NE-Metallrückgewinnung aus Abfallverbrennungsschlacken unterschiedlicher Herkunft

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NE-Metallrückgewinnung aus Abfallverbrennungsschlacken unterschiedlicher Herkunft

Boris Breitenstein, Daniel Goldmann und Benedikt Heitmann

1. Einleitung ...255

1.1. Ausgangslage ...256

1.2. Wertschöpfungspotentiale aus frischen MVA-Schlacken ...257

1.3. Wertschöpfungspotentiale aus abgelagerten MVA-Schlacken ...257

1.4. Wertschöpfungspotentiale aus Rückständen der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Brennstoffen ..258

2. Herausforderungen bei der Aufbereitung der genannten MVA-Schlacken...258

3. Untersuchte Stoffströme ...260

3.1. Frische Müllverbrennungsschlacke ...261

3.2. Abgelagerte Müllverbrennungsschlacke (Alter etwa zwölf Jahre) ...262

3.3. Müllverbrennungsschlacke der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Ersatzbrennstoffen ...263

4. Rückgewinnung der enthaltenen NE-Metalle ...266

4.1. Ergebnisse der Grobkornaufbereitung ...266

4.2. Ergebnisse der Feinkornaufbereitung mit dem RENE-Verfahren...266

4.3. Ergebnisse der Feinkornaufbereitung mit dem RENE-Adapt Verfahren ...268

5. Zusammenfassung und Ausblick ...269

6. Quellen ...270

1. Einleitung

Aschen und Schlacken, welche in Deutschland als Ausbrannt in Müllverbrennungs- anlagen (MVA) oder Ersatzbrennstoff (EBS)-Kraftwerken anfallen, bestehen aus einer Mischung aus auf- bzw. angeschmolzener Mineralik (Schlacke i.e.S.), Asche, Unverbranntem und gröberen metallischen Bestandteilen. Das Wertstoffrückgewin- nungspotential dieser sogenannten Müllverbrennungsschlacken (MVA-Schlacken) ist

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hoch. Grund hierfür sind bisher nicht zurückgewonnene hohe Kupfer- und Alumini- umfrachten, insbesondere in den feinkörnigen Bestandteilen. Aufgrund des Fehlens einer kompletten Aufbereitungskette zur Rückgewinnung dieser Wertmetallfrachten bis in den Feinstkornbereich wird dieses Ressourcenpotenzial aktuell nur unzureichend genutzt [1, 2, 3].

1.1. Ausgangslage

Im Spannungsfeld zwischen Ressourcenknappheit und Ressourceneffizienz bedarf es einer deutlichen Verbesserung und Weiterentwicklung bestehender Prozesse sowie Verfahrensneuentwicklungen, um aus den Rückständen der thermischen Abfallbe- handlung dissipativ verteilte Wertmetallfrachten, insbesondere Aluminium, Kupfer und Eisen, besser zurückzugewinnen und nachfolgend wieder nutzen zu können. [5]

Mit trocken-mechanischen Verfahren gemäß dem Stand der Technik (Klassieren, Sichten, Magnetscheiden und Wirbelstromscheiden) werden Metalle aus Müllverbren- nungsschlacken in einigen modernen Industrieanlagen bis zu einer unteren Korngröße von 2 mm zurückgewonnen und in Konzentrate überführt. In diesem Bereich ist eine Fe- und NE-Konzentratrückgewinnung möglich, da einerseits robuste und erprobte Technik existiert und andererseits geringe Verwachsungen zwischen Metall und umgebender Mineralmatrix bestehen. [2, 3]

Für Verbrennungsrückstände mit einem Korndurchmesser < 2 mm sind hingegen kaum Technologien und Verfahren zur Rückgewinnung von Wertmetallen bekannt. Die in dieser Fraktion auftretenden starken Verwachsungen von Metall und Mineralmatrix erschweren eine Aufbereitung. Die Feinfraktionen werden daher oftmals unbehandelt einer Verwertung als Deponiebaustoff zugeführt. Die Entwicklung geeigneter Verfah- ren zur Aufbereitung dieser feinkörnigen Anteile ist zur Effizienzsteigerung dringend erforderlich.[1, 5]

Vor diesem Hintergrund werden im Rahmen dieses Beitrags das an der Technischen Universität Clausthal entwickelte Verfahren Recycling von NE-Metallen, kurz RENE sowie das RENE-Adapt-Verfahren vorgestellt.

Dabei ermöglicht das RENE-Verfahren die Rückgewinnung bedeutender Anteile an Kupfer und Aluminium im Kornspektrum < 6 mm. Das RENE-Adapt-Verfahren ist eine Weiterentwicklung des RENE-Verfahrens, welches speziell für die Behandlung von Materialien mit einer Korngröße < 2 mm ausgelegt ist.

Im Folgenden werden die Möglichkeiten der Wertstoffrückgewinnung für vier unterschiedliche Verbrennungsrückstände vorgestellt. Dabei handelt es sich erstens um frische MVA-Schlacken als Referenzmaterial, zweitens um MVA-Schlacke, die über einen Zeitraum von zwölf Jahren abgelagert und künstlich gealtert wurde sowie drit- tens und viertens um zwei MVA-Schlacken, die bei der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Materialien und Ersatzbrennstoffen generiert wurden. Alle vier untersuchten MVA-Schlacken wurden in den jeweiligen Müllverbrennungsanlagen nach Stand der Technik nass-entschlackt.

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1.2. Wertschöpfungspotentiale aus frischen MVA-Schlacken

Frische Müllverbrennungsschlacken entstehen bei der thermischen Behandlung von Abfällen in Müllverbrennungsanlagen nach dem Austrag aus der Rostfeuerung in einen Nass-Entschlacker. In der Regel wird nach dem Austrag aus dem Nass-En- schlacker eine Aufbereitung mit dem Ziel der Wertstoffrückgewinnung durchgeführt.

Wie bereits oben erwähnt, werden Metalle durch die Aufbereitung von frischen Müllverbrennungsschlacken aus den Kornklassen > 6 mm bzw. > 2 mm zurückge- wonnen. Dennoch verbleiben insbesondere in den feineren Kornklassen erhebliche Mengen an Wertmetallen, die derzeit Kupfergehalte zwischen 0,2 Prozent und 0,4 Prozent mit steigender Tendenz [1] aufweisen. Eigene Untersuchungen konnten diese Entwicklung bestätigen; so liegen die Kupfergehalte verschiedener untersuch- ter Proben im Bereich zwischen 0,45 Prozent und 1 Prozent [2]. Für das Jahr 2010 wird angegeben, dass etwa 17.000 Tonnen Kupfer mit den entstandenen Feinfrakti- onen ausgeschleust wurden [1]. Durch die Integration neuer Wirbelstromtechnik, welche bis zu einer Korngröße von 2 mm arbeitet, kann ein positiver Effekt erzielt und größere Teile der enthaltenen Wertmetalle zurückgewonnen werden. Durch steigende Wertstoffkonzentrationen, insbesondere in den Fraktionen < 2 mm, ist jedoch davon auszugehen, dass weiterhin ähnliche Mengen aus dem Wertstoffkreis- lauf ausgeschleust werden.

Die Integration neuer Verfahren, wie das RENE- [2], bzw. das RENE-Adapt-Verfah- ren, bieten die Möglichkeit auch die in den bisher nicht behandelten Kornklassen lokalisierten Wertmetallfrachten auszubringen, so dass eine direkte pyrometallur- gische Verwertung der Konzentrate angestrebt werden kann.

1.3. Wertschöpfungspotentiale aus abgelagerten MVA-Schlacken

Der Verlust von erheblichen Wertmetallfrachten durch die nicht ausreichende Behand- lung von frischen MVA-Schlacken ist bekannt.

In noch größerem Maße hat die fehlende Behandlung von MVA-Schlacken in den Jahren vor der flächendeckenden Integration von intensiver MVA-Schlackenaufbe- reitung zum Verlust von Wertmetallen aus dem Wertstoffkreislauf geführt. Bei einer konservativ angenommenen MVA-Schlackenmenge von etwa 40 Millionen Tonnen für die vergangenen zehn Jahre ist davon auszugehen, dass große Teile der enthaltenen Wertmetalle, u.a. etwa 100.000 Tonnen Kupfer mit den MVA-Schlacken in unterschiedlichen Maßnahmen in Bau- und Abdeckmaßnahmen eingebracht wurden. [1, 5]

Viele der durchgeführten Verwertungsmaßnahmen bedeuten dabei die endgültige Ausschleusung der Materialien aus dem Wirtschaftskreislauf und damit den Verlust der enthaltenen Wertmetalle, unabhängig von der Korngröße. Zwar enthielten früher die Vorlaufmaterialien der thermischen Abfallbehandlung geringere Wertmetallfrachten im Gegenzug war weniger Technologie vorhanden, um die enthaltenen Wertmetalle aus den MVA-Schlacken auszubringen. Daher ergeben sich auch für abgelagerte MVA-Schlacken interessante Wertstoffrückgewinnungspotentiale.

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Sollten die erzeugten MVA-Schlacken in Mono-Poldern, Deponieabdeckungsmaß- nahmen oder bestenfalls auf Monodeponien abgelagert worden sein, besteht die Möglichkeit, diese einer Aufbereitung zuzuführen und die enthaltenen Wertstoffe zurückzugewinnen.

Die stoffliche Zusammensetzung, die Metallkonzentrationen sowie die Ergebnisse einer Aufbereitung von MVA-Schlacke mit einem Alter von zwölf Jahren werden in Kapitel 3.1. beschrieben.

1.4. Wertschöpfungspotentiale aus Rückständen

der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Brennstoffen

Ähnlich den abgelagerten MVA-Schlacken stellt sich die Situation für Rückstände aus der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Ersatzbrennstoffen und deponie- stämmigen Materialien dar. Diese werden bisher nicht einer Wertmetallrückgewinnung durch MVA-Schlackenaufbereitung zugeführt. Dies ist vor Allem darin begründet, dass bisher keine dauerhaften Maßnahmen zur Herstellung von Ersatzbrennstoff aus deponiestämmigen Materialien durchgeführt wurden. Dennoch ist das Wertschöp- fungspotential für die Metallrückgewinnung aus solchen Materialien als hoch einzu- schätzen, da erhebliche Mengen an Metallen auf Siedlungsabfalldeponien abgelagert wurden. Basierend auf Untersuchungen an deutschen Deponien wird vermutet, dass in den seit 1975 deponierten Abfällen Eisen, Kupfer und Aluminium im Wert von etwa 9 Mrd. EUR und heizwertreiche Fraktionen im Wert von etwa 60 Mrd. EUR, bezogen auf Erdöläquivalente, enthalten sind [4]. Beispielhaft können in einer Deponie mit einer abgelagerten Abfallmenge von 500.000 Tonnen, etwa 17.000 Tonnen Eisen- schrott, 570 Tonnen Kupferschrott und 330 Tonnen Aluminiumschrott lagern sowie 749 GWh gewinnbare Energieträger vorhanden sein. [6] Letztlich wird das resultierende Potential aber dadurch bestimmt, welche Materialmengen aus Deponien rückgebaut und in Anlagen zur thermischen Behandlung von Abfällen genutzt werden können.

Im Rahmen des Landfill Mining Forschungsprojektes Töns-LM (BMBF- Förderkenn- zeichen: 033R090) wurde in weitreichenden Untersuchungen die gesamte Prozesskette vom Rückbau der Abfälle, einer angeschlossenen Aufbereitung, welche auch Ersatz- brennstoffe erzeugte, der thermischen Verwertung bis hin zur Rückgewinnung der Metalle aus den erzeugten Rückständen betrachtet.

Im Folgenden wird ein kurzer Überblick über die Herstellung solcher Ersatzbrennstoffe und insbesondere die Rückgewinnung der enthaltene Wertmetallfrachten nach einer thermischen Behandlung durch intensive MVA-Schlackenaufbereitung beschrieben.

2. Herausforderungen bei der Aufbereitung der genannten MVA-Schlacken

Für die in Kapitel 1 aufgeführten MVA-Schlacken bestehen vergleichbare verfahrens- technische Anforderungen für die Rückgewinnung der enthaltenen Metallfrachten.

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Zusätzlich besteht für die Herstellung von Ersatzbrennstoffen aus deponiestämmigen Materialien die Herausforderung, dass zunächst Landfill Mining zur Gewinnung und Herstellung des deponiestämmigen Ersatzbrennstoffes durchgeführt werden muss [4].

Hierfür ist als erstes die Zustimmung der politischen Entscheidungsträger notwendig.

Des Weiteren sind für solche Maßnahmen die erforderlichen Genehmigungen sowie die Akzeptanz in der Bevölkerung, der ökologische Mehrwert und die Wirtschaftlichkeit von besonderer Relevanz. Nach diesem vorgeschalteten Prozess kann eine Rückgewin- nung der Metalle durch MVA-Schlackenaufbereitung erreicht werden.

Grundvorraussetzung für die Rückgewinnung der Metalle, insbesondere von Kupfer und Aluminium aus MVA-Schlacken unterschiedlicher Herkunft ist, dass diese in einer Form vorliegen, die einen ausreichenden Aufschluss für eine nachgeschaltete Separation mittels mechanischer Verfahren ermöglichen [1, 3, 5].

In gröberen Kornklassen ist diese Grundvoraussetzung aufgrund gut aufgeschlossener Komponenten, z.B. Münzen oder Klinken, gegeben. In den feineren Kornklassen sind Verwachsungen zwischen einzelnen Metallphasen oder Metallphasen und umgebender Matrix häufiger und deutlich stärker ausgeprägt. Diese Verwachsungen resultieren aus unterschiedlichen Mobilisierungen der enthaltenen Metalle, die z.T. auf Deponien über die wässrige Phase stattgefunden haben oder Mobilsierungen in den thermischen Prozessen und Abscheidungen in der Abkühlungsphase.

Bild 1: Kupferpartikel mit Einschlüssen und Poren in einer Matrix aus Silikaten, silikatischen Schlacken und Eisenoxidphasen aus frischer MVA-Schlacke (Auflichtaufnahme an poliertem Dünnschliff, Öl- Immersion)

Mikroskopische Analysen und Mikro- sondenuntersuchungen der unterschiedlichen Stoffströme zeigen deutlich diese starken Verwachsungen zwischen den einzelnen Metallphasen sowie Verwach- sungen zwischen den Metallphasen und der umgebenden Matrix [2].

Bild 1 zeigt eine Aufnahme im Auflicht eines Körnerpräparates der Kornklasse 630 µm ≥ x ≥ 500 µm, klassiert aus frischer MVA-Schlacke. In der Mitte der Auf- nahme ist ein Partikel aus elementarem Kupfer mit Poren und verschiedenen Ein- schlüssen zu erkennen. Die umgebenden Mineralphasen setzen sich weitestgehend aus Silikaten, silikatischen Schlacken und Eisenoxiden zusammen. Weiterhin

wurden Abscheidungen von Kupfer auf Partikeln aus Eisen mit Übergängen von der metallischen Phase zu Oxiden beobachtet.

Das Körnerpräparat der Kornklasse 2.000 µm ≥ x ≥ 1.000 µm klassiert aus abgelagerter MVA-Schlacke zeigt in Bild 2 Umkrustungen und Intrusionen von Eisenphasen (2) in und um Kupferpartikel (1).

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Bild 2:

Kupferpartikel, umkrustet und intrudiert von oxidischen Eisen- phasen in silikatischer Matrix aus abgelagerter MVA-Schlacke (Auflichtaufnahme an poliertem Dünnschliff, Öl-Immersion) Da bei den Eisenphasen metallisches Eisen, Martit, Maghemit, Magnetit, Hämatit, Limonit sowie einige andere Übergangsphasen identifiziert werden konnten, ist das z.B. Separationsverhalten entsprechender Partikel bei der Magnetscheidung nicht eindeutig vorhersehbar. Um diese Kupferbestandteile separieren zu können, bedarf es Technologien, die eine Separation unabhänig von magnetischen Eigenschaften erreichen können.

Weiterhin wurden im Rahmen der mineralogischen Untersuchungen keine ähnlichen Verwachsungen zwischen Eisen- und Aluminiumphasen sowie Kupfer- und Alumi- niumphasen festgestellt.

3. Untersuchte Stoffströme

Die vier untersuchten Verbrennungsrückstände (frische MVA-Schlacke, abgelagerte MVA-Schlacke, MVA-Schlacke aus deponiestämmigen EBS und MVA-Schlacke aus einer 10:1 Mischung, Frischmüll/Deponat) weisen bezüglich ihrer mineralogischen, chemischen und physikalischen Eigenschaften große Ähnlichkeiten auf. Der größte Unterschied liegt im Alter der Materialien und zwar im Hinblick auf die Zusammen- setzung des Abfalls zum Zeitpunkt des Anfalls selbst und zur Alterung der Schlacken nach dem Verbrennungsvorgang. Die 3 wesentlichen Faktoren:

• Änderungen in der Zusammensetzung des Abfalls (ältester Abfall aus dem Jahr 1989),

• Änderungen in der Separations- und Verbrennungstechnik,

• Alterungseffekte nach der Ablagerung von Abfall bzw. MVA-Schlacke

haben einzeln entweder nur einen geringen Umfang gehabt oder sich gegenseitig kompensiert.

Weiterhin hat nur bei der frischen MVA-Schlacke eine vorhergehende Aufbereitung stattgefunden, bei den übrigen drei Materialien nicht.

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Zur Verdeutlichung der enthaltenen Wertmetallfrachten und der Abschätzung der daraus resultierenden Wertschöpfungspotentiale werden im Folgenden die Korngrö- ßenverteilungen und Siebmetallanalysen der einzelnen Stoffströme vorgestellt.

3.1. Frische Müllverbrennungsschlacke

Bei der untersuchten Probe frische Müllverbrennungsschlacke, handelt es sich um eine Mischprobe von MVA-Schlacken aus unterschiedliche Anlagen. Diese arbeiten nach Stand der Technik mit einer Rostfeuerung und Nassentschlacker.

Im deutlichen Unterschied zu den im Weiteren beschriebenen Materialien entstand die Probe bei der thermischen Behandlung von frischen Abfällen und wurde nach der thermischen Behandlung über einen Zeitraum von etwa drei Monaten unter freiem Himmel gelagert, damit diese ausreagieren kann.

Das untersuchte Material wurde vorlaufend in einer modernen Anlage zur MVA-Schla- ckenaufbereitung behandelt. Für die Rückgewinnung der in den gröberen Kornklassen enthaltenen Wertmetalle wurden mehrstufige und kornklassenspezifische Prozesse, basierend auf Siebung, Sichtung, Magnet- und Wirbelstromscheidung, durchlaufen.

Die untersuchte Probe entsteht als Rückstand der vorlaufenden Aufbereitung und liegt im Korndurchmesser bei < 2 mm. Die Fraktionen > 2 mm wurden einer Verwertung als Deponiebaustoff zugeführt.

Aus der Korngrößenverteilung und der Siebmetallanalyse, welche in Tabelle 1 dargestellt sind, wird deutlich, dass mit der bisher nicht behandelten Fraktion < 2 mm erhebliche Mengen an Kupfer und Aluminium einer metallurgischen Verwertung entzogen werden.

Tabelle 1: Korngrößenverteilung und Siebmetallanalyse frischer MVA-Schlacke < 2 mm

Siebmaschenweite Masse Aluminium Kupfer

x₀ bis x_u Ausbringen Gehalt Ausbringen Gehalt Ausbringen

µm % ppm % ppm %

2.500 2.000 10,23 32.366 8,28 32.632 25,60 2.000 1.600 11,27 35.389 9,98 21.910 18,94 1.600 1.000 21,59 36.231 19,56 12.055 19,96 1.000 630 18,51 38.543 17,84 9.512 13,50 630 400 11,54 38.938 11,24 10.154 8,98 400 250 6,68 42.294 7,07 7.344 3,76 250 160 4,17 48.323 5,04 5.851 1,87 160 100 3,25 53.488 4,35 5.631 1,41 100 0 12,76 52.113 16,64 6.102 5,97

Gesamt 36.668 9.703

Die Aluminiumkonzentration steigt mit sinkender Korngröße, etwa 50 Prozent des Alu- miniums sind im Korngrößenbereich < 1 mm lokalisiert. Gegenläufig ist die Konzen- trationsverteilung des Kupfers. Analog zur Korngröße sinkt die Kupferkonzentration.

Etwa 64 Prozent des enthaltenen Kupfers sind in den Kornklassen > 1 mm zu finden.

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Insbesondere die hohe Gesamtkupferkonzentration von etwa ein Prozent ist auffällig und liegt klar im Bereich abbauwürdiger Kupfererze. In der Zusammenführung mit den an einzelnen Standorten anfallenden Tagesmengen von etwa 500 Tonnen muss festgestellt werden, dass täglich bis zu 5 Tonnen Kupfer unterschiedlichen baustoff- lichen Verwertungsmaßnahmen zugeführt werden und somit einer metallurgischen Nutzung verloren gehen. Diesem Zustand sollte dringend entgegen gewirkt werden.

3.2. Abgelagerte Müllverbrennungsschlacke (Alter etwa zwölf Jahre)

Bei den untersuchten Proben der abgelagerten Müllverbrennungsschlacke handelt es sich um Material, welches im Jahr 2002 bei der thermischen Behandlung von Abfällen in der MVA-Helmstedt anfiel. Eine repräsentative Probe wurde für ein am Institut für Aufbereitung, Deponietechnik und Geomechanik der TU Clausthal durchgeführtes Forschungsprojekt zur Sickerwasserprognose genutzt.

Die für die Untersuchungen verwendeten Schlacken wurden damals mit einem 40 mm Sieb klassiert und danach in einen Perku- lator (Bild 3) gegeben.

Im Perkulator wurde eine künstliche Alte- rung der etwa 6 m³ MVA-Schlacke durch die Zugabe von etwa 35 m³ Wasser, CO₂, Essigsäure sowie eine externe Beheizung über mehrere Monate auf maximal 55 °C, erreicht.

Im Gegensatz zur frischen MVA-Schlacke, wurde die hier beschriebene MVA-Schla- cke aus Abfällen des Jahres 2002 hergestellt und weist demnach ein natürliches Bild 3: Perkulator zur Sickerwasserprognose

Alter von zwölf Jahren auf. Aufgrund der künstlichen Alterung des Materials im Rah- men von Langzeituntersuchungen zur Sickerwasserprognose kann davon ausgegangen werden, dass es Eigenschaften aufweist, die einer längeren Ablagerung entsprechen.

Nach dem Ausbau des Materials aus dem Perkulator wurde eine Siebung mit einem 6 mm Sieb durchgeführt und das erzeugte Grobkorn (siehe Tabelle 2) einer Aufberei- tung mit dem Ziel der Fe- und NE-Abtrennung zugeführt.

Tabelle 2: Massenausbringen nach Siebklas- sierung mit einer Siebmaschenweite von 6 mm

Fraktion Massenausbringen %

> 6 mm 45,01

< 6 mm 54,09

Die Korngrößenverteilung und Siebmetall- analyse der Fraktion < 6 mm wird in Tabelle 3 dargestellt. Diese Fraktion wird im Weite- ren mit dem RENE-Verfahren behandelt.

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Im Unterschied zu den frischen MVA-Schlacken ist für Aluminium kein klares Konzen- trationsgefälle mit sinkender Korngröße zu erkennen. Im Vergleich zur frischen MVA- Schlacke ergibt sich eine ähnliche Wertstoffverteilung bei insgesamt etwas geringerer Konzentration. Für Kupfer ist ein deutlicheres Konzentrationsgefälle mit der sinkenden Korngröße zu erkennen, wobei die Gesamtkupferkonzentration etwas geringer als die der frischen MVA-Schlacke ist. Besonderheiten der Massen- und Wertstoffverteilung sind die leichten Erhöhungen des Massenausbringens sowie der Wertstoffkonzentra- tionen der Fraktion < 100 µm. Dies ist durch Mobilisations- und Adsorptionsprozesse der Schwermetalle sowie durch eine Verwitterung der Matrix zu begründen, welche durch die natürliche und die künstliche Alterung hervorgerufen wurden.

3.3. Müllverbrennungsschlacke der thermischen Behandlung von deponiestämmigen Ersatzbrennstoffen

Bei den untersuchten Materialproben handelt sich um zwei Rückstände, die durch die thermische Behandlung von deponiestämmigen Material und Ersatzbrennstoffen in einem Sonderversuch in der MVA-Hannover erzeugt wurden. Beide Materialien wurden im Rahmen des Landfill Mining Projektes Töns-LM generiert. Zum einen wurde aus dem Deponiekörper ausgebauter Abfall, sogenanntes Deponat, mit Frischmüll in einem Verhältnis von 1:10 gemischt und dann der Feuerung aufgegeben. Zum anderen wurde aus dem genannten Deponat in einer Mechanisch-Biologischen Aufbereitungsanlage (MBA) ein EBS hergestellt und in einer Monoverbrennung der Feuerung zugeführt.

Die bei der jeweiligen Verbrennung entstehenden MVA-Schlacken wurden direkt im Schlackenbunker beprobt und für die Untersuchungen zur Verfügung gestellt.

Folglich handelt es sich bei den untersuchten MVA-Schlacken von der Entstehung her, um frische MVA-Schlacken, der genutzte Brennstoff wurde hingegen aus Mate- rialien hergestellt, welche ein Alter von > 16 Jahren aufweisen und auf einer Deponie abgelagert waren.

Tabelle 3: MVA-Schlacke mit einem Alter von zwölf Jahren

µm % ppm % ppm %

6.300 4.000 12,03 32.370 11,07 6.489 11,20 4.000 2.000 37,44 35.820 38,11 8.610 46,24 2.000 1.000 16,84 37.829 18,11 9.169 22,16 1.000 630 9,01 33.693 8,62 5.027 6,49 630 315 9,75 27.906 7,73 3.877 5,42 315 200 4,34 28.809 3,55 3.084 1,92 200 100 2,92 34.424 2,85 3.119 1,31 100 0 7,67 45.591 9,94 4.777 5,26

Gesamt 35.185 6.971

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In Tabelle 4 wird das Massenausbringen nach einer Siebklassierung mit einer Siebma- schenweite von 6 mm dargestellt.

Fraktion Frischmüll/Deponat (10:1) Mono-Schlacke

(EBS aus Deponat)

Massenausbringen %

> 6 mm 53,81 54,06

< 6 mm 46,19 45,94

Tabelle 4:

Massenausbringen nach Sieb- klassierung mit einer Sieb- maschenweite von 6 mm Es ist zu erkennen, dass für die beiden Materialien fast identische Massenverteilungen für die Grob- und Feinfraktion vorliegen. Analog zu der abgelagerten MVA-Schlacke wurden die bei der Siebklassierung entstandenen Grobfraktionen einer Aufbereitung mit dem Ziel der Wertmetallrückgewinnung zugeführt und die erzeugten Feinfrakti- onen mit dem RENE-Verfahren behandelt.

In Tabelle 5 und Tabelle 6 werden die Korngrößenverteilungen und die Siebmetallana- lysen für die Materialien < 6 mm dargestellt.

Tabelle 5: MVA-Schlacke aus einer 10:1 Mischung Frischmüll und Deponat

Siebmaschenweite Masse Aluminium Kupfer

µm % ppm % ppm %

6.300 4.000 7,69 28.883 4,75 14.851 9,51 4.000 2.000 24,25 45.934 23,84 26.208 52,95 2.000 1.000 15,42 64.408 21,24 13.035 16,74 1.000 630 11,13 56.703 13,50 7.602 7,05 630 315 20,12 42.885 18,46 4.636 7,77 315 200 8,78 35.954 6,75 3.001 2,20 200 100 6,41 40.074 5,49 2.792 1,49 100 0 6,21 44.891 5,96 4.442 2,30

Gesamt 46.740 12.005

Tabelle 6: MVA-Schlacke aus deponiestämmigem Ersatzbrennstoff

µm % ppm % ppm %

6.300 4.000 11,80 36.011 11,41 12.108 19,20 4.000 2.000 38,46 39.025 40,32 6.497 33,58 2.000 1.000 18,69 42.104 21,14 12.686 31,86 1.000 630 10,16 35.534 9,70 4.326 5,91 630 315 10,78 29.209 8,46 3.728 5,40 315 200 3,30 30.100 2,67 2.979 1,32 200 100 2,50 32.145 2,16 3.456 1,16 100 0 4,31 35.860 4,15 2.727 1,58

Gesamt 37.229 7.442

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Sowohl die Massenverteilungen als auch die Konzentrationsverteilungen für Aluminium und Kupfer sind vergleichbar mit den Verteilungen der frischen und abgelagerten MVA- Schlacken. Auffällig sind an dieser Stelle die hohen Konzentrationen und hohen Ausbringen von Kupfer in den Kornklassen > 2 mm und die eher geringen Aluminium- und Kupferge- samtkonzentrationen der MVA-Schlacke, welche aus deponiestämmigem EBS hergestellt wurde. Das in Kapitel 3.3. beschriebene hohe Wertstoffrückgewinnungspotential für Alu- minium und Kupfer aus deponiestämmigen Materalien konnte dennoch bestätigt werden.

4. Rückgewinnung der enthaltenen NE-Metalle

Zur Rückgewinnung der in den Proben enthaltenen Wertmetallfrachten wurden weitrei- chende Untersuchungen vorgenommen. Diese orientieren sich klassischer Weise an der Korngröße. Für die Aufbereitung der Materialien wurden im Korngrößenbereich > 6 mm nach einer vorhergehenden Siebklassierung, Magnetscheidungen und eine Abtrennung der NE-Metalle über mehrstufige Wirbelstromscheidung durchgeführt.

Die bei der Grobkornaufbereitung erzeugten Stoffströme < 6 mm werden im Weiteren mit dem RENE-Verfahren aufbereitet, welches speziell für Schlacken in diesem Korngrößen- bereich entwickelt wurde. Mit dem RENE-Verfahren können dissipativ verteilte Metalle aus MVA-Schlacken zurückgewonnen werden, wobei der Fokus auf der Rückgewinnung der enthaltenen Kupfer- und Aluminiumfrachten liegt. Nach dem aktuellen Stand der Entwicklung ist die Aufbereitung aufgrund der abnehmenden Korngrößen in drei Ver- fahrensstufen zu unterteilen:

• Stufe 1: Trocken-mechanische Aufbereitungsstufe zur Abtrennung gröberer Metall- partikel (6 mm 1 mm, ggfs. 6 - 0,6 mm)

• Stufe 2: Nass-mechanische Aufbereitungsstufe zur Abtrennung feinerer Metallpartikel (1 mm bis 0,3 mm)

• Stufe 3: Nass-chemische Aufbereitungsstufe zur Schwermetallentfrachtung im Feinst- kornbereich ( < 0,3 mm).[2]

Durch die inzwischen erfolgte Integration neuer Siebtechnik und Wirbelstromscheider in modernen MVA-Schlackenaufbereitungsanlagen wurde die obere Eingangskorngröße des RENE-Verfahrens von 6 mm auf 2 mm reduziert. Im Zuge dieser Korngrößenreduzierung wurde das bisherige RENE-Verfahren zum RENE-Adapt-Verfahren weiterentwickelt. Die Neuerungen des RENE-Adapt-Verfahrens sind:

• Verschiebung der Korngröße der trocken-mechanischen Aufbereitungsstufe (von 6 mm bis 1 mm auf 2 mm bis 0,5 mm)

• Verschiebung der Korngröße der nass-mechanischen Aufbereitungsstufe (von 1 bis 0,3 mm auf 0,5 bis 0,16 mm)

• Verschiebung der Korngröße der nass-chemischen Aufbereitungsstufe (von < 0,3 mm auf < 0,16 mm)

• Integration einer zusätzlichen mechanischen Prozessstufe zur weiteren Aufbereitung der mechanisch erzeugten Konzentrate.

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4.1. Ergebnisse der Grobkornaufbereitung

Wie in den Kapiteln 3.2. und 3.3. beschrieben, standen für die Untersuchungen drei unterschiedliche Materialien für eine Grobkornaufbereitung zur Verfügung. Nach einer Klassierung bei 6 mm wurden die erzeugten Grobfraktionen einer Aufbereitung mit dem Ziel der Metallrückgewinnung zugeführt. Der besondere Fokus lag hierbei auf der Rückgewinnung der enthaltenen NE-Metalle. In Tabelle 7 werden die Ergebnisse der Metallrückgewinnung dargestellt und Literaturdaten gegenübergestellt.[1]

Tabelle 7: Ergebnisse der Grobkornaufbereitung

MVA-Schlacken Alter deponiestäm- MVA-Schlacke aus Literatur Bezeichnung 12 Jahre miger EBS Frischmüll:Deponat (10:1) (2010)

Anteil an der Gesamtmasse %

Fe-Fraktion 6,45 7,08 9,12 7,27

NE-Fraktion 0,55 0,61 0,72 0,67

Rückstand (> 6 mm) 38,91 46,37 43,97 Rückstand (< 6 mm) 54,09 45,94 46,19

Rückstand (Gesamt) 93,00 92,31 90,16 92,06

Quelle: Alwast, H., Riemann, A.: Verbesserung der umweltrelevanten Qualitäten von Schlacken aus Abfallverbrennungsanlagen, 2010, http://www.prognos.com/fileadmin/pdf/publikationsdatenbank/UBA_Endbericht.pdf

Es wird deutlich, dass aus allen aufbereiteten Stoffströmen etwa 7,5 Prozent der Masse als metallische Bestandteile separiert werden konnten. Dabei sind keine deutlichen Unterschiede zwischen den einzelnen Materialien zu erkennen. Einzige Auffälligkeit ist, dass die separierten Metallfrachten der zwölf Jahre alten und abgelagerten MVA- Schlacke etwas geringer als die der übrigen und die in der Literatur angegeben Werte sind.

Die durch Siebklassierung erzeugten Fraktionen < 6 mm wurden in weiteren Schritten mit dem RENE-Verfahren aufbereitet.

4.2. Ergebnisse der Feinkornaufbereitung mit dem RENE-Verfahren

Die bei der Grobkornaufbereitung erzeugten Feinkornfraktionen < 6 mm und die frische MVA-Schlacke < 2 mm wurden mit dem RENE-Verfahren behandelt. Dazu wurde in der ersten Stufe nach einer Ausschleusung der Partikel < 1 mm mittels Siebung ein Aufschluss durch mechanische Zerkleinerung vorgenommen, welchem eine weitere Klassierung zur Abtrennung des neu erzeugten Feinkorns nachgeschaltet wurde.

Anschließend wurden nach einer vorbereitenden Magnetscheidung aus der > 1 mm Fraktion große Anteile der enthaltenen Aluminium- und Kupferfrachten über einen Feinkornwirbelstromscheider in ein erstes Konzentrat separiert.

Nach der Feinkornwirbelstromscheidung wurden die bisher nicht weiterbehandelten Fraktionen < 1 mm, die magnetische Fraktion und der Rückstand der Feinkornwir- belstromscheidung einer selektiven Zerkleinerung mit nachgeschalteter sortierenden Klassierung zugeführt. Mittels der selektiven Zerkleinerung ist es in dieser zweiten

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Stufe möglich, die in Kapitel 2 beschriebenen Kupfer-Eisen-Phasen sowie Kupfer- Mineralphasen so aufzuschließen, dass ein Austrag in das Konzentrat gewährleistet wird. Folglich kann über die sortierende Klassierung eine Rückgewinnung der bisher in der magnetischen Fraktion ausgeschleusten Wertmetallbestandteile erreicht werden.

Weiterhin werden auch Wertmetallbestandteile mit ungünstiger Kornform oder feiner Körnung in das Konzentrat ausgetragen. Somit werden unabhängig von den magnetischen Eigenschaften und der Kornform weitere große Aluminium- und Kupferfrachten in einem zweiten Konzentrat zurückgewonnen.

Nach einer Vereinigung der einzelnen Konzentrate der Wirbelstromscheidung und sortierenden Klassierung ergeben sich die in Tabelle 8 dargestellten Kenngrößen für das zusammengeführte Konzentrat und den verbleibenden Rückstand.

Tabelle 8: Ergebnisse der Behandlung der MVA-Schlacken mit dem RENE-Verfahren MVA-Schlacken Bezeichnung Frische Alter deponie- Frischmüll:Deponat

Schlacke 12 Jahre stämmiger EBS (10:1) Ausgangskorngröße mm < 2 < 6 < 6 < 6

Massenausbringen

Konzentrat (1+2) % 1,22 1,68 1,67 2,52 Rückstand % 98,78 98,32 98,33 97,48

Konzentratkenngrößen nach den mechanischen Stufen

Aluminiumkonzentration ppm 246.065 235.690 344.659 378.746 Aluminiumausbringen % 8,19 14,26 15,54 14,27 Kupferkonzentration ppm 370.053 298.778 287.539 296.589 Kupferausbringen % 51,96 71,66 65,14 67,23

Es wird deutlich, dass insbesondere bei der Behandlung der Materialien mit einem Korndurchmesser < 6 mm hohe Kupferausbringen in einem Bereich > 65 Prozent erreicht werden. Dies ist damit zu begründen, dass durch das größere Kornspektrum der Inputmaterialien dementsprechend größere Mengen Kupfer im jeweiligen Stoffstrom lokalisiert waren. Für die frische MVA-Schlacke ist zusammenzufassen, dass aufgrund des fehlenden Kornbandes 6 mm bis 2 mm wie erwartet ein geringeres Ausbringen für Kupfer erreicht wurde. Für Aluminium lassen sich ähnliche Ergebnisse feststellen.

Die im Konzentrat erreichten Aluminiumkonzentrationen liegen in einem Bereich von 24 Prozent bis 37 Prozent und es werden aus den gröberen Stoffströmen etwa 15 Pro- zent des enthaltenen Aluminiums zurückgewonnen, aus der frischen Schlacke mit der geringeren Eingangskorngröße etwa 8 Prozent. Die im Vergleich zu den hohen Kup- ferausbringen eher geringen Aluminiumausbringen sind damit zu begründen, dass im Rahmen der durchgeführten Analytik auch mineralische Aluminiumbestandteile mit analysiert werden, jedoch nur metallisches Aluminium zurückgewonnen werden kann.

Um die Wertstoffausbringen der frischen MVA-Schlacke zu steigern und wieder auf das Niveau der übrigen Stoffströme zu bringen, wird das RENE-Adapt-Verfahren für die Behandlung der frischen MVA-Schlacke eingesetzt. Weiterhin wird das gewonnene Aluminium-Kupfer-Kollektivkonzentrat einer nachlaufenden Sortierung zugeführt, die zwei Einzelkonzentrate für Aluminium und Kupfer erzeugt.

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4.3. Ergebnisse der Feinkornaufbereitung mit dem RENE-Adapt Verfahren

Für die Feinkornaufbereitung mit dem RENE-Adapt-Verfahren wurde die frische MVA-Schlacke unter Berücksichtigung der in Kapitel 4. beschriebenen Änderungen des RENE-Verfahrens aufbereitet. Nach der zweistufigen mechanischen Aufbereitung, welche ein Aluminium-Kupferkonzentrat erzeugt, wurde eine weitere Prozessstufe integriert, welche einen Split zwischen Aluminium und Kupfer ermöglicht und folglich zwei Einzelkonzentrate erzeugt. In dieser Prozessstufe wird eine Sortierung über Un- terschiede in der spezifischen Dichte der Bestandteile des Ausgangsmaterials genutzt.

Die Ergebnisse der Aufbereitung mit dem RENE-Adapt-Verfahren werden in den Tabelle 9 und Tabelle 10 dargestellt.

Tabelle 10: Einzelkonzentrate für Al und Cu nach einer Sortierung über Unterschiede in der Dichte Massenaus- Al-Konz. Al-Ausbringen Cu-Konz. Cu-Ausbringen

bringen

% ppm % ppm % Aluminiumkonzentrat 1,46 472.451 14,74 1.9067 2,91 Kupferkonzentrat 0,74 1.0475 0,17 806.936 62,76

Verfahren RENE RENE-Adapt

MVA-Schlacken Bezeichnung Frische MVA-Schlacke < 2 mm Fraktion

Konzentrat % 1,22 2,20 Rückstand % 98,78 97,80 Konzentratkenngrößen nach den mechanischen Stufen Aluminiumkonzentration ppm 246.065 248.439 Aluminiumausbringen % 8,19 14,91 Kupferkonzentration appm 370.053 286.409 Kupferausbringen % 51,96 65,67

Tabelle 9:

Ergebnisse der Behandlung der frischen MVA-Schlacke mit dem RENE-Adapt-Verfahren

Durch die in Kapitel 4 beschriebenen Anpassungen konnten die Wertstoffausbringen für Kupfer und Aluminium in den Bereich des RENE-Verfahrens, welches mit einem Ausgangsmaterial < 6 mm arbeitet, gesteigert werden (Tabelle 9). Trotz der reduzierten Eingangskorngröße des Inputmaterials (von < 6 mm auf < 2 mm) werden Wertstoff- ausbringen von 15 Prozent für Aluminium und 65 Prozent für Kupfer erreicht. Die weitere Aufbereitung des erzeugten Mischkonzentrates mittels einer Sortierung über Dichteunterschiede hat eine erhebliche Verbesserung der Wertstoffkonzentrationen in den erzeugten Einzelkonzentraten bewirkt. Weiterhin konnten die Fehlausträge in die jeweiligen Konzentrate minimiert und die Vermarktungsfähigkeit erheblich gesteigert werden. Während vor der Trennung über Dichteunterschiede nur ein Kon- zentrat vermarktet werden konnte, ist nach der Trennung eine Vermarktung von zwei hochwertigen Einzelkonzentraten möglich.

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5. Zusammenfassung und Ausblick

Die Untersuchungen haben gezeigt, dass in MVA-Schlacken unterschiedlicher Herkunft und unterschiedlichen Alters auch nach längeren Zeiträumen ähnliche Mineral- und Metallphasen vorliegen. Von besonderer Relevanz sind an dieser Stelle Kupfer-Eisen- phasen, welche eine Ausschleusung solcher Partikel in magnetische Fraktionen fördern.

Da bisher die NE-Metallabtrennung über Wirbelstromscheider erfolgt, können die Partikel, welche Kupfer-Eisenphasen aufweisen, nicht zuverlässig zurückgewonnen werden. Weiterhin konnte festgestellt werden, dass in allen untersuchten Stoffströmen im Feinkornbereich starke Verwachsungen zwischen Metall- und Mineralphasen vorliegen, welche vor einer Sortierung mechanisch durch Zerkleinerung aufgeschlossen werden müssen. Eine Möglichkeit für die Rückgewinnung der Wertmetallbestandteile aus solchen feinkörnigen Materialien, welche starke Verwachsungen zwischen einzelnen Metallen und /oder der umgebenden Matrix aufweisen ist das RENE-Verfahren, bzw.

dessen Weiterentwicklung das RENE-Adapt-Verfahren.

Mit einer dem RENE-Verfahren vorgeschalteten Grobkornaufbereitung von drei unterschiedlichen MVA-Schlacken (Alter zwölf Jahre, deponiestämmiger EBS, 10:1 Mischung Frischmüll/Deponat) konnten mittels Überbandmagnet und Wirbelstromscheidung ähnliche Mengen an Fe- und NE-Bestandteilen separiert werden, wie sie auch bei der Aufbereitung von frischen MVA-Schlacken in industriellen Anlagen entstehen.

Für die Feinkornaufbereitung wurde das RENE-Verfahren eingesetzt. Mittels der beiden mechanischen Stufen konnten sowohl aus den 3 genannten Materialien, welche einen Korndurchmesser < 6 mm aufweisen, als auch aus frischer MVA-Schlacke < 2 mm, erhebliche Mengen Aluminium und Kupfer separiert werden. Insbesondere ist es durch die selektive Zerkleinerung der Materialien in der zweiten Stufe möglich die beschriebenen Kupfer-Eisen Phasen sowie Kupfer-Mineral-Phasen so aufzuschließen, dass eine Sortierung der Wertmetallbestandteile ermöglich wird. Folglich können hohe Wertstoffausbringen in die erzeugten Konzentrate erreicht werden. Dabei sind die Wertstoffausbringen für Aluminium und Kupfer aus den Fraktionen < 6 mm höher als aus der Fraktion < 2 mm.

Um die Wertstoffausbringen des < 2 mm Materials weiter zu steigern, wurde das RENE-Adapt-Verfahren zur Aufbereitung genutzt. Durch eine intelligente Korn- größenverschiebung der mechanischen Stufen in den Feinkornbereich konnten die Wertstoffausbringen für Kupfer und Aluminium erheblich gesteigert werden. Weiter- hin konnten durch eine nachfolgende Behandlung des erzeugten Konzentrates eine Separation in ein Aluminium- und ein Kupferkonzentrat erreicht werden. Für diesen Aufbereitungsschritt wurde ein Verfahren eingesetzt, welches eine Sortierung über Unterschiede in den Dichten der einzelnen Bestandteile bewirkt.

Im Rahmen fortführender Untersuchungen soll die Planung einer Pilotanlage voran- getrieben sowie neue Absatzmöglichkeiten für den enstehenden Rückstand aufgezeigt werden.

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6. Quellen

[1] Alwast, H., Riemann, A.: Verbesserung der umweltrelevanten Qualitäten von Schlacken aus Abfallverbrennungsanlagen, 2010, http://www.prognos.com/fileadmin/pdf/publikationsdatenbank/UBA_Endbericht.pdf

[2] Breitenstein, B., Goldmann D., Quedenfeld, I.: Das RENE-Verfahren zur Rückgewinnung Me- tallen aus Verbrennungsrückständen; In: Thomé-Kozmiensky, K. J. (Hrsg): Aschen, Schlacken, Stäube aus Abfallverbrennung und Metallurgie, TK-Verlag, Neuruppin, 2013

[3] Deike, R.; Ebert, D.; Warnecke, R.; Vogell, M.: Abschlussbericht zum Projekt Recyclingpotenziale bei Rückständen aus der Müllverbrennung, 2012, https://www.itad.de/information/studien/201 30110DEIKEHMVARecyclingpotentialAbschlussbericht.pdf

[4] Fricke, K.; Münnich. K.; Heußner, C.; Schulte, B.; Wanka, S.: Landfill Mining – Ein Beitrag der Abfallwirtschaft für die Ressourcensicherung. In: Thomé-Kozmiensky, K. J.; Goldmann, D.

(Hrsg.): Recycling und Rohstoffe – Band 5, Nietwerder: TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky, 2012

[5] Lukas, R.; Bleischwitz, R.; Krause, M.; Stürmer, M.,;Scharp, M.: Kupfereffizienz – unerschlossene Potenziale, neue Perspektiven, 2008, http://www.econbiz.de/archiv1/2009/67707_kupfereffizi- enz_potenziale_perspektiven.pdf

[6] Rettenberger, G.: Rohstoffpotential in Deponien. In: Thomé-Kozmiensky, K. J.; Goldmann, D.

(Hrsg.): Recycling und Rohstoffe – Band 5, Nietwerder: TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky, 2012

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Thomé-Kozmiensky, K. J. (Hrsg.): Mineralische Nebenprodukte und Abfälle 2 – Aschen, Schlacken, Stäube und Baurestmassen – ISBN 978-3-944310-21-3 TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky

Verlag: TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky • Neuruppin 2015

Redaktion und Lektorat: Professor Dr.-Ing. habil. Dr. h. c. Karl J. Thomé-Kozmiensky, Dr.-Ing. Stephanie Thiel, Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc.

Erfassung und Layout: Ginette Teske, Sandra Peters, Janin Burbott, Claudia Naumann-Deppe, Anne Kuhlo

Druck: Mediengruppe Universal Grafische Betriebe München GmbH, München

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