Überprüfu von mikrophysikalischen Modellen

Nachdem im vorangegangenen Kapitel bereits die (Per,R)-Charakteristik von ,!nor- malen" und von ,,Sonderu-PSCs erfolgreich mit mikrophysikalische Modellrechnun- gen verglichen wurde, soll in diesem Abschnitt anband der Lidar-Daten versucht werden, drei spezielle Fragen zu beantworten:

0 Gibt es Hinweise auf die Existenz von SAT, d.h. von gefrorenem Hintergrund- aerosol, in der Stratosphäre

Hintergrund: SAT könnt unter Umstände als Kondensationskeim fü feste (NAT-) Teilchen dienen.

0 Ist die Unterschreitung der STS-Temperatur (TsTs) eine hinreichende Bedin- gung fü die Beobachtung von PSCs vom Typ Ib?

Hintergrund: Das wär ein gewichtiges Argument, da sich PSCs vom Typ I b als Wolken aus STS-Partikeln erkläre lassen.

0 Lassen sich Hinweise auf einen heterogenen Gefriermechanismus von PSC- Teilchen finden?

Hintergrund: Dies wär neben der Kondensation auf SAT der zweite Bildungs- mechanismus fü feste PSC-Teilchen, der - von von heutigen mikrophysikali- sehen Theorien aus - ohne starke Abkühlunge unter die synoptische Tempe- ratur auskommt.

4.5.1.

Existenz von SAT in der Stratosphär

SAT, Schwefelsäuretetrahydrat ist als ein mögliche Keim zur Bildung von festen NAT-Partikeln bei Temperaturen oberhalb des Frostpunktes interessant, vgl. Ab- schnitt 1.4.3, Seite 18. Wenn SAT-Aerosol in der Stratosphär vorhanden ist, mü§t sich die gefrorenen H2S04 4 HzO-Partikel durch eine von Null verschiedene Aerosol- depolarisation bzw. eine Erhöhun der Volumendepolarisation übe den molekularen Wert im Temperaturbereich TNAT bis w 210 K (genauer: TsAT-Mek) bemerkbar ma- chen. In Abb. 4.19 ist die Aerosoldepolarisation gegen T - TNAT fü Messungen bei hohen Stratosphärentemperature aufgetragen. D a hier praktisch nur Hinter- grundaerosol mit kleinen Rückstreuverhältniss gemessen wird, sind die Fehler von

6^

beträchtlich die Teilabbildungen zeigen deshalb, von links nach rechts,

6^

-

& ( F ) ,

JAer - 2&(6Aer),

S^

- 3&(JAer). Offenbar existieren Daten, wo die Aerosoldepolarisation signifikant (drei Standardabweichungen) grö§ als Null ist, bis ca. 10 K oberhalb TNAT. JAer selbst mu§ mit dem gleichen Signifikanzlevel, min- destens JAer = 0,005 betragen (mittlerer Wert: 0,Ol-0,02). Um diese Depolarisation zu erzeugen, müsse die Partikel nach den theroretischen Berechnungen von Mis- hchenko et al. [1996a,b]; Mishchenko und Sassen [I9981 eine bestimmte Mindest- grö besitzen; je nach Form der Partikel ergibt sich ein typischer Mindestradius reff FZ 0 , 2 p m mit einer ziemlich breiten Streuung je nach Form und Abweichung von der Kugelgestalt (Extrema: 0, 006pm bzw. O,5pm). Da deformierte flüssig Schwefelsäureaerosol mit einer kleinen Abweichung von der Kugelgestalt (5%) die beobachteten Depolarisationen erzeugen können ist - nach denselben Rechnungen -

unwahrscheinlich, weil das Hintergrundaerosol die dafü notwendigen gro§e Radien r

>

0, 4 p m nicht enthält Damit ergibt sich:

4. Ergebnisse

Abbildung 4.19.:

8^

vs. T - 'TNAT im Bereich warmer Temperaturen; Messungen vom Winter 1995/96. Details siehe Text.

1. Die Existenz von gefrorenem Hintergrundaerosol, d.h. SAT, kann fü Tempe- raturen zwischen TNAT und TsATPmelt fü kleine Teilchen nicht ausgeschlossen werden.

2. Es existieren Messungen fü TNAT

<

T

<

TsAT-melt mit signifikanter Aerosol- depolarisation bzw. signifikant erhöhte Volumendepolarisation. Theoretische Berechnungen von Tsias [I9981 zeigen, da beim Gefrieren von 0 , l ppbv der verfügbare H 2 S 0 4 des Hintergrundaerosols Aerosoldepolarisationen von eini- gen % erwartet werden können Das stütz die These, da in der Stratosphär tatsächlic SAT beobachtet werden kann.

3. Aufgrund der grö§er Fehler in der Bestimmung von S^ bei den kleinen R im Hintergrundaerosol und der grundsätzlichen geringen Empfindlichkeit von polarisationsempfindlichen Lidar-Messungen fü kleine asphärisch (=fe- ste) Teilchen ist eine genauere, quantitative Aussage nicht möglich

4.5.2. Ausreichende Bedingung fü die Bildung von STS-PSCs

Es soll nun untersucht werden, ob hinreichend tiefe Temperaturen, T

<

TSTS, tatsächlic zwingend zur Bildung von STS-Partikeln (Ib-PSCs) führen Dazu wur- de untersucht, a b welcher Temperatur das Rückstreuverhältn signifikant übe das Rückstreuverhältn des Hintergrundaerosols von ca. 1,05 bis 1,2 steigt. Es ergibt sich fü beide Mefiwinter, da unterhalb von T-TNAT = (-5,8&0,4) K entsprechend T ^- TSTS = (-2,2 & 0 , 4 ) K alle Datenpunkte ein signifikant erhöhte Rückstreu verhältni aufweisen. Mit der gegebenen Unsicherheit von T - TNAT bzw. T - TSTS von &2,5 K (vgl. Abschnitt 3.5.5) heifit das: Die Unterschreitung von TSTS führ in jedem Falls zur Bildung von PSCs,

4.5.3, Heterogenes Gefrieren?

In Abschnitt 1.4.3 wurde bereits ein Proze vorgestellt (mesoskalige schnelle Tempe- raturflukuationen), der zum Gefrieren von flüssige Aerosolen oberhalb Tgis führe könnt [Meilinger et al., 1995; Tsias et al., 199761. Es bleibt jedoch zur Zeit offen, ob gegenwiirtig verfügbar mesoskalige Modelle in der Lage sind, die Amplitude und Struktur der T e m p e r a t ~ r f l u k t u ~ t i o n e n korrekt zu berechnen [Peter, 19971. Eine an- dere Möglichkei ist das heterogene Gefrieren flüssige Teilchen. Labormessungen an STS-Tröpfche unter stratosphärische Bedingungen [Kräme et al., 199861 zeigen, da heterogenes Gefrieren erst bei Schwefelsäureanteile von

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40 Gewichts - % möglic ist; das entspricht etwa T - TNAT

<

-2 K . In diesen Experimenten wur- den die Partikel allerdings mit Eiskeimen geimpft; es bleibt zu untersuchen, ob in der Stratosphär oberhalb TEiS überhaup feste Kondensationskeime in den STS- Tröpfche enthalten sein können Sheridan et al. [I9941 haben in stratosphärische Aerosolen nur in etwa 2% aller Fäll unlöslich Kerne (grö§ 10-30 nm) gefunden.

Koop et a1. [1995] und Biermann et al. [1996] untersuchten heterogenes Gefrieren an einigen unlösliche Substanzen, die in der Stratosphär vorkommen könnten in- klusive Mikrometeorite. In keinen der untersuchten Fäll stieg die Nukleationsrate auf stratosphärisc relevante Gröflenordnungen die genannten Autoren kommen zu dem Schlu§ da heterogene Gefrierprozesse in der Stratosphär unwahrscheinlich sind.

Auch mit den vorliegenden Messungen kann diese Frage nicht entschieden werden:

hierzu wär es nämlic notwendig, Lidarbeobachtungen von festen Partikeln zu fin- den, deren Temperaturgeschichte alle anderen mögliche Gefrierprozesse ausschlie§t Wegen des Fehlens von mesoskaligen Rückwärtstrajektori der Temperatur und der Möglichkeit da SAT-Partikel als Kondensationskerne dienen können ist dies jedoch z.Zt. nicht möglich

4. Ergebnisse

4.6. Bedeutung von kleinskaligen Temperaturvariationen

Die Temperatur ist der dominierende Parameter fü die Bildung und Auflösun von PSCs. Zur Zeit ist man weit davon entfernt die stratosphärische Temperaturen genau genug zu kennen, um PSCs korrekt zu modellieren. Die stratosphärische Temperaturen übe der winterlichen Arktis sind allgemein höhe als Ÿbe der Ant- arktis, oft liegen sie nur wenige Kelvin Ÿbe der PSC-Bildungstemperatur; deshalb könne lokale bis regionale Störunge des synoptischen Temperaturfeldes leicht zur Entstehung von PSCs führen Carslaw et al. [I9981 haben gezeigt, da lokale PSCs (z.B. in Leewellen) zu einer nahezu vollständige Chloraktivierung mit nachfolgen- der Ozonzerstörun führe können

mountain wave cooling, AT [Kl

Abbildung 4.20.: Häufigkei von A bkühlereignisse durch mountain waves. Dargestellt ist die Frequenz, m i t der A bkühlereigniss gröfle als AT in Luftpaketen innerhalb des arktischen Wirbels währen Dezember und Januar 1 994-95 auftraten. Die Resultate sind aufgetragen als mittlere Zeit zwischen mountain wavesereignissen der Abkühlun AT oder grofler (obere Kurve, linke Achse) und als Bruchteil aller Ereignisse, die zu Temperaturen

5 TEiS bzw. TEIS - 4 K führte (untere Kurven, rechte Achse). Simulation mit ECMWF- Windfeldern und Parametrisierung der mountain waves nach Bacmeister et al. D9941 fü das 550 K-Niveau ^(?à 25 mbar) a m 1.Dezember (w 500 K a m 31.Januar wegen diabati- schem Absinken). Nach [Carslaw et al., 1998, fig.31 mit freundlicher Genehmigung von K.S. Carslaw.

Allgemein könne alle Hindernisse6 fü die troposphärisch Strömun zur Anregung 'Solche Hindernisse könne orographische Merkmale wie Gebirgsketten oder auch sich bewegende

Frontensysteme sein.

von aufwärt propagierenden Schwerewellen und zu einer Coriolis-Ablenkung der a t - mosphärische Strömun führen J e nach Zustand der Atmosphär könne daraus Teinperaturstörunge in der Stratosphär und ggf. PSC-Bildung resultieren. Abbil- dung 4.20 aus [Carslaw et al., 19981 zeigt exemplarisch fü den arktischen Wirbel im Winter 1994195 die Häufigkei von Abkühlereignisse in mountain waves; z.B.

konnte alle 10 Tage eine Abkühlun von mindestens 10 K unter die synoptische Tem- peratur berechnet werden, wobei 35% der Ereignisse die Luftpakete unter Tice ^- 4 K und 70% unter

Tice

abkühlten Die Luftmassen im Vortex zirkulieren auf derselben Zeitskala einmal um das Wirbelzentrum; das bedeutet, da im Mittel bei jedem Umlauf ein signifikantes Abkühlereigni zu erwarten ist.

In der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, da regionale oder lokale Abkühlereig nisse (2.B. in mountain waves) mit hoher Wahrscheinlichkeit fü die Bildung von festen PSC-Teilchen verantwortlich sein müssen Diese Partikel könne sich nach dem Gefrieren übe gro§ Gebiete des arktischen Wirbels ausbreiten, d a fü das Weiterexistieren der einmal gebildeten Teilchen lediglich T

<

TNAT erforderlich ist.

Mit den Bebachtungsdaten verträglic sind zwei Szenarien (die sich nicht gegenseitig ausschlieflen) zur Bildung fester Teilchen:

e Erzeugung von prä-aktivierte SAT z.B. zu Beginn der ,,PSC-Saison", das dann wegen der seltenen Überschreitun der SAT-Schmelztemperatur lange im Wirbel überleb und bei Unterschreitung von TNAT immer wieder zur Kon- densation von HNOi zu NAT führe kann.

e Ko-Kondensation von Salpetersäurehydrate bei Eisbildung in kalten Leewel- len; das Eis verdampft bald darauf wieder, die Salpetersäurehydrat (die sich langsam in die thermodynamisch stabile Form, NAT, umwandeln) Überlebe wiederum wenn T

<

TNAT.

Im Dokument Meinen Eltern (Seite 147-152)