1 Radioaktivität in der Natur
Entdeckung der Radioaktivität des Uran
1896 Henri Becquerel
Untersuchungen zum Zusammenhang von X-Strahlung und Phosphoreszenz
Schwärzung von Fotoplatten durch in schwarzem Papier verpackte Uransalze (Ausschluss des Sonnenlichtes)
Schwärzungsintensität proportional der Uranmenge Becquerelstrahlung
Entdeckung des „Phänomens Radioaktivität“
Entdeckung der Radioaktivität
(Marie Curie 1867 – 1934, Pierre Curie 1859 –1906)
1898 Marie Curie (mit Pierre Curie, H. Becquerel)
Th-Strahlung ähnlich Uran
1902
einige Uranerze waren radioaktiver als reines Uran (Polonium, Radium Entdeckung)Strahlung ist unabhängig vom chemischen und physikalischen Zustand
Entdeckung der Radioaktivität
1909 Geiger und Marsden Streuexperimente mit Alpha-Teilchen 1911 Interpretation durch Rutherford Æ Atomkern
1919 Rutherford: 1. Kernumwandlung
N + α Æ O + ρ
1930 Cockcroft und Walton: 1. Beschleuniger
Li + ρ Æ α + α (1. Kernzertrümmerung)
1932 Entdeckung des Neutrons durch Chadwick
Erklärung der Isotopie
1934 Irène Joliot-Curie und Frédéric Joliot
Radioaktive Phosphor- und Silicium-Isotope durch Kernumwandlung
1938 Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz
Straßmann, Lise Meitner
Entdeckung der Radioaktivität
1938 Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner
O. Hahn und F. Straßmann
im Deutschen Museum München vor dem Arbeitstisch des
Berliner Teams (1962)
Teil des Arbeitstisches, auf dem O. Hahn und F. Straßmann
Ende des Jahres 1938 die Kernspaltung experimentell nachwiesen
Lise Meitner bei einem Vortrag in Bonn (1949)
Entdeckung der Radioaktivität
1939 Synthetisierung der Elemente
Neptunium (Z=93), Plutonium (Z=94) 1942 1. Kernreaktor kritisch
Enrico Fermi, Chicago – Manhattan Projekt 1945 1. Atombomben auf Hiroshima und Nagasaki
1951 1. Kernreaktor zur Energiegewinnung
Industrieelle Kernenergiegewinnung Kernbrennstoffkreislauf
Radioaktive Nuklide und Bestrahlungsanlagen für Medizin und Wirtschaft Arbeiten zur Kernfusion
Synthese schwerster Elemente
Erste Untersuchungen zum Wesen der Radioaktivität
- Begriff „Radioaktivität“ von
Marie Curie
geprägt:„Aussenden energiereicher Strahlung aus Atomen“
lat. radius = der Strahl
Pierre Curie:
Ablenkungsversuche von radioaktiver Strahlung im Magnetfeld:
3 Arten der Strahlung, genannt α, β, γ – Strahlung - positiv geladen, negativ geladen, nicht geladen
Ernest Rutherford und Mitarbeiter
α-Strahlen: positiv geladen, Heliumkerne 42He2+
β-Strahlen: negativ geladene Teilchen, schnelle Elektronen
γ-Strahlen: ähnlich Röntgenstrahlung eine elektromagnetische Strahlung hoher Energie
Ernest Rutherford, Frederick Soddy 1902
Hypothese: Radioaktivität ist auf spontanen Zerfall von Atomkernen zurückzuführen,
bei Zerfall wird radioaktive Strahlung frei und es bilden sich Atome eines anderen Elementes
Definition der Radioaktivität
- spontane Umwandlung instabiler Kerne unter Energieabgabe
- Energieabgabe erfolgt in Form ionisierender Strahlung
* direkt vom Atomkern aus
* indirekt durch die Kernumwandlung in der Elektronenhülle erzeugt
- spontaner exothermer Vorgang wird bezeichnet als:
radioaktive Umwandlung – radioaktiver Zerfall
- Arten der Umwandlungen:
Alphaumwandlung
Betaumwandlung (β-, β+, Elektroneneinfang)
Gammaübergänge (γ-Strahlung, Kernisomerie, innere Konversion, Mößbauer Effekt)
spontane Kernspaltung
spontane Nukleonenemission
spontane Emission schwerer Teilchen
Radioaktivität
- Eigenschaft vieler Stoffe, die in der Natur vorkommen
- Mensch hat kein Sinnesorgan zur direkten Wahrnehmung der Radioaktivität
- Phänomen der Radioaktivität erst Ende des 19. Jahrhunderts entdeckt
- entscheidende Auswirkungen auf Wissenschaft und
Technik; auf Mensch und Umwelt
Kernaufbau- und Kernzerfallsreaktionen in Sternen
Relative Elementmenge
Relative Elementmenge geht über mehr als 10
Größenordnungen und stellt für den analytischen
Nachweis unterschiedliche Probleme dar.
Periodensystem
Suche nach einem Ordnungssystem für die bekannten Elemente:
- 1829 J.W. Döbereiner Triadenregel
Element Masse
Calcium Ca 40,078 u
Strontium Sr 87,62 u Mittelwert von Ca und Ba = 88,5 u Barium Ba 137,327 u
Diese Erkenntnis wurde in seiner Arbeit „Versuch zu einer Gruppierung der elementaren Stoffe nach ihrer Analogie“ veröffentlicht. Er ordnete dabei 30 von damals 53 bekannten Elemente in
Dreiergruppen, den „Triaden“ an
- 1896 L. Meyer, D. Mendelejew
verwandtschaftliche Beziehungen in chemischen und physikalischen Eigenschaften, Grundregeln der Veränderungen
bei schweren Elementen relativistischen Effekt beachten - 1913 H.J.G. Moseley
freie Felder im PSE, Voraussagen möglich (für genaue Einordnung Moseleysches Gesetz wichtig)
- Kernladungszahl = Zahl der Protonen / Elektronen = Ordnungszahl
Entdeckung der Elemente
- stabile Elemente:
ein großer Teil der Lücken im PSE wurde noch im vergangenen Jahrhundert geschlossen
zuletzt wurden gefunden: Hafnium (Hf, 1922), Rhenium (Rh, 1925)
in der Natur vorkommende radioaktive Elemente:
Uran (U, 1789), Thorium (Th, 1828),
Zerfallsprodukte des Urans und Thoriums:
Polonium (Po), Radon (Rn), Francium (Fr), Radium (Ra), Actinium (Ac), Protactinium (Pa)
- künstliche Elemente:
fehlte noch Z = 43 Technetium (Tc), Z = 85 Astat (At)
Herstellung durch Kernreaktionen: Neptunium (Np), Plutonium (Pu), Americium (Am) usw.
Moseleysches Gesetz (1913)
- Wurzel aus der Frequenz v einer bestimmten Serie von Röntgenstrahlen proportional zur Ordnungszahl
a, b Konstanten, b für Linien einer gegebenen Serie gleich (z. B. Kα)
Kennzeichnung der Atomarten
- verschiedene Atomarten, die sich durch Massen- oder Ordnungszahl unterscheiden = Nuklide
- IUPAC-Regel
E = Elementsymbol A = Massezahl, Nukleonenzahl Z = Ordnungszahl
- zur Charakterisierung von radioaktiven Nukliden noch wichtig:
Halbwertzeit, Art und Energie der Strahlung - Schema des PSE zum Eintrag aller Nuklide unzureichend:
Übergang zur Nuklidkarte
Status: ca. 270 stabile Nuklide und über 2000 instabile Nuklide bekannt
A Z E
Isotopie
- Untersuchung der natürlich vorkommenden Elemente führte zur Erkenntnis, dass ein Element in Form von verschiedenen Atomarten auftreten kann
(Massenunterschied, Ausnutzung zur Trennung)
- 1913 Vorschlag von F. Soddy:
Atomarten haben gleichen Platz im PSE ) Isotop (auf gleichem Platz)
- z. B. Zinn (Sn) hat 10 stabile, 18 instabile (radioaktive) Isotope
- „natürliche Reinelemente“ eine stabile Atomart: Be, F, Na, Al, P, I
Nuklidkarte
es hat sich als zweckmäßig erwiesen, alle Nuklide im Z (Ordinate), N (Abszisse) Diagramm aufzutragen
Ablesbare Angaben in Nuklidkarte
- Elementsymbol - Nukleonenzahl
- Häufigkeit in der Natur
- Charakteristik der radioaktiven Umwandlung - Einfangquerschnitt
Stabil ß
-ß
+α
Nuklidkarte U-238-Kette
α β
−β
+, ε n
p
206Pb
210
Po
210
Bi
210
Pb
214
Po
214
Bi
214
Pb
218
Po
222
Rn
226
Ra
Anordnung der Isotope, Isotone, Isobare, Isodiaphere in der Nuklidkarte
Z
Kernaufbau
-
Atome haben Durchmesser von etwa 10
-10m, Atomkern 10
-14m (Rutherfordsches Streuexperiment)
-
positiv geladener Kern und Elektronenhülle Ladungsausgleich im Grundzustand
-
Differenz zwischen Neutronen- (N) und Protonenzahl (Z)
= Neutronenüberschuss (NS)
NS = N – Z = A – 2 Z
A = Massenzahl, Nukleonenzahl
Kernmasse
- Massen der Atome liegen in der Größenordnung von 10-27 kg (H) bis 10-25 kg (schwere Kerne)
- um Rechnen zweckmäßiger zu gestalten wurde anstelle der absoluten die relative Atommasse eingeführt
- die relative Atommasse gibt an, wie viel größer die Ruhemasse eines Nuklides als die atomare Masseneinheit (u) ist
- als atomare Masseneinheit (u) wird der 12. Teil der Ruhemasse eines Atoms des Nuklides 126C definiert:
mu = 1/12ma(126C) = 1 u
- Umrechnung zwischen atomarer Masseneinheit und SI Einheit:
1 u = 1,66654 x 10-27 kg
Rutherford‘scher Streuversuch I
Lord Ernest Rutherford (engl. Physiker, 1871 – 1937) wollte 1911 die innere Struktur von Goldatomen untersuchen. Dazu ließ er schnelle Alphateilchen eines radioaktiven Präparats auf eine wenige mm dünne Goldfolie (Target) fallen. Um die Goldfolie herum wurde ein Zinksulfid – (ZnS) beschichteter Detektorschirm gedreht, der durchgelaufene oder abgelenkte Teilchen registriert.
Ein Alphateilchen verursacht auf dem ZnS-Schirm einen kleinen Lichtblitz, der durch ein Mikroskop mit bloßem Auge erkannt werden kann.
Folgerungen aus Rutherford‘schem Experiment
- Streuung im großen Winkel nur durch einzigen elastischen Streuprozess (keine Mehrfachstreuung)
- nur durch ein starkes elektrisches Feld verursacht (Einfluss der Elektronen vernachlässigbar)
- die positive Ladung und fast die gesamt Masse des Atoms muss konzentriert im Atomkern
- Streuformel:
Die Zahl der gestreuten α – Teilchen nimmt mit dem Quadrat der Kernladungszahl Z der bestrahlten Substanz zu
- gebildet von Nukleonen (Protonen Z und Neutronen N)
- im Unterschied zu gebundenen Neutronen im Kern, zerfallen freie Neutronen:
n (t½ = 10.6 min) p+ + e- + v + ΔE
- deshalb Masse des Nukleons ist kleiner als die der freien Protonen und Neutronen (Zusammenhang Massendifferenz und Bindungsenergie)
- Nukleonenzahl (Massenzahl) A = Z + N
- Atom ist aufgebaut aus Neutronen, Protonen und Elektronen, andere Elementarteilchen und Antiteilchen erscheinen als Produkte der Kernzerfälle, Wechselwirkung mit
hochenergetischen Teilchen z. B.
Atomkern
Bindungsenergie
- Messungen ergaben, dass die Masse des Atomkerns (mK) stets kleiner ist als die Summe der bildenden Nukleonen (mP,N)
- Fehlbetrag =
Massendefekt
Δm = Zmp + Nmn – mk(AZX)
- die dem Massendefekt (Δm) äquivalente Energie ist Maß für
„Festigkeit“ der Nukleonenbindung =
Bindungsenergie
EB(AZX) = ΔmcO2
- weitere Größe ist die mittlere Bindungsenergie je Nukleon (f) f = EB(AZX) / A
Bindungsenergie II
Bindungsenergiekurve
- für alle Atomkerne mit Nukleonenzahlen zwischen 30 und 150 beträgt die mittlere Bindungsenergie je Nukleon ca. 8,5 MeV die halbempirische Bethe-Weizsäcker-Formel spiegelt gut den Kurvenverlauf wieder
- Abfall zu leichten und schweren Kernen hin lässt Schluss zu, dass Kernbindungsenergie auf zwei Wegen freigesetzt werden kann, exotherme Vorgänge:
* Verschmelzung leichter Atomkerne
* Spaltung schwerster Atomkerne
Stabilität und Kerntypen
- 112 Elemente bisher bekannt, nur 81 haben stabile Isotope
20983Bi ist das schwerste stabile Isotop (…Publikation (2003): HWZ 1,9 x 1019 Jahre)
daraus folgt: 209 82Pb
- mehr als 1900 Nuklide bekannt, davon ca. 275 stabil, andere radioaktiv
- Atomkerne können entsprechend ihrer Neutronen- und Protonenzahl in vier Z, N-Typen eingeteilt werden:
* gerade Nukleonenzahl:
gg – Kerne uu – Kerne
* ungerade Nukleonenzahl:
gu – Kerne ug – Kerne
Magische Zahlen
- bei Protonen oder Neutronenzahlen Z = 2, 8, 20, 28, 50, 82
N = 2, 8, 20, 28, 50, 82, 126
treten viele stabile (besonders stabile) Nuklide auf, dies resultiert aus dem Schalenmodell
- ungewöhnlich hohe Stabilität haben die doppelt magischen Kerne:
42He, 168O, 4020Ca, 20882Pb
- Vorhersage:
Schalenabschlüsse für Z = 114 und N = 184 vorhergesagt gruppieren sich um doppelt magischen Kern 298114X
Bindungsenergiefläche der Atomkerne
Regeln
- 1. Isobarenregel von J. Mattauch:
bei ungerader Nukleonenzahl A gibt es maximal nur ein stabiles Nuklid
- 2. Isobarenregel von J. Mattauch:
bei gerader Nukleonenzahl A gibt es meistens zwei, seltener drei stabile isobare Nuklide, deren Ordnungszahlen sich um zwei Einheiten unterscheiden
- Astonsche Isotopenregel:
bei ungerader Ordnungszahl Z gibt es höchstens zwei stabile Nuklide, bei geradem Z dagegen oft wesentlich mehr
Ausnahme: Tc (Z = 43), Pm (Z = 61), Elemente Z > 83 haben nur instabile Nuklide
Emission von Teilchen oder Energiequanten
α-Strahlung:
Emission eines 4He-Kernes: 226Ra → 222Rn + α β-Strahlung:
Emission eines Elektrons: 14C → 14N + e-+ ν oder
Emission eines Positrons: 40K→ 40Ca + e+ + ν oder
Elektroneneinfang: 40K + e- → 40Ar + ν γ-Strahlung:
Emission energiereicher elektromagnetischer Strahlung (γ-Quanten oder Photonen)
Umwandlungsgesetz (Zerfallsgesetz)
- bei großer Anzahl von Kernen kann man angeben, wie viele Umwandlungen sich im Zeitintervall ereignen
- zum Zeitpunkt t, in einheitlicher Substanz N Atome, dann wandeln sich im Zeitintervall dt im Mittel
dN = -λ Ndt um. λ = Umwandlungskonstante/Zerfallskonstante
- Die Integration ergibt:
- In N(t) – InN(0) = -λt, daraus folgt das exponentielle Umwandlungsgesetz
N(t) = N(0)e-λt N(t) = Zahl der Atome zur Zeit t N(0) = Ausgangszahl zur Zeit t = 0
- Im gleichen Zeitintervall wandelt sich stets die gleiche Anzahl der Teilchen um:
τ= 1/λ mittlere Lebensdauer [N(0) auf N(0)/e abgefallen]
Halbwertzeit T
½- diejenige Zeit, in der die Anzahl der Atome jeweils auf die Hälfte abnimmt:
T½ = τ ln 2 = ln 2 / λ = 0,6931 / λ
- Halbwertzeiten liegen in einem Größenbereich von 10-10a – 1018a
- lässt man 10 Halbwertzeiten verstreichen (1/2)10, d.h. 1 ‰
N /20
t
N /40 N /80 N0
2T 3T
T1/2 1/2 1/2
N /160
N
N = N e0. −λt
Gesetz des radioaktiven Zerfalls
1/2 4T 0
Anzahl radioaktiver Kerne
λ : Zerfallskonstante T : Halbwertzeit ( T = )1/2 1/2 ln 2λ : Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall= N λ.
N /20
t
N /40 N /80 N0
2T 3T
T1/2 1/2 1/2
N /160
N
N = N e0. −λt
Gesetz des radioaktiven Zerfalls
1/2 4T 0
Anzahl radioaktiver Kerne
λ : Zerfallskonstante T : Halbwertzeit ( T = )1/2 1/2 ln 2λ : Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall= N λ.
Radioaktive Umwandlung
Umwandlungsgesetz (Zerfallsgesetz) und Aktivität
eine wichtige Größe eines radioaktiven Präparates ist seine Aktivität:
- Anzahl der Umwandlungen pro Sekunde-
Statistik des Zerfalls:
- es gibt stabile und instabile Kerne
- instabiler Kern kann in den nächsten Bruchteilen von Sekunden zerfallen oder Milliarden Jahre existieren
- Zerfälle sind unabhängig voneinander
- wann der einzelne Kern zerfällt ist nicht voraussagbar
- misst man die Zählrate eines Radionuklides (t
1/2>Messzeit)
mehrmals hintereinander so findet man, dass die Zählrate um
einen Mittelwert schwankt: x = 1/n3 x
iAktivität
- Zahl der Atomkerne einer radioaktiven Substanz ist der Messung nicht direkt zugängig
- Es kann nur die Umwandlungsrate oder Aktivität A ermittelt werden.
Diese Größe ist der Umwandlungsrate proportional:
A = -dN/dt – λ N
- früher Maßeinheit Curie
(1 g Radium-226, 22688Ra im radioaktiven Gleichgewicht) - SI-Einheit 1/s = Bq (Becquerel)
1 Bq = 1 Zerfall / s
- PBq, TBq, GBq, MBq, kBq, mBq = 10-3 s-1 - spezifische Aktivität A/m (Bq/kg) - Aktivitätskonzentration Ca=A/V (Bq/m3)
Einheit der Aktivität
Anzahl der Kernumwandlungen
Aktivität (A) = Zeit
ΔN
A = Δt 4
= 4 s = 1 s-1 = 1 Bq
1 Ci = 3,7 x 1010 x s-1 = 3,7 x 1010 Bq
Kernumwandlungen ΔN = 4
Zeit Δt = 4 s
Umwandlungskurve eines radioaktiven Nuklids in
linearer und halblogarithmischer Darstellung
Aktivität und Zählrate
- Geometriefaktor (Raumwinkel < 4 π)
- Absorption im Präparat, Luft, Fenster des Detektors ( α- und β- Teilchen) - Durchqueren des Detektors ohne Wechselwirkung (γ - Quanten)
+ Rückstreuung in Präparat und Träger
Radioaktives Gleichgewicht 1
- mehrere radioaktive Nuklide stehen in einer genetischen Beziehung
Nuklid 1 → Nuklid 2 → Nuklid 3
man spricht von Mutternuklid und Tochternuklid
- Nettobildungsrate des Tochternuklids:
dN2/dt = - dN1/dt - λ2N2 = λ1N1 - λ2N2
- das radioaktive Gleichgewicht als Funktion der Zeit im Anschluss an die
quantitative Abtrennung des Tochternuklids vom Mutternuklid ist erreicht, wenn:
N2= λ1/ λ2– λ1 * N1
d.h. das Verhältnis der Atome N2 / N1 ist konstant
- nicht mit thermodynamischen Gleichgewicht verwechseln, nicht von beiden Seiten erreichbar
- unterscheidet viergrundsätzliche Fälle
Radioaktives Gleichgewicht 2
Halbwertzeit des Mutternuklids ist sehr viel größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids
t1/2 (1) >>> t1/2 (2)
Säkuläres Gleichgewicht (Dauergleichgewicht)
Halbwertzeit des Mutternuklids ist zwar größer als die Halbwertzeit des
Tochternuklids (Halbwertzeit des Mutternuklids kann aber nicht unberücksichtigt bleiben)
t1/2 (1) > t1/2 (2)
Transientes Gleichgewicht (Laufendes Gleichgewicht)
Halbwertzeit des Mutternuklids ist kleiner als die Halbwertzeit des Tochternuklids t1/2 (1) < t1/2 (2)
keine Einstellung des Gleichgewichtes
Halbwertzeit von Mutter- und Tochternuklid sind ähnlich t1/2 (1) ≈t1/2 (2)
siehe 2. bzw. 3. Anstrich
1. Säkulares Gleichgewicht
t1/2 (1) >>> t1/2 (2) → λ1 <<< λ2 zur Zeit t = 0 erfolgt quantitative Abtrennung:
folgend aus:
ergibt sich:
- für die Einstellung des Gleichgewichtes ist nur die Halbwertzeit des Tochternuklids maßgebend
- Zahl der Atome des Mutternuklids praktisch konstant N (0)1 = N1
- Tochternuklid bildet sich mit der gleichen Gesetzmäßigkeit nach, wie es zerfällt, wenn es vom Mutternuklid isoliert vorliegt
- Nach ca. 10 Halbwertzeiten des Tochternuklids ist das radioaktive Gleichgewicht eingestellt
N2/N1 = λ1/ λ2 bzw. = t1/2 (2)/t1/2 (1) A1 = A2
Zerfall des abgetrennten Tochternuklids und Nachbildung des Tochternuklids aus dem Mutternuklid im Fall des säkularen
Gleichgewichts
Säkulares Gleichgewicht (Berechnungen):
- Bestimmung großer Halbwertzeiten (HWZ):
aus dem Mengenverhältnis der beiden Radionuklide und der Halbwertzeit des Tochternuklids:
Pro kg Uran findet man im Gleichgewicht 0,34 mg226Ra (t1/2= 1600 a) HWZ 238U ?
t1/2(1) = N1/N2* t1/2(2) =
- Berechnung der Menge Muttersubstanz aus der Aktivität eines Folgeproduktes (bei bekannten HWZ) Urangehalt in einem Mineral
es wird nach chemischer Trennung in der Fraktion, die das Protactinium enthält 234mPa 1nCi (3,7*104Bq), bestimmt:
2. Transientes Gleichgewicht
- Zerfall des Mutternuklides kann nicht mehr vernachlässigt werden - erfolgt zum Zeitpunkt t = 0 die quantitative Trennung gilt für die
Einstellung des Gleichgewichtes:
N2 = λ1/ λ2 – λ1 x No1e-λ1t (1-e-(λ2-λ1)t)
Ausdruck vor Klammer beschreibt Zerfall des Mutternuklids, für
Einstellung des Gleichgewichtes ist nun nicht mehr nur die HWZ der
Tochter, sondern die Differenz der Zerfallskonstanten, wenn Ausdruck in Klammer 1 ist = Gleichgewicht
- im Gleichgewicht zerfällt Gemisch mit der HWZ des Mutternuklides
- im säkulärem Gleichgewicht ist Aktivität von Mutter und Tochter gleich - im transienten Gleichgewicht ist die Aktivität der Mutter kleiner als die
der Tochter
A1/A2 = λ1N1/λ2N2 = 1 - λ1/λ2 = 1 – t1/2 (2) / t1/2 (1)
Transientes Gleichgewicht
- Gesamtaktivität und Einzelaktivitäten als Funktion der Zeit -
3. Kurzlebigeres Mutternuklid
- Mutternuklid A1 ist kurzlebiger als Tochternuklid A2 es gilt: t1/2 (1) < t1/2 (2) bzw. λ1 > λ2
- Gleichgewicht wird nicht erreicht; Mutternuklid aufgezehrt, bevor Tochternuklid zerfallen ist
Kurzlebigeres Mutternuklid
- Mutternuklid A1ist kurzlebiger als Tochternuklid A2 es gilt: t1/2 (1) < t1/2 (2) bzw. λ1 > λ2
- keine Einstellung eines radioaktiven Gleichgewichtes - Mutternuklid aufgezehrt bevor Gleichgewichtseinstellung
unter Berücksichtigung von:
folgt unter der Voraussetzung ( e(λ1-λ2)t ) <<< 1, dass nur noch Zerfall des Tochternuklids beobachtet wird,
ein Gleichgewicht wird nicht erreicht (auch nach Trennung ist N2proportional N(0)1 ) Grenzfall: ähnlich HWZ von Mutter- und Tochternuklid
1. HWZ Mutternuklid > HWZ Tochternuklid
allmähliche Einstellung eines transienten Gleichgewichtes 2. HWZ Mutternuklid < HWZ Tochternuklid
kein Gleichgewichtseinstellung
3. Aufeinanderfolgende Umwandlungen (genetischer Zusammenhang)
- radioaktives Gleichgewicht nach einer Vielzahl von Umwandlungen (1) .... (2) .... (3) .... (4) .... (n)
- Verzweigung (dualer Zerfall)
bei Umwandlung hat Radionuklid mehrere Umwandlungsmöglichkeiten, oft eine bevorzugt
Alpha - Umwandlung
- dabei wird vom Atomkern ein Heliumkern 42He – α –Teilchen – mit hoher kinetischer Energie ausgestrahlt
- Verringerung der Nukleonenzahl um vier, die Ordnungszahl um zwei Einheiten
AZX → A-4Z-2Y + α / 22688Ra → 22286Rn + α
- aus energetischen Gründen ist die α - Umwandlung auf schwere Nuklide (A >
170, Z > 70) beschränkt
- energetische Bedingungen:
spontane Kernumwandlungen können nur stattfinden, wenn sie exotherm verlaufen
- Bindungsenergie des Ausgangskerns muss geringer sein als die Summe der Bindungsenergien der entstehenden Kerne
- wegen großer Bindungsenergie des α –Teilchens EB = 28,3 MeV ist aber bei zahlreichen schweren Kernen spontane Umwandlung möglich
- Reaktionsenergie: (ergibt sich aus der Massenbilanz e = m*c2) Q = EB (A-4Z-2Y) + EB (42He) - EB (AZX)
Modell zur Entstehung von Alphastrahlen
Abstand
Tochter
He Abstand
Energie
Mutter
Energie
226
Ra
222Rn
4Modell für die Emission von α - Teilchen
Theorie der α – Umwandlung
- Atomkern von Potentialwall umgeben
- Höhe Ec des Potentialwalls lässt sich berechnen = ca. 28 MeV
- Kinetische Energie des mittleren α – Teilchens beträgt nur Eα = 4,8 MeV - Deutung durch G. Gamow:
α – Teilchen schwingt mit hoher Frequenz im Atomkern, dabei Anstoßen und Reflektion von Potentialtopf – Wand
Wellenmechanische Theorie; es besteht gewisse Wahrscheinlichkeit, dass Teilchen auch außerhalb des Atomkerns anzutreffen sind, selbst wenn seine Energie nicht ausreicht Coulomb – Schwelle zu überwinden
Teilchen tunnelt = Tunneleffekt
(einfache Theorie vernachlässigt Bildung des α – Teilchens selbst im Atomkern, enthalten keine Abhängigkeit vom Drehimpuls u.a.)
Geiger – Nuttall - Regel
- α – Teilchen übernimmt wegen der kleinen Masse den überwiegenden Anteil der Energie, gesamte Umwandlungsenergie Q ist nur ca. 2% größer als kinetische Energie des α – Teilchens
- Halbwertzeit der α – Strahler haben große Unterschiede: 0,3µs 21284Po und 5*1015a für 14460Nd
- 1911 fanden Geiger und Nuttall eine empirische Beziehung zwischen Q – Wert (Umwandlungsenergie) und der Umwandlungskonstante λ = ln2 / T1/2
ln λ = k
1+ k
2ln Q k
1, k
2= Konstanten
→ mit zunehmender Umwandlungsenergie wächst die Umwandlungskonstante des α – Strahlers (siehe Kurve)
Beta - Umwandlung
- Arten der Umwandlung: β- - Umwandlung β+ - Umwandlung Elektroneneinfang
- beruht auf gegenseitigen Umwandlung der Nukleonensorten Proton – Neutron, Neutron – Proton
dabei Emission von Elektron / Positron ( Ladungserhaltung) Elektronen – Neutrino bzw. Elektronen – Antineutrino
- Ausgangskern und Folgekern stets isobar
- β – Umwandlung kommt bei fast allen Elementen vor, etwa 20 natürliche und 1700 künstliche
β – Strahler
- HWZ von 5 ms bis 1024a
- β- – Umwandlung: (Elektron + Elektron-Antineutrino)
- β+ – Umwandlung: (Positron + Elektron-Neutrino)
- Elektroneneinfang:
Umwandlung eines Protons in ein Neutron,
dabei wird ein Hüllenelektron (meist aus K-Schale) vom Kern aufgenommen und ein Elektronen-Neutrino emittiert
Konkurriert oft mit β+ – Umwandlung, führt zu gleichen Folgekern
Beta – Umwandlung
Modell zur Entstehung von Beta
-- Strahlen
Modell zur Entstehung der Beta
+- Strahlen
β - Spektrum
- die freiwerdende Energie Q verteilt sich nach dem Wahrscheinlichkeitsgesetz auf die beiden emittierten Teilchen:
Q = Eβ + Eve
- Folgekern (große Masse) übernimmt zwar Impuls aber kaum Energie
- je nach Verteilung der Umwandlungsenergie auf β – Teilchen und Elektronen–
Neu/Antineutrino besitzen die von einem radioaktiven Nuklid abgegebenen
Elektronen oder Positronen ein kontinuierliches Energiespektrum ( von Eβ = 0 bis Eβ
= Eβ max )
Eβmax ~ Q , siehe Schema
- bei niedrigen Energien ist zwischen dem Energiespektrum der Elektronen und
Positronen ein Unterschied – Grund positive Ladung des Kerns, Beschleunigung der Positronen durch
Coulomb-Feld
- bei β – Umwandlung oft innere und äußere Bremsstrahlung
Schematische Darstellung von β - Energiespektren
Umwandlungsschema von
13755Cs
Gammaübergänge
- auch Atomkern kann in energetisch angeregten Zuständen existieren (oft nach Kernumwandlungen)
- Anregungszustände der Atomkerne liegen meist 104 bis 107 eV über dem Grundzustand
angeregte Kerne: anderer Energieinhalt, anderer Kernspin, Größe des elektrischen und magnetischen Moments als Grundzustand
- γ-Übergang, Folgeerscheinung der Entstehung von angeregten Zuständen Abregung ohne Veränderung von Kernladungs- und Nukleonenzahl
* Emission von Gammastrahlung
* Kernisomerie
* Innere Konversion
* Mößbauer-Effekt
Abgabe eines Gammaquants aus einem Atomkern (Modell)
Umwandlungsschema von
60mCo
27
Emission von γ-Strahlung
- sehr oft Übergang in energetisch tiefer liegende Zustände durch Aussendung elektromagnetischer Strahlung (γ-Quant, Photonen)
- oft Erreichen des Grundzustandes über Zwischenzustände (siehe Schema 6027Co) - Energie der γ-Quanten ergeben sich aus den Energiedifferenzen der Niveaus
zwischen denen die Übergänge stattfinden
Eγ = E2 – E1 = hf (h = Planck-Konstante, f = Frequenz der emittierten Strahlung, ergibt Linienspektrum)
Kernisomerie
- in einigen Fällen kann angeregter Zustand über Sekunden, Stunden, Tage, Jahre gehen
- angeregte Kerne mit messbarer Halbwertzeit = Isomere (Beispiel Umwandlung von 13755Cs, siehe Schema)
Innere Konversion
- angeregte Atomkerne können mit Hüllenelektronen in Wechselwirkung treten
- γ-Übergänge verlaufen dann strahlungslos, Eγgeht direkt auf Hüllenelektronen über, statt γ-Quanten werden Hüllenelektronen emittiert, dadurch Ionisation des Atoms
Lücke in Elektronenhülle kann aufgefüllt werden durch Emission von Röntgenstrahlung (wie bei E-Einfang) oder
Energieübertragung auf anderes Elektron in anderer Schale – Aussendung Auger-Elektron
- Konversionselektronen sind monoenergetisch Ee = Eγ – EK,L,M...
Mößbauer-Effekt I
Optischer Fall:
Anregung zu Grundzustand: Abstrahlung von Lichtquanten Kernphysik:
γ-Emission angeregter Kerne Optischer Fall:
Umkehrung des Emissionsprozesses = Resonanzabsorption
Atome im Grundzustand vermögen die von gleichartigen Atomen emittierten
Lichtquanten zu absorbieren, Anregungsenergie unter Fluoreszenzlicht abgegeben Kernphysik: ? (Mößbauer-Effekt)
angeregter Zustand besitzt mittlere Lebensdauer, nach Heisenbergscher
Unschärferelation zwischen Energie und Zeit keine scharfe Energie, sondern Energieunschärfe bei Lebensdauer des angeregten Zustandes 10-8s etwa 10-7 eV Beim Übergang angeregter Kerne in den Grundzustand erteilen die ausgesandten Quanten den emittierenden Kernen / Atomen einen Rückstoßimpuls
Resonanzabsorption tritt dann auf, wenn sich beide Linien überlappen
in Kernphysik treten dagegen Rückstoßenergien auf 10-2 – 102 eV, sodass Überlappung der Linien und damit Resonanzabsorption verhindert wird
Mößbauer-Effekt II
- 1958 entdeckte R. Mößbauer die Möglichkeit, die Resonanzbedingung nicht durch Kompensation der Rückstoßenergieverluste, sondern durch dessen Vermeidung zu erfüllen
- Atome des γ-Strahlers und des Absorbers in das Kristallgitter eines Festkörpers einbauen – das Kristallgitter übernimmt den gesamten Rückstoßimpuls M >> m Rückstoßenergie vernachlässigbar, Rückstoßenergie kann aber Kristall zu
Schwingungen anregen, um dies zu verhindern, wird sich bei
Kernresonanzexperimenten auf kleinen Quantenenergien Eγ < 150 keV beschränkt, Messung bei tiefen Temperaturen
- Experiment
* Strahlungsquellen: 19176Osm (129 keV)
* Absorber: nat. Ir mit 19177Ir (38,5 %) nat. Fe mit 5726Fe (2,1 %) Strahlungsdetektor – Absorber (Kryostat) - Strahlungsquelle
Mößbauer-Effekt
Spontane Kernspaltung
- Spontanspaltung aus dem Grundzustand 1940 Flerov, Petrzak Entdeckung am Uran Konkurrenzreaktion zur α-Umwandlung 40 spontan spaltende Nuklide bekannt
238U HWZ Spontanspaltung: 8 x 1015a, α-Umwandlung 4,468 x 109a
für 256100fm HWZ 3,2 h, man nahm an, dass höhere Elemente nicht existieren können aufgrund der Spontanspaltung, bei höheren Z > 106 dominiert α-Umwandlung wieder - Spontanspaltung aus dem formisomeren Zustand
schwere Transuraniumkerne besitzen keine Kugelgestalt, sondern sind elliptisch verformt = zwei Gleichgewichtszustände (Geometrieunterschiede-Formisomerie) 30 Nuklide bekannt, z. B. 24295Amm (Beschuss von 24294Pu mit Neonionen) Bildung eines Formisomeren HWZ 13 ms
- Verzögerte Spontanspaltung
nach Kernreaktion Elektroneneinfang entstehen angeregte Folgekerne, die spontan spalten
20983Bi(2210Ne,3n)22893Np Æ 22892U (f)
Spontane Nukleonenemission
- diese Kernumwandlungen meist nach vorherigen Kernreaktionen, Übergänge in stabile Zustände
* Emission verzögerter Neutronen
* Emission verzögerter Protonen
* Protonenumwandlung
- spontane Emission schwerer Teilchen ( Z > 6)
22388Ra Æ 20982Pb + 146C
Was sind Kernreaktionen?
Künstliche Kernumwandlungen
ein ruhender Targetkern wird durch das Eindringen eines Geschosspartikels x in einen anderen Kern Y umgewandelt, wobei ein Teilchen y entsteht:
X + x → Y + y
X (x,y) Y
- Elastische Streuung - Unelastische Streuung - Austauschreaktion - Einfangreaktion - Kernphotoeffekt - Kernspaltung - Spallation
Energetik von Kernreaktionen
Künstliche Kernreaktionen Entdeckung
Wie versuchten Physiker mehr über den Aufbau von Teilchen zu erfahren?
Æ Beschuss durch Teilchen
Erster Versuch von E. Rutherford:
Beschuss von Stickstoffkernen mit energiereichen α-Teilchen (α-Teilchen aus Umwandlung des 21084Po, Eα = 5,305 MeV)
147
N +
42He
178O +
11H
Synthese dann auch von künstlichen radioaktiven Nukliden gezeigt (1934: I. Curie, F. Joliot)
105B (α,n) 137N (…136C + β
Bildungs- und Umwandlungsmöglichkeiten des
Zwischenkerns
189F
*Der Wirkungsquerschnitt
Kernreaktionstypen 1
- Elastische Streuung, (x,x,)- Prozess
Nach der Wechselwirkung verlässt das Geschossteilchen selbst oder ein anderes Teilchen der gleichen Art den Targetkern. Im Schwerpunktsystem1 haben beide Teilchen die gleiche kinetische Energie.
1 Bezugssystem, in dem der Schwerpunkt eines Systems von Teilchen ruht.
- Unelastische Streuung, (x,x`)- Prozess
- Bei der unelastischen Streuung wird der Targetkern angeregt. Geschossteilchen x und emittiertes Teilchen x` sind von der gleichen Art, jedoch hat x` im
Schwerpunktsystem eine kleinere kinetische Energie als x.
Kernreaktionstypen 2
- Austauschreaktion, (x,y)- Prozess
Das Geschossteilchen x dringt in den Targetkern ein, und ein anderes Teilchen y wird emittiert. Wenn sich die Kernladungszahlen beider Teilchen unterscheiden, tritt eine Elementumwandlung ein. Typische Austauschreaktionen sind die Prozesse (n,p), (n, α ), (p, α), (d,n), (d,p), (α ,n), (α ,p). Schwere Geschossteilchen können auch ganze Nukleonengruppen auf die Targetkerne (oder umgekehrt) übertragen.
Solche Austauschprozesse werden Multinukleonen- Transferreaktionen genannt.
1. Kernreaktionen mit Neutronen
als ungeladene Teilchen zu Kernreaktionen gut befähigt, Reaktionen hängen vom Targetkern und der Energie des Geschosses ab
Klassifikation von Neutronen:
1. Langsame (thermische, epithermische) Neutronen; En < 0,5 eV 2. Mittelschnelle (intermediäre) Neutronen; 0,5 eV < En < 0,5 MeV 3. Schnelle Neutronen; 0,5 MeV < En < 20 MeV 4. Sehr schnelle Neutronen; En > 20 MeV
1. Kernreaktionen mit Neutronen (Fortsetzung)
für Kernreaktionen haben thermische Neutronen (befinden sich im Temperaturgleichgewicht mit der Umgebung) eine besondere Bedeutung, haben geringe kinetische Energie – Auslösung exothermer Reaktionen, dominierende Reaktion (n, γ) mit schweren und mittelschweren Kernen, bei schnellen Neutronen auch (n, p) und (n, α) Reaktionen möglich, auch
endotherme Reaktionen möglich, zur Spaltung sehr schwerer Kerne schnelle Neutronen mit En>1 MeV notwendig 23290Th, 23892U, 24094Pu
2. Kernreaktionen mit Protonen
(p, n) Entstehung eines radioaktiven Restkern (Mattauchsche Isobarenregel) (p, α) auf leichte Kerne beschränkt
(p, γ) führt zu β+-Strahlern
3. Kernreaktionen mit α-Teilchen
Teilchen müssen sehr hohe Energien besitzen
94Be (α, n) 126C Q= +5,65 MeV
2713Al (α, p) 3014Si Q= +2,37 MeV 4. Kernreaktionen mit schweren Ionen
dadurch wurden bisher die schwersten Elemente erzeugt, Z > 101
Spaltausbeute für die Spaltung von
23392U,
23592U und
23994Pu mit
thermischen Neutronen
- Freigesetzte Reaktionsenergie von 200 MeV teilt sich wie folgt auf:
kinetische Energie der Spaltprodukte 167 MeV kinetische Energie der Spaltneutronen 15 MeV Energie der prompten γ-Strahlung 18 MeV Energie der β– und γ-Strahlung der Spaltprodukte 11 MeV Energie der Antineutrino-Strahlung der Spaltprodukte 10 MeV
Summe 201 MeV
Aufteilung der Reaktionsenergie bei der
Kernspaltung
- Einfangreaktion, (x, α)-Prozess
Das Geschossteilchen x wird vom Targetkern absorbiert und die dabei freiwerdende Energie in Form eines Photons emittiert.
Einfangreaktionen werden häufig von langsamen Neutronen ausgelöst.
(siehe auch Kernreaktionen mit Neutronen)
5927Co (n, γ) 6027Co HWZ: 5272 a - Kernphotoeffekt (γ, y)-Prozess
Ein Photon wird vom Targetkern vollständig absorbiert und ein Nukleon y, meist ein Neutron, emittiert.
Seltener Fall, dass die γ-Energie die Bindungsenergie des Nukleons übertrifft, 94Be (γ, n) 84Be, Reaktion zur Erzeugung
monoenergetischer Neutronen
Kernreaktionstypen III
- Kernspaltung, (x, f)-Prozess
Beim Beschuss schwerer Atomkerne mit Neutronen oder
energiereichen, geladenen Teilchen kann eine Kernspaltung in zwei große Bruchstücke erzielt werden. Als Begleiterscheinung tritt eine Emission von zwei oder drei Neutronen auf (Spaltung = fission, engl.)
- Spallation, (x, s)-Prozess
sehr energiereiche Geschossteilchen können eine Zersplitterung des Targetkerns bewirken. Aus dem Kern wird eine größere Zahl von Nukleonen herausgeschlagen. Sehr energiereiche Protonen
(Bereich: GeV – Ep > 100 MeV)
Kernreaktionstypen IV
Mögliche Kernreaktionen
Beispiele für Kernreaktionen
Änderung von Nukleonenzahl und Ordnungszahl bei den
wichtigsten Kernreaktionen („Reaktionsspinne“)
Radioaktivität
Natürliche Künstliche
Einheiten im Strahlenschutz
∗ Aktivität einer radioaktiven Substanz:
„Bequerel [Bq]“ = 1 s
-1- ein Bequerel ist gleich einem Kernzerfall pro Sekunde 1 Ci (Curie) = 3,7 x 10
10 Bq∗ Energiedosis:
„Gray“ 1 Gy = 1 J/kg
- ist gesamte absorbierte Strahlungsenergie pro Masseneinheit
∗ Äquivalentdosis:
„Sievert“ 1 Sv
- ist das Produkt aus Energiedosis und Bewertungsfaktor
[Bewertungsfaktor ist das Produkt aus Qualitätsfaktor (linearem Energieübertra- gungsvermögen der jeweiligen Strahlenart abhängig) und anderen modifizieren- den Faktoren (z.B. äußere oder innere Bestrahlung)]
Qualitätsfaktor für Röntgen-, Gamma- und Betastrahlung 1, bei Alphastrahlung bis 20, Einheit nur im Strahlenschutz gültig
Strahlungsquellen in der Umwelt
* Natürliche Strahlung
- Strahlung aus dem Weltall
kosmische Strahlung, Höhenstrahlung
(überwiegend aus energiereichen Protonen, Heliumkernen, Kern- reaktionen mit Atomen der äußeren Schicht unserer Atmosphäre)
- Terrestrische StrahlungStrahlung resultierend aus Radionukliden der Umwandlungsreihen, primordiale Radionuklide
*
Künstliche (Zivilisationsbedingte) Strahlung
Industrieprodukte, Röntgendiagnostik/Nuklearmedizin,
Kernwaffentests, Kernenergiegewinnung
Kosmische Primärstrahlung
Kosmische Strahlung
- Energie kosmischer Protonen kann bis 1014 MeV betragen
- Wichtigste Radionuklide, die durch kosmische Strahlung erzeugt werden sind: Tritium, Beryllium-7, Kohlenstoff-14, Natrium-22
14C: 147N + 10n → 146C + 11p Entstehung
146 C → 147N + 0-1e Zerfall, HWZ, 5730 a
3H: 147N + 10n → 31H + 126C
Entstehung
167N + 10n → 31H + 147N
31H → 32He +0-1 e Zerfall, HWZ 12, 323 a
Neutronen in Höhenstrahlung
- Kosmische Strahlung setzt Neutronen frei - Spallation
Atomkern wechselwirkt mit Projektil (n, p, anderen Kernen, Elementarteilchen) hoher kinetischer Energie (100 MeV)
Atomkern wird zerschmettert -> u.a. Neutronen, Protonen verlassen Targetkern, auf Erde gelangen nur Reaktionsprodukte
- auch (α, n) – Reaktionen möglich durch kosmische Teilchen
(N, C, O, F, Na, Mg, Al, Si)Teilchenschauer
- Höhenstrahlung
(bei ca. bei 20 km Teilchenschauer)
* elektromagnetische Komponente
* myonische Komponente
* hadronische Komponente
Terrestrische Strahlung
* Radionukliden der Zerfallsreihen
* primordiale Radionuklide
Zerfallsreihen
Die Uran / Radium-Zerfallsreihe
Primordiale Radionuklide
Radioaktivität im Menschen
Künstliche (zivilisationsbedingte) Strahlung
- Industrieprodukte
∗
Düngemittel (Uran, Thorium, K-40)
∗
Rauchmelder (Am-241, Ra-226)
∗
Leuchtfarben (Pm-147, H-3) - Nuklearwaffentests
- Röntgendiagnostik / nuklearmedizinische Untersuchungen - Umgang mit Radionukliden in Forschung
- Betrieb von Kernanlagen (Kernbrennstoffzyklus)
Pu Minor actinides
Uranium - In Nuclear Fuel Cycle
U
U
U Raffination
Ore concentrate Ore
Nuclear power plant Enrichment
uranium
Fabrication fuel elements
Fuel element
Reprocessing plant
Intermediate storage fuel elements
Conversion
Conditioning fuel elements
Intermediate storage waste
Waste
Conditioning waste
Uranium mine Processing
Waste
depleted uranium
Final nuclear waste disposal
Waste