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Das hier untersuchte SOA war wenig hygroskopisch und der mittlere Hygrosko- pizit¨ atparameter lag bei κ(CCN) = 0.10 ± 0.02 und κ(90%RH ) = 0.05 ± 0.01.

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Academic year: 2021

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Zusammenfassung

Atmosph¨ arische Aerosole haben einen wichtigen Einfluss auf die Strahlungsbilanz und damit auf das Klima der Erde. Aerosolpartikel streuen und absorbieren ein- fallende solare und terrestrische Strahlung. Abgesehen von diesem direkten Effekt sind sie auch Wolkenkondensationskeime (CCN) und beeinflussen dadurch die Mi- krophysik von Wolken. In vielen Regionen machen sekund¨ are organische Aerosole (SOA) einen großen Anteil der Gesamtaerosolmasse aus. Sie sind haupts¨ achlich Produkte der Oxidation von biogenen fl¨ uchtigen organischen Verbindungen.

In der vorliegenden Arbeit wurde das hygroskopische Wachstum und die CCN- Aktivierung von biogenem SOA untersucht, das durch die Oxidation von VOCs mit Ozone und photochemische gebildeten OH-Radikalen bei geringen NO

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Kon- zentrationen hergestellt wurde. Zu diesem Zweck wurden in der J¨ ulich Plant Atmosphere Chamber (JPAC) komplexe Mischungen von VOCs, die von f¨ ur boreale W¨ alder typischen Baumarten emittiert wurden, als Vorl¨ aufer verwen- det. In Langzeitstudien in der Atmosph¨ arensimulationskammer SAPHIR wurden α-Pinen oder eine Mischung mit gleichen Anteilen von α-Pinen, β-Pinen, Limo- nen, Ocimen und ∆-3-Caren als Vorl¨ aufer benutzt. Die VOC-Startkonzentrationen lagen zwischen 40 und 1000 ppbC.

Das hier untersuchte SOA war wenig hygroskopisch und der mittlere Hygrosko- pizit¨ atparameter lag bei κ(CCN) = 0.10 ± 0.02 und κ(90%RH ) = 0.05 ± 0.01.

Die Messungen des hygroskopischen Wachstums und der CCN-Aktivit¨ at konn- ten zur Deckung gebracht werden unter der Annahme von reduzierter Ober- fl¨ achenspannung, begrenzter L¨ oslichkeit oder Nichtidealit¨ at der L¨ osung im un- ters¨ attigten Regime. SOA-L¨ osungen, die mit RH <95% im Gleichgewicht sind, sind wahrscheinlich hoch nichtideal. Deshalb wurden die Wasser-Organik-Wechsel- wirkungen mit dem UNIFAC-Model untersucht. Berechnungen mit Surrogatver- bindungen ergaben die gleiche starke Konzentrations- bzw. RH-Abh¨ angigkeit von κ bei Unters¨ attigung. F¨ ur die Anpassung der Wachstumskurven und die Vorher- sage der CCN-Eigenschaften wurde ein bin¨ ares Wasser-Organik-System angenom- men und das Auftreten der funktionellen Gruppen in dieser hypothetischen Ver- bindung angepasst. Allerdings werden weitere Angaben zur Oberfl¨ achenspannung und dem Verh¨ altnis von Molmasse und Dichte des gel¨ osten Stoffs ben¨ otigt, um aus Messungen des hygroskopischen Wachstums die Aktivierungseigenschaften abzuleiten.

Es wurde eine Abh¨ angigkeit von κ vom Verh¨ altnis aus OH-Prim¨ arproduktion und

VOC-Startkonzentration festgestellt. Die h¨ ohere κ-Werte bei niedrigen Vorl¨ aufer-

konzentrationen konnte dem ebenfalls h¨ oheren OH/VOC-Level zugeschrieben wer-

den. Die genaue chemische Zusammensetzung der Vorl¨ aufersubstanzen hatte nur

einen geringen Einfluss auf κ. In Langzeitstudien hatte die beobachtete chemische

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Alterung der Partikle keinen signifikanten Effekt auf κ. Die beobachtete geringe

Varabilit¨ at von κ erleichtert die Einbindung in globale Modelle, da ein mittlerer

Wert von κ = 0.1 angenommen werden kann.

Referenzen