System-Reservoir-Wechselwirkung

System-Reservoir-Wechselwirkung 129

von Gl. (6.24) der spontanen Zwei-Photonen-Emission zugeordnet werden, die f¨ur einen ein-zelnen Quantenpunkt in einer Nanokavit¨at hoher G¨ute in Form eines photonischen Kristalls nachgewiesen wurde [208].

Die Gln. (6.18)–(6.24) zusammen mit denen in Anhang D bilden einen geschlossenen Satz gekoppelter nichtlinearer Gleichungen f¨ur die Hamilton-Dynamik. Bevor wir uns den numeri-schen Ergebnissen zuwenden, werden wir noch die Beitr¨age durch Streuung und Dephasierung zu diesen Gleichungen diskutieren.

worin wirs_X durchc^†_μc_ν und die Lindblad-Ratenγ_X durch die Intraband-Streuratenγ_μν^cc iden-tifiziert haben. Die resultierende ¨Anderung der Einteilchenbesetzung f_ν^c = c^†_νc_ν durch die Intraband-Streuung folgt

d

dtf_ν^c_scatt=S_νⁱⁿ(1−f_ν^c)−S_ν^outf_ν^c (6.26)

+

μ=ν

(γ_νμ^cc −γ_μν^cc)C_νμνμ^c

und nimmt die Form des Boltzmannschen Stoßtermes (erste Zeile) an und enth¨alt Ein- und Aus-streubeitr¨age mit den entsprechenden Raten S_νⁱⁿ=_μ=νγ_νμ^ccf_μ^c und S_ν^out =_μ=νγ_μν^cc(1−f_μ^c) sowie Korrelationsbeitr¨age jenseits der Einteilchenbeschreibung (zweite Zeile). Es ist offensicht-lich, dass die Gesamtladungstr¨agerzahl erhalten ist, d.h. _dt^d _νf_ν^c = 0, was die Spur-Erhaltung durch die Lindblad-Terme reflektiert.

Vernachl¨assigt man die Ladungstr¨agerkorrelationen C_νμνμ^c in Gl. (6.26), so werden nur die Besetzungen f_ν^c der Einteilchenzust¨ande ber¨ucksichtigt, die durch Mittelung ¨uber alle Konfi-gurationen folgen, welche einen Ladungstr¨ager im Zustand ν enthalten. Hierdurch kann die Einteilchenbeschreibung nicht zwischen verschieden Konfigurationen mit einer Besetzung des Zustandesν unterscheiden und sie tr¨agt dem Pauli-Prinzip nur im gemittelten Sinne Rechnung.

Betrachtet wird das Beispiel der Ladungstr¨agerrelaxation im Leitungsband: Die Konfiguratio-nen |1X_p,|0X_p und |2X_spsind g¨ultige Anfangskonfigurationen f¨ur einen Streuprozess eines Elektrons von p nach s, obgleich das Pauli-Prinzip den Ladungstr¨ager¨ubergang f¨ur letzten verbietet, da die s-Schale bereits einen Ladungstr¨ager enth¨alt. In diesem Fall erlaubt die Ein-teilchenbeschreibung eine Relaxation und damit verbundene Dephasierung, w¨ahrend dieser Prozess in einer exakten Beschreibung auf Basis der Konfigurationen verboten ist. Insbeson-dere bei schwacher Anregung und tiefen Temperaturen sollten die Ladungstr¨agerkorrelationen in Gl. (6.26) ber¨ucksichtigt werden, siehe Abschnitt 2.4.

Die Ber¨ucksichtigung der Streuprozesse f¨uhrt zu einer nat¨urlichen Dephasierung der Korrela-tionsfunktionen. Die Streubeitr¨age der Bewegungsgleichungen f¨ur die Photon-assistierte Pola-risation

d

dtΠ_ξ,νscatt =−ΓνΠ_ξ,ν−1 2

μ=ν

(γ_νμ^cc −γ_μν^cc)Π^c_ξ,μννμ

enth¨alt eine besetzungsabh¨angige Dephasierungsrate Γ_ν = ¹₂(S_νⁱⁿ+S_ν^out), anstelle einer konstan-ten Rate Γ, die h¨aufig in der Literatur verwendet wird. Um den Einfluss der Korrelationen zu studieren, ist es entscheidend, die Dephasierung ad¨aquat zu beschreiben, da hierdurch die Zeits-kala bestimmt wird, auf der die Korrelationen ausged¨ampft werden. Wie in Ref. [11] gezeigt wurde, kann der Einfluss der Ladungstr¨agerkorrelationen auf die Dynamik der Lumineszenz stark sein, wenn die Dephasierung vernachl¨assigt wird. Hingegen f¨uhrt eine konstante

Depha-System-Reservoir-Wechselwirkung 131

sierung der Interband-Korrelationen imμeV Bereich bereits zu einer vollst¨andigen D¨ampfung der Korrelationen auf einer Zeitskala von mehreren 100 ps. F¨ur eine quantitative Vorhersage ist daher eine konsistente Behandlung der Dephasierung f¨ur verschiedene Korrelationsfunktionen notwendig. Die Dynamik der Interband-Ladungstr¨agerkorrelationen infolge einer Intraband-Streuung durch den Lindblad-Term (6.25) ist durch

d

dtC_ijkl^x _scatt =−

μ,νμ=ν∈{s,p}

γ_μν^cc 2

C_ijkl^x (δ_iμ+δ_kμ) (6.27)

−2f_μ^cf_j^v(δ_iμδ_kμ−δ_iνδ_kν)δ_jl+C_μjμl^x δ_iνδ_kν

−2(f_μ^c(1−f_i^c)−C_μiiμ^c )δ_iν−(f_i^c(1−f_ν^c)−C_iννi^c )δ_iμf_j^vδ_ikδ_jl gegeben. Hieraus folgt zusammen mit den Symmetrie-Eigenschaften⁴

C_spsp^c =C_psps^c =−C_spps^c =−C_pssp^c (6.28) die folgende Summenregel

d

dt(C_ssss^x + 2C_psps^x )_scatt= 0. (6.29) Hieraus ist ersichtlich, dass beide Korrelationsfunktionen C_ssss^x und C_psps^x nicht unabh¨angig, sondern durch die Streuprozesse verkn¨upft sind, die sie repr¨asentieren. Offensichtlich l¨asst sich diese Eigenschaft nicht durch einen einfacheren Ansatz erf¨ullen, indem gleiche und konstante Raten Γ verwendet werden, um die Dephasierung beider Korrelationsfunktionen zu beschrei-ben.

Kavit¨atsverluste Mikrokavit¨aten erm¨oglichen einen dreidimensionalen Einschluss des elek-tromagnetischen Feldes, verbunden mit einem Spektrum wohl separierter Kavit¨atsmoden.

Dies erlaubt eine Situation, in der nur eine einzelne Mode ¯ξ resonant mit dem s-Exziton Ubergang des Quantenpunktes ist. Trotzdem sind nichtresonante Moden¨ ξ = ¯ξ noch schwach an den Quantenpunkt- ¨Ubergang gekoppelt und f¨uhren zu Dissipation auf einer Nanosekunden-Zeitskala.

Um die endliche Lebensdauer der resonanten Mode zu ber¨ucksichtigen, verwenden wir die folgenden Lindblad-Beitr¨age

d

dt A_cav = κ_ξ¯ 2

[b^†_ξ¯, A]b_ξ¯+b^†_ξ¯[A, b_ξ¯] , (6.30)

worin die Photonenverlustrateκ_ξ¯direkt mit dem G¨utefaktorQ=ω_ξ¯/κ_ξ¯ der Kavit¨atsmode ¯ξ

4Diese Symmetrien sind durch Verwendung der Anti-Vertauschungsrelation der Ladungstr¨ageroperatoren sofort ersichtlich.

bei der Energie ω_ξ¯verbunden ist.

Zu beachten ist, dass diese Beitr¨age eine im Vergleich zur Ladungstr¨agerstreuung (6.25) ¨ahnliche Struktur besitzen, jedoch nun Systemoperatoren enthalten, die nur auf die photonischen Frei-heitsgrade wirken und zu einem ¨Ubergang zwischen Zust¨anden f¨uhren, dienundn−1 Photonen in der Mode ¯ξ beinhalten. Die Beitr¨age zur Bewegungsgleichung f¨uhren zu einer D¨ampfung der Korrelationen mit einer Rate M κ_ξ¯/2,

d

dtδb^†_ξ¯^pb_ξ¯^qQ_cav=−Mκ_ξ¯

2 δb^†_ξ¯^pb_ξ¯^qQ, (6.31) worin M = p +q die Ordnung der entsprechenden Korrelationsfunktion in Bezug auf die Photonenoperatoren ist, unabh¨angig von weiteren Ladungstr¨ageroperatorenQ, die in der Kor-relationsfunktion enthalten sind. Daher werden Photonenkorrelationen in Anwesenheit einer verlustreichen Kavit¨at st¨arker ged¨ampft und zwar umso mehr, je h¨oher die Ordnung ist. Dies spielt eine wichtige Rolle beim Abschneiden der Hierarchie in der Methode der Clusterentwick-lung und ist in Abschnitt 6.4 demonstriert.

Pumpanregung Typischerweise werden Ladungstr¨ager in den delokalisierten Zust¨anden der Benetzungsschicht oder des Barrierenmaterials angeregt und anschließend in die Quanten-punktzust¨ande eingefangen. Dies kann durch die simultane Erzeugung (Vernichtung) von Elek-tronen im p-Zustand des Leitungsbandes (Valenzbandes) beschrieben werden. Es wird dabei angenommen, dass dieser Prozess w¨ahrend des Pumppulses besteht und speziell betrachten wir eine zeitabh¨angige EinfangrateP(t), die dem gaußf¨ormigen Pumppuls folgt. Der entsprechende Lindblad-Beitrag zur Bewegungsgleichung ist durch

d

dt A_pump= P(t) 2

[v_p^†c_p, A]c^†_pv_p+v_p^†c_p[A, c^†_pv_p] (6.32)

gegeben. Diese Behandlung des Pumpprozesses f¨uhrt zu einem automatischen Aufbau von Korrelationen, z.B. zwischen den Leitungs- und Valenzbandladungstr¨agern in der p-Schale

d

dtC_pppp^x _pump=P(t)(f_p^v−f_p^c)(C_pppp^x + (1−f_p^c)f_p^v). (6.33) Auf diese Weise muss die Anfangsbedingung f¨ur die Korrelationen nicht separat berechnet wer-den, was bisher unter der Annahme einer Quasi-Gleichgewichtsverteilung f¨ur die Anfangsbe-setzung der Zust¨ande bei gegebener Gesamt-Ladungstr¨agerdichte und Temperatur [11, 11, 75]

erforderlich war.

Korrelierte und unkorrelierte Erzeugung von Ladungstr¨agern Bis jetzt haben wir einen paarweisen Einfang von Ladungstr¨agern aus den Kontinuumszust¨anden in die lokalisierten p-Zust¨ande des Quantenpunktes betrachtet und eine vollst¨andige Korrelation der erzeugten Elektronen und L¨ochern impliziert. Ausgehend von einer mikroskopischen Beschreibung der

System-Reservoir-Wechselwirkung 133

Abbildung 6.3.: Vergleich der Systemdynamik nach korrelierter (paarweiser) Anregung (links) und unkorreliertem (unabh¨angigem) Einfang von Ladungstr¨agern (rechts). Oben:

Realisierungswahrscheinlichkeit ausgew¨ahlter Konfigurationen. Im Falle eines unkorrelierten Einfangs von Ladungstr¨agern sind 16 Konfigurationen anstatt sechs m¨oglich. Daher re-pr¨asentiert

”rest“ verschiedene Konfigurationen in der linken und rechten Figur. Unten: Realteil der Interband-Ladungstr¨ager-Korrelationsfunktion. Als Parameter wurde eine Licht-Materie-Kopplungsst¨arke von g = 0.1/ps und eine Kavit¨atsverlustrate von κ = 0.2/ps (Q ≈10,000) verwendet. Die Kavit¨atsmode ist resonant mit dem 1X_s Exziton- ¨Ubergang.

optischen Anregung in die Kontinuumszust¨ande und der sukzessiven Relaxation ist zu erwarten, dass diese nur teilweise korreliert sind. Hinweise hierauf finden sich in Ref. [263], wo wir gezeigt haben, dass der unabh¨angige Einfang von Elektronen und L¨ochern, der zu einer Aufladung des Quantenpunktes f¨uhrt, durch Coulomb-Renormierungen kompensiert wird, sodass der Einfang eines weiteren Ladungstr¨agers mit entgegengesetzter Ladung favorisiert ist.

Im Folgenden illustrieren wir die Unterschiede zwischen korreliertem und unkorreliertem Ein-fang von Elektronen und L¨ochern in den Quantenpunkt, sowie deren Konsequenz f¨ur die La-dungstr¨agerkorrelationen. Hierzu betrachten wir das Modell eines einzelnen Quantenpunktes, der an eine einzelne Photonenmode gekoppelt ist, da wir hierf¨ur Zugang zur vollen L¨osung der von-Neumann-Lindblad-Gleichung haben.

In Abb. 6.3 ist die Systemdynamik nach einer gepulsten Anregung f¨ur eine korrelierte (links) und unkorrelierte (rechts) Erzeugung von Ladungstr¨agern gezeigt. Der erste Fall ist durch Verwendung von Gl. (6.32) realisiert, w¨ahrend der unabh¨angige Einfang von Elektronen und

L¨ochern in die Quantenpunkt p-Schale durch die Lindblad-Terme in Gl. (2.4) erreicht wird.

Der Gauß-Puls ist um 25 ps zentriert, hat eine Breite von 10 ps (FWHM) und eine dimensi-onslose Pulsfl¨ache von P_total = 0.5. Die Kombination der Erzeugung von Ladungstr¨agern in der p-Schale und der Relaxation im Quantenpunkt f¨uhrt zum Aufbau mehrerer Konfiguratio-nen. Das dynamische Verhalten der Realisierungswahrscheinlichkeiten dieser Konfigurationen ist in der oberen Zeile von Abb. 6.3 dargestellt. Die unkorrelierte Anregung erm¨oglicht eine gr¨oßere Anzahl optisch inaktiver Konfigurationen, die nicht zur Photonenproduktion beitragen (in Abb. 6.3 mit

”rest“ bezeichnet). Aus den Realisierungswahrscheinlichkeiten der Konfigu-rationen kann geschlossen werden, dass die Bildung des Biexzitons im Falle unkorrelierter Anregung zugunsten zus¨atzlicher Konfigurationen reduziert ist, die bei einer paarweisen An-regung nicht realisiert werden, wie z.B. geladene Exzitonen oder Konfigurationen mit einem oder drei Elektronen in beliebigen Einteilchenzust¨anden.

Neben der Erzeugung unterschiedlicher Konfigurationen haben beide Anregungsmethoden einen starken Einfluss auf die Interband-Ladungstr¨agerkorrelationen. Um diese zu diskutieren, ist in der unteren Zeile in Abb. 6.3 der Realteil gezeigt, welcher indirekt Informationen ¨uber die Bedeutung der verschiedenen Konfigurationen enth¨alt. Betrachten wir z.B. die Interband-Korrelationsfunktion

C_ssss^x =f_s^cf_s^v− c^†_sc_sv^†_sv_s , (6.34) deren Beitr¨age auf der rechten Seite Werte zwischen null und eins annehmen k¨onnen, so-dass C_ssss^x ∈ [−1,1] ist. Die Positivit¨at der Korrelationsfunktion ist hierbei ein Indikator f¨ur Konfigurationen, die einen optischen Rekombinationsprozess an ders-Schale erlauben, was fol-gendermaßen verstanden werden kann: Die Auswertung der Konfigurationsmittelung · f¨ur den korrelierten Anteilc^†_sc_sv_s^†v_sergibt Beitr¨age f¨ur alle Konfigurationen, die ein Elektron im s-Zustand des Valenz- und Leitungsbandes besitzen. Durch die Besetzung des Valenzbandes tragen diese Konfigurationen nicht zur optischen Rekombination bei. In der Berechnung des faktorisierten Anteils f_s^cf_s^v wird die Konfigurationsmittelung separat durchgef¨uhrt, sodass zu f_s^c (f_s^v) alle Konfigurationen beitragen, die ein Elektron in ders-Schale des Leitungs- (Valenz-) Bandes enthalten, unabh¨angig von der Besetzung ders-Schale des Valenz- (Leitungs-)Bandes.

Die St¨arke beider Beitr¨age in Gl.(6.34) h¨angt von der relativen Realisierungswahrscheinlichkeit der Konfigurationen mit Elektronen im Quantenpunkt s-Zustand ab. Ein insgesamt positiver Wert impliziert f_s^cf_s^v >c^†_sc_sv^†_sv_s, wodurch die Realisierungswahrscheinlichkeit der 1X_s und 2X_sp Konfigurationen die der dunklen 0X_s Konfiguration ¨ubersteigt. In Bezug auf die beiden unterschiedlichen Anregungsmechanismen f¨uhrt die gr¨oßere Anzahl m¨oglicher Konfigurationen, die zwei Ladungstr¨ager in den zweis-Zust¨anden enthalten, zu einem gr¨oßeren Gewicht des kor-relierten Beitrags, was insgesamt eine negative Korrelation C_ssss^x zur Folge hat, wie aus der unteren rechten Figur in Abb. 6.3 zu sehen ist. Ein ¨ahnliches Argument ist g¨ultig f¨ur die C_spsp^x Beitr¨age, die zur Vollst¨andigkeit zusammen mit den anderen m¨oglichen Indexkombinationen von C_ijkl^x gezeigt sind.

Photolumineszenz in den freien Raum 135