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2.2 Defektlumineszenz

3.1.4 Harmonischer Generator

F¨ur die Messung von Lumineszenzsignalen im sichtbaren sowie UV-Bereich wird in den hier untersuchten Materialsystemen auch entsprechend kurzwelliges Licht zur Anregung ben¨otigt. Dies ist durch Frequenzmischung der Pulse des Mira und einer einhergehenden Erzeugung h¨oherer harmonischer Anteile realisiert. Hierf¨ur werden die nichtlinearen Polarisationseigenschaften von verschiedenen Kristallen ausgenutzt [278]. Erstmals beobachtet wurde dieser Effekt von Franken et al. 1961 mit Hilfe eines gepulsten Rubinlasers und einem Quarzkristall [279]. Zur effizienten Erzeugung der zweiten Harmonischen (SHG) m¨ussen die nichtlinearen dielektrischen Koeffizienten f¨ur die Polarisation zweiter Ordnung groß als auch der Kristall trans-parent f¨ur Fundamentale und Harmonische sein. Im Allgemeinen besteht die Polari-sationsmatrix zweiter Ordnung, analog zur piezoelektrischen, aus 18 unabh¨angigen

- 3 0 - 2 0 - 1 0 0 1 0 2 0 3 0 1 E - 3

0 . 0 1 0 . 1

1

Intensität [bel. Einheiten]

Z e i t [ n s ]

(a) (b)

Abbildung 3.9: (a) Durch eine zu niedrig eingestellte Strahlfalle kann auch ein großer Teil des nicht abgelenkten Signals den Pulspicker passieren. Die starken Einbr¨uche hinter den abfallenden Flanken sind messtechnischer Natur. (b) Aus-gangsspannung des Verst¨arkers bei voller Leistung zum Umlenken eines Laserpulses (von Coherent vermessen). Die Spannungsdifferenz zwischen den beiden blauen

Linien betr¨agt 82.6 V. Eine Hauptunterteilung der X-Achse entspricht 4 ns.

Komponenten, welche multipliziert mit dem sechs-komponentigen quadratischen SpaltenvektorEE der elektrischen Feldst¨arke die PolarisationP(2) ergeben [278]. Im einfachsten Fall einer monochromatischen ebenen Welle der Frequenzν und nur einer aktiven Komponente d innerhalb der Polarisationsmatrix ergibt dies (nach [268]):

P(2)0dE2 (3.4)

0d[E0cos (2πνt)]2 (3.5)

= 1

0dE02+1

0dE02cos (4πνt) (3.6)

=P(2)(0) +P(2)(2ν) . (3.7)

Der erste Term beschreibt hierbei eine Ladungsseparation im Material, was zu einer zus¨atzlichen konstanten Polarisation f¨uhrt, w¨ahrend der zweite eine Wel-le mit doppelter Frequenz zur fundamentaWel-len darstellt. Die Kopplungen d sind betragsm¨aßig sehr klein (≈ 10−13- 10−12m V−1 [279]), wodurch hohe elektrische Feldst¨arken zur Erzeugung einer SHG ben¨otigt werden. Des weiteren h¨angt die Effizienz von der Phase der Harmonischen zur Fundamentalen im Interaktionsbereich ab. Bei unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten entlang der Strecke aufgrund der verschiedenen Wellenl¨angen und nichtlinearer Dispersionsrelation f¨uhrt dies

- 3 0 - 2 0 - 1 0 0 1 0 2 0 3 0 1 E - 3

0 . 0 1 0 . 1

1

Intensität [bel. Einheiten]

Z e i t [ n s ]

(a)

- 3 0 - 2 0 - 1 0 0 1 0 2 0 3 0

1 E - 3 0 . 0 1 0 . 1

1

Intensität [bel. Einheiten]

Z e i t [ n s ]

(b)

Abbildung 3.10: (a) Laserintensit¨at nach dem korrekt eingestellten Pulspicker. Der adjazente Puls bei 13.2 ns zeigt eine Abschw¨achung gegen¨uber dem ausgew¨ahlten prim¨aren Puls auf etwa 1 %. Die lange abfallende Flanke am Hauptpuls ist der Geschwindigkeit der genutzten Photodiode geschuldet. (b) Bei phasenverschobe-nem Betrieb zum Laser kann eine Umleitung von zwei Pulsen erfolgen, was in Experimenten dann auch zu Doppelanregungen f¨uhrt.

zu destruktiven Interferenzen und einem damit einhergehenden Intensit¨atsverlust.

Unter Ausnutzung der Doppelbrechung innerhalb des Kristalls kann durch ent-sprechende Orientierung (typischerweise durch Rotation) des selbigen dieser Effekt ausgeglichen werden. F¨ur unterschiedliche Wellenl¨angen sind somit aber auch jeweili-ge unterschiedliche Orientierunjeweili-gen notwendig. Bei der Erzeugung dritter (THG) als auch vierter Harmonischer (FHG) direkt aus der Fundamentalen handelt es sich um Prozesse dritter bzw. vierter Ordnung, welche verglichen zur zweiten Ordnung noch einmal deutlich geringere Effizienzen aufweisen. Um solch niedrige Wirkungsgrade zu vermeiden, k¨onnen THG und FHG auch ¨uber mehrstufige Prozesse durch Mischung der Fundamentalen mit der SHG bzw. einer Mischung der SHG mit sich selbst gebildet werden.

Eine schematische Zeichnung des in diesem Aufbau verwendeten harmonischen Generators HarmoniXX (A·P·E) ist in Abbildung 3.11 dargestellt. Die nichtlinearen Kristalle X1 - X3 k¨onnen je nach Konfiguration aus ihren entsprechenden Halterun-gen herausHalterun-genommen werden. Nach dem ersten Kristall zur Erzeugung der SHG befindet sich ein linearer Kristall (C1) mit nahezu identischem Brechungsindex aber entgegengesetzter Neigung verglichen zum nichtlinearen Kristall X1. Dies dient einer Kompensation des Strahlversatzes zwischen Fundamentaler und SHG. Bevor die

beiden Strahlenanteile auf X2 treffen, wird eine Laufzeitanpassung mittels zweier Prismen, vergleichbar zur Anordnung im Mira (siehe Kapitel 3.1.2), durchgef¨uhrt (DC1). Des weiteren wird die Polarisationsrichtung zwischen Fundamentaler und SHG, welche zuvor orthogonal zueinander stehen, durch Rotation der verarmten Fun-damentalen von horizontaler in die vertikale Ebene mit Hilfe einer Wellenplatte [280]

(WP1) zusammengebracht. In X2 bildet sich bei angepasster Justage nun die dritte Harmonische. Alternativ zu X2 kann an diese Position noch ein anderer Kristall zur Erzeugung einer FHG 2+2 aus der Mischung der SHG mit sich selbst gewonnen werden. Die FHG 2+2 arbeitet jedoch nur im Bereich zwischen 840 - 920 nm und deckt somit einen Wellenl¨angenbereich von 210 - 230 nm ab [281]. Zur vorzeitigen Auskopplung verschiedener Harmonischer dienen Seperatoren (S1 - S4), bestehend aus zwei planparallelen Spiegeln, welche f¨ur andere Strahlenteile transparent und da-mit durchl¨assig erscheinen. Aufgrund der weiten Durchstimmbarkeit des Systems ist die Auskopplung der THG ¨uber zwei verschiedene Seperatoren f¨ur den kurzwelligen bzw. langwelligen Bereich realisiert. F¨ur die Erzeugung von Wellenl¨angen unterhalb der 210 nm werden THG und Fundamentale analog zur vorherigen Methode in die gleiche Polarisationsebene gebracht und Laufzeitunterschiede ausgeglichen. Als Verz¨ogerungskompensator wird hier jedoch eine Aufspaltung des Strahlenganges (S3 rechts) zwischen Fundamentaler und THG gew¨ahlt. Dies erm¨oglicht neben dem Aus-gleich der Laufzeiten auch eine Repositionierung der Fundamentalen bez¨uglich der THG um einen m¨oglichst genauen ¨Uberlapp beider Strahlanteile zu erzielen. Nach abschließender Fokussierung ¨uber die Linse L3 auf den Kristall X3 kann somit die FHG 3+1 innerhalb des Wellenl¨angenbereichs von 190 - 210 nm [281] erzeugt werden.

Die Fokussierung auf die Kristalle X1 und X2 kann bei geschlossenem Geh¨ause ¨uber die Drehkn¨opfe K1 und K2 vorgenommen werden. Die blau dargestellten Drehkn¨opfe K3 - K5 dienen der Einstellung des Rotationswinkels der Kristalle, wobei K5 erst nachtr¨aglich an das Geh¨ause angebracht wurde.

In Abh¨angigkeit zur Pumpleistung zeigen SHG und THG im stabilen Pulsbereich einen nahezu linearen Verlauf (siehe Abbildung 3.12 (a)). Direkt nach der Installation konnten bei einer Pumpleistung von 1.88 W (beiλ= 800 nm) f¨ur die SHG maximale Leistungsspitzen von 628 mW erzielt werden. ¨Uber die Zeit zeigt der Leistungsverlauf der Harmonischen ein konstantes Verhalten, wobei kurzzeitige Fluktuationen mit Schwankungen innerhalb eines Bereichs von 1 % auftreten (siehe Abbildung 3.12 (b)).

Die Leistung der FHG 3+1 f¨ur verschiedene Konfigurationen ist in Tabelle 3.1 dargestellt. Die FHG wurde hierf¨ur nach dem Seperator S4 vermessen. Insbesondere nach diesem Seperator zeigt sich jedoch ein relativ starker Untergrund bestehend aus den verarmten Signalen der Fundamentalen, SHG und THG. Eine saubere Trennung kann mit Hilfe eines Prismas erreicht werden, wodurch sich jedoch die Leistung der FHG ebenfalls stark mindert.

SHG

THG FHG

L1

X1 C1

X2 (C2) WP1

WP2 L2

M1

M2

(S1/S3) S2

M5 M6 DC1

S4

L3 L4

(M4)

S3/DC2 verarmte THG + Fund.

Fund.

K1

K2

K3

K4

K5 X3

Abbildung 3.11: Schematische Darstellung des HarmoniXX Generators in der Konfiguration zur Erzeugung der FHG 3+1. Die Fundamentale f¨allt ¨uber die Linse L1 auf den Kristall X1, wobei die zweite Harmonische generiert wird. Im Kris-tall X2 wird aus Fundamentaler und zweiter Harmoischer die dritte Harmonische und zusammen mit X3 letztendlich die vierte Harmonische FHG 3+1 erzeugt. Die weiteren Elemente im Strahlengang dienen wie im Text beschrieben der Phasen-sowie Gruppengeschwindigkeitsanpassung der unterschiedlichen Strahlanteile. Zur vorzeitigen Auskopplung von SHG bzw. THG k¨onnen optional die Separatoren S1/S2 eingebracht werden. Bei korrekter Vorjustage kann die Ausgangsleistung bei geschlossenem Geh¨ause mit Hilfe der Drehkn¨opfe K1-K5 optimiert werden.

7 0 0 8 0 0 9 0 0 1 0 0 0 1 1 0 0

Abbildung 3.12: (a) Abh¨angigkeit der zweiten und dritten Harmonischen von der einfallenden Pumpleistung im Pulsbetrieb bei einer Anregungswellenl¨ange von λ= 800 nm. Im instabilen Regime tritt zun¨achst eine S¨attigung auf, welche in der linearen Anpassungen nicht ber¨ucksichtigt wurde. Die Fehler r¨uhren haupts¨achlich von der Pumpleistung, berechnet aus Controller-Werten, her. (b) Zeitliche Schwankung der THG-Leistung. Die Standardabweichung (grau unterlegt) betr¨agt 0.58 %.

Konfiguration Abstand zu Mira FHG 3+1 Leistung

[cm] [mW]

keine Linse − 0.2

2000 mm Linse 47 0.4

2000 mm Linse 77 0.8

1000 mm Linse 49 1.1

1000 mm Linse 63 1.3

1000 mm Linse 67 1.4

1000 mm Linse 75 0.6

PP 2 W & 2000 mm Linse hinter PP 2

PP 2 W − 1.9 - 2.1

Tabelle 3.1: Abh¨angigkeit der Leistung der FHG f¨ur verschiedene Konfiguratio-nen. Ohne Pulspicker (PP) verbessert eine 1000 mm Linse die Leistung signifikant.

Der Pulspicker selbst sorgt f¨ur eine leichte Fokussierung, wodurch im Falle hoher Pumpleistungen vom Mira (hier 2 W) ebenfalls hohe FHG-Leistungen erzielt werden k¨onnen.