Arbeitsmodi

Das Ausl¨osen eines Schusses der Streak-Kamera kann je nach Anwendung ¨uber un-terschiedliche Trigger-Quellen erfolgen. Die in diesem Versuchsaufbau zur Verf¨ugung stehenden und auch im Rahmen dieser Arbeit teilweise speziell hierf¨ur konstruierten Varianten werden im folgenden Abschnitt kurz erl¨autert. Zentrale Komponente zur Erzeugung des finalen Trigger-Pulses f¨ur die Streak-Einheit ist in allen F¨allen der mit dem System ausgelieferte taktgesteuerte Pulsgenerator (C10647-01, Ha-mamatsu Photonics K.K.). Dieser beinhaltet zus¨atzlich eine Verz¨ogerungseinheit einstellbar vom Sekundenbereich bis hin zu einer Granularit¨at im Bereich von Piko-sekunden [309]. Als Ausgangsanschl¨usse besitzt die Einheit vier BNC-Buchsen, von welchen die jeweilige Verz¨ogerungszeit sowie auch die Pulsbreite separat eingestellt werden k¨onnen.

Interner Modus

In diesem Modus wird kein externes Trigger-Signal ben¨otigt. Hier ¨ubernimmt der C10647-01 selbst die Erzeugung von Trigger-Ereignissen, welche beispielsweise zur Ansteuerung externer gepulster Signalquellen genutzt werden k¨onnen. Der Frequenzbereich erstreckt sich dabei von mindestens 20 mHz bis zu maximal 20 MHz [309]. Neben der Ansteuerung externer Quellen eignet sich dieser Modus auch zum gezielt asynchronen Betrieb mit dem weiter oben vorgestellten Lasersystem (siehe Kapitel 3.1), wodurch beispielsweise Ausleuchtungstests (siehe Abbildung 3.28) des Phosphorschirms und der an der Streak-Kamera angebrachten CCD durchgef¨uhrt wurden.

Photodiode und Pulspicker

F¨ur Messungen von Lebensdauern deutlich k¨urzer als 100µs kommt eine Photodiode (DET10A/M, Thorlabs Inc.) zur Erzeugung des Trigger-Pulses zum Einsatz. Hierf¨ur wird ein Teil der Laserleistung direkt hinter dem Laserkopf des Titan-Saphir-Lasers (siehe Kapitel 3.1.2) mit Hilfe einer Rasierklinge abgezweigt und ggf. ¨uber eine Sammellinse auf die Photodiode fokussiert. Versuche durch Beam-Splitting, beispielsweise mit einer d¨unnen Deckglasscheibe, erwiesen sich als weniger effizient, da hierdurch ein unn¨otig großer Teil der Laserleistung abgezweigt wurde. Die Diode wird in Sperrrichtung betrieben, wobei eine auswechselbare Batterie die daf¨ur n¨otige Spannung zur Verf¨ugung stellt. Je nach einfallender Laserleistung muss diese regelm¨aßig (sp¨atestens nach 24 Stunden Messzeit) ersetzt werden, da eine Reduzierung der Gegenspannung auch die St¨arke des Ausgangssignals mindert.

Eine kleine ¨Anderung in der H¨ohe jenes f¨uhrt aufgrund einer schwellwertbasierten Erzeugung des finalen Triggers innerhalb des C10647-01 zu einer Verschiebung des zeitlichen Nullpunkts und damit zu einem Drift des Messsignals. Dieser Effekt ist ebenfalls bei der Erw¨armung des Systems im Betrieb ¨uber l¨angere Zeit und einer damit einhergehenden ¨Anderung der Laserleistung zu beobachten, l¨asst sich jedoch in der Regel im Fall von Photon-Counting-Messungen noch im Nachhinein minimieren (siehe dazu Kapitel 4.3). Die Diode besitzt einen nutzbaren Sensitivit¨atsbereich von 200 - 1100 nm und eine Anstiegszeit von etwa 1 ns [310], was den Justagebereich des Lasers somit voll abdeckt. Innerhalb des Laserkopfes befindet sich zwar ebenfalls eine Photodiode, welche ein mit den Ausgangspulsen synchronisiertes Signal generiert, allerdings wird jene zur Ansteuerung des Pulspickers (siehe Kapitel 3.1.3) verwendet.

Dieser liefert dazu ein synchrones Ausgangssignal, dessen Jitter jedoch etwa 100 ps betr¨agt, was dementsprechend bei Messungen mit kleinen Zeitfenstern auch zu einer Reduzierung der Aufl¨osung f¨uhren w¨urde.

In Kombination mit dem Pulspicker erfolgt die Trigger-Erzeugung im C10647-01 im sogenanntem Dump-Modus. Hierbei generiert der Pulspicker ein Referenzsignal, welches einen relativ hohen zeitlichen Jitter aufweisen kann. Nach der im C10647-01

einstellbaren Verz¨ogerungszeit ¨offnet dieser ein Tor und erzeugt mit dem n¨achsten eintreffenden Signal der Photodiode ein Ausgangssignal mit niedrigem zeitlichen Jitter. Somit lassen sich, da das Signal mit den Laserpulsen synchronisiert ist, einzelne Pulse direkt ausw¨ahlen. Dadurch ist jedoch eine genaue zeitliche Positionierung nicht m¨oglich; lediglich eine diskrete Verschiebung, vorgegeben durch die Laserfrequenz (76 MHz), um 13.2 ns-Schritte. Eine pr¨azisere Justage wird durch das Nachschalten einer weiteren Verz¨ogerungseinheit (C1097-05, Hamamatsu Photonics K.K.), welche Zeiten zwischen 0 - 31.96 ns liefert [311], erm¨oglicht. Der zeitliche Ablauf f¨ur die Erzeugung eines einzelnen Trigger-Pulses bis zum Schuss der Streak-Kamera ist in Abbildung 3.32 noch einmal grafisch zusammengefasst.

C10647-01 Refernz und Tor Ausgang A C10647-01 Ausgang C1097-05 Streak-Kamera Schuss Laser Photodiode Pulspicker

int. Verz.

Trigger Verz. 80 ns

Abbildung 3.32:Signalverlauf zum Triggern kurzlebiger Ereignisse. Das Signal des Pulspickers erzeugt im C10647-01 eine interne Referenz nach etwa 80 ns [309]. Darauf folgt eine frei w¨ahlbare Verz¨ogerung an die anschließend ein internes Tor ge¨offnet wird. Der n¨achste von der Photodiode eingehende Puls erzeugt ein Trigger-Signal, welches mit dem C1097-05 weiter verz¨ogert und zur Synchronisation zwischen Laser und Streak-Kamera gebracht wird.

Chopperrad und Trigger-Generator

F¨ur Lumineszenzen mit Lebensdauern gr¨oßer als 100µs kommt das schon in Kapitel 3.1.5 beschriebene Chopperrad zur Generierung eines Trigger-Signals zum Einsatz.

Dieses kann, da auch hier der Laser zur Erzeugung von Harmonischen im Pulsbetrieb operiert, als Taktgeber an Stelle des Pulspickers treten. Somit w¨urde der C10647-01 wieder im Dump-Modus und die Signalkette ¨aquivalent zu Abbildung 3.32 verlaufen. Da der zeitliche Jitter in diesem Fall jedoch haupts¨achlich aus einer mechanischen Unwucht des Rads selbst resultiert, kann auch ein Betrieb des C10647-01 im sogenannten externen Modus erfolgen. Hierbei werden je nach Einstellung die

steigenden oder fallenden Flanken aus dem Controller des Chopperrads aufgenommen und daraus Trigger-Pulse generiert [309].

Da das gr¨oßte Zeitfenster der Streak-Kamera nur eine L¨ange von 1 ms (siehe Kapitel 3.3.2) besitzt, lassen sich langsamere Prozesse mit Lebensdauern im hohen Mikrosekunden- oder sogar Millisekunden-Bereich auf diese Weise nur schwerlich untersuchen. Zwar k¨onnen bei Zeitskalen dieser Gr¨oßenordnung auch auf ande-re Funktionsweisen basieande-rende Systeme eingesetzt werden, jedoch erschien eine m¨ogliche Ausweitung des Aufnahmebereichs zu gr¨oßeren Zeiten hin eine sinnvolle Erweiterung der Funktionalit¨at des in diesem Kapitel vorgestellten experimentel-len Aufbaus. Hierf¨ur wurde ein Pulsgenerator mit variabler Verz¨ogerungszeit und Pulszahl entwickelt. Die Grundlage bildet dabei ein Entwicklerboard (STM32 F4 Discovery, STMicroelectronics N.V.) mit ARM Cortex-M4 Prozessor, welcher eine Taktgeschwindigkeit von bis zu 168 MHz [312] besitzt. Die Steuerung der Karte erfolgt ¨uber USB und eine eigens f¨ur diese Anwendung entwickelte Steuersoftware, welche sowohl auf Windows als auch auf aktuellen Linuxdistributionen lauff¨ahig ist. Eine Erweiterung des nutzbaren Zeitfensters gelingt im vorliegenden Fall ¨uber eine sequentielle Verschiebung bez¨uglich des eigentlichen Trigger-Signals. Hierf¨ur wird die Trigger-Einheit hinter den C10647-01 geschaltet. Das Board generiert ein Trigger-Signal, welches f¨ur eine frei w¨ahlbare Dauer eine bestimmte Verz¨ogerung zum Ursprungssignal aufweist. Danach tritt eine kurze Pause (auch frei w¨ahlbar) ein.

Mit Hilfe dieser lassen sich die sp¨ateren Zeitfenster voneinander trennen. Daraufhin erzeugt die Einheit ein um die Gr¨oße eines Zeitfensters verschobenes Signal mit vergleichbarer Dauer zu der des vorherigen. Dies wird f¨ur die gew¨unschte Anzahl der zu einander verschobenen Fenster wiederholt. Nach der letzten Verschiebung springt der Generator zur ersten Verz¨ogerungszeit zur¨uck und der Vorgang beginnt von vorn. Die Aufnahmedauer pro Fenster liegt je nach deren Anzahl bestenfalls im Bereich von einigen Sekunden, da somit langsame ¨Anderungen in der Intensit¨at bei-spielsweise hervorgerufen durch Variationen der Laserleistung oder Ver¨anderungen auf der Probe bestm¨oglich ¨uber die Mittlung von vielen Zyklen kompensiert werden k¨onnen. Eine schematische Darstellung zur besseren Verdeutlichung der Funktions-weise ist in Abbildung 3.33 gegeben. Diese Aufnahmetechnik l¨asst sich exklusiv nur im Photon-Counting-Modus in Kombination mit einer sequentiellen Speicherung der Daten nutzen, da die zeitlichen Informationen der Ereignisse zur Zuordnung zum jeweiligen Zeitfenster ben¨otigt werden. Die sp¨atere Rekonstruktion zu einem Messbild erfolgt in einer im Rahmen dieser Arbeit speziell f¨ur dieses Streak-System entwickelten Auswerte-Software, auf welche in Kapitel 4 genauer eingegangen wird.

Streak-Kamera Schuss Trigger-Generator Chopperrad/Laser

Messignal Ausgang C10647-01

Abbildung 3.33: Signalverlauf zum Triggern sehr langlebiger Ereignisse. Der C10647-01 generiert aus den Rechteckpulsen des Chopper-Controllers ein prim¨ares Trigger-Signal. Dieses wird vom darauf folgendem Trigger-Generator an die Streak-Einheit weitergeleitet. Dabei wird nach einem Pulszyklus eine kurze Pause erzeugt und anschließend mit einer gr¨oßeren Verz¨ogerung ein neuer Zyklus gestartet.

F¨ur eine effektive Auswertung der mit dem zeitaufgel¨osten Lumineszenzaufbau aufgenommenen Messreihen wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Software basierend auf dem Qt-Framework programmiert. Diese ist in der Lage, die verschiedenen propriet¨aren Datenformate der Messsoftware HPDTA 9.2 (Hamamatsu Photonics K.K.), die zur Steuerung der Streak-Einheit und des Spektrometers zum Einsatz kommt, nativ weiter zu verarbeiten. Im folgenden Kapitel wird auf die verschiedenen Methoden und M¨oglichkeiten der Datenanalyse und Fehlerminimierung diesbez¨uglich eingegangen.

4.1 Untergrundsignal

Das w¨ahrend einer Messung aufgenommene Untergrundsignal h¨angt im wesent-lichen vom gew¨ahlten Schwellwert (siehe Kapitel 3.3.4), dem Verst¨arkungsfaktor in der MCP (siehe Kapitel 3.3.2) und dem betrachteten Zeitfenster ab. Des wei-teren bestimmt sich das Verh¨altnis zwischen Untergrund und Messsignal durch die Repetitionsrate der w¨ahrend der Messung durchgef¨uhrten Sweeps der Streak-Kamera. Diese wird maßgeblich durch die von außen angelegte Trigger-Frequenz beeinflusst, wodurch je nach Konfiguration vor allem bei kurzen Zeitfenstern sehr unterschiedliche maximale Schussraten erreicht werden k¨onnen. Die maximal gemes-senen Geschwindigkeiten sind in Abbildung 4.1 dargestellt. F¨ur die drei kleinsten Zeitfenster gilt demnach die vom Hersteller angegebene h¨ochste Grenze der Slow-Sweep-Unit von 4 MHz [303]. Danach nimmt die Geschwindigkeit sprunghaft ab und verringert sich daraufhin kontinuierlich; auch bedingt durch die endliche zeit-liche L¨ange der Zeitfenster. Mit deren Gr¨oße hingegen w¨achst die w¨ahrend einer Messung aufgenommene Zahl von Hintergrundereignissen kontinuierlich an (siehe Abbildung 4.1) und skaliert nahezu linear mit der reellen Aufnahmedauer. Jene betr¨agt beispielsweise im kleinsten Zeitfenster (1.35 ns) maximal nur etwa 5.4 ms/s im Vergleich zum l¨angsten Fenster (1.01 ms) mit etwa 479 ms/s. Aufgrund der geringeren Repititionsrate bei langlebigeren Prozessen sinkt zum einen die eigent-liche Signalintensit¨at (zumindest im Fall der Nutzung des Pulspickers) und zum anderen steigt der gemessene Hintergrund durch eine real l¨angere Aufnahmezeit pro Intervall. Somit ergibt sich ein verschlechtertes Signal-zu-Rauschverh¨altnis mit zunehmender Fenstergr¨oße. Die Verteilung des Hintergrundsignals folgt zu Teilen der ¨ortlichen Sensitivit¨at der Streak-Einheit (siehe Kapitel 3.3.3). Die in Abbildung

4.1 angegebenen Hintergrundereignisse pro Streak-Kameraschuss wurden bei einem Schwellwert von 100 aufgenommen (siehe Kapitel 3.3.4). Je nach Temperatur des Kamerachips steigt bei niedrigeren Werten unabh¨angig vom gew¨ahlten Zeitfenster die Zahl von “Geisterereignissen” signifikant an, da so teilweise auch Fluktuationen im kontinuierlichen Untergrund jenen Schwellwert ¨uberschreiten k¨onnen und somit als Einzelereignis registriert werden.

Eine Hintergrundmessung kann ¨uber eine Aufnahme mit geschlossenem Shutter oder besser bei identischer Konfiguration nur mit blockierter Anregung erfolgen.

Eine komplette Deaktivierung ist zumeist nicht m¨oglich, da bei einer Anregung mit Photodiode und Pulspicker zur Ausl¨osung eines Kameraschusses das eingeschwunge-ne Lasersystem ben¨otigt wird (siehe Kapitel 3.3.5). Aus solch einer Messung kann mittels der Auswertesoftware eine zweidimensionale Hintergrunddatei erstellt wer-den, welche ihrerseits auf die Aufnahmedauer normiert ist und somit automatisiert f¨ur Messungen mit unterschiedlichen Messzeiten zur Verf¨ugung steht. Bei einer Subtraktion einer Messdatei werden die resultierenden statistischen Unsicherheiten in den Fehlern der Messdaten ber¨ucksichtigt.

1 E - 9 1 E - 8 1 E - 7 1 E - 6 1 E - 5 1 E - 4 1 E - 3 Sweep (blau) und die maximal m¨ogliche Repetition der Streak-Kamera (rot) f¨ur die verschiedenen Zeitfenster. Die Zahl der Hintergrundereignisse (gemessen bei geschlossenem Shutter) bezieht sich auf den kompletten Fensterbereich und ska-liert nahezu linear mit der Aufnahme-dauer. Bis auf f¨ur die kleinsten Zeit-fenster (Repetition von 4 MHz) reduziert sich die Schussgeschwindigkeit der Streak-Kamera kontinuierlich mit deren L¨ange (Anregung gemessen mit 20 MHz).