In diesem Abschnitt wird eine isotrope Fl¨ussigkeit einer bin¨aren 2D Kolloidprobe mit nur we-nigen Aggregaten bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke untersucht. In diesem Falle lassen sich die jeweiligen Dreiecke erster Generation der Dreiteilchenkombinationen ggg, ggk, gkk sowie kkk mit den in Kap. 5 eingehend behandelten vier Elementardreiecken alslokal-dichteoptimierte Strukturen vergleichen. Außerdem zeigt sich aus den zum vorigen Unterkapitel ge¨anderten sta-tischen und dynamischen geometrischen Eigenschaften der Dreiecke erster Generation, wie sich vom Blickwinkel der lokalen zeitabh¨angigen Teilchenkonfigurationen aus gesehen isotrope von stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeiten voneinander unterscheiden.
Wie in Kap. 4 dargelegt, verhalten sich die untersuchten bin¨aren 2D Kolloidproben bei nied-rigen Wechselwirkungsst¨arken in den mittleren quadratischen Verschiebungen und den partiel-len radiapartiel-len Paar-Verteilungsfunktionen wie eine isotrope Fl¨ussigkeit. Desweiteren laufen Re-laxationsprozesse bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke schneller ab als bei hoher Wechselwir-kungsst¨arke (siehe Abb. 6.1 auf Seite 152). Gleichzeitig lokalisiert der K¨afig-Effekt die Teil-chen schw¨acher in ihrer Umgebung. Diese Beobachtungen beziehen sich auf Zweiteilchen-Korrelationsfunktionen bzw. die Dynamik von Einzelteilchen. An dieser Stelle wird nun eine bin¨are 2D Kolloidsuspension bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke anhand der Dreiecke der zueinander n¨achsten Nachbarn und dertransformierten Dreipunkt-Korrelationsfunktionen unter-sucht und der Frage nachgegangen, wie sich damit die lokalen Teilchenkonfigurationen
Abbildung 6.19: Beispiel f¨ur eine isotrope Fl¨ussigkeit bei Γ = 13,3 mit dem Anzahl-Teilchenverh¨altnis zwischen großen und kleinen Teilchen von 1 : 0,74. Die beige unterlegten Fl¨achen geben Bereiche in der Probe an, in denen das Auswerteprogramm nicht in der Lage war, die Dreiecke der zueinander n¨achsten Nachbarn eindeutig zu bestimmen. Oberes Bild: Verteilung der großen (rote Quadrate) und kleinen (blaue Kreise) Teilchen sowie die zu den einzelnen Kanten nach der Dreieckskonstruktion der zueinander n¨achsten Nachbarteilchen gebildeten unregulierten Ausgangsdreiecke in der Fl¨ache.Unteres Bild: Dreiecke erster Generation, deren jeweiligen Dreiecksschwerpunkten durch gr¨une Punkte markiert sind.
einer isotropen Fl¨ussigkeit bez¨uglich ihrer statischen und dynamischen geometri-schen Eigenschaften beschreiben lassen.
Die Analysen der lokalen Teilchenkonfigurationen bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken sind nicht einfach, weil diemagnetischen Feldradien17,18mithin unscharf definiert sind. Folglich entste-hen bei derDreieckskonstruktion der zueinander n¨achsten Nachbarteilchen vermehrtunregulierte Ausgangsdreiecke (siehe Abb. 6.19 oben), f¨ur die nicht f¨ur alle Kanten des Dreiecks das jeweils dritte Teilchen des Dreiecks ein n¨achster Nachbar ist (vgl. mit Abb. 5.9 auf Seite 99). Wenn mehr als zwei solcher unregulierter Ausgangsdreiecke an einer Stelle der Probe gemeinsame Kan-ten besitzen, reicht die in Punkt 4 auf Seite 100 gemachte Vorgabe zur Konstruktion der f¨ur den begrenzten Bereich g¨unstigsten Dreiecke erster Generation nicht mehr aus. Solche kompli-zierten F¨alle k¨onnen von dem Auswertungsprogramm nicht aufgel¨ost werden. Außerdem bilden sich in der 2D Probe f¨ur die verschiedenen Zweiteilchenkombinationen ungew¨ohnlich große Kan-tenl¨angen aus, die im Auswertungsprogramm nicht in Betracht gezogen werden, weil ¨uber diese Bedingung gleichzeitig verzerrteAusgangsdreiecke am Rand ausgeschlossen werden. Aus diesen Gr¨unden kann die Fl¨ache bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken im Regelfalle nicht vollst¨andig und eindeutig mit Dreiecken der zueinander n¨achsten Nachbarn be-deckt werden(siehe Abb. 6.19). Dieser Makel des Algorithmus f¨ur dieDreieckskonstruktion der zueinander n¨achsten Nachbarteilchen ließe sich nur durch großen programmtechnischen Aufwand beheben. Von diesem Vorhaben wurde Abstand genommen, weil sich die typischen Eigenschaften einer isotropen Fl¨ussigkeit bereits mit den Dreiecken erster Generation zeigen lassen, die mit dem vorhandenen Algorithmus gefunden werden.
Untersucht wird nun eine bin¨are 2D Kolloidprobe mit einem Mischungsanzahlverh¨altnis der großen zu den kleinen Kolloiden von 1 : 0,74 bei einer Wechselwirkungsst¨arke von Γ = 13,3. Die Teilchenpositionen und die bestimmten Dreiecke erster Generation werden in Abb. 6.19 f¨ur das erste Datenfile dargestellt. Die beige unterlegten Fl¨achen kommen von den Teilchenkonfigura-tionen, die von dem Auswertungsprogramm nicht durchDreiecke erster Generation beschrieben werden konnten.
In Dreiecken erster Generation einer isotropen Fl¨ussigkeit – also bei niedriger Wechselwir-kungsst¨arke – ergeben sich f¨ur die unterschiedlichen Dreiteilchenkombinationen gegen¨uber Drei-ecken erster Generation einerstark unterk¨uhlten Probe – also bei hoher Wechselwirkungsst¨arke – deutlich verschmiertere geometrische Eigenschaften (vgl. Abb. 6.20 mit Abb. 5.25 auf Seite 120).
Besonders deutlich wird dieses Verhalten an den Kanten der Dreiecke erster Generation. Da-mit wird nochmals nachgewiesen, dass die magnetischen Feldradien in isotropen Fl¨ussigkeiten schlechter als in stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeiten definiert sind.
Aus den Teilchentrajektorien einer isotropen Fl¨ussigkeit ergeben sich recht un¨ubersichtliche Bilder mit viel zu viel Teilcheninformationen (siehe Abb. 6.1). Deswegen werden im Folgenden nur die Positionen der Kolloide f¨ur eine Anfangs- und eine Endzeit durch eine Linie verbunden (siehe Abb. 6.21). Dabei interessiert nicht, wie sich die Teilchen in der Zeit bewegt, sondern wie sich die mikroskopischen Teilchenkonfigurationen innerhalb der Zeitspanne ver¨andert haben. Neben der Zweizeitenanalyse der Teilchentrajektorien werden auch Zweizeitenanalysen der
17Bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke sind die Brown’schen Bewegungen der Teilchen wegen des gr¨oßeren Einflusses der thermische Energie gegen¨uber dem magnetischen repulsiven Potential der Einzelteilchen gr¨oßer als bei hohen Wechselwirkungsst¨arken. Deswegen schwanken die Teilchenpositionen zwischen einzelnen Datenfiles auch st¨arker. Aus diesem Grunde sind diemagnetischen Feldradien bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken weniger scharf definiert als bei hohen Wechselwirkungsst¨arken.
18Wegen der nicht scharf definiertenmagnetischen Feldradien ist es bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken nicht m¨oglich, die Anzahl der Aggregate in der Probe zu bestimmen, geschweige denn in einem Datensatz die von der Bildverarbeitung einzelnen Kolloiden falsch zugewiesenen Teilchensorten ¨uber den Abstand des Teilchens zu benachbarten Kolloiden zu korrigieren.
Abbildung 6.20: Geometrische Analyse derDreiecke erster Generation einer isotropen Fl¨ussigkeit (1) nach den Dreiecksfl¨achen und der Anzahl der Dreiecke, jeweils bei unterschiedlichen Winkeln an einem großen (g) oder kleinen (k) Kolloid und den unterschiedlichen Dreieckskanten zwischen großen (gg) oder kleinen (kk) Kolloiden sowie einem großen und einem kleinen (gk) Kolloid und die Anzahl der Dreiecke mit einer bestimmten Fl¨ache, weiter unterschieden nach den Dreiteilchenkombinationen groß/groß/groß (ggg), groß/groß/klein (ggk), groß/klein/klein (gkk) und klein/klein/klein (kkk). Bei-spiele (gelesen von rechts nach links):kkk1k: Winkel an einem kleinen (k) Teilchen einesDreiecks erster Generation (1) der Dreiteilchenkombinationkkk;kkk1kk: L¨ange der Kante zweier kleiner (kk) Teilchen einesDreiecks erster Generation(1) der Dreiteilchenkombinationkkk;Nkkk1: Anzahl derDreiecke erster Generation (1) nur kleiner Teilchen (kkk).
Abbildung 6.21: Zweizeitenanalyse der Teilchentrajektorien. Anfangs- und Endpositionen der Kolloide in der Fl¨ache, gemessen im zeitlichen Abstand von 500s, sind jeweils durch eine schwarze Linie miteinander verbunden. Die Anfangspositionen werden durch rote Quadrate (große Kolloide) und blaue Kreise (kleine Kolloide) beschrieben. Die Endpositionen werden jeweils durch gr¨une Punkte markiert.
Dreiecke erster Generation in der Fl¨ache durchf¨uhrt und damit die ¨Anderung der lokalen Nachbarschaftsstrukturen untersucht.
Dass der K¨afig-Effekt bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken praktisch keine Rolle spielt, ver-deutlichen die in Abb. 6.21 dargestellten Anfangs- und die Endpositionen der Kolloide. Danach bewegen sich benachbarte Kolloide in der Fl¨ache bereits nach 500s nahezu unkorreliert. Auch das ist eine direkte Folge der bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken nicht scharf definierten ma-gnetischen Feldradien der beiden Teilchensorten. Weil nicht nur das Teilchen im Zentrum, son-dern auch die Nachbarteilchen, die den K¨afig aufbauen sollten, große Brown’sche Bewegungen ausf¨uhren, l¨osen sich die W¨ande der K¨afige nahezu auf. So entstehen L¨ucken zwischen den Nach-barteilchen, durch die das zentrale Teilchen mit der Zeit aus seinem K¨afig entkommen kann.
Analog zu Abb. 6.8 auf Seite 159 f¨ur hohe Wechselwirkungsst¨arken werden die Selbst-Differen-zen der geometrischen Eigenschaften derDreiecke erster Generation in Abb. 6.22 f¨ur verschiede-neWartezeiten bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke dargestellt. W¨ahrend sich die geometrischen Eigenschaften der Dreiecke erster Generation in der stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeit der Abb. 6.8 zwischen tw = 5s und tw = 19000s nahezu nicht ver¨andern, verschmieren die geometrischen Ei-genschaften derDreiecke erster Generation bei derisotropen Fl¨ussigkeit der Abb. 6.22 f¨ur zuneh-mende Wartezeiten immer mehr. Außerdem sind die geometrischen Eigenschaften der Dreiecke erster Generation in der isotropen Fl¨ussigkeit bereits nach tw = 25s deutlich mehr verbreitert als in der stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeit der Abb. 6.8 nach tw = 19000s. Beide Beobachtungen weisen nach, dass es keinen K¨afig-Effekt in der isotropen Fl¨ussigkeit gibt.
Abbildung 6.22: Selbst-Differenzen der geometrischen Eigenschaften der Dreiecke erster Generation und der nach einerWartezeit tw bestimmten Dreiecke. Die Gleichungen f¨ur dieSelbst-Fl¨achendifferenzen wurden in den Gl. 6.1 bis 6.4 angegeben; Analoges gilt f¨ur die Kanten und die Winkel der Dreiecke. Die Graphen sind nochmals unterteilt nach den Fl¨achen (linke Spalte), den Kanten (mittlere Spalte) und den Winkeln (rechte Spalte) sowie nach den verschiedenen Dreiteilchenkombinationen (Zeilen) als auch nach den unterschiedlichen Wartezeitspannen (Farbencode). Die Ordinate der Kurven wurde jeweils auf den Wert Eins bei der Abszisse Null normiert. Der Buchstabegsteht f¨ur ein großes, der Buchstabekf¨ur ein kleines Teilchen. In den Bezeichnungen geben die ersten drei Buchstaben die Dreiteilchenkombination an;
bei den Kanten folgt die Zweiteilchenkombination der Eckteilchen und bei den Winkeln die Teilchensorte, an der der jeweilige Winkel anliegt.
Werden die positiven Selbst-Differenzen der Fl¨achen und Kanten beitw = 130saus Abb. 6.22 mit den in Abb. 6.20 gezeigten jeweiligen Fl¨achen oder Kanten der Dreiecke erster Generati-on bei jeweils gleicher Dreiteilchenkombination verglichen, ergibt sich, dass die geometrischen Dreieckseigenschaften ungef¨ahr denselben Wertebereich besitzen. Folglich ¨andern sich einige der Dreiecksstrukturen bereits nach tw = 130s fast vollst¨andig.
Abbildung 6.23:H¨upf-Dreiecke erster Generation nachtw= 500s. Die blauen Dreiecke beschreiben die Dreiecke vor und die roten Dreiecke diejenigen nach demH¨upf-Prozess. Die Schwerpunkte der Dreiecke sind jeweils durch einen gr¨unen Punkt gekennzeichnet.
Die positiven Werte der Selbst-Differenzen sowohl der Fl¨achen als auch der Kanten der Drei-ecke erster Generation19 liegen nach den Wartezeiten tw = 130s, tw = 260s sowie tw = 460s f¨ur die verschiedenen Dreiteilchenkombinationen in Abb. 6.22 nahezu ¨ubereinander. D. h., dass sich dort – zumindest f¨ur diesen Zeitbereich – eine statische Verteilung der verkleinerten Drei-ecksfl¨achen sowie der k¨urzeren Kanten ausbildet. Dieses Verhalten hat wohl eher mit einer sich ausbildenden lokalen Struktur zu tun, nach der die Monolage mit Dreiecken erster Generation bedeckt wird, als mit dem schwach ausgepr¨agten K¨afig-Effekt.
Bei hohen Systemtemperaturen liegen die Peaks der Abb. 6.22 nach tw = 460s f¨ur die un-terschiedlichen geometrischen Eigenschaften der verschiedenen Dreiteilchenkombinationen nicht mehr achsensymmetrisch zur Ordinate, weil sich die Dreieckstrukturen innerhalb der Wartezeit durch viele H¨upf-Prozesse20 stark ver¨andert haben (vgl. mit Abb. 6.23).
In Abb. 6.24 werden die im ersten File bestimmten Dreiecke erster Generationsowie dieselben Dreiecke nach einerWartezeit tw = 500sin dasselbe Bild eingezeichnet – nochmals unterteilt nach den Dreiecken, deren Fl¨achen w¨ahrend der Zeitspanne mehr als 5% zugenommen oder weniger als 5% abgenommen haben bzw. nicht mehr als 5% von der Dreiecksfl¨ache erster Generation
19Positiven Werte derSelbst-Differenzenbei den Fl¨achen, bzw. Kanten bedeuten, dass sich die jeweiligen Gr¨oßen zu einem sp¨ateren Zeitpunkt verkleinert haben.
20Eigentlich gibt es in einem System mit schwacher Wechselwirkung keine H¨upf-Prozesse im herk¨ommlichen Sinne mehr, weil die Teilchen nicht mehr – von der repulsiven Wechselwirkung gedr¨uckt – schnell von der Gleich-gewichtslage im einen K¨afig in die Gleichgewichtsposition im anderen K¨afig h¨upfen, sondern eher frei durch die Probe diffundieren.
Abbildung 6.24:Zweizeitenanalyse der Dreiecke erster Generation in der Fl¨ache. Die blauen Dreiecke erster Generationbeschreiben dieDreiecke der zueinander n¨achster Nachbarnim Ausgangsfile.
Die roten Dreiecke geben die ge¨anderten Dreiecksstrukturen derDreiecke erster Generationnach Ablauf derWartezeit tw= 500swieder. Die drei Abbildungen sind nach der ¨Anderung der Fl¨ache innerhalb der Wartezeit aufgegliedert.Oberes Bild: Fl¨achenvergr¨oßerung um mehr als 5%.Mitte: Die Fl¨achen¨anderung geringer als ±5%. Unteres Bild: Fl¨achenverringerung um mehr als 5%. Zus¨atzlich werden die roten Dreiecke nach dem Fl¨achenparameter unterteilt. Wenn dieSelbst-Fl¨achendifferenz der Dreiecke erster Generation zu dem entsprechendenElementardreieck der Dreiteilchenkombination≤0,15 ist, wird das Dreieck mit einem gr¨unen Punkt, ansonsten mit einem weinroten Dreieck gekennzeichnet.
abweichen (vgl. mit Abb. 6.13). Da nur 104 Dreiecke von den insgesamt 1360 Dreiecken innerhalb der Wartezeit tw = 500s ihre Fl¨ache weniger als ±5% ¨andern, belegt auch die Darstellung der Teilchenkonfigurationen in der Fl¨ache, dass die Dreiecke erster Generation bei niedrigen Wechselwirkungsst¨arken nicht stabil sind.
In Abb. 6.24 wird zus¨atzlich angegeben, ob die Dreiecke nach tw = 500s entsprechend dem Fl¨achenparameter-Kriterium21 erf¨ullen oder nicht. Da hier nur sehr wenige Dreiecke dieser Be-dingung gen¨ugen, sind die Dreiecke folglich gr¨oßtenteils nicht dichtest gepackt.
Abbildung 6.25: Mittlere quadratische Fl¨achen¨anderungen ∆Flmn(tw)derDreiecke erster Ge-neration f¨ur die unterschiedlichen Dreiteilchenkombinationen lmn als Funktion der Wartezeit tw bei der Wechselwirkungsst¨arke Γ = 13,3. In diesem Falle ist keinPlateau wie in Abb. 6.9 vorhanden. Zum Vergleich wurde die gkk Kurve aus der Abb. 6.9 eingef¨ugt. In Analogie zu den mittleren quadratischen Verschiebung der Abb. 4.6 auf Seite 69 entspricht dieses Verhalten einerisotropen Fl¨ussigkeit (vgl. mit Abb. 6.9).
Aus Abb. 6.25 l¨asst sich ablesen, dass dieDreiecke erster Generation bzgl. dermittleren qua-dratischen Fl¨achen¨anderungen keinen K¨afig-Effekt zeigt, weil sich kein Plateau wie in Abb. 6.9 ausbildet. Mithin ist die Probe eine isotrope Fl¨ussigkeit. Trotzdem ist dasKurzzeit-Verhalten der beiden unterschiedlichen Proben f¨ur Zeiten ≤ 2s wie bei den mittleren quadratischen Verschie-bungen vergleichbar.
Dass die lokalen Dreieckstrukturen auseinander laufen, belegen auch die in Abb. 6.26 darge-stellten Selbst-Fl¨achenquotienten flmn(tw). Dabei werden die vorzeichenbehafteten End-dreiecksfl¨achen FE,j,ilmn(tw) des j-ten Dreiecks der Dreiteilchenkombination lmn durch die jeweils zugeh¨origen Ausgangsfl¨achen FA,j,ilmn der SamDrei Dreiecke erster Generation nach einer War-tezeit tw geteilt und nochmals ¨uber SamN um zeitlich verschobene, mit i markierten Samples
21Wenn die Fl¨achenabweichung eines einzelnen Dreiecke zu demElementardreieck derselben Dreiteilchenkombi-nation kleiner als 15% ist, geh¨ort dieses Dreieck nach demFl¨achenparameter-Kriteriumzu einemKristallit-Cluster (siehe Seite 124).
gemittelt. Mathematisch l¨asst sich mit Gl. 6.3 auf Seite 161 der Selbst-Fl¨achenquotienten wie folgt beschreiben:
flmn(tw) = Λlmn(aj, bj, cj) SamDrei∗SamN um
N umDrei
j=1
N umSam
i=1
FE,j,ilmn(tw)
FA,j,ilmn . (6.6)
Abbildung 6.26:Selbst-Fl¨achenquotient flmn(tw) (rote Kurve) aus der ¨uber das Vektorprodukt be-rechneten und damit vorzeichenbehaftetenEnddreiecksfl¨achegeteilt durch die (immer positive) Anfangs-dreiecksfl¨ache f¨ur eineWartezeit von 321sim Bereich von−3,4 bis +3,4, unterteilt nach den Dreiteil-chenkombinationengroß/groß/groß ggg(oben links),groß/klein/klein gkk(oben rechts),groß/groß/klein ggk (unten links) und klein/klein/klein kkk (unten rechts). Die gr¨unen Peaks bei ±3,5 stellen keinen erh¨ohten Selbst-Fl¨achenquotienten dar, sondern geben die Anzahl der nicht sichtbaren Signale bei ei-nem Fl¨achenquotient≤ −3,5 bzw.≥3,5 wieder. Existieren also z. B. Fl¨achen¨anderungen, deren Betrag
≥3,5 ist, so wird die Anzahl all dieser Signale durch den Peak bei 3,5 angezeigt.
DieSelbst-Fl¨achenquotienten geben dierelative ¨Anderung der Dreiecksfl¨achenach einer gewissen Wartezeit nicht nur f¨ur eine Fl¨achenzunahme, sondern auch f¨ur eine Fl¨achenabnahme richtig wieder. Wenn eine Dreiecksfl¨ache immer kleiner wird, bis sie verschwindet, kann die Dreiecksfl¨ache negativ werden, falls sich nach einem H¨upf-Prozess der Umlaufsinn der Teilchen im Dreieck ver¨andert hat (vgl. mit Abb. 6.6), oder positiv bleiben, wenn das Teilchen wieder zur¨uckdiffundiert. Somit lassen sich auch in dem Selbst-Fl¨achenquotienten H¨upf-Dreiecke sepa-rat betrachten.
Zu Abb. 6.26 lassen sich einige interessante Feststellungen treffen:
• Die Dreiecke erster Generation der Dreiteilchenkombination ggg sind im Mittel am stabil-sten, weil sich die Fl¨achen innerhalb derWartezeit am wenigsten ge¨andert haben. Diese Be-obachtung w¨urde auch erkl¨aren, warum die Steigung dermittleren quadratischen Fl¨achen¨ an-derung in Abb. 6.25 nur f¨ur die ggg Dreiecke f¨ur Zeiten ≥200s leicht abnimmt.
• Außer den ggg Dreiecken erster Generation besitzen alle anderen Dreiteilchenkombinatio-nen Enddreiecksfl¨achen mit negativem Wert, d. h. dass ein Teilchen geh¨upft ist. Dabei bildet sich um−0,8 herum ein weiterer Peak aus, d. h., dass die Fl¨achen derH¨upf-Dreiecke nach dem H¨upf-Prozess signifikant kleiner als vorher sind. Daraus l¨asst sich schließen, dass H¨upf-Prozesse vornehmlich auftreten, wenn dasAusgangsdreieckeine große Fl¨ache besessen hat.
• Manche Dreiecke erster Generation ver¨andern ihre Dreiecksfl¨ache innerhalb der Wartezeit tw = 321s um einen Faktor 3 oder sogar noch st¨arker. Diese Tatsache folgt f¨ur niedrige Wechselwirkungsst¨arken nicht aus einer sehr großen Anzahl von H¨upf-Prozessen, sondern aus den unscharf definiertenmagnetischen Feldradien. Sie erm¨oglichen, dass gegen¨uber den jeweiligen Elementardreiecken stark verzerrte Dreiecke erster Generation enstehen (siehe unteres Bild in Abb. 6.19). Da z. B. langgestreckte Dreiecke nur eine verh¨altnism¨aßig kleine Ausgangsfl¨ache besitzen, kann sich ihre relative Fl¨ache auch ohneH¨upf-Prozess, nur durch lokale Relaxationen des sie umgebenden K¨afigs innerhalb kurzer Zeit um einen Faktor von 3 erh¨ohen.
Dass Dreiecke erster Generation der Dreiteilchenkombination ggg bei niedriger Wechsel-wirkungsst¨arke tats¨achlich stabiler sind als die anderen Dreiteilchenkombinationen, folgt auch aus der experimentellen Beobachtung, dass sich in einer bin¨aren 2D Kolloidprobe, die zu Be-ginn einer Messung ¨uber mehrere Tage bei hoher Systemtemperatur ins Gleichgewicht ¨ubergehen konnte, Regionen ausbilden, in den nur ggg Dreiecke erster Generation vorkommen und die kleinen Kolloide sich folglich an anderen Stellen ansammeln. Ein Beispiel f¨ur eine solche Mikro-phasentrennung gibt die im folgenden Unterkapitel 6.3 untersuchte Probe.
Eine eingehendere Untersuchung der strukturellen ¨Anderungen der H¨upf-Dreiecke vor und nach demH¨upf-Prozess konnte in dieser Arbeit aus Zeitgr¨unden nicht vorgenommen werden. Er-ste Eindr¨ucke liefern jedoch die Abb. 6.23 f¨ur dieisotrope Fl¨ussigkeit innerhalb der Teilchenebene und die Abb. 6.26 bzgl. der Selbst-Fl¨achenquotienten im Vergleich zu den ¨ubrigen Dreiecken.
Dietransformierten Dreipunkt-Korrelationsfunktionen sowie diepartiellen radialen Dreipunkt-Paar-Verteilungsfunktionen der isotropen Fl¨ussigkeit (siehe Abb. 6.27) lassen um die Zweilinge weder klar ausgepr¨agte nat¨urliche H¨aufungspunkte noch eine deutlich abgesetzte Doppelring-Struktur erkennen. Einheitliche Strukturen der Dreiecke erster Generation f¨ur die unterschiedli-chen Dreiteilunterschiedli-chenkombinationen k¨onnen folglich in einer isotropen Fl¨ussigkeit aus den transfor-mierten Dreipunkt-Korrelationsfunktionen nur vage bestimmt werden.
Nach den dargestellten statischen und dynamischen Strukturuntersuchungen der Dreiecke er-ster Generation einer isotropen Fl¨ussigkeiten lassen sich f¨ur die verschiedenen Dreiteilchenkom-binationen im Vergleich zu der im vorigen Abschnitt dargestellten stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeit folgende Unterschiede festhalten:
• Die lokalen Strukturen der Dreiecke erster Generation sind bei niedrigen Wechselwir-kungsst¨arken wegen der weniger scharf definierten magnetischen Feldradien f¨ur alle Drei-teilchenkombinationen wesentlich breiter gestreut als bei hohen Wechselwirkungsst¨arken.
Damit einher geht, dass sich bei hohen Systemtemperaturen keine wohldefinierten Elemen-tardreiecke bestimmen lassen.
Abbildung 6.27: In den transformierten Dreipunkt-Korrelationsfunktionen K3(x0,y0){a, δ,L} und K3gg(r0, ϕ0){a, δ,R} – hier f¨ur das erste Rohdatenfile des Datensatzes (vgl. mit Abb. 6.19) – werden die Positionen der Zweilingsteilchen schwarz, die großen dritten Teilchen rot und die kleinendritten Teil-chen blau markiert. In den partiellen radialen Dreipunkt-Paar-Verteilungsfunktionen g3gg(r0gj){a, δ,R}, bzw. g3gk(r0gj){a, δ,R} gibt die blaue Funktion die radiale Verteilung der kleinen (j = k), die rote Funktion die radiale Verteilung der großendritten Teilchen (j=g) um das sich im Zentrum befindliche große Zweilingsteilchen an. Die Graphen der linken und der mittleren Spalte geh¨oren zu zwei großen, dierechte Spalte zu einem großen und einem kleinen Zweilingsteilchen (vgl. mit Abb. 6.17).
• DieSelbst-Differenzen der Fl¨achen und Kanten derDreiecke erster Generation in einer iso-tropen Fl¨ussigkeit vergr¨oßern sich mit zunehmender Wartezeit immer mehr, ohne dass sich ein deutlich ausgepr¨agter K¨afig-Effekt wie in stark unterk¨uhlten Fl¨ussigkeiten ausbildet.
Die Form der Nachbarschaftskonfiguration ver¨andert sich dabei wegenlokaler Strukturrela-xationen st¨andig. Zus¨atzlich treten mit der Zeit mehr und mehr H¨upf-Dreiecke auf. Damit entfernen sich die Teilchen voneinander, die anf¨anglichzueinander n¨achste Nachbarn waren.
• Bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke existieren keine stabilen Dreieckstrukturen erster Ge-neration, weil die Diffusionsbewegung der einzelnen Teilchen gegen¨uber den Diffusionsbewe-gungen direkt benachbarter Partikel nahezu unkorreliert verl¨auft. Deswegen ist ein solches
• Bei niedriger Wechselwirkungsst¨arke existieren keine stabilen Dreieckstrukturen erster Ge-neration, weil die Diffusionsbewegung der einzelnen Teilchen gegen¨uber den Diffusionsbewe-gungen direkt benachbarter Partikel nahezu unkorreliert verl¨auft. Deswegen ist ein solches