3.2 InAs-Quantenpunkte in einer GaAs-Matrix
3.2.1 Strukturanalyse an InAs-Quantenpunkt-enthaltenden GaAs-MHS
Es wurden Quantenpunkte einer ¨aquivalenten Bedeckung von dInAs=2.5 ML mit TEM-Ebenenschnitten (plan view) untersucht.
Ein Beispiel einer solchen Aufnahme war mit Abb. 1.18 gegeben. Die Bilder von bei 420, 460 und 500◦C gewachsenen Proben wurden bzgl. der Dichte, lateralen Aus-dehnung, N¨achste-Nachbar-Abst¨anden und Ausrichtungen der Quantenpunkte bzgl. der Kristallachsen analysiert. Wie in Abb. 1.18 gezeigt, finden wir eine ¨ahnliche Dichte-Wachstumstemperatur-Beziehung wie Xie et al42). Mit fallendem TS steigt die Dichte der Quantenpunkte stark an und erreicht f¨ur die niedrigsten TInAsS einige1011cm−2.
0 5 10 15
Abb. 3.4: Vergleich der Gr¨oßenverteilung f¨ur bei TInAsS = 420◦C (links) und bei TInAsS = 500◦C gewach-sene Quantenpunkte. Gr¨oßere Quantenpunkte entstehen bei h¨oheren Temperaturen.
Gleichzeitig wurde anhand der Verspannungskontraste die Basisl¨ange L (Pyramiden-grundkante, Durchmesser) der Quantenpunkte abgesch¨atzt. F¨ur die niedrigen TSergeben sich sehr kleine Quantenpunkte mit L≈ 9 nm und f¨ur die hohen TS L=14.5 nm. Diese Ergebnisse sind noch einmal in den Histogrammen in Abb. 3.4 dargestellt. Daraus wird auch ersichtlich, daß f¨ur die kleinen Quantenpunkte die Breite der Verteilung sowohl ab-solut als auch relativ gr¨oßer ist. Außerdem gibt es eine minimale Quantenpunkt-Gr¨oße von L=5 nm.
Anhand der Abbn. 3.5 und 3.6 kann man Aussagen zur Anordnung der Quantenpunkte zueinander machen. Als Bezugsachsen wurden gleichberechtigteh110iAchsen gew¨ahlt und die Winkel der n¨achsten Nachbarn bestimmt. F¨ur die bei TInAsS = 420◦C gewachsenen Proben scheint es eine leichte Bevorzugung dieser Kristallrichtung zu geben (Maximum bei 0◦) w¨ahrend man eine solche Aussage f¨ur TInAsS = 500◦C nicht treffen kann. Da in beiden F¨allen nominell exakt (001) orientierte Substrate verwendet wurden, ist eine Vorzugsrichtung durch die Unterlage ausgeschlossen. Grundmann et al.150) finden f¨ur ihre Proben eine weit deutlichere Ausrichtung der Punkte verbunden mit Basiskanten entlang dieser Richtungen. Wir interpretieren das Auftreten einer Vorzugsrichtung mit der Interaktion der Verspannungsfelder benachbarter Quantenpunkte bei ausreichend hoher Dichte. Die hohe Dichte widerspiegelt sich auch in den n¨achste Nachbarabst¨anden. Diese hat f¨ur die kleinen Quantenpunkte ein deutliches Maximum, w¨ahrend die Anordnung der großen Dots streut.
10 15 20 25 0
2 4 6
N ächste N achbar A bstand (nm )
-40 -20 0 20 40
Quantenpunkt-Anzahl
α [110]/nächster N achbar (°)
Abb. 3.5: N¨achste-Nachbar-Abst¨ande und Ausrichtung f¨ur bei TInAsS = 420◦C gewachsene Quantenpunk-te.
-40 -20 0 20 40
α [010]/nächster N achbar (°)
20 25 30 35 40
0 2 4 6
Quantenpunkt-Anzahl
N ächste N achbar A bstand(nm )
Abb. 3.6: N¨achste-Nachbar-Abst¨ande und Ausrichtung f¨ur bei TInAsS = 500◦C gewachsene Quantenpunk-te.
3.2.2 Strukturanalyse an InAs-Quantenpunkt-enthaltenden GaAs-MHS mit R¨ontgenbeugung
Ziel dieses Abschnitts soll nicht die Untersuchung der MHS-Proben auf Eigenheiten der R¨ontgenbeugungsspektren (XRD) hinsichtlich der Quantenpunkte sein, sondern die Be-schreibung des integralen Effekts der Verspannung, die durch das pseudomorph gewach-sene InAs in die Probe getragen wird. XRD von einem Arrangement selbstgeordneter Quantenpunkte wird sowohl von inneren und ¨außeren Spannungen beeinflußt, wie auch von der Form und Anordnung der Dots. Die koh¨arenten ¨Uberlagerungen in den XRD-Spektren der MHS enthalten keine Information ¨uber die Dots, sondern die diffuse Streu-ung151), die nur ¨uber das Mappen des reziproken Raums zug¨anglich ist (siehe 1.4.1).
Ein besonderer Aspekt ist hier auch die Kontrolle der Qualit¨at unserer Proben, da wir eine Zeit mit dem Problem der Zeitstabilit¨at unseres Wachstumsprozesses konfrontiert waren (siehe 1.1.2). Dies trifft insbesondere auf die bei TInAsS = 420◦C gewachsenen Pro-ben zu. Abgesehen davon ist die Reproduzierbarkeit der Wachstumsergebnisse auch im
’Normalbetrieb‘ eine Streitfrage. M¨ogliche Abweichungen k¨onnen verschiedenste
Ursa-chen haben:
• Substratpr¨aparation einschließlich Desorption,
• Substratorientierung, verschiedene Chargen,
• fehlende Rotation w¨ahrend Abscheidung, RHEED-Strahl-Aktivierung, Nullpunkts-fluktuationen des Massenfluß-Kontrollger¨ats,
• Entleerung eines Tiegels
• zunehmende Schichtdicke w¨ahrend des Wachstums und dadurch ¨Anderung der ef-fektiven Substrattemperatur TS,
• inhomogene Abstrahlung der Substratheizung, Wachstum auf unterschiedlichen Substrathaltern.
Manche dieser Fehlerursachen haben eine Zeitkonstante, die die Reproduzibilit¨at von Pro-be zu ProPro-be gef¨ahrdet, andere eine k¨urzere, die selbst Inhomogenit¨aten in einer ProPro-be zul¨aßt.
-0,5 0,0 0,5
10-6 10-4 10-2 100
2 1 -1
0 Substratpeak ΘnSL mit n=
5.8 Å Referenz BEDE
Intensität
Winkel (°)
-0,90 -0,85 -0,80 -0,75 -0,70 -0,65 -0,60
Abb. 3.7: Vergleich der BEDE-Simulationssoftware mit Ref.152) anhand des Beispiels einer typischen MHS mit dInAs=5.8 ˚A.
Spektrensimulation Zun¨achst wurde die ¨Ubereinstimmung der kommerziellen Simu-lationssoftware der Firma BEDE153)mit einer auf den gleichen Formeln basierenden ver-glichen152), die anders als153)die Elastizit¨atsmodule C11, C21und C44benutzt, anstatt sie aus dem Poissonverh¨altnis zu berechnen. Das Ergebnis dieses Vergleichs ist in Abb. 3.7 zusammen mit dem zugeh¨origen experimentellen Spektrum zu sehen. Die ¨ Ubereinstim-mung ist sehr gut und erst f¨ur große Winkel (siehe Bildeinsatz) beobachten wir gewisse Abweichungen, die aber f¨ur unsere Zwecke akzeptabel und darum nicht weiter Bestand-teil der Diskussion sein sollen. Außerdem sind in Abb. 3.7 die Begriffe Substratpeak und
SL-Peak n-ter Ordnung anhand des Beispiels deutlich gemacht. Die dargestellte Probe ist eine mit einer InAs-Bedeckung von dInAs=5.8 ˚A und wurde in beiden F¨allen mit denselben Parameters¨atzen angepaßt (12 nm AlxGa1−xAs, x=0.2 und 29 nm GaAs).
640 9.5 A
Intensität
647 5.8 A 645 4 A 644 7.5 A
-2000 0 2000
θ−2θ (sec)
ohne InAs 641
Abb. 3.8: Vergleich verschiedener 10-periodiger MHS mit bei TInAsS = 500◦C gewachsenen Quantenpunk-ten. Gegeben sind auch die aus den Simulationen gewonnenen Bedeckungen dInAsund die Probennummern.
Wachsende InAs-Bedeckung Im n¨achsten Bild 3.8 sind die experimentellen Spek-tren einer Reihe von bei TInAsS = 500◦C gewachsenen InAs-Quantenpunkt-Proben mit der ¨aquivalenten Bedeckung als Parameter gegen¨ubergestellt. Außerdem sind die fortlau-fenden Probennummern gegeben, denen zu entnehmen ist, daß die Proben in zeitlicher Nachbarschaft entstanden. Die Bedeckung wurde aus der Spektrensimulation gewonnen.
Angefangen von 0 ˚A (kein InAs- die beiden mit Pfeilen markierten Satelliten erschei-nen aufgrund einer AlGaAs-Barriere) verschiebt sich der Satellitenpeak 0-ter Ordnung mit zunehmender Bedeckung weg vom Substratpeak. Die D¨ampfung der Satelliten in diesen Proben ist recht hoch. Insbesondere f¨ur kleine Bedeckungen erscheinen eine Art Nebensatelliten, die wir als Indiz nehmen, daß gleichzeitig ausgedehnte Plateaus mit un-terschiedlicher InAs-Monolagenbedeckung bestehen. Die Satelliten erlauben die Bestim-mung der Periodenl¨ange. Im Bereich der SL-Peaks −3 ≤ n ≤ 1treten außerdem Pen-dell¨osungsoszillationen auf, die von den Phasenverschiebungen zwischen der gebeugten Welle der obersten Grenzfl¨achen und der unteren Grenzfl¨ache des Schichtpakets zum Sub-strat herr¨uhren. W¨aren die Schichten nichtperiodisch, g¨abe es diese nicht.
Eine interessante Tatsache ist auch, daß das Interferenzsystem um den (004) Reflex mit einer Phase von 2π zyklisch verschiebt154). Das bedeutet, daß die Spektren in einer gewissen Hinsicht vieldeutig sind. Durch die systematische Probenreihung entf¨allt die Unsicherheit jedoch.
Die Ergebnisse als Funktion der Abscheidungszeit aufgetragen (Abb.3.9) zeigen einen klaren linearen Zusammenhang zwischen der Zeit tInAs und dInAs. Das heißt, daß das Mo-dell der ¨aquivalenten Schichtdicke durch die R¨ontgenstrukturanalyse gedeckt ist. Diese Tatsache, daß insbesondere die nahe beim 0-ten Satellitenpeak gelegenen Strukturen von
0 10 20 30 40 50
Abb. 3.9: Abh¨angigkeit der ¨aquivalenten Bedeckung von der Abscheidungszeit bei TInAsS = 500◦C. Der linear Zusammenhang unterst¨utzt das in Abb. 3.2 gezeichnete Bild.
einem chemischen Mittel und nicht von der Submikrometergeometrie abh¨angen, finden wir z.B. auch bei Darhuber et al155).
-2000 -1000 0 1000
Abb. 3.10: Links) Bei verschiedenen TS gewachsene InAs-MHS. Rechts) Anpassung der bei TInAsS = 420◦C gewachsenen Probe mit den gegebenen Parametern.
Dotgr¨oßen Die im Vergleich zu den kleineren TInAsS = 420◦C viel st¨arkere D¨amp-fung der Satelliten der Proben, die bei TInAsS = 500◦C gewachsen werden, wird aus der Abb. 3.10 links ersichtlich. Beide Proben weisen eine subkritische Schichtdicke auf. F¨ur die bei tiefen Temperaturen gewachsene Probe ergeben sich glattere Schichten, die eine schw¨achere D¨ampfung der Satelliten zur Folge haben. Das liegt daran, daß die thermische Energie der Adatome zu gering ist, um zur Inselbildung notwendige Stufenkletterprozes-se durchzuf¨uhren. Im rechten Bild ist die Anpassung dieStufenkletterprozes-ser Probe mit 15 Perioden je 379 ˚A GaAs und 3.33 ˚A InAs. Trotz der bei dieser Probe aufgetretenen Zeitverz¨ogerun-gen beim Wachstum ist die Reproduzierbarkeit von Periode zu Periode so gut, daß sehr klare Pendell¨osungsoszillationen auftreten, die auch hervorragend simuliert werden. Die im rechten Bildteil auftretenden geringen Verschiebungen der Pendell¨osungen gegen das Experiment k¨onnen im zweidimensionalen Modell durch Zwischenschichten korrigiert werden. Solche Zwischenschichten sind durch In-Diffusion oder Segregation ins GaAs-Matrixmaterial vorstellbar.
Abschließend zu den Untersuchungen mit R¨ontgenbeugung seien in Abb. 3.11 noch zwei Spektren mit den zugeh¨origen Anpassungen f¨ur zwei Quantenpunkt-enthaltende
-6000 -3000 0 3000 Experiment
Intensität
Winkel (sec) Simulation
-2000 0
100 101 102 103 104
105 7.5 A InAs
Intensität
Winkel (sec)
Abb. 3.11: Links) Bei TInAsS = 420◦C gewachsene Quantenpunkt-Probe mit Anpassung (15 Perioden).
Rechts) Bei TInAsS = 500◦C gewachsene Probe mit Anpassung (10 Perioden).
Proben gezeigt, die bei TInAsS = 420◦C (links) und bei TInAsS = 500◦C (rechts) mit
¨ahnlichen Bedeckungen gewachsen wurden. Die Erreichung von mehr als 15 Satelliten bedeutet bei nur 15 Perioden eine hervorragende Kristallqualit¨at, obgleich die Probe mit ihrem ¨Ubergang zum 3-D Wachstum offensichtlich mehrere Kristallebenen zur Interfe-renzbildung anbietet. Die ¨aquivalente Schichtdicke ist 5.8 ˚A. Die Anpassung ist ebenfalls
¨uber den breiten Bereich sehr befriedigend. F¨ur die rechts pr¨asentierte Anpassung gilt das Gesagte mit der Einschr¨ankung, daß wie bei der Probe mit subkritischer InAs-Dicke aus Abb. 3.10 ein Nebensatellit erscheint. Aus Simulationen wissen wir, daß solche lo-kalen Maxima auch auftreten k¨onnen, wenn die Periodizit¨at einmalig gest¨ort ist, z.B. die 4. InAs-Schicht m¨oge fehlen.
Es soll zusammengefaßt werden, daß wir das Bild einer ¨aquivalenten Dicke mit der R¨ontgenstrukturanalyse st¨utzen konnten. Es wurde eine lineare Beziehung zwischen Wachstumszeit und Schichtdicke gefunden. Die Breite der Satellitenpeaks ist f¨ur die un-terschiedlichen Wachstumsmodi etwa gleich und kann mit der f¨ur superd¨unne Quanten-gr¨aben verglichen werden. Die D¨ampfung ist dagegen deutlich geringer f¨ur die Proben mit geringerer Wachstumstemperatur (TInAsS = 420◦C). Dies interpretiere ich als di-rekte Folge der starken Rauhigkeit der ohne Wachstumsunterbrechungen gewachsenen Hochtemperatur-Proben. F¨ur viel gr¨oßere Strukturen (Ge-Quantenpunkte) wurde anstelle der hier beobachteten aufgespaltenen Peaks eine starke Verbreiterung beobachtet155).