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B R E N N P U N K T

24 Physik Journal 16 (2017) Nr. 12 © 2017 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim

bert Hanbury Brown und Richard Q. Twiss analoge Ansätze, um den Durchmesser von Sternen zu messen [4]. Diese Arbeiten waren ein Auslöser für die folgende sys- tematische quantenmechanische Beschreibung von Lichtfeldern mit- hilfe von Korrelationsfunktionen durch Roy Glauber, ein Grund- bestandteil der modernen Quan- tenoptik [5]. Diese Konzepte auf eine mehrdimensionale Abbildung komplexer atomarer Anordnungen zu erweitern, war jedoch heraus- fordernd, weil dann viele räumliche Frequenzen zu schwer analysier- baren Intensitätskorrelationen führen und die Messdaten von den Koordinaten aller Detektoren ab- hängen.

Um das neue Verfahren zu demonstrieren, erzeugten die Forscher die Phasenänderungen zwischen den „Schnappschüssen“

unter kontrollierten Bedingungen [2]. Dazu verwendeten sie die Strah- lung des Freie-Elektronen-Lasers FLASH bei DESY in Hamburg mit 13,2 nm Wellenlänge und bildeten eine Maske ab, deren Löcher je 4 μm groß sind und eine zweidi- mensionale hexagonale Struktur darstellen. An der Maske findet keine inkohärente Streuung statt, terferenzmuster räumlich versetzt.

Bei längeren Messungen variiert φ zufällig, und das Interferenzmuster geht verloren: Kohärente Methoden sind nicht mehr anwendbar.

Daher ist beim „Incoherent Dif- fractive Imaging“ die Belichtungs- zeit so kurz, dass φ währenddessen konstant bleibt. Dann zeigt jeder Schnappschuss ein Interferenz- muster, das jedoch abhängig von φ zufällig verschoben ist. Ein Mitteln aller Einzelaufnahmen löscht da- her weiterhin die Interferenz aus.

Multipliziert man aber die Intensi- täten an zwei Detektorpositionen r1 und r2, bleibt nach dem Mitteln als Funktion des Abstands (r2 – r1) ein Interferenzmuster bestehen.

Bis auf eine Konstante entspricht es dem Muster, das sich aus kohä- renter Streuung ergibt, weil in der relativen Koordinate (r2 – r1) die ab- solute Verschiebung durch φ nicht beiträgt. Im Bild des Doppelspalt- experiments lässt sich das Mus ter durch die Interferenz von zwei möglichen Pfaden erklären, welche die von beiden Atomen emittierten Photonen zurücklegen können.

Die Idee, aus Intensitätskorre- lationen Strukturinformationen zu gewinnen, ist nicht neu. Vor über 50 Jahren verwendeten Ro-

S

ehen heißt verstehen – daher haben bildgebende Verfahren in Forschung und Technik eine herausragende Bedeutung. Um kleinste Strukturen abzubilden, ist seit vielen Jahrzehnten die Rönt- genkristallographie etabliert. Damit ist es möglich, die Struktur kris- tallisierter Moleküle abzubilden, was etwa für die Entschlüsselung des menschlichen Erbguts entschei- dend war. Viele biologisch relevante Moleküle kristallisieren aber nicht.

Mithilfe des „Coherent Diffractive Imaging“ lassen sich dennoch ein- zelne nanoskopische Objekte durch Röntgenbeugung analysieren [1].

Kürzeste Röntgenpulse erlauben es nicht nur, einzelne Moleküle und Nanokristalle abzubilden, sondern auch chemische Prozesse zeitlich aufgelöst darzustellen.

Um in Streubildern stabile Inter- ferenzmuster zu erhalten, muss der gesamte Prozess kohärent ablaufen.

Die hohe Intensität der Röntgen- strahlung, die für ein hinreichendes Signal nötig ist, führt aber zu inkohärenter Steuung, z. B. durch Fluoreszenzstrahlung oder zuneh- mende Compton-Streuung. Kürz- lich haben Physiker aus Erlangen und Hamburg ein komplementäres Abbildungsverfahren gefunden, das genau dieses inkohärente Streulicht ausnutzt („Incoherent Diffractive Imaging“) [2, 3].

Das Prinzip lässt sich mit einer Variante des Doppelspalt-Expe- riments illus trieren, bei der Licht an zwei Atomen streut (Abb. 1). In einem Detektor wird durch den Unterschied ∆s der Streupfade ein Interferenzmuster nachgewiesen.

Die charakteristische räumliche Frequenz, mit der sich das Muster in festen Abständen wiederholt, hängt von der Anordnung der Atome ab. Im Allgemeinen folgt das gebeugte Licht der räumlichen Fourier-Transformation der zu untersuchenden Struktur. Inkohä- rente Streuung lässt sich durch eine Phasenverschiebung φ in einem der Streupfade modellieren, die das In-

Korreliert abgebildet

Eine neue Methode erlaubt es, mit inkohärent gestreutem Licht Strukturen auf atomarer Skala räumlich abzubilden.

Abb. 1 Streut Licht kohärent an zwei Atomen, ergibt sich ein Interferenzmus- ter in der Intensität (a). Eine Phasenän- derung φ verschiebt das Interferenzmus- ter (b). Für inkohärent gestreutes Licht verschwindet beim Mitteln über φ die

Struktur aus dem Detektorsignal. Beim

„Incoherent Diffractive Imaging“ nutzt man das Korrelationssignal der Inten- sitäten aus verschiedenen Detektoren (c). So bleibt auch nach dem Mitteln die Strukturinformation erhalten.

0,1

SignalMittelungSignal

φ = π φ = 0

Detektorposition r

∆s

φ r

φ φ

r2

r1

Atome Röntgen- licht

Detektor

a b

c

(2)

B R E N N P U N K T

© 2017 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Physik Journal 16 (2017) Nr. 12 25 sodass die Strahlung keine Phasen-

änderung erfährt. Stattdessen wur- de die räumliche Phasenstruktur des einfallenden Lichts durch einen Diffusor von Puls zu Puls zufällig variiert. Eine CCD-Kamera zeich- nete für jeden Puls einen „Schnapp- schuss“ auf, wobei die 300 × 300 verwendeten Pixel der Kamera als Matrix unabhängiger Detektoren dienten und somit die gleichzeitige Messung von Intensitätskorrelati- onen bei verschiedenen relativen Abständen erlaubten. Ausgewertet wurden aber nur die Intensitäten an den so genannten magischen Posi tionen, an denen nur wenige bekannte räumliche Frequenzen zur Intensitätskorrelation beitragen können. Damit war es möglich, alle Frequenzen der gesamten Struktur in mehreren einfacheren Teilschrit- ten zu bestimmen und die Struktur der Maske exakt zu rekonstruieren.

In einer zeitgleich erschienenen theoretischen Arbeit wird die Me- thode auf verblüffend einfache Art für dreidimensionale Strukturen verallgemeinert [3]. Die Autoren nutzen aus, dass Kreuzkorrela- tionen der Amplituden des ge- beugten Lichts an verschiedenen Detektorpositionen auch im in- kohärenten Fall die gewünschten Strukturinformationen enthalten (Abb. 2). Zwar ergeben sich im Ex- periment nur Intensitäten – für das an den Atomen gestreute Licht ent- spricht das Betragsquadrat dieser Kreuzkorrelation bis auf eine Kon- stante aber gerade der Intensitäts- korrelation zweiter Ordnung. Diese Beziehung gilt nicht für beliebige Lichtquellen, ist aber als Siegert-Re- lation bereits für thermisches Licht wie das einer Glühbirne bekannt.

Weil aus dem „Incoherent Diffrac- tive Imaging“ die Intensitätskorre- lation zweiter Ordnung folgt, erhält man damit die gleichen Struktur- informationen wie mit kohärenten Methoden.

Auf atomarer Größenskala steht die experimentelle Demonstration zwar noch aus. Die Methode nutzt aber ideal die Eigenschaften von Freie-Elektronen-Lasern, deren Pulse sehr intensiv und kurz sind.

Weil das „Incoherent Diffractive Imaging“ nur inkohärent streuende

Atome abbildet, könnte es beispiels- weise ermöglichen, die Funktion von Metallatomen in Biomolekülen zu untersuchen. So spielen etwa Eisen-Schwefel-Cluster bei der Um- wandlung inerter Stickstoffmole- küle in eine biologisch verwertbare Form eine wichtige Rolle [6], und Mangan-Calcium-Cluster sind für die Photosynthese relevant [7]. Bei diesen Reaktionen treten subtile Strukturänderungen der Cluster auf, die das neue Verfahren mög- licherweise auflösen könnte, weil der große Wirkungsquerschnitt für inkohärente Streuung hohe Signalraten verspricht. Schon die einzelnen Bilder dieses Verfahrens enthalten mehr Strukturinformati- onen als bei kohärenter Streuung,

weil sich die Detektoren unabhän- gig positionieren lassen und die Intensität des gestreuten Lichts räumlich gleichmäßiger verteilt ist – ein wesentlicher Fortschritt bei der Röntgenstrukturanalyse.

Jörg Evers [1] A. Barty, J. Küpper und H. N. Chapman,

Annu. Rev. Phys. Chem. 64, 415 (2013) [2] R. Schneider et al., Nat. Phys. (2017),

DOI: 10.1038/nphys.4301

[3] A. Classen et al., Phys. Rev. Lett. 119, 053401 (2017)

[4] R. Hanbury Brown und R. Q. Twiss, Nature 178, 1046 (1956)

[5] R. J. Glauber, Phys. Rev. 130, 2529 (1963)

[6] T. Spatzel et al., Science 345, 1620 (2014) [7] J. Yano und V. Yachandra, Chem. Rev.

114, 4175 (2014)

Priv.-Doz. Dr. Jörg Evers, Max-Planck- Institut für Kern- physik, Saupferch- eckweg 1, 69117 Hei- delberg

Abb. 2 Monochromatisierte FEL-Strah- lung streut inkohärent an der Probe.

Eine CCD-Kamera detektiert das Interfe- renzmuster, das von den zufälligen Pha- sen der inkohärenten Streuung abhängt

(a). Beim Mitteln der Intensitätskorrelati- onen vieler Aufnahmen (b) ergibt sich ein Bild der Fourier-Transformation des Objekts (c). Aus diesem lässt sich die Struktur des Objekts rekonstruieren (d).

a

b

c

e d

CCD

Korrelation und Mittelung XFEL

a b

d c CCD

Probe Mono-

chromator

Korrelation und Mittelung XFEL

A. Classen / FAU Erlangen-Nürnberg

Das Innenleben der Cheops-Pyramide ist komplexer als gedacht: Ägyptische, japanische und französische Physiker entdeckten einen Hohlraum oberhalb der Großen Galerie, der etwa zwei Me- ter breit, acht Meter hoch und 47 Meter lang ist. Dazu wiesen sie Myonen aus

der Höhenstrahlung mit Plastikszin- tillatoren nach. Die Methode ist nicht neu: In den 1960er-Jahren ließ sich damit zeigen, dass es in der Chephren- Pyramide nur eine Kammer gibt.

K. Morishima et al., Nature (2017), DOI: 10.1038/nature24647

M Y O N E N E N T H Ü L L E N W E I T E R E K A M M E R

Dudarev Mikhail / Shutterstock

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