f 29.25 cm~¹ b e t w e e n t h e E a n d 2A l e v e l s a t z e r o m a g n e t i c f i e l d . We f o u n d t h e i n t e r e s t i n g r e s u l t t h a t t h e s i g n a l a t B² i n - c r e a s e s l i n e a r l y w i t h t h e c o n c e n t r a t i o n o f

3+

e x c i t e d C r i o n s w h i l e t h e s i g n a l a t B^ i n - c r e a s e s q u a d r a t i c a l l y . The r o l e o f a b o t t l e -

-1

n e c k o f 29 cm p h o n o n s g e n e r a t e d b y t h e f a r - i n f r a r e d a b s o r p t i o n i s d i s c u s s e d .

(2)

We r e p o r t t h e i n v e s t i g a t i o n o f e x c i t e d C r m a g n e t i c i m p u r i t y i o n s i n A l203 b y means o f t h e 891-GHz r a d i a t i o n o f a n H C N - l a s e r . O u r m e t h o d i s shown i n F i g . 1. A m a g n e t i c f i e l d i s a p p l i e d a l o n g t h e c - a x i s o f a n o p t i c a l l y pumped r u b y c r y s t a l i m m e r s e d i n l i q u i d h e l i u m . The e x c i t e d m e t a s t a b l e

2 2

E ( E) a n d 2 A ( E) s t a t e s w h i c h a r e s e p a r a t e d b y a n e n e r g y A ^ 29 cm ^ a r e s p l i t i n t o f o u r Zeeman l e v e l s E _ , E⁺ a n d 2A_, 2 A⁺. The l a s e r r a d i a t i o n o f f r e q u e n c y v^T = 891 GHz c a n b e a b s o r b e d a t t h e mag- n e t i c f i e l d b y t h e E _ -> 2 A⁺ t r a n s i t i o n a n d a t t h e f i e l d B² b y t h e E j * 2 A _ t r a n s i t i o n . The a b s o r p t i o n o f t h e f a r - i n f r a r e d r a d i a t i o n i s d e t e c t e d o p t i - c a l l y b y o b s e r v i n g t h e R²~ f l u o r e s c e n c e r a d i a t i o n t h a t i s d u e t o o p t i c a l t r a n s i t i o n s f r o m t h e 2A- levels t o t h e⁴A⁰ g r o u n d s t a t e . The e x p e r i m e n t a l

1 a r r a n g e m e n t i s d e s c r i b e d e l s e w h e r e .

F I G U R E 1 E n e r g y l e v e l s 3+

o f C r i n A 1²0³ ( n o t t o

—^2A+ s c a l e ) , A t t w o m a g n e t i c

— E⁺ f i e l d s B¹ a n d B² a b s o r p -

e" t i o n o f l a s e r r a d i a t i o n

S2 l e a d s t o e m i s s i o n o f R²-

. 4 a f l u o r e s c e n c e r a d i a t i o n

a n d S²*

(3)

I n t h e f o l l o w i n g we r e p o r t s p e c t r o s c o p i c d a t a o b t a i n e d w i t h o u r m e t h o d a n d f u r t h e r m o r e , t h e o b s e r v a t i o n o f a b o t t l e n e c k o f t h e 29 cm ^ p h o n o n s t h a t a r e g e n e r a t e d b y a b s o r p t i o n o f f a r - i n f r a r e d r a d i a t i o n .

F I G U R E 2

R²~ f l u o r e s c e n c e i n r u b y ( w i t h a b o u t 1 0¹⁵ c m "³ e x c i t e d C r³⁺ i o n s ) i r r a d i a t e d w i t h t h e 891 G H z - r a d i a t i o n o f a n H C N - l a s e r

( n o t e c h a n g e i n t h e m a g n e t i c f i e l d

s c a l e ) . T h e e x p e r i - m e n t a l c u r v e s

( s o l i d l i n e s ) a r e L o r e n t z i a n .

E x p e r i m e n t a l r e s u l t s a r e shown i n F i g . 2. We f o u n d r e s o n a n t a b s o r p t i o n a t t h e f i e l d s = 5.07 kG a n d B2 = 20.46 k G . F r o m t h e s e v a l u e s we c a n d e r i v e t h e g - v a l u e o f t h e 2 A - s t a t e

a n d t h e e n e r g y s p l i t t i n g a t z e r o m a g n e t i c f i e l d A - h v^L - \ p^B B ^ g ^ B ) + g^M( 2 A ) j .

MAGNETIC FIELD B(kG)

(4)

We o b t a i n g (2A) = 1.47 + 0.01 a n d A = 2 9 . 2 5 + -1

0.01 cm . We h a v e u s e d g^u(E) = 2.445 f o r t h e g - f a c t o r o f t h e E l e v e l² a n d v^T = 8 9 0 . 7 6 0 GHz

3

f o r t h e H C N - l a s e r f r e q u e n c y . Our e x p e r i m e n t a l r e s u l t s a r e i n g o o d a g r e e m e n t w i t h v a l u e s o b -

4 5 t a i n e d f r o m f l u o r e s c e n c e e x p e r i m e n t s . '

I n a d d i t i o n t o t h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s t h e G a u s s i a n a n d L o r e n t z i a n l i n e s h a p e s a r e a l s o p l o t - t e d i n F i g . 2. F o r b o t h t r a n s i t i o n s , E_ 2 A⁺ a t t h e m a g n e t i c f i e l d B-| a n d E_ 2A__ a t t h e f i e l d B^{2 /}t h e l i n e s h a p e s a r e n e a r l y L o r e n t z i a n . T h e r e - f o r e , we c o n c l u d e t h a t t h e b r o a d e n i n g o f b o t h l i n e s i s due t o t h e f i n i t e l i f e t i m e T^ o f t h e 2A l e v e l s c a u s e d b y s p o n t a n e o u s e m i s s i o n o f 29 cm"¹ p h o n o n s . F r o m t h e m a g n e t i c w i d t h o f t h e l i n e s we o b t a i n f o r b o t h t r a n s i t i o n s a s p e c t r a l w i d t h o f Av = 360 MHz and T¹ = 1/2irAv = 4.4x10"¹°s.

T h i s v a l u e i s i n g o o d a g r e e m e n t w i t h a t h e o r e t i - 6 —10

c a l e s t i m a t e o f T^ = 3 x 1 0 s.

The two s i g n a l s shown i n F i g . 2 a r e o b t a i n e d

* 3+

a t a f i x e d d e n s i t y N o f e x c i t e d C r i o n s . We h a v e v a r i e d N* b y c h a n g i n g t h e i n t e n s i t y o f t h e o p t i c a l pump l i g h t . We f o u n d t h a t t h e h a l f w i d t h s o f t h e s i g n a l s d o n o t c h a n g e a p p r e c i a b l y w i t h N*

w h i l e t h e s i g n a l h e i g h t s S i n c r e a s e f o r b o t h s i g - n a l s a s shown i n F i g . 3. We f o u n d t h e i n t e r e s t i n g r e s u l t t h a t t h e s i g n a l h e i g h t S-j a t ( E _ -> 2 A⁺ t r a n s i t i o n ) i n c r e a s e s q u a d r a t i c a l l y w i t h N* w h i l e t h e s i g n a l h e i g h t S² i n c r e a s e s o n l y l i n e a r l y w i t h N*.

(5)

FIGURE 3

M a x i m a o f S^ a n d S²- T h e s i g n a l maximum S^ i n c r e a - s e s q u a d r a t i c a l l y , t h e s i g n a l maximum S² l i n e a r l y w i t h N*.

10s 16* 16* 1016

CONCENTRATION N* (cm³)

The q u a d r a t i c d e p e n d e n c e o f S^ o n N* i n d i c a t e s a s t r o n g p h o n o n b o t t l e n e c k e f f e c t w h i c h i s d u e t o r e s o n a n t a b s o r p t i o n o f t h e 29 cm¹ p h o n o n s t h a t a r e g e n e r a t e d b y t h e f a r - i n f r a r e d a b s o r p t i o n p r o c e s s

( s e e F i g . 4 ) : A f t e r a f a r - i n f r a r e d q u a n t u m i s a b - s o r b e d b y t h e E _ -> 2 A⁺ t r a n s i t i o n t h e 2A+ s t a t e

d e c a y s b y a 2 A+ E+ t r a n s i t i o n g e n e r a t i n g a p h o n o n . T h i s p h o n o n c a n b e r e - a b s o r b e d r e s o n a n t l y b y t h e E⁺ 2 A⁺ t r a n s i t i o n b e c a u s e a t t h e m a g n e t i c f i e l d

t h e E _ a n d E⁺ l e v e l s a r e n e a r l y e q u a l l y p o p u - l a t e d a t o u r c r y s t a l t e m p e r a t u r e o f 2 K. T h e s p i n - f l i p p h o n o n t r a n s i t i o n 2A, E _ i s e x p e c t e d t o b e much w e a k e r t h a n t h e n o n - s p i n - f l i p t r a n s i t i o n . S i n c e t h e f a r - i n f r a r e d a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t f o r t h e E__ 2 A⁺ t r a n s i t i o n i n c r e a s e s l i n e a r l y w i t h N*

we c o n c l u d e f r o m t h e q u a d r a t i c d e p e n d e n c e S-(N*) t h a t ( f o r N* > 5 x 1 0 cm" ) t h e number b o f e m i s - s i o n a n d r e - a b s o r p t i o n p r o c e s s e s o f a r e s o n a n t p h o n o n i n c r e a s e s p r o p o r t i o n a l l y t o N*.

(6)

F I G U R E 4

R e s o n a n t a b s o r p - t i o n a n d e m i s s i o n o f p h o n o n s a t t h e m a g n e t i c f i e l d

. The i n s e t shows t h e p h o n o n t r a p p i n g a t t h e m a g n e t i c f i e l d B².

T h a t t h e s i g n a l S² shows a d i f f e r e n t b e h a v i o u r t h a n t h e s i g n a l ( F i g . 3) i s n o t u n d e r s t o o d : The r e s o n a n t p h o n o n s g e n e r a t e d i n t h i s c a s e b y 2A_ -> E_

t r a n s i t i o n s s h o u l d a l s o b e r e s o n a n t l y r e - a b s o r b e d a n d a q u a d r a t i c d e p e n d e n c e S²( N * ) w o u l d be e x p e c - t e d . An e x p l a n a t i o n f o r t h e o b s e r v e d l i n e a r d e p e n - d e n c e S²( N * ) may be f o u n d i n t h e a b s o r p t i o n p r o c e s s : I t i s p o s s i b l e t h a t t h e S² s i g n a l i s n o t c a u s e d b y E_ •> 2A__ a b s o r p t i o n , b u t , b y a n o t h e r a b s o r p t i o n p r o c e s s , f . i . a d e f e c t - i n d u c e d o n e - p h o n o n a b s o r p -

3+

t i o n p r o c e s s due t o t h e C r i m p u r i t y i o n s i n t h e c r y s t a l . I n t h i s c a s e t h e a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t f o r t h e f a r - i n f r a r e d r a d i a t i o n w o u l d b e i n d e p e n - d e n t on N* a n d t h e f a c t o r b w o u l d , t h e r e f o r e , a g a i n i n c r e a s e l i n e a r l y w i t h N*.

We l i k e t o p o i n t o u t t h a t t h e l i n e a r d e p e n - d e n c e o f t h e f a c t o r b on t h e c o n c e n t r a t i o n N*

c a n n o t be e x p l a i n e d b y a b o t t l e n e c k m o d e l ^

(7)

7*^9 u s e d t o d e s c r i b e r e c e n t b o t t l e n e c k e x p e r i m e n t s b e c a u s e i n t h i s m o d e l b i s e x p e c t e d t o i n c r e a s e

3/2

p r o p o r t i o n a l l y t o (N*) ' , I n t h e m o d e l i t i s a s s u m e d t h a t t h e p h o n o n s a r e t r a p p e d i n t h e

c r y s t a l b y r e s o n a n t s c a t t e r i n g p r o c e s s e s i n w h i c h

~1

t h e f r e q u e n c y o f t h e 29 cm p h o n o n s i s n o t c h a n g e d . We t h i n k o n e h a s , h o w e v e r , t o r e g a r d f r e q u e n c y c h a n g e s o f t h e s c a t t e r e d p h o n o n s i n t h e r e s o n a n t l y c o u p l e d e l e c t r o n - p h o n o n s y s t e m w h i c h l e a d s t o s p e c t r a l p h o n o n d i f f u s i o n . I t h a s

10

b e e n shown t h a t t h i s m o d e l d e s c r i b e s t h e p h o n o n b o t t l e n e c k o b s e r v e d i n r u b y f o r c o n c e n t t r a t i o n s N* > 10 cm « We s u g g e s t t h a t s p e c t r a l p h o n o n d i f f u s i o n c a n a l s o e x p l a i n t h e l i n e a r

i n c r e a s e o f t h e f a c t o r b f o u n d i n o u r e x p e r i m e n t t r <

3+

15 — 3 i g _ o

f o r c o n c e n t r a t i o n s N* - 10 cm t o 10 cm e x c i t e d C r ~

F u r t h e r e x p e r i m e n t s t o g e n e r a t e m o n o c h r o - -1

m a t i c 29 cm p h o n o n s a n d t o s t u d y t h e e l e c t r o n - p h o n o n i n t e r a c t i o n i n r u b y a r e i n p r e p a r a t i o n .

D i s c u s s i o n s w i t h T. W a l k e r a r e a c k n o w l e d g e d .

(8)

1. H. L e n g f e l l n e r , G. P a u l i , W. H e i s e l , a n d K.F. R e n k , A p p l . P h y s . L e t t . 2 9 , 566 ( 1 9 7 6 ) ; H. L e n g f e l l n e r a n d K.F. R e n k , I E E E J . Q u a n t u m E l . Q E - 1 3 , 421 (1977)

2. S. G e s c h w i n d , G.E. D e v l i n , R.L. C o h e n , a n d S.R. C h i n n , P h y s . R e v . 1 3 7 , A 1087 ( 1 9 6 4 ) 3. L.O. H o c k e r a n d A. J a v a n , P h y s . L e t t . 25A,

489 (196)

4. S. S u g a n o a n d I . T s u j i k a w a , J . P h y s . S o c . Jap.12 899 (1958)

5. D.F. N e l s o n a n d M.D. S t u r g e , P h y s . R e v . 137 A 1117 ( 1 9 6 5 )

6. M. B l u m e , R. O r b a c h , A. K i e l , a n d S. G e s c h w i n d , P h y s . Rev. 1 3 9 , A 314 (1965)

7. K.F. Renk a n d J . P e c k e n z e l t J . P h y s i q u e C4, 103 ( 1 9 7 2 )

8. K.F. R e n k a n d J . D e i s e n h o f e r , P h y s . R e v . L e t t . 26' 764 (1971)

9. J . E . R i v e s a n d R.S. M e l t z e r , P h y s . R e v . L e t t . 38/

421 ( 1 9 7 7 )

10. G. P a u l i , G. K l i m k e , J * K r e u z e r , a n d K.F. R e n k , t o b e p u b l i s h e d