Zusammenfassung: Meßkampagne und Ergebnisse

In diesem Kapitel wurden die Ergebnisse der SUMASIASUR-Messungen der Jahre 1996 und 1997 dargestellt. Schwerpunkt des Kapitels bildete dabei die Interpretation der im Februar und Mär 1996 durchgeführte Meßflüg

KAPITEL 6. SUMAS/ASUR: MESSKAMPAGNEN UND ERGEBNISSE

Nachdem zunächs die Ergebnisse der vorangegangenen Kampagnen kurz umrissen wur- den, folgte eine Beschreibung der fü die chemischen Prozesse in der arktischen Stra- tosphär wichtigen meteorologischen Bedingungen des außergewöhnli kalten Winters 1995196 sowie eine Einordnung und Darstellung der SUMASIASUR-Meßkampagn vom 22.2. bis 6.3.1996 in diesen Zusammenhang. Die wichtigsten Ergebnisse der Messungen seien an dieser Stelle kurz aufgelistet:

e Es wurden sehr hohe ClO-Mischungsverhältniss im arktischen Polarwirbel mit Spitzenwerten von an die 2.03~0.25 ppbv in der unteren Stratosphäx festgestellt.

Die gemessen Spitzenwerte weisen auf eine nahezu vollständig Chloraktivierung hin.

e Gleichzeitig wurden sehr geringe Mischungsverhältniss des Reservoirgases HC1 unterhalb etwa 24 km beobachtet.

o Die hohe Empfindlichkeit des SUMAS/ASUR-Empfingers erlaubte eine Untersu- chung der kleinräumige Variabilitä von C10 und HC1 innerhalb und am Rande des Polarwirbels. Neben einer hohen C10-Variabilitä konnte sowohl innerhalb als auch am Rande des Polarwirbels eine deutliche Antikor~elation von C10 und HC1 beobachtet werden.

B Die niedrigen vom SUMASIASUR-Instrument gemessenen HCl-Mischungsver- hältniss unterstützte ferner die von [Rex et al., 19971 hervorgebrachte These der ,Chlomitratfalle", mit der ein von Ozonsondenmessungen beobachteter Rückgan der Ozonabbaurate ab Mitte Februar 1996 erkläs werden kann. Hierbei wird ange- nommen, da eine effektive Chloraktiviemng übe die schnelle heterogene Reakti- on von CIONOz mit HC1 an PSC's nicht mehr möglic ist, wenn HC1 bereits fast vollständi verbraucht ist.

e Die Gegenüberstellun der Messungen mit den Ergebnissen eines dreidimensio- nalen chemischen Transportmodells (SLIMCAT) der Universitä Cambridge ergab folgende Resultate:

- Es wurde eine generell sehr gute Übereinstimmun fŸ C10 gefunden. Nur in einem Fall wurde eine groß Diskrepanz festgestellt, als im Modell offen- bar der fü die heterogene Chemie verantwortliche Mechanismus deaktiviert wurde. Dieser Modellmechanismus häng offenbar sehr kritisch von der Tem- peratur ab.

- Fü HC1 ergab der Modellvergleich eine systematische Abweichung der Mes- sung zu höhere Werten irn Höhenbereic von etwa 35-50 km, eine gute Über einstimmung im mittleren Bereich der Stratosphäxe sowie sehr geringe Mi- schungsverhältniss im Modell- wie im Meßergebni unterhalb 24 km.

6.6. ZUSAMMENFASSUNG: MESSKAMPAGNEN U N D ERGEBNISSE 163

- Eine Bestätigun der Modellergebnisse im Rahmen der Fehlergrenzen wurde auch fü Ozon gefunden, wobei das Modell lediglich oberhalb 30 km syste- matisch zu kleine Werte ergab.

- Im Falle des langlebigen Spurengases NzO wurden verglichen mit den Mes- sungen etwas zu kleine NzO-Mischungsverhältniss innerhalb des Polarwir- bels modelliert,

e Bei einem Meßflu wurden erstmals Schnitte aller vier Spurengase übe den Rand des Polatwirbels bei ungefihr den gleichen geographischen Positionen gemessen.

Hierbei wurde insbesondere der Effekt des Absinkens der Luft im Polarwirbel ver- deutlicht. Wähsen sich das ClO-Maximum von 24 km am äußer Wisbelrand auf eine Höh von 20 km im Wirbelinneren verändert - dieses Ergebnis wird bestätig durch die NzO-Beobachtungen vom gleich Flug - wurden die chemischen Ozon- und HCl-Verluste im Wirbelinneren durch den Transport Ozon- bzw. HCl-reicher Luftmassen von oben überdeckt

0 Eine Korrelationsanalyse mittels des konservativen ,,Tracersd N20 gestattet je- doch eine Zuordnung zwischen den Messungen innerhalb und außerhal des Polarwirbels. Hierdurch konnte ein chemischer Ozonverlust im Polarwirbel von 2.0A10.7ppmv bei lOOppbv NzO (ungefäh 20km im Vortex) zum Zeitpunkt der 96er-Kampagne im Vergleich zu knapp außerhal des Wirbels gemessenen Referenzwerten ermittelt werden Fü HC1 beliefen sich die Verluste auf ca.

0.93~0.3 ppbv in gleicher Höhe Die Ergebnisse sind konsistent mit anderen Be- obachtungen [Rex et al., 19971 [Miiller et al., 19971.

Nach der ausfŸhrliche Darstellung der 1996 durchgeftihsten Messungen wurde kurz auf den erst ab Mitte Februar in der unteren Stratosphäs sehr kalt gewordenen Winter 1997 eingegangen. Hier wurde vom SUMAS!ASUR-System eine ähnlic ausgeprägt Chlor- aktivierung gegen Ende Februar wie im Vorjahr festgestellt.

Im letzten Teil dieses Kapitels erfolgte schließlic die Darstellung und Interpretation der SUMASIASUR-Messungen bezüglic des Tagesganges von C10. Die zeitlich hochaufge- löste Messungen wurden mit den Ergebnissen eines eindimensionalen photochemischen Modells verglichen. Hierbei konnten die im Modell verwendeten Reaktionskonstanten im Rahmen der Fehlergrenzen im wesentlichen bestätig werden, wenngleich eine genaue quantitative Analyse noch aussteht.

Teil 111

Kapitel 7

2513-2533 GHz:

Das SUMASITHOMAS-Radiometer

Im letzten Kapitel der Arbeit soll auf die Weiterentwicklung der Heterodyntechnolo- gie in den Terahertzbereich eingegangen werden. Hierzu wurde in den Jahren 1993 und 1994 im Rahmen einer Zusammenarbeit mit dem Institut fix Optoelektronik der Deut- schen Forschungsanstalt fŸ Luft und Raumfahrt (DLR) die Entwicklung eines flug- zeuggetragenen Radiometers zur Messung eines Rotationsübergang des Hydroxylradi- kals bei 2514 GHz betrieben. Das OH-Molekül welches fŸ die Chemie in der Atmo- sphäs aufgrund seiner hohen Reaktivitä eine Schlüsselroll eimimmt und auch als das ,,Waschmittel der Atmosphäse bezeichnet wird, besitzt seine ersten Rotationsiibergän ge im Terahertzbereich bei 1.8 und 2.5THz. Im Jahre 1994 konnten schließlic zwei Meßflü mit dem SUMAS/THOMAS1-System durchgefŸhr und das OH-Radikal in der Atmosphäs erstmals mit einem Heterodynsystem delektiert werden. Zudem wurde eine Wasserdampflinie bei 253 1 GHz gemessen. Beim THOMAS-Radiometer handelt es sich um die Weiterentwicklung eines fü astronomische Messungen bei 2.5 THz eingesetzten Schottky-Dioden-Empfhgers mit quasi-optischer Strahleinkopplung. Als Lokaloszillator des im Doppelseitenbandmodus betriebenen ungekiihlten Empfhgers dient ein optisch gepumpter Moleküllaser Die Messungen wurden aufgrund der hohen Wasserdampfab- sorption im Submillimeterwellenbereich von Bord des Forschungsflugzeuges FALCON der DLR durchgefŸhrt Nach einem ersten erfolgreichen Meßflu im Juni 1994 konnte im September 1994 eine deutliche Systemverbesserung erzielt werden [Titz et al., 1995 (a)]

[Titz et al., 1995 (b)].

&ballimeter &mospheric Sounder 1 xerahertz Radiometer for QH Measurements in the Atmosphere

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KAPITEL 7. 2513-2533 GHZ: DAS SUMASITHOMAS-RADIOMETER

: SUMAS/

DLR- O l i

2 5 i 0 2516 2522 2528 2534 25^0

frequency [GHz]

Abbildung7.l: Modellrechnung fü den SUMAS/THOMAS-Spektralbereich zwischen 2510 und 2540GHz fü einen Beobachtungszeniiwinkel von 7 8 O bei 12 km Flughöhe Auch im Terahertzbereich wird das Spektrum durch zahlreiche Ozonübergän dominiert.

7.1 Motivation

Als Mitglied der HOz-Familie spielt das OH-Molekul eine wichtige Rolle fŸ die kata- lytischen Ozonabbauzyklen (siehe Abschnitt 1.2.2). Neben seiner direkten Wirkung im HOz-Zyklus bewirkt OH überdie eine Kopplung der verschiedenen Zyklen untereinan- der und ist insbesondere fŸ die Radikalaktivierung und -deaktivierung der CIOx- und NOx-Zyklen wichtig (siehe auch Abschnitt 1.2.4).

OH wird in der mittleren und oberen Stratosphär hauptsächlic übe die Reaktion ato- maren Sauerstoffs O(lD) mit Wasserdampf gebildet. Quellgase in der unteren Strato- sphär sind zudem C&, HNOs und HzO. Senke von OH ist vor allem HzO. Trotz sei- ner Bedeutung fŸ die atmosphärisch Chemie bleibt das Hydroxylradikal eines der am seltensten gemessenen Gase. Ballon- oder flugzeuggestützt in-situ Methoden gestatten OH-Messungen mit hohes Empfindlichkeit [Stimpfle, 19901 [Salawitch et al., 19941. Die Kalibration dieser zumeist auf Resonmfloureszenz im ultravioletten Spektralbereich be- ruhenden Methoden ist jedoch schwierig. In-situ Instrumente sind zudem auf die Position des Träger beschrankt.

Fernerkundungssensoren wurden fü unterschiedliche Träge und Spektralbereiche ent- wickelt. So kam das MAHRSI/CHRISTA2-Experiment, ein fŸ die Messung der glo-

Middle Atmoshere High Resolution Spectrograph Investigationl CryogenicInfrared Spectrometers and Telescopes for the Atmos- phere

7.2. AUFBAU DES SUMAS/THOMAS-EXPERIMENTS

balen Verteilung des Hydroxylradikals in der Mesosphäs geeignetes UV-Spektrometer, währen einer Space-Shuttle Mission zum Einsatz [Conway et al., 19961. Bodengestütz te Messungen der OH-Säulendicht mit einem Fabry-Perot Spektrometer im ultravio- letten Spektralbereich wurden von [Burnett & Bumett, 19961 berichtet. Der fü Femer- kundungsmessungen günstigst Spektralbereich ist jedoch das ferne Infrarot, wo star- ke Rotationslinien von OH zu finden sind. Hier sind im wesentlichen drei instru- mentelle Methoden konkurrenzfihig. Ballongestützt Fouriertransformspektrometer zur Messung der OH-Emissionslinien bei 3.5 THz wurden von [Chance et al., 19961 und [Park & Carli, 199 11 entwickelt. Inzwischen wurden Fouriertransformspektrometer auch auf dem russischen Stratosphärenflugzeu GEOPHYSIKA eingesetzt [Carli et al., 19931.

Desweiteren berichten [Pickett & Peterson, 19961 übe OH-Messungen mit einem bal- longestützte Fabry-Perot-Interferometer bei 3.0 und 3.5 THz. Dritte Methode ist die in dieser Arbeit beschriebene 2.5 THz-Heterodyntechnologie. Het'erodynsysteme haben den Vorteil einer hohen Auflösun (1-2 MHz) im Vergleich zu den anderen beiden Metho- den (50-100 MHz), was eine vollständig spektrale Auflösun des druckverbreiterten OH- Tripletts bei 2.5 THz und damit eine Trennung der Beiträg aus verschiedenen Höhenbe reichen erlaubt. Im Gegensatz zum Heterodyninstrument sind Meßsystem mit geringe- rer Auflösun auf einen oberhalb des zu untersuchenden Atmosphäsenbereich fliegenden Träge angewiesen, da die Höheninformatio nur aus dem schrittweise Abtasten des At- mosphäremande (,,Limb-Sounding") gewonnen werden kann.

In den folgenden Abschnitten sollen nun der Aufbau des 1994 zum ersten Mal geflo- genen Heterodynexperiments beschrieben und die Ergebnisse der Messungen präsentier werden.