Photolumineszenz in den freien Raum

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erzeugt und anschließend paarweise in die Quantenpunkt p-Zust¨ande eingefangen, siehe Ab-schnitt 6.2.2. Der gaußf¨ormige Puls ist um 25 ps zentriert, besitzt eine Breite von 10 ps (FWHM) und eine dimensionslose Pulsfl¨ache P_total. Die Spektren auf der linken Seite entsprechen einer schwachen Anregung mit P_total = 0.1, w¨ahrend die rechte Seite die Resultate nach starker Anregung mit P_total = 1 zeigt. Verglichen sind die Resultate der FSH-Methode (oben) f¨ur M_trunc= 1 und der Clusterentwicklung auf dem Doublet-Level (unten) mit (N+M)_trunc= 2.

Da die FSH-Methode die Freiheitsgrade der Ladungstr¨ager exakt behandelt, sind mehrere (Multi-)Exziton- ¨Uberg¨ange an renormierten Energien zu erkennen, welche den ¨ Ubergangsener-gien der Konfigurationen entsprechen, die durch Diagonalisierung vonH_e⁰+H_e−eerhalten wer-den k¨onnen. Dies f¨uhrt auf eine Vielteilchenbeschreibung der Quantenpunkt-Anregungen, in der die volle Coulomb-Konfigurationswechselwirkung enthalten ist. Die Intensit¨at der ¨ Uber-g¨ange im Spektrum ist dabei bestimmt durch die Wahrscheinlichkeit, dass diese stattfin-den k¨onnen. Es sind vier ¨Uberg¨ange zu erkennen, die den vier m¨oglichen Rekombinations-kan¨alen des angeregten Quantenpunkt-Systems entsprechen, und zwar dem Zerfall des s-und p-Exzitons in den Grundzustand, sowie die s- und p-Rekombination der sp-Biexziton-Konfiguration. Dabei ist die s- undp-Rekombination im Spektrum ca. 63 meV separiert, was dem energetischen Abstand der Einteilchenzust¨ande und der direkten (Hartree) Wechselwir-kung entspricht. Der Coulomb Hamiltonoperator f¨uhrt zu einer weiteren Aufspaltung, wenn die Rekombination in Anwesenheit eines weiteren Elektron-Loch-Paares in der anderen Schale stattfindet. Die Aufspaltung zwischen dem 2X_sp → 1X_s/p und dem 1X_s/p → 0X Ubergang¨ ist dabei haupts¨achlich durch die Coulomb-Austauschwechselwirkung zwischens- undp-Schale gegeben, die zu einer Verstimmung von 2V_spspf¨uhrt und in dem hier betrachteten System etwa 9.8 meV betr¨agt.

Da alle Rekombinationskan¨ale spektral wohl separiert sind, ist es m¨oglich, aus den zeitauf-gel¨osten Spektren in Abb. 6.4 Informationen ¨uber die Ladungstr¨agerdynamik zu gewinnen.

Die folgende Diskussion ist dabei sowohl f¨ur schwache als auch starke Anregung g¨ultig, da die Situation ¨ahnlich ist. Das unterste Spektrum jeder Figur entspricht dem Beginn des An-regungspulses, wobei nur Signaturen der Emission des s- und p-Exzitons sichtbar sind. Die Anregung ist noch schwach und Relaxation sowie Rekombination sind die schnellsten Prozesse im System, sodass die Exzitonen zerfallen, bevor sich ein Biexziton bilden kann. Die zweiten Spektren (gepunktete Linien) stellen die Situation vor dem Maximum des Anregungspulses dar. Durch den schnelleren Einfang von Ladungstr¨agern in die p-Zust¨ande ist eine schwache Signatur der Biexzitonen-Emission erkennbar. Ferner dominiert insbesondere bei sp¨ateren Zei-ten die Emission dess-Exzitons ¨uber die desp-Exzitons, was durch die Streuprozesse zwischen der s- und p-Schale erkl¨arbar ist: F¨ur die betrachtete Temperatur von 120 K ist die Streuung von der p- zur s-Schale viel schneller als der umgekehrte Prozess und bietet zus¨atzlich zur direkten Rekombination einen zweiten Kanal, durch den das p-Exziton zerfallen kann.

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Abbildung 6.4.:Frequenzaufgel¨oste Photolumineszenzspektren der Emission in ein Kontinu-um von Moden des freien RaKontinu-umes. Verglichen sind die Resultate der FSH-Methode (oben) und der konventionellen Clusterentwicklung auf dem Doublet-Level (unten) nach einem schwa-chen (links,P_total = 0.1) und starken (rechts,P_total = 1.0) Anregungspuls. Die Spektren sind f¨ur 10 ps (durchgezogene Linie), 20 ps (gestrichpunktete Linie), 30 ps (gepunktete Linie) und 50 ps(gestrichelte Linie) der Zeitentwicklung gezeigt. Der gaußf¨ormige Anregungspuls ist um 25 ps zentriert und besitzt eine Breite von 10 ps (FWHM). In der oberen rechten Figur wurde die maximale Emission des Spektrums nach 50 ps auf eins gesetzt. Relativ dazu wurde in allen Figuren das Spektrum nach 40, 30, 20 und 10 ps zur besseren Illustration mit 0.76, 0.31, 0.02 und 1.4·10⁻⁵ skaliert. Typische Relaxationszeiten wurden f¨ur die Elektronen im Valenz- und Leitungsband verwendet:γ_sp^cc = 1.07/ps, γ_ps^cc = 0.02/ps,γ^vv_sp = 0.13/ps und γ_ps^vv= 0.59/ps.

Bevor die Ergebnisse der Clusterentwicklung diskutieren werden, soll noch auf den Ursprung der spektralen Aufspaltung zwischen der Emission des Exzitons und des Biexzitons im For-malismus eingegangen werden. Der Rekombinationsprozess des Biexzitons ist durch den Er-wartungswert b^†_ξX_sX_p^†X_p beschrieben. Hierbei wurden die Exziton-Operatoren X_i^† = c^†_iv_i verwendet, um den Rekombinationsprozess eines Exzitons in ders-Schale in Anwesenheit eines zweiten Exzitons in derp-Schale darzustellen. In Normalordnung erh¨alt man

b^†_ξX_sX_p^†X_p=b^†_ξv^†_sc_sc^†_pv_pv_p^†c_p

=b^†_ξv^†_sc_sc^†_pc_p − b^†_ξv_s^†c^†_pv_p^†v_pc_pc_s . (6.38) Die Annahme einer paarweisen Erzeugung von Ladungstr¨agern und die resultierende Be-schr¨ankung auf sechs m¨ogliche Konfigurationen (siehe Abb. 6.2) impliziert, dass der zwei-te Term null sein muss (eine Vernichtung von drei Ladungstr¨agern ist unter den beschrie-benen Umst¨anden nicht m¨oglich), sodass der Rekombinationsprozess des Biexzitons durch b^†_ξv_s^†c_sc^†_pc_p gegeben ist. Tats¨achlich folgt aus der Anwesenheit von zwei Ladungstr¨agern im Leitungsband s- und p-Zustand automatisch ein Fehlen von Ladungstr¨agern in den Valenz-bandzust¨anden.

Betrachten wir nun die Resultate der Methode der Clusterentwicklung (untere zwei Figuren), wobei die Hierarchie bei der Ordnung (N +M)_trunc = 2 trunkiert wird. Dies impliziert, dass Korrelationsfunktionen, die mehr als vier Ladungstr¨ageroperatoren enthalten, vernachl¨assigt werden. In der Clusterentwicklung auf dem Doublet-Level sind die Korrelationsfunktionen Π^c/v_ξ,ijkl, die f¨ur die Biexziton-Emission in der FSH-Methode verantwortlich sind, nicht enthal-ten, sodass diese Beitr¨age nur effektiv eingehen⁵: Die ¨Ubergangsenergien dess- undp-Exzitons werden hierbei proportional zu den Einteilchen-Besetzungen von Elektronen und L¨ochern in den Quantenpunkt-Zust¨anden renormiert. Mit zunehmender Anregung verschieben sich die Re-sonanzen daher kontinuierlichzu den Energien der Multi-Exziton-Konfigurationen. Die St¨arke der Verschiebung resultiert aus den Singlet-Beitr¨agen_μV_iμiμ(1+f_μ^c−f_μ^v) in den dynamischen Gleichungen der Photon-assistierten Polarisation Π_ξ,s/p, die f¨ur die Rekombination an der s-(p-)Schale verantwortlich ist. Die exakten Coulomb-renormierten Energien der vier Rekombi-nationskan¨ale sind als vertikale Linen eingezeichnet, um den Shift besser zu visualisieren.

Komplement¨are Informationen werden durch die zeitaufgel¨oste Photolumineszenz bereitge-stellt, die durch Integration des Spektrums in Bezug auf die Energie an jedem Zeitpunkt er-halten werden kann. Es zeigt sich, dass diese weniger sensitiv auf eine approximative Behand-lung der Ladungstr¨agerkorrelationen ist. Das Ergebnis f¨ur die vier diskutierten Situationen ist in Abb. 6.5 gezeigt, wobei wir die FSH-Methode und die Clusterentwicklung vergleichen.

F¨ur schwache Anregung (P_total = 0.1) sind beide Resultate in guter ¨Ubereinstimmung, was demonstriert, dass die effektive Beschreibung der Vielteilchen-Konfigurationen durch die

Clus-5Diese Diskussion ist streng nur in Singlet-N¨aherung g¨ultig, wo alle Beitr¨age der Ladungstr¨ager in Termen der Besetzung formuliert sind. Tats¨achlich sind auf dem Doublet-Level zus¨atzliche Korrelationen enthalten.

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0 0.5 1 1.5 2

10⁻⁴ 10⁻³

time in ns

time-resolvedPLinarb.units ^FSHCluster exp.

Ptotal = 1.0

Ptotal = 0.1

Abbildung 6.5.: Zeitaufgel¨oste Photolumineszenz f¨ur die Resultate in Abb. 6.4.

terentwicklung auf dem Doublet-Level eine gute N¨aherung f¨ur die Gesamt-Photonen-Emission darstellt. Bei hoher Anregung (P_total = 1.0) werden weitere Konfigurationen zunehmen wichtig, sodass die Ergebnisse voneinander abweichen. In den zugeh¨origen Spektren zeigen sich starke Shifts der Emissionslinien, um die dominante Emission an der Resonanz derp-Schale durch die Konfiguration des gef¨ullten Quantenpunktes effektiv zu beschreiben. In diesem Regime bricht die Clusterentwicklung auf dem Doublet-Level zusammen und unphysikalische Ergebnisse wie negative Besetzungen k¨onnen die Folge sein.

Die k¨unstliche Verschiebung der ¨Ubergangsenergie in der Clusterentwicklung auf dem Doublet-Level f¨uhrt zu einem Artefakt in Anwesenheit eines Resonators hoher G¨ute. Durch die mit der Kavit¨atsmode assoziierte schmale Linienbreite wird die Lichtemission sensitiv auf eine Ver-schiebung der Emissionslinie, was einen von der Besetzung abh¨angigen ¨Uberlapp zwischen dem Quantenpunkt- ¨Ubergang und der Photonenmode zur Folge hat. Diese Situation ist Gegenstand der Diskussion in Abschnitt 6.4.

Als letzter Punkt in Bezug auf die Lumineszenzspektren soll die Linienbreite der verschiede-nen ¨Uberg¨ange diskutiert werden. In Abschnitt 3.3 haben wir erl¨autert, dass Streuprozesse zu einer Dephasierung optischer Polarisationen f¨uhren, die entweder deren Anfangs- oder End-zustand ¨andern. Die St¨arke der Dephasierung manifestiert sich dabei in der Linienbreite des Emissionsspektrums. Zum Beispiel ist der ¨Ubergang des s-Exzitons in den Grundzustand Ge-genstand des Anregungsprozesses von Ladungstr¨agern in derp-Schale sowie der Streuung von Elektronen und L¨ochern aus den s- in die p-Zust¨ande. W¨ahrend die letzten Prozesse bei der betrachteten Temperatur schwach sind, ist der Pumpprozess verantwortlich f¨ur die Linienver-breiterung des entsprechenden optischen ¨Ubergangs. Die Situation ist ¨ahnlich f¨ur den ¨Ubergang

des p-Exzitons in den Grundzustand und wird durch den Pumpprozess auf die gleiche Weise beeinflusst, zus¨atzlich jedoch durch die schnelle Ladungstr¨ager-Relaxation von den p- in die s-Zust¨ande dephasiert. Im Gegensatz zu dem zuvor diskutierten ¨Ubergang wird die Emissions-linie nicht schmaler, nachdem der Anregungspuls vor¨uber ist.

F¨ur die Emissionslinien des Biexzitons ist der Effekt durch die Ladungstr¨ager-Relaxation ge-rade umgekehrt. Da f¨ur den betrachteten Quantenpunkt der Anfangszustand des Rekombina-tionsprozesses durch die Konfiguration des vollst¨andig gef¨ullten Quantenpunktes gegeben ist, kann nur der Endzustand (entweder ein s- oder p-Exziton) durch die Streuprozesse depha-siert werden. Im Falle des p-Exzitons ist dies durch die schnelle p-nach-sRelaxation bedingt, w¨ahrend das s-Exziton durch die langsamere Streuung von Ladungstr¨agern aus den s- in die p-Zust¨ande dephasiert wird. Entsprechend ist die Linienbreite des 2X_sp → 1X_s Ubergangs¨ signifikant kleiner als die der 2X_sp→1X_p Rekombination.

Der Einfluss der Dephasierung zeigt sich nicht nur in den Linienbreiten der einzelnen ¨Uberg¨ange, sondern auch in den relativen Intensit¨aten der beiden Emissionskan¨ale des Biexzitons: Durch die Rekombination an der s-Schale verbleibt ein p-Exziton, das, wie zuvor diskutiert, Ge-genstand starker Dephasierung durch die Ladungstr¨ager-Relaxation ist. Hingegen wird das s-Exziton nach einer Rekombination an der p-Schale in Abwesenheit der Pumpanregung nur schwach dephasiert. Folglich wird die den ¨Ubergangsprozess treibende Photon-assistierte Po-larisation im ersten Fall st¨arker ged¨ampft, was sich im Spektrum durch eine st¨arkere Emission nach 50 ps zeigt, nachdem der Puls vor¨uber ist.

6.4. Numerische Ergebnisse f¨ ur einen einzelnen Quantenpunkt in