Beschreibung des Messplatzes und Aufbaus

Die zeitaufgelösten Experimente, bei denen die Wärmeleitung von Isotopen-Mehrfachschichtsystemen untersucht wurden, wurden am Messplatz ID09B der Europäischen Forschungseinrichtung für Synchrotronstrahlung ESRF (Eu-ropean Synchrotron Radiation Facility) in Grenoble, Frankreich durchge-führt. Bei diesem Messplatz handelt es sich um einen Aufbau, der speziell für eine zeitaufgelöste Untersuchung auf einer Skala von 100ps ausgelegt wurde.

Das Synchrotron der ESRF wird je nach Nutzerperiode mit verschiede-nen Füllungsschemata der Elektroverschiede-nenbündel betrieben. Einige davon (der 7/8+1-Modus sowie der 24∗8 + 1-Hybrid-Modus) zeichnen sich dadurch aus, dass einzelne Elektronenbündel vom Rest der Füllung des Rings sepa-riert werden.

Die Besonderheit des Messplatzes ID09B (Abb. 3.12) ist , dass nur die Strahlung dieser vereinzelten Elektronenbündel für ein Experiment genutzt wird und somit ein zeitlich klar denierter Strahlungsimpuls vorliegt. Die Auswahl dieser Einzelimpulse geschieht durch zwei im Strahlengang aufein-anderfolgende sogenannte Chopper. Ihr Funktionsprinzip ist das einer rotie-renden Blende: Nur während eines kurzen Zeitabschnitts der Rotationsperi-ode wird Strahlung durchgelassen, für alle anderen Zeitpunkte wird sie blo-ckiert. Durch eine Angleichung der Rotationsfrequenz des Choppers an die Umlaurequenz des Synchrotrons wird bei jedem Umlauf die von der selben Bündelstruktur abgegebene Strahlung durchgelassen das Ziel ist, dass hier-durch gerade die Strahlung von einem einzelnen Elektronenbündel isoliert wird.

Der erste Chopper besitzt einen relativ breiten zeitlichen Durchlass um den gewünschten Impuls herum. Er wird vorwiegend dafür verwendet, einen Groÿteil der nicht benutzten Strahlung abzufangen und somit die Wärmelast

von Undulator

Abbildung 3.12: Skizzierter Messaufbau am Messplatz ID09B der ESRF.

für die nachfolgende Strahlenoptik (insbesondere für den Monochromator) zu verringern.

Hinter dem Monochromator und kurz vor der Probe⁴ ist der eigentli-che Chopper im Strahlengang positioniert. Er besteht aus einem dreiseitig-gleichseitigen Prisma, in dessen einer Längsäche ein Kanal für den Strahl ausgespart ist. Dieses Prisma rotiert mit eine Drehfrequenz von etwa 900 Hertz⁵ innerhalb eines Stahlzylinders, somit wird etwa jede 1.1µsec Strah-lung hindurchgelassen. Wie lange dieses periodisch wiederkehrende Zeitfens-ter ist, in dem Strahlung durchgelassen wird, wird einerseits durch die Geo-metrie des Prismas bzw. des Durchlasskanals bestimmt, kann andererseits aber durch seine relative Position zum Strahl variiert werden, was durch eine motorisierte Verschiebung des Choppers geschieht. Dadurch kann die Brei-te dieses ZeitfensBrei-ters auf die Füllstruktur des Synchrotronrings abgestimmt werden⁶. Bei Füllschemata mit isolierten Impulsen lassen sich hierdurch Im-pulse mit einer zeitlichen Länge von100ps extrahieren und für zeitaufgelöste Experimente nutzen.

Weiterhin stellt der Messplatz ein Femtosekunden-Verstärkersystem zur Verfügung, welches sich mit dem Chopper synchronisieren lässt und somit einen festen zeitlichen Abstand zwischen einem Laserimpuls und Röntgen-impuls sicherstellt. Die Abweichungen von perfekter zeitlicher Stabilität des Synchronisierungsmechanismus bzw. der sogenannte Jitter liegt im Bereich von 5ps; die zeitliche Ausdehnung des Laserimpulses liegt bei 1ps. Der rela-tive zeitliche Abstand zwischen des Laserimpulses zum Röntgenimpuls kann durch die Synchronisierung in Schritten von ebenfalls 5ps verändert werden, somit kann das Verhalten der Probe an vielen verschiedenen Zeitpunkten nach Anregung durch den Laserimpuls aufgenommen und damit ein Zeitver-lauf abgebildet werden.

Der Laserstrahl wurde bei den Experimenten mittels Frequenzverdopp-lung auf eine Wellenlänge von 400nm gebracht, durch Spiegel auf die Probe gelenkt und auf einen Durchmesser von430µm fokussiert, so dass er mit dem Röntgenstrahl überlappte. Jener wurde an der Probenstelle auf einen Durch-messer von 100µm⁷ fokussiert; es wurde durch den Röntgenstrahl somit eine Fläche abgefragt, die in Gänze vom Laserstrahl angeregt wurde.

4da hier die der Strahldurchmesser durch die Fokussierung bereits hinreichend klein ist und somit der Durchlaufkanal des Strahls möglichst klein und scharf deniert gestaltet werden kann

5angepasst an die Umlaurequenz des Synchrotrons

6Je nach Füllschema besteht ein unterschiedlicher Abstand zwischen dem (kurzen) Elek-tronenbündel, dessen Strahlung extrahiert werden soll und den übrigen Elektronenbündeln

7Die Angaben des Strahldurchmesser beziehen sich jeweils auf die Halbwertsbreite (FWHM).

0 . 0 0 0 . 5 7 1 . 1 4

0

2 0 4 0 6 0 8 0 1 0 0 1 2 0 1 4 0 1 6 0

0 2 0 4 0

W i n k e l [ ° ]

P [mW]

M o t o r s t e l l u n g A b s c h w ä c h e r

Abbildung 3.13: Zusammenhang zwischen Stellung der λ/2−Wellenplatte zum Polarisationslter und an der Probenposition eintreende Laserleis-tung: Die Kreise zeigen die von einem Powermeter gemessene Leistung für verschiedene Stellungen der mit einem Schrittmotor versehenen rotierbaren λ/2−Wellenplatte an. Die durchgezogene rote Linie entspricht einer sin² -Annäherung dieses Verlaufs, deren Kenntnis einer Interpolation entspricht, die jeder Motorposition eine Laserleistung zuordnet.

Die auf die Probe eingestrahlte Laserleistung wurde mittels einer Kombi-nation von λ/2−Wellenplatte und Polarisationslter geregelt⁸. Mittels eines Leistungsmessgeräts wurde die Leistung abhängig vom relativen Winkel des Polarisationslters bestimmt, dies ist in Abbildung 3.13 gezeigt. Die bei der Maximum-Stellung gemessene Leistung von 66mW entspricht bei der ge-nannten Fokusgröÿe einer optischen Maximalintensität von 90.9 W/cm².

Die von der angeregten Probe reektierte Röntgenstrahlung wurde mit-tels eines 2D-Detektors des Typs FReLoN⁹ aufgenommen: Dabei wurde die Strahlung zunächst mittels eines Szintillators der Gröÿe105 mm×105 mmin

8Diese Anordnung legte gleichzeitig die Polarisationsrichtung fest, mit der der Laser-strahl auf die Probe traf, da diese durch dieλ/2−Wellenplatte gedreht werden konnte.

9fast readout, low noise schnelles Auslesen, niedriges Rauschen

sichtbares Licht umgewandelt, worauf die Detektion mittels einer 2D-CCD¹⁰ -Matrix mit2048×2048Bildpunkten von jeweils50µm×50µmGröÿe erfolgte.

Die Winkel zwischen Probenoberäche, einfallendem Röntgenstrahl und Detektor wurden so eingestellt, dass der Detektor das Maximum der Bragg-Reexion in (111)-Richtung des Goldes aufnehmen konnte; dies entspricht einer Verkippung der Probe von 10^◦ relativ zum einfallenden Röntgenstrahl.

Dies gilt für die gewählte Einstellung des Monochromators auf eine Photonen-Energie von 15keV.