Interferenzeffekte in GaP

76 Kapitel 4. Rotationsanisotropie der GaP/Si(001)-Grenzfläche

0 10 20 30 40 50

0 10 20 30

Thickness (nm)

Surface Fraction AP (%)

Abb. 4.19: In Teil a) ist das Verhältnis der Ga-polaren zur P-polaren Oberfläche als Funktion der Schichtdicke dargestellt. Die Werte wurden aus den AFM-Messungen in c)-d) extrahiert, dunkle Stellen sind der Antiphase zuzuordnen. Aufnahmen von Dr. A. Beyer, STRL [26].

auf-4.2. Abhängigkeit der SH-Antwort von der Probendicke 77

grund von Mehrfachreflexionen innerhalb der Schicht zu Interferenzeffekten kommen, das Signal wird sich periodisch mit der Schichtdicke ändern. Die zur Gesamtreflexion beitragenden Fresnelkoeffizienten sind in Abb. 4.20 a) skizziert, zusätzlich kommt es zur Absorption durch den Imaginärteil des Brechungsindex.

Air GaP

Si(001)

₁₂

23

21

₃₂23

12

₂₁

a) b)

Abb. 4.20: a) Schematische Darstellung von Mehrfachreflexionen in einer dünnen GaP-Schicht auf Silizium. Die Koeffizientenρ_ij undτ_ij sind die Reflexionskoeffizienten respektive Transmissionskoeffizienten für einen Übergang vom Medium i in das Medium j, welche mittels Fresnel berechnet werden. b) Verdeutlichung des Phasenunterschieds der an unter-schiedlichen Stellen im Festkörper erzeugten Feldkomponenten.

Es ergibt sich für die Reflektivität einer dünnen halbleitenden Schicht auf einem halb-leitenden Substrat folgender Term [114]:

R(d) = Abs

"

ρ12,p+ τ12p·ρ23,p·τ21,p·e^I·δ 1−ρ12,p·ρ23,p·e^I·δ

!#2

(4.7) Die Koeffizienten ρ_ij und τ_ij sind die Reflexionskoeffizienten respektive Transmissi-onskoeffizienten für einen Übergang vom Medium i in das Medium j, welche mittels Fresnel berechnet werden. Die Phasendifferenz δ ist gegeben durch:

δ= 4π

λ n·dcos (Θ), (4.8)

mit λ als Wellenlänge und dem Einfallswinkel Θ. Die Strecke, welche in der Schicht durchlaufen wird, wird mittels n·cos (Θ) errechnet. Wertet man diese Funktion für die vorliegenden Schichtdicken aus, so entsteht eine sich periodisch ändernde Reflek-tivität; wie im Fall mit realen n ist diese Reflektivität durch einen Bruchteil der eingestrahlten Wellenlänge moduliert. Hier berechnet sich der Gangunterschied

je-78 Kapitel 4. Rotationsanisotropie der GaP/Si(001)-Grenzfläche

doch leicht anders, da der Brechwinkel komplex ist folgt das Licht einem anderen Weg durch die Schicht. Die Modulation alleine aufgrund von Mehrfachreflexionen in der Schicht ist in Abb. 4.21 in dunkelblau eingetragen, sie ist klein und beträgt unge-fähr 25% vom Maximalwert. Das Signal wird beim Auftreten von Mehrfachreflexionen zunächst immer kleiner, da es aufgrund der destruktiven Interferenz zur Auslöschung kommt. Die Werte der Anpassungsparameter b2 und c2 sind zum Vergleich ebenfalls in Abb. 4.21 eingetragen, eine Art periodische Änderung ist erkennbar. Vergleicht man nun die Periodizität der Reflektivität mit der der Anpassungsparameter, so wird deutlich, dass das Verhalten des Festkörperbeitrags nicht alleine durch Mehrfachrefle-xionen beschrieben werden kann. Die Änderung des Anpassungsparameter um bis zu 70% vom Maximalwert kann nicht durch Mehrfachreflexionen verursacht sein.

Kommt es im Festkörper zur Erzeugung der zweiten Harmonischen, so wird in jeder Atomschicht die nichtlineare Polarisation zweiter Ordnung P⁽²⁾ induziert. Die Anregung der jeweiligen Schichten mittels der fundamentalen Transversalwelle ist ortsabhängig. Schematisch ist dies in Abb. 4.20 b) dargestellt. Aufgrund der Dispersi-on in einem Material unterscheidet sich die Geschwindigkeit der Fundamentalen vDispersi-on der der zweiten Harmonischen. Dadurch sind die an den unterschiedlichen Punkten im Festkörper erzeugten 2ω-Felder außer Phase. Um die Gesamtintensität der zweiten Harmonischen zu bestimmen, muss man also über alle generierten Wellen integrieren und die unterschiedlichen Geschwindigkeiten in Betracht ziehen. Es soll hier kurz skiz-ziert werden, wie sich der Phasenfaktor am Ortx= 0 verhält, ohne dabei auf andere

0 20 40 60 80 100 120

0.0 0.5 1.0 1.5

Thickness d (nm)

Variation

R_400nm,p I⁽²⁾ b₂ (pP) c₂ (pS)

Abb. 4.21: Die ermittelten Anpassungsparameter als Funktion der Dicke für pP- und pS-Messung. Zudem ist die Reflektivität als Funktion der Dicke eines GaP-Films aufge-tragen, die Oszillation kommt durch Mehrfachreflexionen in der Schicht zustande. Für die Berechnung liegt Gleichung 4.7 zugrunde. In cyan gestrichelt ist skaliert die Änderung der SH-Intensität als Funktion der Schichtdicke dargestellt. Details siehe Text.

4.2. Abhängigkeit der SH-Antwort von der Probendicke 79

Vorfaktoren und schnell oszillierenden Anteile einzugehen. Für die eingestrahlte ebe-ne WelleE⁽¹⁾(x) sowie die erzeugte Polarisation zweiter Ordnung P⁽²⁾(x) ergibt sich folgender Zusammenhang [57, 68]:

E⁽¹⁾(x) = E⁽¹⁾(0)·e^−ik1x (4.9) P⁽²⁾(x) =χE⁽¹⁾(x)E⁽¹⁾(x) =χE⁽¹⁾(0)E⁽¹⁾(0)·e^−i2k1x (4.10) Die Welle der erzeugten zweiten Harmonischen lässt sich schreiben als

E⁽²⁾(x) =c^′·P⁽²⁾(x) = c·E⁽¹⁾(0)E⁽¹⁾(0)·e^−i2k1x, (4.11) dabei sind in c bzw. c^′ alle notwendigen Konstanten enthalten, wie die nichtlineare Suszeptibilität oder der Brechungsindex. Die erzeugte Welle bewegt sich nun mit einer für die Frequenzω2 = 2ω₁ charakteristischen Geschwindigkeit durch das Material, der zugehörige Wellenvektor wird mitk₂ abgekürzt. An einer willkürlichen Positionx^′ gilt für das E⁽²⁾-Feld

E⁽²⁾(x^′) =E⁽²⁾(x)·e^{−ik2(x−x′)} =c·E⁽¹⁾(0)E⁽¹⁾(0)·e^−ik2x′e^{−i(2k1−k2)x} (4.12) In einem homogenen Material mit 0 < x < L wird nun über alle Komponenten integriert:

E_total⁽²⁾ (x^′) =c·E⁽¹⁾(0)E⁽¹⁾(0)·e^−ik2x′ ·

Z _L

0 e^{−i(2k1−k2)x}dx. (4.13) Eine separate Auswertung des Integrals führt zu

Z _L

0 e^{−i(2k1−k2)x}dx= 1

i∆k[e^i∆k−1] =e^i∆2kL· sin(∆kL/2)

(∆k/2) (4.14)

wobei mit λ1 = 2λ2 als Wellenlängen im Vakuum folgt ∆k = k2+ 2k1 = ^2π_λ

2n(ω2)− 2^2π_λ

1n(ω1) = ^4π_λ

1(n(ω2)−n(ω1)). Damit oszilliert die Intensität als Funktion der Schicht-dicke periodisch in der Form:

I⁽²⁾ ∝ sin²(∆kL/2)

(∆k/2)² , (4.15)

ebenso ist I⁽²⁾ ∝I⁽¹⁾². Bei normalem Einfall führt dies zu einem mit der Schichtdicke periodisch oszillierendem Signal, weil es Schichtdicken gibt, bei denen es zur Auslö-schung der zweiten Harmonischen kommt. Die unter Veränderung des Einfallswin-kels entstehenden Interferenzmuster werden Maker-Fringes genannt [115] und werden ausgenutzt, um die effektive nichtlineare Suszeptibilität verschiedener Materialien in Transmission zu bestimmen. In Reflexion tritt dieser Effekt ebenfalls auf, da die Wel-lenvektoren jedoch nicht gleichgerichtet sind, sondern in entgegengesetzte Richtung

80 Kapitel 4. Rotationsanisotropie der GaP/Si(001)-Grenzfläche

zeigen folgt ∆k=k₂−2k₁ und damit

∆k = 4π λ1 · 1

cos (β) ·(n(ω₂) +n(ω₁)) (4.16) Für GaP folgt mit λ1 = 800nm und den beiden Brechungsindizes nGaP,lit(ω) = 3.1966 −i·0.0004 und nGaP,lit(2ω) = 4.1938−i·0.23140 bei einem Einfallswinkel von α = 45^◦ für den Brechungswinkel β = 9.7^◦. Der Winkel ist notwendig, um den Gangunterschied zu berechnen. Mit diesen Konstanten folgt die in Abb. 4.21 gestri-chelt in cyan dargestellte Kurve. Das theoretische Verhalten der zweiten Harmonischen alleine aufgrund des phasematchings beschreibt die aus der Anpassung gewonnenen Parameterb2 und c2 sehr gut. Die Variation des Festkörperbeitrags ist demnach die-sem optischen Phänomen zuzuordnen. Es ist wahrscheinlich, dass die starke Variation des SH-Festkörperbeitrags mit der Dicke der GaP-Schicht auf die Phasenanpassung zurückgeführt werden kann.

Im Gegensatz dazu lassen sich die isotropen Beiträge nicht durch obige Überlegung beschreiben, weder im Falle vonpP noch vonpS. Sowohl die Quelle des Parameters a bei der pS-Polarisationskombination als auch der funktionale Zusammenhang dieses Anpassungsparameters mit der Schichtdicke können im Rahmen dieser Arbeit nicht erklärt werden; Erklärungsansätze wurden im Kapitel 4.1 ausgeführt.

Die isotrope Komponente despP-Signals hingegen nimmt monoton leicht mit der Dicke ab. Da im vorangegangene Kapitel die Herkunft dieses Beitrags eindeutig der Grenzfläche zugeordnet werden konnte, bestätigt die Dickenabhängigkeit dieses Ver-halten. Die Absorption der Fundamentalen kann vernachlässigt werden, der Absorp-tionskoeffizient beträgt αGaP,800nm = 6.28·10¹cm⁻¹ für 800nm. In der bis zu 65 nm dicken Schicht wird also nahezu kein Licht absorbiert. Die zweite Harmonische hin-gegen wird auch schon bei dünnen Schichten effizient abgeschwächt, da der Absorpti-onskoeffizient um bis zu vier Größenordnungen größer ist. Die Absorption folgt dem Lambert-Beer’schen Gesetz [114]

I(d) =I0e^−αd, (4.17)

mit α = 7.23·10⁴cm⁻¹ für λ = 400 nm. Hier kommt es bereits innerhalb von 60 nm zu einer Abnahme des Signals um rund 30%. In Abb. 4.22 ist die Absorption der zweiten Harmonischen als gestrichelte Kurve und für ein frei gewähltesI0 dargestellt.

Das Absorptionsgesetzt beschreibt den Verlauf des Parametersaaus derpP-Messung sehr gut. Folglich spricht dies dafür, dass die zweite Harmonische immer lokal an der Grenzfläche generiert wird. Die Komponente tritt schwächer im Gesamtsignal auf, da die Schicht GaP, die nach der Generation durchlaufen wird, zur Absorption führt.