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Abb. 5.5: Photoelektronenspektren von SimDn, m= 8. . .10, n =0,1,2.

5.3 Interpretation

Der Vergleich der in Abb. 5.4 und 5.5 wiedergegebenen Spektren von m = 4 an aufwärts oenbart eine gewisse Systematik der Bandlücke der Siliziumhydrid-Cluster. Bei den reinen Silizium-Clustern ist eine solche noch nicht zu sehen: Die Cluster mitm= 4,6,7,10bilden ein HOMO-LUMO-Gap aus, Si5, Si8 und Si9 nicht.

Bei den Siliziumhydrid-Clustern wird zusätzlich eine Abhängigkeit von der Anzahl n der Deuterium-Atome beobachtet. Bei n = 1 weist keiner der Cluster ein HOMO-LUMO-Gap auf, bei n = 2 hingegen alle (auÿer Si5D2, auch hier bildet sich aber ein Vorpeak). Mit Ausnahme des jeweils ersten Peaks ändern sich die Photoelektronenspektren sonst nur wenig.

Da jedes Silizium-Atom vier Valenz-Elektronen aufbringt und die Wassersto-Atome je eines, ist das Verschwinden des HOMO-LUMO-Gaps bei den SimD1 qualitativ leicht zu erklären. Die Gesamtzahl der Elektronen dieser Systeme ist immer ungerade, das heiÿt, es kann auf keinen Fall ein elektronischer Schalenabschluÿ vorliegen (open-shell-Systeme).

Hinsichtlich der Molekülorbitale bedeutet das anschaulich Folgendes (Abb. 5.6): Das1s-Orbital des Wassersto-Atoms bildet zusammen mit dem LUMO des Clusters ein Hybridorbital, aufgespalten in bindenden und

anti-Kapitel 5: Siliziumwassersto

Sim LUMO

H 1s

Abb. 5.6: Bindung eines H-Atoms an einenSim-Cluster (schematisch). Dar-gestellt sind die oberen Orbitale vonSim (links),H(rechts) undSimH(Mitte).

bindenden Beitrag. Die anderen Molekülorbitale werden davon wenig beein-uÿt. Das bindenden Hybridorbital wird unter Umständen erheblich abge-senkt wird und ist deshalb im PES nicht sichtbar. In ihm nden das Valen-zelektron des Wasserstoatoms und das Ad-Elektron des Anions Platz. In diesem Fall ist also auch im Anion das LUMO unbesetzt.

Das Erscheinen des HOMO-LUMO-Gaps in den SimD2-Clustern kann nicht so einfach erklärt werden. Wenn das Vorhandensein des Gaps als In-diz für elektronische Stabilität eines Clusters gedeutet wird, scheint aber jedenfalls die Bindung von zwei Wasserstoatomen die meisten untersuchten Silizium-Cluster zu stabilisieren.

Diese anschaulichen Erklärungen gelten aber nur, wenn der Silizium-Cluster bei Wassersto-Adsorption seine Geometrie nicht ändert.

Eine tiefergehende Interpretation der Resultate erfordert den Vergleich Experiment

⇐⇒Theorie der Experimente mit Simulationsrechnungen [87]. Die im folgenden zitier-ten Berechnungen zu diesem Thema wurden in der Arbeitsgruppe von J. R.

Chelikowsky und L. Kronik durchgeführt.

Für die SimHn-Cluster im Bereich von m = 4. . .10und n = 0. . .2 wur-den simulierte Photoelektronenspektren nach der in [88] veröentlichten Me-thode berechnet. Die Geometrie der Cluster wurde durch Anwendung der lokale-Dichte-Näherung (LDA) und einer Pseudopotential-Methode höherer Ordnung [89] innerhalb der Dichtefunktionaltheorie bestimmt. Für jede Kon-formation wurde die gesamte Bindungsenergie und die vertikale Elektronen-anität berechnet. Metastabile Isomere mit niedriger Gesamtenergie wurden durch simuliertes Annealing erhalten.

Das Photoelektronenspektrum ergibt sich direkt aus der berechneten Zustandsdichte der Cluster. Die dem Experiment entsprechende

Verbrei-5.3 Interpretation

terung der schmalen errechneten Linien wird erreicht, indem der Clu-ster molekulardynamischen Prozessen unterworfen wird. Die Zustandsdichte wird dabei gemittelt über einen Zeitraum von einigen Picosekunden [13].

Im Unterschied zu den Experimenten bleibt aber der Photoabsorptions-Wirkungsquerschnitt der einzelnen Niveaus unberücksichtigt (Näherung der konstanten Wechselwirkungs-Matrix), d. h. es können nur die Positionen der Features im Spektrum verglichen werden, nicht aber die Peak-Höhen.

In Abb. 5.7 und 5.8 sind nochmals alle gemessenen Photoelektronenspek- Resultate der Simulationen tren im Bereich m= 4. . .10dargestellt. Zusätzlich ist hier für jeden Cluster

ein simuliertes Spektrum eingezeichnet. Aus dem Satz von berechneten Iso-meren wurde derjenige ausgesucht, dessen elektronische Zustandsdichte der Meÿkurve am ähnlichsten ist. Eine Skizze der zugehörigen Struktur ndet sich jeweils in der rechten oberen Ecke.

Interessanterweise wird das gemessene Photoelektronenspektrum häug Betrachtung unterschiedlicher Isomere

nicht von dem simulierten Cluster mit der niedrigsten Gesamtenergie am besten reproduziert. Abb. 5.9 zeigt einige Beispiele dafür. In der linken Spal-te sind zusammen mit den Ergebnissen der Messungen nochmals die be-rechneten Photoelektronenspektren gezeigt, die die Messungen am besten reproduzieren (experimentell beobachtete Isomere). In der rechten Spalte sind diejenigen simulierten Spektren dargestellt, welche für die experimen-tell nicht beobachteten Cluster mit der geringsten Gesamtenergie erhalten werden. Zusätzlich werden in Abb.5.9 die Gesamtenergie und die vertikale Elektronenanität der Isomere gegenübergestellt.

Oenbar hat die Energie keinen Einuÿ darauf, welches Isomer experi-mentell beobachtet wird. Im Falle von Si6 zeigt das Experiment tatsächlich das energetisch günstigste Isomer. Si7D2 ist ein Beispiel, bei dem die Simu-lationen mehrere quasi-degenerierte Isomere liefern. Die Energiedierenz von 20 meV kann vernachlässigt werden. Hingegen liefern die Rechnungen bei-spielsweise für Si8 und Si10D Isomere, die energetisch um ∼ 0.3 eV bzw.

∼0.7 eVtiefer liegen als die beobachteten.

Weil diese Dierenzen vergleichsweise groÿ sind, kann es sich kaum um Auswirkungen der lokale-Dichte-Näherung handeln. Bei der Betrachtung von neutralen Silizium-Clustern hat auÿerdem ein Vergleich mit ausführlichen Quanten-Monte-Carlo-Simulationen [50] gezeigt, daÿ die LDA für Cluster mit weniger als 10 Atomen stets richtige Ergebnisse liefert.

Wenn man weiterhin in Betracht zieht, daÿ die Simulationsrechnungen für jeden Cluster ein Isomer liefern, welches das gemessene Spektrum in sehr gu-ter Übereinstimmung wiedergibt, muÿ der Mechanismus der Clusgu-terbildung neu bewertet werden. An die Stelle des üblicherweise betrachteten energe-tischen Kriteriums, nach dem sich vor allem die Anionen mit der gröÿten gesamten Bindungsenergie bilden (vgl. Abschnitt 2.3), muÿ eine andere

Aus-Kapitel 5: Siliziumwassersto Wei-tere Erklärungen vgl. Abb. 5.8

5.3 Interpretation jeweils untere Linie zeigt die Ergebnisse der Experimente; die obere Linie ist von den simulierten Spektren jeweils dasjenige mit der besten Überein-stimmung mit dem Experiment (experimentell beobachtetes Isomer). Die entsprechende räumliche Struktur ist rechts oben dargestellt. [87, 90]

Kapitel 5: Siliziumwassersto

Abb. 5.9: Experimentell beobachtete (links) und experimentell nicht be-obachtete(rechts) Isomere. Von oben nach unten: Si8, Si6, Si10D, Si7D2. Neben den Photoelektronenspektren (obere Kurve: Simulation, untere Kurve:

Experiment) sind die geometrische Struktur sowie Gesamtenergie (bezogen auf das beobachtete Isomer) und vertikale Elektronenanität angegeben.

Vgl. auch [87].

5.3 Interpretation

wahlbedingung für die Isomere treten.

Die Berechnungen der Gruppe Chelikowsky weisen darauf hin, daÿ der Kriterium

maximaler Elek-tronenanität entscheidende Parameter die vertikale Elektronenanität ist. Mit zwei

Aus-nahmen (Si5D2 und Si7D, s. unten) weist das experimentell beobachtete Isomer die im Vergleich maximale Elektronenanität auf. Das würde bedeu-ten, daÿ in der Clusterquelle zuerst neutrale Cluster entstehen, die im Plasma der PACIS dann ein Elektron einfangen (vertikaler Prozeÿ, vgl. Abb. 2.7). An dieser Stelle ndet die energetische Selektion statt: Bevorzugt ist der Prozeÿ, bei dem das Elektron am stärksten gebunden wird, d. h. das Elektronen-Attachment erfolgt bevorzugt am Cluster mit der gröÿten vertikalen Elek-tronenanität. Dadurch erklärt sich auch, warum sogar bei Clustern wie Si7D2, bei denen mehrere quasi-degenerierte Isomere simuliert werden, ein wohldeniertes Spektrum und nicht etwa ein Isomergemisch gemessen wird.

Während der folgenden Flugzeit bis zur Detektion im Elektronenspek-trometer kann das metastabile Anion nur in den vibronischen Grundzustand relaxieren. Eine Umordnung der Atome und damit ein Übergang in die Geo-metrie des energetisch absolut günstigsten Isomers ist aufgrund der Ener-giebarriere zwischen metastabilem und stabilem Isomer nicht möglich.

Oensichtlich spielt also die Reaktionskinetik eine Rolle, mit der Folge, Neue Spielregeln daÿ häug metastabile Cluster beobachtet werden. Das Kriterium der

mi-nimalen gesamten Energie wird abgelöst durch ein Kriterium der gröÿten vertikalen Elektronenanität.

Weil diese Auswahlregeln für die Bildung von Isomeren den Idealfall zwei-er Extreme darstellen, vzwei-erlangen einige Clustzwei-er eine gesondzwei-erte Behandlung:

Si5D2: Das beobachtete Isomer ist hier dem Isomer mit maximaler Elek-tronenanität zwar ähnlich, aber nicht identisch (Abb. 5.10, oben). Bei beiden Clustern sind die Wassersto-Atome am gleichen Silizium-Atom gebunden. Die Isomere unterscheiden sich nur durch die Position eines einzigen Si-Atoms. Vermutlich reicht in diesem Fall die Zeit zwischen Erzeugung und Detektion des Ions für einen Übergang zu einem Iso-mer mit geringerer Gesamtenergie (∆E = 0.4 eV) aus, zumal aufgrund der strukturellen Ähnlichkeit die Energiebarriere niedrig sein dürfte. Da sich das stabile Isomer erheblich von den beiden gezeigten metastabilen Formen unterscheidet, ist dann keine weitere Entwicklung möglich.

Si7D: Hier wird bei der Simulation das gemessene Spektrum tatsächlich von dem Isomer mit der niedrigsten Gesamtenergie am besten repro-duziert (Abb. 5.10, unten). Wahrscheinlich ist dieses Isomer aufgrund seiner hohen Symmetrie besonders bevorzugt. Es ist bekannt, daÿ Si7,

Kapitel 5: Siliziumwassersto

das als besonders stabiler magischer Cluster gilt, dieselbe pentagonal-bipyramidale Struktur bildet [11]. Vermutlich führen so viele Reakti-onswege zu dieser Struktur, daÿ die Flugzeit der Cluster hier für die Relaxation in den Grundzustand ausreicht.

Ein Unterschied zwischen dem experimentell gemessenen und dem si-mulierten Photoelektronenspektrum von Si7D zeigt sich im Bereich der Bindungsenergie zwischen 4.5 und 5.0 eV. Während die elektro-nische Zustandsdichte der symmetrischen Doppelpyramide hier iden-tisch null sein sollte, wird bei der Messung Signalintensität detektiert.

Dies läÿt sich zwanglos erklären, wenn man ein Gemisch der beiden in Abb. 5.10 unten dargestellten Isomere unterstellt. Die Zustandsdichte ist für das Isomer mit der höchsten Elektronenanität genau in diesem Bereich maximal. Demnach treten bei diesem Cluster die Mechanismen der gröÿten Elektronenanität und der geringsten Gesamtenergie in Konkurrenz.

Si8,Si8D2: Wenn nur die Meÿkurven betrachtet werden, scheint hier ein Bei-spiel für Passivierung vorzuliegen. Das Photoelektronenspektrum des Dihydrides weist im Gegensatz zu dem des reinen Silizium-Clusters ein HOMO-LUMO-Gap auf. Allerdings ist aus Abb. 5.9 ersichtlich, daÿ das stabilste Isomer vonSi8 sehr wohl ein HOMO-LUMO-Gap besitzt.

Weil dieses Isomer im Experiment nicht beobachtet wurde, täuschen die Spektren Passivierung vor.

Somit sind auch die Sonderfälle Si5D2 und Si7D konsistent mit der Re-gel der höchsten vertikalen Elektronenanität. Das BeispielSi8/Si8D2 zeigt allerdings, daÿ die Vorstellung von elektronischer Passivierung nach der Art des Festkörpers für kleine Silizium-Cluster nicht ohne weiteres übernommen werden kann. Untersuchungen an Clustern mit höherem Wasserstoanteil könnten hier weitere Erkenntnisse bringen.

5.3 Interpretation

Abb. 5.10: Siliziumhydrid-Cluster, die der Regel der gröÿten Elektronenaf-nität widersprechen. Oben: Si5D2, Vergleich von drei aus der Simulation hergeleiteten Isomeren (obere Kurven; von links nach rechts: höchste Elektro-nenanität experimentell beobachtetes Isomer niedrigste Gesamtener-gie) mit dem gemessenen Spektrum (untere Kurven). Unten:Si7D, links das simulierte Spektrum mit der höchsten Elektronenanität, rechts das mit der niedrigsten Gesamtenergie; es ist gleichzeitig dasjenige, welches dem expe-rimentell gemessenen Spektrum am besten entspricht. Neben den Photoelek-tronenspektren sind die geometrische Struktur sowie Gesamtenergie (bezogen auf das beobachtete Isomer) und vertikale Elektronenanität angegeben.

Aus [87].

Kapitel 6 Ausblick

Die weitere Vorgehensweise bei der Spektroskopie der Siliziumhydrid-Cluster liegt nahe. Die Anwendung der isomeraufgelösten Photoelektronen-spektroskopie verspricht hier weitere Erkenntnisse. Dies gilt sowohl für die Strukturuntersuchung der Silizium-Wassersto-Cluster um ihrer selbst wil-len als auch für die Betrachtung der Entstehung metastabiler Isomere in der PACIS.

Die Arbeiten sollen sowohl auf Cluster mit einem höheren Wassersto-Anteil bis hin zur Sättigung als auch ganz allgemein auf gröÿere Teilchen ausgedehnt werden. Das Ziel ist dabei, eine Systematik zu nden, nach der sich die Stabilität der ClusterSimHnals Funktion vonmundnverhält. Diese Information wird in den Bereichen der Clusterdeposition und des porösen Si-liziums die Entwicklung fördern und zum Verständnis beitragen im Idealfall kann dies in die Herstellung eines neuen Clustermaterials mit einstellbaren elektronischen Eigenschaften münden.

Zur Weiterentwicklung der kombinierten IMS/PES wurden in Ab-schnitt 4.3 schon einige Vorschläge aufgelistet. Oberste Priorität hat die wei-tere Verbesserung der Durchlässigkeit und der Signalstabilität, damit auch Cluster mit geringerer Entstehungswahrscheinlichkeit untersucht werden kön-nen. Neben den Siliziumhydriden sind hier auÿerdem besonders die gröÿeren Silizium- und die Kohlensto-Cluster bis zu den Fullerenen hervorzuheben.

Ein ganz neuer Einsatzbereich der IMS/PES kann sich bei Benutzung einer anderen Ionenquelle bieten. Zwar ist die PACIS bekannt für hohe Spitzen-Ionenintensitäten; dennoch versprechen auch andere Methoden Er-folg. Sowohl ESI- (Elektrospray-Ionisierung) als auch MALDI-Quellen (Ma-trix Assisted Laser Desorption) wurden schon erfolgreich für die Ionenmo-bilitätsspektroskopie eingesetzt. Diese beiden Ionenquellen bieten aufgrund der schonenden Ionisierung die Möglichkeit, auch an empndlicheren Mole-külen Gasphasen-Spektroskopie zu betreiben, die normalerweise bei Zufuhr

Kapitel 6: Ausblick

der Verdampfungsenergie dissoziieren würden. Hier önen sich interessante Perspektiven jenseits der Clusterphysik, namentlich im Bereich der Biowis-senschaften. Bei der Strukturanalyse von Proteinen stellt sich beispielsweise häug die Frage nach dem Vorhandensein und der Anordnung bestimmter funktionaler Gruppen eines Polypeptides. Diese und andere hochaktuellen Fragestellungen aus der Proteomik und verwandten Gebieten könnten mit Hilfe der kombinierten IMS/PES angegangen werden.

Kapitel 7

Zusammenfassung

Gegeben sei ein kovalent gebundener Cluster von bestimmter Zusammen-setzung. Eine der zentralen Fragen in der Clusterphysik ist, welche geometri-sche Konguration dann bevorzugt wird und warum, und wie elektronigeometri-sche und geometrische Struktur verknüpft sind.

Besondere Bedeutung gewinnt die Frage nach den elektronischen Eigen-schaften, wenn sie im Zusammenhang mit der Erzeugung von Halbleiter-Nanostrukturen betrachtet wird. Teilchen aus Silizium und seinen Verbin-dungen stehen hier schon lange im Zentrum des Interesses. Experimentell ist der Einuÿ einer Oberächenpassivierung bisher aber nur im Bereich des Festkörpers erschöpfend untersucht worden. Es gibt kaum spektroskopische Untersuchungen über die Sättigung freier Bindungen an Silizium-Clustern, z. B. durch Adsorption von Wassersto, und die Auswirkung auf die geome-trische und elektronische Struktur.

In diesem Zusammenhang ist besonders nachteilig, daÿ es in der Cluster-Spektroskopie bisher nie möglich war, die in einem Clusterstrahl vorkom-menden Isomere eines Clusters voneinander zu trennen und dann weitere Informationen über sie zu erhalten. Dies ist erstmals im Rahmen der vor-liegenden Arbeit gelungen. Durch die Kombination einer Ionenmobilitätszel-le mit einem PhotoeIonenmobilitätszel-lektronenspektrometer konnten hier simultane Messun-gen der geometrischen und der elektronischen Struktur an demselben Clu-ster erfolgen. Messungen an kleinen Kohlensto-CluClu-steranionen (Cn, hier:

n = 5. . .12), deren Eigenschaften schon gut bekannt sind, demonstrierten die Funktionsfähigkeit der neuen kombinierten IMS/PES-Methode.

Die Entwicklung der neuen Spektroskopie-Apparatur erforderte zu viel Zeit, als daÿ mit ihrer Hilfe genauere Untersuchungen der angesprochenen Halbleiter-Cluster möglich gewesen wären. Im Laufe dieser Arbeit konn-ten dennoch erstmals die elektronischen Eigenschafkonn-ten von kleinen Silizium-Wassersto-Clustern in systematischen Experimenten untersucht werden.

Kapitel 7: Zusammenfassung

Für deuterierte Silizium-Cluster (SimDn, m = 2. . .10, n = 0. . .2) wurden Photoelektronenspektren experimentell gemessen. Die so gewonnene Infor-mation über ihre elektronische Struktur wurde dann mit theoretisch berech-neten Daten verglichen. Als Resultat des Vergleiches ergibt sich unter ande-rem die geometrische Struktur der untersuchten Cluster. Die Frage nach der Passivierung der Cluster, sichtbar etwa als eine erhebliche Vergröÿerung der Bandlücke, bleibt nach wie vor bestehen. Beispielsweise konnte für Si6D2 zwar ein relativ groÿes Gap gefunden werden, es ist aber nur unwesentlich gröÿer als das des reinen Silizium-Clusters. Auch im Falle von Si8 sind die Ergebnisse nicht eindeutig. Die gemessenen Spektren lassen eine Passivie-rung vermuten, die Berechnungen zeigen aber, daÿ diese Interpretation nicht ohne weiteres gültig ist. Ob eine gröÿere Bandlücke auftritt, wenn mehr als zwei Wassersto-Atome gebunden werden, muÿ in künftigen Experimenten untersucht werden.

Eine besonders wichtige Folgerung des Vergleiches von theoretischer Si-mulation und experimenteller Beobachtung, die vermutlich allgemeine Gül-tigkeit hat, wurde für den Prozeÿ der Clusterentstehung gezogen: Bei der Überlegung, welche Isomere sich bevorzugt bilden, muÿ zumindest im Fall von Anionen das übliche Kriterium der minimalen Gesamtenergie ersetzt werden durch ein Kriterium der maximalen Elektronenanität.

Bei der weiteren Überprüfung der Gültigkeit dieser Regel wird in Zukunft auch die neu entwickelte Methode der kombinierten IMS/PES zum Einsatz kommen. Weitere Anwendungen der IMS/PES können auch in anderen Be-reichen der Clusterphysik und auf dem Gebiet der Biowissenschaften folgen.

Anhang A

Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

In diesem Anhang werden die Konstruktionszeichnungen sämtlicher für die Ionenmobilitätszelle neu entwickelter Komponenten wiedergegeben. Eini-ge Teile muÿten nach der Anfertigung nachbearbeitet werden. Diese Modi-kationen sind, soweit möglich, in den Zeichnungen berücksichtigt. Die we-sentlichen Elemente werden zusätzlich zu den Zeichnungen verbal erläutert.

Mittelteil

Das Mittelteil ist aus zwei konzentrischen Ringen zusammengesetzt. Ihre Querschnitte (Abb. A.1 sind so konstruiert, daÿ im Inneren des zusammen-gesetzten Teiles ein ringförmiger Kanal entsteht. Von diesem Kanal führen 12 äquidistante radiale Bohrungen (ø 1.5 mm) in den Innenraum der Drift-zelle (Abb. A.2). Der Kanal und die Bohrungen dienen der gleichmäÿigen Gaszuführung in die Driftzelle.

Der Auÿenring weist einige Zusatzelemente auf. Ihre Beschreibung erfolgt anhand Abb. A.3, beginnend an der 6-Uhr-Position entgegen dem Uhrzeiger-sinn.

• Zwei parallele Gewindelöcher (M4) dienen der Befestigung der gesam-ten Driftzelle an der Halterung (s. dazu auch Abb. A.4).

• Sechzehn äquidistante Gewindelöcher (Teilkreis 55.5 mm, ebenfalls M4) nehmen Gewindestifte auf. Mit ihnen werden (isoliert durch Keramik-röhrchen, ø 5x0.5 mm) die einzelnen Elemente der Driftzelle zusammen-gehalten (Querschnitt A).

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.1: Driftzelle-Mittelteil: Querschnitt.

• Ein radiales Gewinde-Sackloch (M5) gibt eine Möglichkeit zur Befesti-gung eines Temperaturfühlers (Querschnitt B).

• Ein Kanal läuft zweimal um den Ring (Querschnitt C). Er verfügt über Anschlüsse bei 1 Uhr und 11 Uhr (Querschnitt F). An den Anschlüs-sen (System VCR) kann eine Kühlleitung, beispielsweise mit üssigem Sticksto, angebracht werden.

• Eine radiale Bohrung (Querschnitt D) trägt auÿen einen Anschluÿ mit VCO-Verbindung. Hier wird das Puergas eingespeist.

• Ein Stift mit Durchmesser 2 mm dient der elektrischen Kontaktierung (Querschnitt E).

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.2: Driftzelle-Mittelteil: Innerer Teilring.

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.3: Driftzelle-Mittelteil: Äuÿerer Teilring.

Abb. A.4: Halterung der Driftzelle.

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Endplatten

Die Vorder-und Rückseite der Driftzelle wird durch 1 cm dicke Platten aus Kupfer abgeschlossen (Abb. A.5). Aus technischen Gründen sind sie nicht rund, sondern quadratisch. Folgende Elemente sind von Bedeutung:

(a) Kühlleitungen (Anschluÿ über Swagelok-Adapter).

(b) M5 Gewindebohrung als Anschluÿmöglichkeit für einen Temperatur-fühler.

(c) Bohrungen zur Montage am Mittelteil.

(d) Metallstift für elektrische Anschlüsse.

(e) Zentrale Bohrung als Durchlaÿ für den Clusterstrahl. Im Bereich der Önung ist die Platte bis auf ca. 1 mm Dicke abgearbeitet, um gleich-mäÿigen Verlauf des elektrischen Feldes zu gewährleisten.

(f) Gewinde zur Befestigung der Blenden an Ein- und Auslaÿ sowie der Gate-Elektroden (s. auch Abb. A.6).

(g) Aussparung von 0.5 mm Tiefe für die Blenden (Abb. A.6). Kann in weiteren Ausbaustufen weggelassen werden.

Distanzringe

Die Distanzringe (Abb. A.7) sind auf beiden Seiten zwischen Mittelring und Endplatte montiert. Anschluÿmöglichkeiten für Temperatursensor und Spannungszuführung sind vorhanden; einer der Ringe ist zusätzlich mit einem Anschluÿ für die Messung des Puergasdruckes ausgestattet (Abb. A.8)

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.5: Endplatten der Driftzelle. Links: Draufsicht einer Stirnseite, dar-über: Draufsicht von oben. Rechts: Querschnitt in vertikaler Richtung. Er-klärung der Elemente (a) bis (g) im Text.

Abb. A.6: Blende für Ein- und Auslaÿ sowie die beiden Gates. Der Durchmes-ser der zentralen Bohrung ist je nach Funktion der Blende unterschiedlich.

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.7: Distanzring der Driftzelle. Links: Draufsicht einer Stirnseite, dar-über: Draufsicht von oben. Rechts: Querschnitt.

Anhang A: Konstruktionszeichnungen der Driftzelle

Abb. A.8: Distanzring mit Zusatzanschluÿ für die Druck-Meÿleitung.

Anhang B

Publikationen

Liste der Veröentlichungen, die im Rahmen der vorliegenden Arbeit pu-bliziert wurden:

Artikel

• L. Kronik, R. Fromherz, E. Ko, G. Ganteför, and J. R. Chelikowsky:

Electron anity and metastability of deuterated silicon clusters. Ein-gereicht bei Nature Materials

• R. Fromherz, G. Ganteför, A. Shvartsburg: Isomer-Resolved Ion Spec-troscopy. Phys. Rev. Letters, zur Veröentlichung angenommen

Vorträge

• S. Minemoto, J. Müller, R. Fromherz, G. Ganteför, H.-J. Münzer, J.

Boneberg, P. Leiderer: Time Resolved Dynamics of Electronic Excita-tions inC3. MOLSPEC55 55th Ohio State University International Symposium on Molecular Spectroscopy, 12. 6. 16. 6. 2000, Columbus / Ohio (USA)

• R. Fromherz, E. Ko, L. Kronik, J. R. Chelikowsky, G. Ganteför: Was-serstopassivierung von Sin-Clustern. DPG-Frühjahrstagung, 4. 3.

8. 3. 2002, Osnabrück

Anhang B: Publikationen

Poster

• S. Minemoto, J. Müller, S. Burkart, R. Fromherz, G. Ganteför, H.-J. Münzer, H.-J. Boneberg, P. Leiderer: Femtosekunden-Pump/Probe-Spektroskopie an massenseparierten Clusteranionen. Deutsches Clu-stertreen, 26. 9. 1. 10. 1999, Sassnitz/Rügen

• G. Ganteför, S. Minemoto, J. Müller, R. Fromherz, H.-J. Münzer, J.

• G. Ganteför, S. Minemoto, J. Müller, R. Fromherz, H.-J. Münzer, J.