Aktin : en im Hochtemperaturreaktor

KERNFORSCHUNGSANLAGE JÜLICH GmbH

Institut far Reaktorentwicklung

Untersuchungen zur Entstehung von

Aktin : ^en im Hochtemperaturreaktor

von N . Mirza

8

Jf®-1603 Juli 1979 ISSN 0366-0885

.lns'rii-ut f0r Reaki`oreniwick[ung 1ü1 =-1bQ3 .:

?u beziehen Uurch : ZENTRALBIBLIOTHEK der Kernfcrschu3i.csonicge Jülich GmbH, jOlich, Bundesrepublik Deutschland

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Untersuchungen zur Entstehu ^{.g von} Aktinid- im chtempe turrealt

von N . Mirza

.A.;

INVESTIGATIONS ON THE GENERATION OF ACTINIDES

I N THE HIGH TEMPERATURE REACTOR

by

N . MIRZA

ABSTRACT

The actinides, especially the long lived alpha emitters, generated in a fuel cycle, demand a safe storage of the nuclear waste due to their high contribution to the total radioactivity . In this work it has been in- vestigated whether a possible limitation of actinide production can be achieved in the inner fuel cycle by means of proper arrangements and

strategies . Concerning this problem a mathematical comparison of different HTR fuel cycles indicates that the Th-U cycle is the most suitable since it has relatively good conversion rate.

A special feature of the thorium cycle is that an almost negligible small fraction of 100 ppm of Th-230 in Th-232 produces a considerable amount of U-232 . This being itself a strong alpha emitter, it serves as the mother substance of further alpha emitters like Th-228 and Ra-224 leading to a high level of y-radiation.

A combined HTR system of a conventional reactor and a near breeder has been investigated mathematically regarding its radioactive waste . The elements protactinium, neptunium, americium and curium as well as a 1% loss of

thorium, uranium and plutonium pass into the waste during fuel reprocessing.

However, due to the simultaneous operation of both reactors such an alpha waste presents only a moderately higher level of radioactivity than that of the natural uranium used for this purpose.

Furthermore, calculations have shown that in case nuclear energy is exclusively applied to meet the demand of the world population, by the help of described strategy the permanently growing nuclear waste would never reach the present level of radioactivity

caused

by all the natural uranium reserves .

Juli 1979 Kernforschungs-

anlage JUl ich

GmbH IRE

JOL ® 1603 Dissertation

UNTERSUCHUNGEN ZUR ENTSTEHUNG VON AKTINIDEN

i~~ ~dil'd-~id;~s~d=~cTidfR

d l l I lL./bl ¢ r 6e1 ¢1 d.~ltir¢ a R~~~!Fn~s-~1~a ~/se

von N . MIRZA

KURZFASSUNG

Die in einem Brennstoffkreislauf g ~ n i de^{ö d} qlo^.

a)F~ erzeugten: Aktiniden allem die

langlebigen Alphastrahler - erzwingen durch ihren hohen Radioaktivitäts- beitrag eine sichere Endlagerung des Atom-Waste . Im Rahmen dieser Arbeit w i rd untersucht,YYFIId 1d 111.G13[i \..114 o b durchdurch geeignete Maina hm en und Strategien die mö~~u F.'¢¢u ~i : c~a..¢~ und .~~ . . .. ^g

liche Einschränkung der Produktion der Aktiniden schon im inneren Brenn- stoffzyklus erreicht werden kann . Ein rechnerischer Vergleich verschie- dener HTR®Brennstoffzyklen hinsichtlich dieses Problems weist auf ^den Th-U-Zyklus mit einer relativ guten Konversionsrate hin . Eine Besonder- heit des Thoriumzyklus ist, daß durch einen fast vernachlässigbar kleinen Th-230-Gehalt von 100 ppm im Th-232 eine beachtliche Menge U-232 erzeugt wird, das selbst ein starker Alphastrahler - noch als Muttersubstanz einiger weiterer Alphastrahler wie Th-228 und Ra-224 mit hoher y-Strah®

lung dient.

Ein kombiniertes HTR-System eines Einbrenners und eines Hochkonverters wird hinsichtlich seines radioaktiven Waste rechnerisch untersucht . Bei der Wiederaufarbeitung gelangen die Elemente Protactinium, ^Neptunium, Americium und Curium sowie ein Verlust von 1% Thorium, Uran und Plutonium in den Waste . Dennoch weist solcher Alpha-Waste wegen des Simultanbetriebs beider Reaktoren nur einen mäßig höheren Radioaktivitätspegel als der des fUr den Betrieb verwendeten Natururans aufm

Ferner wird anhand der Rechnungen festgestellt daß durch den ausschließ- lichen Einsatz der Kernenergie zur Deckung des Energiebedarfs der Welt- bevölkerung z .B . mit Hilfe der hier gewählten Strategie der dadurch

ständig wachsende Atom-Waste niemals die heute schon durch die vorhandenen Natururanvorräte verursachte natürliche Radioaktivitäts g renze erreichen würde .

n h a l t s v e r z e i c h n i s

Seite 1. EINLEITUNG

2. TRANSMUTATIONSSCHEMATA

2 .1 Transmutationen in verschiedenen Brennstoffzyklen

2 .2 Mathematische Erfassung der Trans-

mutationen 7

2 .2 .1 Der Thorium-Uran235

- bzw.

Thorium--Uran 233 -Zyklus 8

2 .2 .2 Der U-Pu- oder PWR-Zyklus 10

3. DAS TRANSMUTATIONEN-RECHENPROGRAMM

ORIGEN 13

3 .1 Einteilung und Festlegung der

Energiegruppen 13

3 .2 Mathematischer Rechengang

3 .2 .1 Ausrechnung der Matrixexeponential-

reihen 21

3 .2 .2 Anwendung der asymptotischen Lösungen 22 3 .3 Berechnung der Nachzerfallswärme

der Brennelemente 25

3 .4 Rechengenauigkeit des ORIGEN-Programms 28 4. MERKMALE DER VERSCHIEDENEN BRENNSTOFF-

KREISLAUFE 29

4 .1 Uran-Plutonium-Zyklus 4 .2 Thorium-Uran-Zyklus 4 .2 .1 HTR mit U235 /Th 232

4 .2 .2 HTR mit U233-Rückführung (U233 U 235 /Th 232 )

1 5 5

19

29 31 34

34

Seite

4 .3 .1 HTR mit LWR®Plutonium 36

4 .3 .2 SBR mit Thorium-Brutmantel 36

5 . UNTERSUCHTE BRENNSTOFFZYKLEN 38

6 . SC81RlERMETHLi.PRODUKTIO1V IN BRENNSTOFF-

ZYKLEN 42

6 .1 Gefährlichkeit der Schwermetallisotope 42 6 .2 Berechnung des theoretischen Gefährdungs-

potentials 43

6 .3 Aktivitätsvergleich der verschiedenen

Brennstoffzyklen 49

6 .3 .1 Diskussion der gewonnenen Ergebnisse 49

6 .3 .2 Einfluß der Pu-Abtrennung 50

6 .3 .3 Mittelwerte, Verhältnis Reaktoreingang/

Reaktorausgang 68

6 .3 .4 U232-Produktion im HTR 70

6 .3 .5 Pu²³⁸-Produktion im HTR 73.

7 . KOMBINIERTES EINBRENNER-HOCHKONVERTER-

SYSTEM 77

7 .1 Schwermetallproduktion in einem

Einbrenner-Hochkonverter-System 77

7 .2 Einbrenner-Hochkonverter-Simultanbetrieb 79

7 .2 .1 Rechenmodell 82

7 .2 .2 Erzeugte Radioaktivität 85

7 .2 .3 Np 237 ®Erzeugung 93

8 . ZUSAMMENFASSUNG 103

9 . LITERATURVERZEICHNIS 105

1

1, EINLEITUNG

Die heute vorgeschlagenen Methoden der Endlagerung von hoch- radioaktivem Waste gestatten es, alle in Reaktorzyklen irgend- wie erzeugten Schwermetalle und Spaltprodukte sicher abzula- gern, d .h . sie über Jahrtausende hinweg zuverlässig von der

1 Tl1.77V. !1 .E/, V .ⁱl. 9 „ 4,~ l ~Ati.

tJ IoJpHUIC

In der öffentlichen Diskussion wird aber immer wieder die Frage gestellt, ob eine solche sichere Endlagerung, die wegen der langlebigen Schwermetalle einige I .O S Jahre sichergestellt sein muß, aus heutiger Sicht garantiert werden kann . Demgegenüber wird die Gefährlichkeit der Spaltprodukte, die nach ca . 400 Jah- ren unter die Aktivität der Aktiniden absinkt (Abb . 1 .1), heute in der öffentlichen Diskussion vergleichsweise als gering ange- sehen . Obwohl die Meinung der Experten hinsichtlich der Verfüg- barkeit geeigneter geologischer Strukturen für eine sichere Ab-

lagerung einhellig positiv ist, liegt es nahe, der Frage nach- zugehen, ob sich Brennstoffzyklen finden lassen, in denen die Schwermetallproduktion minimalisiert wird, oder ob es Methoden gibt, z .B . durch Transmutationen die langlebigen Aktiniden in kurzlebige umzuwandeln.

In den Brennstoffkreisläufen sind hinsichtlich des Aktiniden- problems drei Fälle von besonderer Bedeutung, wobei die Akti- niden einmal im hochaktiven Abfallstrom, vermischt mit den Spaltprodukten, zum anderen in mit Plutonium (und ^Neptunium) kontaminierten mittelaktiven Abfallströmen oder nur in reinen a-Abfällen, die hauptsächlich Plutonium und Americium enthal- ten, nach der Brennstoffwiederaufarbeitung vorliegen /H3/.

Wir haben uns die Frage gestellt, ob eine eventuelle chemische Abtrennung der Aktiniden bei der Wiederaufarbeitung ein "Milli- onen-Jahr-Problem" auf ein "Tausend-Jahr-Problem°" reduzieren würde.

Aus dieser Erwägung heraus wurden verschiedene mögliche HTR- ZykIen auf ihre Produktion von Schwermetallen hin untersucht,

insbesondere hinsichtlich des Einflusses verschiedener Abtren- nungsgrade bei der Aufbereitung auf die Endlagerung .

2

t

la;

Abb . 1 .1 : Aktivitäten von Spaltprodukten und Aktiniden bei einem 1160 Mt4

e-HTR und

einem

LWR . für 1 GW tn a ;

3

Es wurden aber auch die Produktionseigenschaften einiger spe- zieller Aktiniden im HTR untersucht, die z .B . für hochange- reicherte Thoriumzyklen typisch sind.

In der vorliegenden Arbeit werden daher drei Brennstoffzyklus-- varianten des Hochtemperaturreaktors und zum Ver g

leich ein

Zyklus des heutigen Leichtwasserreaktors auf die Produktion ihrer a-Strahler hin untersucht . Die oft bei solchen Untersu- chungen übliche Angabe der bloßen a-Aktivität als Maß für das theoretische Gefährdungspotential wird hier zusätzlich dadurch modifiziert, daß dieser Wert mit vom Gesetzgeber festgelegten

Freigrenzwerten /N2, U1/ gewichtet wird . Auf diese Weise erhält man die Wasser- bzw . Luftmengen, die zur Verdünnung des Waste

auf Konzentrationswerte notwendig wären, die einen gefahrlosen Kontakt mit der Biosphäre erlaubten . Es wird dabei berücksich- tigt, daß etwa Radium wegen seiner langen biologischen Halb- wertszeit und seiner Anlagerung in den Knochen als gefährlicher eingestuft wird als etwa Th 232 /B6/ . Es muß aber mit allem Nach- druck darauf verwiesen werden, daß dieses Maß rein theoretisch- hypothetischer Natur ist.

Im Anschluß an amerikanische Studien /B4, B5/ wurde dieses Maß hier verwandt, auch weil entsprechende Routinen im hier verwen- deten ORIGEN-Programm enthalten sind /B3/.

Als Basis für die hier vorgestellten Rechnungen diente eine Arbeit von Teuchert und Ritten /T3/, in der ein kombiniertes System von einem Ein- brenner und einem Hochkonverter behandelt wird . Es wird hier da- von ausgegangen, daß der Einbrenner mit Hilfe von hochangerei- chertem U235 (93%) in einem Zeitraum von etwa 6 Jahren aus Th 232 vorerst soviel U233 erzeugt, daß der Hochkonverter mit diesem Inventar in Betrieb genommen werden kann . Der Hochkonver- ter seinerseits erbrütet aus Th232

wiederum den benötigten Brenn- stoff

u

233 . Der Einbrenner liefert im Simultanbetrieb weiterhin

U233,

um damit den fehlenden Brennstoffanteil des halbautarken Hochkonverters aufzubringen . Im Gleichgewichtszustand deckt das in einem Einbrenner erbrütete U233

theoretisch den Fehlbedarf von 10,3 Hochkonvertern, einschließlich bis zu .1,00% Brennstoff- verlust im Brennstoffzyklus, der für diese . Arbeit angesetzt

4

wurde, wohlwissend, daß derzeitige Anlagen mit ca .2% Verlusten arbeiten . In dieser Arbeit wird jedoch der Einbrennerbetrieb auf einen Zeitraum von etwa 12 Jahren begrenzt, wobei das er- zeugte U 233 einen etwa 23jährigen Hochkonverterbetrieb sicher- stellt . Es werden die in /T1, T3/ gewonnenen Daten zugrunde gelegt und mit dem OK1GEv-Code /B3/ die Abbrandgleichungen für die verschiedenen Spaltstoffe, Brutstoffe und die sich daraus er g ebenden Nachfolger aufgestellt . Dabei kann man die Konzen- trationen der langlebigen Alphastrahler beim Entladen des Spaltstoffes aus dem Reaktor berechnen . Andererseits wird ein Normaler U-Th-Zyklus

und

ein Low enrichment-Zyklus zum Ver-

gleich herangezogen /M4/.

Für die darauffolgende Ablagerung der Brennelemente bis zur Wiederaufarbeitung und für die Wiederaufarbeitung selbst wer-

den die heute üblichen Daten angenommen . Es wird aber auch versuchsweise davon ausgegangen, daß Uran und Plutonium etwa

1O_4

bis 1,00% nach der Wiederaufarbeitung noch im Waste ver- bleiben . Weiter wird vorausgesetzt, daß die in fast vernach- lässigbaren Mengen erzeugten Aktiniden Americium und Curium wegen ihres den Lanthaniden ähnlichen chemischen Verhaltens sowie ihrer hohen Oxidation-Reduktion-Potentiale /B6,Q1/ aus den Spaltprodukten nicht abgeschieden werden können.

Die Summe aller produzierten Mengen von langlebigen Alphastrah- lern wird mit der Aiphastrahlung derjenigen Uranmenge vergli- chen, die für die Produktion und für die Auslegung dieses

Brennstoffkreislaufes erforderlich ist . Zugleich wird ein Ver- gleich der Abfall- Radioaktivität unter

Berücksichtigung ver-

schiedener Abtrennungsgrade der

Uran- und Plutoniumisotope

vorgenommen . Es zeigt sich, daß unter geeignet gewählten Be- dingungen die Gesamtmenge der abzulagernden Alphastrahler nur geringfügig größer ist als die Aiphastrahlungsmenge des verwen- deten Natururans . In dieser Studie werden allerdings generell

keine Transmutationsprozesse zur Zerstörung von a-Waste unter- sucht ; hier kam es vorerst auf die prinzipielle Fragestellung der Produktion von a--Waste in verschiedenen HTR-Zyklen an . Der Abbau von a-Waste aus HTR-Zyklen wird z,Z . im Rahmen anderer_-J

Untersuchungen

angegangen /F2/ .

5

2, TRANSMUTATI ONSSCHEMATA

Während die natürliche Isotopenumwandlung hauptsächlich über a- und ß-Zerfälle vonstatten geht, spielen die Neutronenein- fänge bei der Bestrahlung von Kernbrennstoffen im Reaktor die Hauptrolle, wobei viele Brutreaktionen zu beachten sind . Diese Brutreaktionen führen teilweise zu gewünschten Produkteng

wie Pu239

im U-Pu-Zyklus, sowie zu 8233

irr Th-U-Zyklus, und teilweise zur Entstehung verschiedener anderer Nuklide, die den gesamten Kernbrennstoff-Kreislauf unter Umständen ungün- stig beeinflussen . So kommt in einem Th-U Zyklus der Isotopen- komposition des Thoriums eine besondere Bedeutung zu . Im all- gemeinen kommt Thorium in den Fundstätten zusammen mit Uran vor . Daher weist es Spuren von Th 230 auf . Nach alten Schätzun- gen sollte Th 230 zwischen 2 und 5% (in Sonderfällen sogar bis zu 12%) im Thorium einiger Uranminen - vor allem in Zaire - vorkommen /R1/, Neuere Studien zeigen jedoch nur einen Th 230

-Gehalt von 0,1 ppm bis 100 ppm auf, je nach der Fundstätte /G4/ . T h230 entsteht durch den Zerfall von U 23g gemäß:

238 a 234 ß - 234 ~- 234 a 230

U 9 > Tn > Pa ^> U 5 > Th

4,5 I0 9 a 24,1a 6,8h 2 s 5 10 a

Aus Th 230 baut sich durch zweifachen Neutronene .infang U232 aufs welches die : Ursache wie später zu zeigen ist - für mbg-

licheKomplikationen beim Th-U-Zyklus ist . Deshalb wird in dieser Arbeit der Aufbau von 0232

aus Th230

untersucht.

2 .1 Transmutationen in verschiedenen Brennstoffzyklen Aus den Ausgangsstoffen U235, U 238 ,

U234 und Th 232 im Th-U- Zyklus sowie U235

und 0 208 im U-Pu-Zyklus entsteht im Reaktor ein breites Spektrum aus Aktinidennukliden . In Abb . 2 .1 .1 ist das Schema der Bildung der Nuklide durch Kernreaktionen wie- dergegeben .Viele dieser Nuklide treten aufgrund ihrer langen Halbwertszeit bei der Schließung des äußeren Brennstoffkreis -

laufes - Wiederaufarbeitung, Refabrikation und radioaktive Abfallbehandlung - auf und verändern somit das Inventar des

n

Kurzlebige Aktiniden Langlebige Aktiniden Ursprünglich vorhandene Aktiniden

Abb . 2 .1 .1 : Kernreaktionsschetua der Aktinidennuklidbildung durch Bestrahlung von Brennelementen

refabrizierten Kernbrennstoffs oder des Abfalls.

Die einzelnen Brennstoffkreisläufe folgen bestimmten Umwand- lungsgesetzmäßigkeiten . Diese Transmutationsschemata, entste- hend durch Neutroneneinfang und 3-Übergang im Reaktor, sind abhängig von den jeweils eingesetzten Anfangsisotopen und dar- aus resultierenden Brennstoffkompositionen . Mathematisch las- sen sich die Transmutationsvorgänge durch die jeweiligen Abe brandgleichungen darstellen.

2 .2 Mathematische Erfassung der Transmutationen

Die mathematische Behandlung der Transmutationsvorgänge im Re- aktor kann am Beispiel eines leicht angereicherten U 235 -Brenn- elementes veranschaulicht werden . U235

spaltet sich unter Neu- tronenbeschuß . Zusätzlich wird ein Neutroneneinfang durch

U235 und ^U238 beobachtet, der zur Bildung von Pu 239

aus U23S führt . pu239

weist seinerseits wiederum eine Spaltung und ei- nen Neutroneneinfang auf . Durch den Neutroneneinfang entsteht Pu 2' ü , das durch einen weiteren Neutroneneinfang die Bildung des spaltbaren Pu 241

ermöglicht . Auf diese Weise setzt sich die Kette der Entstehung und Vernichtung der Radioisotope fort . Die Abhängigkeit der Reaktivität vom Abbrand (oder von der Bestrahlungsdauer des Brennelementes) kann in erster Linie durch eine Reihe von Differentialgleichungen beschrieben wer- den, die die zeitlichen Änderungen der Isotopenkonzentrationen darstellen . Gleichung (2 .1) gibt die allgemeine Form der ein- fachen Kernreaktionsrate wieder:

dN dt

wobei N die Anzahl der Kerne pro cm 2 , eden€ Reaktionswirkungs- querschnitt und ¢ den Neutronenfiuß darstellen.

Der Neutronenfluß wird als konstant angenommen . Eigentlich än- dert sich aber der Neutronenfluß in einem gegebenen Brennele- ment eines Reaktors in Abhängigkeit von Zeit und Ort . Daher wäre es sinnvoller, die Kernreaktionsrate als Funktion eines integrierten

Neutronenflusses

8 - manchmal als integrierte Flußzeit bezeichnet - darzustellen, wobei 8 folgendermaßen def n - ert wird :

8

oo

0(t)dt (2 .2)

a

Damit kann

man die

Gleichung für

die Kernreaktionsrate in

ein- facher Form schreiben:

5=

Na (2 .3)

Diese Beziehung gilt insbesondere für einen thermischen Reak- tor.

Die zeitliche %nderung der ursprünglich vorhandenen 11 235 -Kerne pro cm 3 N 25

wird

beschrieben durch:

N de

= m

25 o

a,25 (2 .4)

dN

25

aa

=

Absorptionsquerschnitt.

Auf diese Weise können nun die Transmutationsvorgnge eines Brennstoffkreislaufesim Reaktor nacheinander verfolgt werden.

2 .2 .1 Der

Thorium-üran235

- bzw . ihorium-Plran233

®Zykl us

Eingerahmt bedeutet : spaltbar

n > bedeutet : Neutroneneinfang bedeutet : f3-Obergang

a)

U 235

U23b n ~ U₂₃₇

Np . .,.917 235

9

Abbrandgleichungen

U

235

U

236

o-N 25 ©6 a,25 dN 25

• "de dN 25

e

N 25 a0 c,25 N 26 ®a a 9 26

a

c

° Einfangsquerschnitt 0 237

° de s N 25 00' c,26 27 N 27 dN 27

A ° Zerfallskonstante /1/sec/

dN 37 Np237

° = Ä 27 ®N 27

b) Th232

1 h

232 n >

Th

233

~ Pa -

233 _ n > Pa23 ~

I

1

0

2331 n

>u

^{234 r~ > 235~}

f > 0

²³⁶

Abbrand9l ei chungen 232 dN 02

Th232

de - ° N02 acl a,02 dN 03

'de ' _ N02®5c,02 ° Ä 03 ®N 03

AMuiC

13 Te-

ö a030N03 " X13®N13

P

N 13 a0' a,13

Th

233 Pa233 e

10

0 233 dN 23

de X

13 N 13 N 23 06 a,23 234 dN 14

Pa de = N 73 ®`lcg13 2' 14 ®N 14 u 234 dN 24

1 0 ^{1 4 ' N} w ^c

^{f' 91}

^{N 9A °c}

^{v .} an

g ⁱ

^emLI~

~A

235 dN 25

de N 24 a5 c .24 N

^{25 .6 a .2}

0 236

~

U N 26

` dB N2500'c,25 o

N 26 ®aa,26

v

D 237 dN 27

7` 27 0N 27

= N 26 "l c,26 de

237 dN 37

Np ; de = X 27 6N 27

2 .2 .2 Der I1-Pu-

oder

PWR®Zyklos Schema

für

L° 2 35 0 23 8

a1 P1

235 !sä~h¢_{_} -~_-

7_

-

1

^a

)

1

--, - ,-- . ._

-- -

b) 0 238

0 238 n>0 239 n>U 240

Np V 239 n >N~p 240

Yi ß 8

LiPu239 n >Pu 24G n >p,u 24ä n > Pu 242 Pu 243

$ ~

~m 241 n > m 242 - n > ~m 243 ß

C5242 n > Dm 243

11

Abbrandgleichungen 238 dN 28

U ^e

de- = N 28 ®6 a,28

239 dN 29

U de N28g6cg28 ® ^2,29

® N

29 - N 29 e 6 a2®

dN 39 Np239

de = A296N29 e A 39-N

39 N39e6a,39

240 dN 20 Q

U ° äÄ~ = N 29 ®6 c,29 - " 20 .N 20

239 dN49 =

Pu A .N

N06° de 3939 49a,49

Np240 dN 30

N ~

AeN A -N

° de = N 39 '6 c,39 2020 3030 dN 40

e de⁴⁰ = N49'6c,49 ^{4- 2}'30 a,N 30 N

40 a,40

. . 241 dN 41

Pu 'de

Af

66c,40

® A

41 41 N

41°0a,41 dN51

Am241

de =

A41®N41 ° N51^*6a,51

242 dN 42

Pu : de =

i~41 *6c,41 ~~42 .6ag42 d%

A m742 : d 5~

N ₅₁®6 c,51 ® X 52 ®N 52 N 52 '6 a,52

243 dN43

Pu ° do N 42 m6c,42^{® A}43 ®N43

242 dN 62

Cm ; de =

X 52 ®N 52 N 62

0c5a 9 62

12

Am243 d NdO53

= N +

a

^eN

, 52 c 9 52 43 43

dN 63 Cm243

, de ^-

N 62 ®G c,62

13

3, DAS TRANSMUTATIONEN-RECHENPROGRAMM ORIGEN

Die Rechnungen wurden ausschließlich mit dem Programm ORIGEN /B3/ durchgeführt . Dieses Isotopenerzeugungs- und Zerfallspro- gramm wurde in Oak Ridge erstellt, um rechnerisch alle Probleme des Brennstoffkreislaufes behandeln zu können . Der eingesetzte Brennstoff wird in drei Zeitabschnitten verfolgt:

a) Bestrahlung im Reaktor b) Abklingen nach Entladung

c) Endlagerung nach der Aufarbeitung

Schematisch sind diese Zeitabschnitte in Abb . 3 .1 dargestellt.

Folgende Aufgaben können mit ORIGEN bearbeitet werden:

Konzentration , Aktivität und "theoretisches Umweltrisiko "

jedes Isotops zu jeder Zeit des Zyklus.

2. Nachwärmeproduktion bei Reaktorabschaltung ; Wärmeproduktion von Waste-Lagern, getrennt nach Y B- und a-Leistung.

3. Zeitabhängiges Gamma-Spektrum etwa zur Berechnung notwen- diger Abschirmung oder bezüglich Safeguard-Probleme.

Die zum Programm gehörende Datensammlung umfaßt 813 Nuklide, unterteilt nach Strukturmaterialien, Spaltprodukten und Schwer- metallen . Diese Nukleardatenlibrary enthält Halbwertszeiten, Zerfallsschemata, Neutronenabsorptionsquerschnitte, Strahlungs- energien der Spaltausbeuten und Photonenfreisetzungsdaten in Multigruppenform . Die reaktorspezifischen Größen wie z .B . die Wirkungsquerschnitte sind in drei Energiegruppen (thermisch, Resonanzintegral, schnell) für LWR, HTR und Schnellen Brüter vorkondensiert, können jedoch durch den Benutzer

weiter

angepaßt werden.

3 .1 Einteilung und Festlegung der Energiegruppen

Drei Spektralwerte THERM, RES, und FAST sind bei alien Rechnun- gen mit ORIGEN zur Berechnung der effektiven Wirkungsquerschnitte der einzelnen Nuklide von grundlegender Bedeutung . Beispiels- weise wird der effektive Spaltungsquerschnitt eines Isotops für eine Abbrandrechnung wie folgt ermittelt :

Einsatz von : U 235 U238

( LWR ) U 233 , U235

. Th232

(HTR) BE-Standzeit

Entstehungsparameter

BE-Herstellung aus

frischem U, Th und wieder aufgearbeitetem U, Th, Pu

Wiederaufarbeitung der BE.

Abtrennung von ca . 99,0%

U, Th, Pu und 100% Kr,Xe

Lagerungszeit : 10 a Zerfall der kurzlebigen Spaltprodukte

H .0-•BE-Lagerungsbecken

Abb . 3 .1 : Fldßdiagrarnm des geschlossenen Brennstoffkreislaufes

15

°f eff

a f . THERM ~ (RI) f ® RES A- (cs f ) f . FAST,

wobei

6f =

Spaltungsquerschnitt im

thermischen Energiebereich (Neutronenenergie

^F

< 0,876 eV)

(RI)f - Spaltungsresonanzintegral (0,876 eV < E n < 1 MeV)

(ff

f

)

f = Spaltungsquerschnitt im

schnellen Energiebereich

(E n > 1 MeV)

bedeuten,

Die einzelnen Zahlenwerte dieser Größen sind entsprechend dem Reaktortyp in der Programm-Library

zusammengestellt, während

die Spektralwerte folgendermaßen definiert sind:

THERM = Verhältnis der Neutronenreaktionsrate fUr einen 1/v-Absorber mit einer Maxwell-Boltzmannschen Neu -

tronenverteilung bei der Temperatur T

1°KI

zur Reak-

tionsrate der Neutronen mit einer Geschwindigkeit v = 2200 m/s;

T ~

THERM = 7Y~4- . . . . ^{~ a} -,=° 9 T ^{w 2oZ 9 1~°}

0

RES

RES

= Verhältnis des Resonanzneutronenflusses pro Lethargie-

einheit (Au = zum thermischen Neutronenfluß 9

fi res, therm.

FAST = (1,45) . Verhältnis des Neutronenflusses mit der Neu- tronenenergie E n > 1 MeV zum thermischen Neutronenflußg

q5 .1 xdE

FAST fast 1MeV

- _{s x} = Spaltspektrum

°therm .

16

Bei diesen drei Definitionen wird jeweils von einer Voraus- setzung ausgegangen, nämlich:

1. Im thermischen Neutronenenergiebereich (E n < 0,876 eV) ändert sich der Absorptionsquerschnitt eines Isotops um- gekehrt proportional zur Neutronengeschwindigkeit.

2. Im Resonanzbereich (0,876 eV < E n < 1 MeV) ändert sich der Neutronenfluß umgekehrt proportional zur Neutronenenergie.

3. Im schnellen Energiebereich (E n > 1 MeV) ist das Neutronen-

spektrum

ebenso energieabhängig wie das Spaltspektrum.

In der vorliegenden Arbeit wurden die charakteristischen Spek- tralwerte THERM, RES und FAST mit Hilfe des MUPO-Programms /S3/

ermittelt . Das MUPO-Programm teilt das

Neutronenspektrum in 43 Energiegruppen ein

und errechnet dann

die einzelnen energie- abhängigen mikroskopischen bzw . makroskopischen

Wirkungsquer-

schnitte, um sie dann über den Fluß auf 3-Gruppenquerschnitte zu kondensieren . Die Neutronenleckage-Effekte, wie sie beim heterogenen Reaktor auftreten,

werden

hierbei nicht berücksich- tigt . Weiterhin findet im MUPO die Berechnung des Resonanzinte- grals statt, das für den Thoriumzyklus wegen der zu erzielenden hohen Brutrate von g roßer Bedeutun g ist.

Für alle Spektralrechnungen mit MUPO muß man in erster Linie die genauen Angaben über die Brennelementzusammensetzung, die Moderator-Temperatur und das Moderationsverhältnis des gesam-

ten Core-Inhalts haben . Aus 43 Energiegruppen im MUPO

^wurden

drei Hauptenergiegruppen

für ORIGEN wie folgt gewonnen:

THERM : bestehend aus ersten 19 MUPO-Gruppen;

0,25 . 10

®2

eV < E n < 0,825 eV

RES : bestehend aus 20 MUPO-Gruppen einschließlich 20.

und 39 . Gruppe;

0,825 eV < E n < 1,3534 MeV

FAST : bestehend aus restlichen 4 MUPO-Gruppen;

1,3534 < E n

100 MeV.

Da die Konstante THERM eine Funktion der Neutronentemperatur eines 1/v-Absorbers ist, wird die Moderatortemperatur in die

17

Rechnung eingesetzt . Für die Konstante RES wird aus den mit MUPO berechneten Gruppenflüssen pro Lethargieeinheit innerhalb des festgelegten Resonanzbereichs der nahezu konstant bleibende Neutronenfluß herausgegriffen und dann durch den thermischen

Gruppenfloß dividiert . Etwas einfacher läßt sich die Konstante

FAST ermitteln, indem der schnelle Hauptgruppenfluß durch den thermischen Hauptgruppenflu3 dividiert wird . Zur Erläuterung des Rechen- ganges werden im folgenden mit Hilfe der

ⁱⁿ

Tab

O

3 .1 .1 wiederge- gebenen Ergebnisse einer MUPO-Rechnung für einen Hoch

^.

konver - ter-HTR mit einer Leistung von 1160 MW

^e

alle drei zu einer

0RiGEN-Rechnung benötigten Spektralwerte berechnet.

T TI

Hierzu soll der Bucklingsfaktor für k = 1 mitberücksichtigt

werden . Daher kann die Temperatur T 1 durch die Moderatortempe- ratur

TMod . ersetzt werden.

THERM

THERM

= 29 .3g 16⁰ K T o

T 1 = TMod = 1100⁰ K . 293 9 16AK ` 4®1100^ö K

THERM

°Res

°Res

= 0,45751

=

Mittlerer

Neutronengruppenfluß pro Lethargieeinheit

= °Res

( 3,047884-2,94424+2,89455+3,05189)

Neutronen^{/cm 2 sec} 4

= 2,98464 Neutronen/cm ` sec RES

°Res = - 2,98464

m 0,17114

¢Therm 17 g4TU- 1945°

Fast 1,45 °7,5284

(i)

.'-+~er-rsiTherm

RES

FAST

1 . _{9 `7`iW}

~'~T 0,43i67

KLUX'S 0,t uNIT 07.1-1--i

1®53973E 00 -055114- 00 8,68201E 00

_>1.9 1449017 00 38922^.I27E 00

3®4P i : .7 00 3%63591.@ 00 9Ca ;91t3E 00 6050267E 00

2014367E 00 2 4ä9296E 00 40 3350E 0 0 .44140E 00 7®85O4E t0 6%1152 5E 0 3

-r111LE._01~`,22irrE.ja~

_~~1^F

40245 3E 00 ^~r 45~ia008E ~0 40r~2 ^E 00 7®53644E 00 8®3?6I28E 00 4005564E 00

UNIT 7NE :,Y

'. ,1rs0 5 0 :: 01 i-64653 DI 5®pn7252a D0 4 .V9 377E-01

7 L43377-D4 is. .. ($57F-^e,ä'

01 3®43580E 3 .9 838E 41 4®0l;414L OR 3m4ffi024E ~Y 2091545E 01 7 .940327 00 3®07020E 00 2®5458OE 00 7 ®7'1562 : -0a 1059194E-01 9®82A64E-®2 : ä'~ ; ~ P 1a 1^~.Oa~ 40844Y 2E-05 7086499E-05

4®3;5733E ^4J1 4076747iE 01 2 0 31L497E 01 2067 70E 1 2®4a7E 00 1 0 650 9E 00 4096141E-42 2®5107AE-02 8®75044E-06 4®50777E-0~

T.,~ : IVY NS`::. .

FLJXr^_ foie,,) (=AND'', MAC 05GIPIC CrtO : ;-S ;_CTIaNS

r,ei)

a1GiA'~ :,':t'. :iD FAST

S qq

r9...',yx

7 .'i''32= 01

AhSORPTIwl T :ANSPORT41 bTitANSPORü'^g2D PRODUCTION FISSION SELF-SCATTER -

10110 -0 4 ^s: .am2657E-02 800242E-02 202235E-04 806139E-05 6 .2775E-02 1 0704-0"' ^{_ @1?~ QF rE--~ik} 2 ,t616E°-01I 2 0 Y_8~37IE-03r 407533E-04 200293E-01 5 .071~~~°-0' .:,04€1[s(9C-01 204015E°01 3%2611E-03 3@3086E-03 2 03370E-OR

r~a

Tabelle 3 .1 .1 : MUPO-Rechenoutput

19

3 .2 Mathematischer Rechengang

Ein Nuklid j kann sich in

ein

anderes Nuklid i

umwandeln durch:

1. einen radioaktiven Zerfalls Für kleine Zeitintervalle, in denen die zur Rechnung verwendeten Größen möglichst kon-

stant angenommen werden können, wird dieser

Vorgang mathe-

matisch wie folgt ausgedrückt:

X i = l 1 X . .Xj et (3 .2 .1)

X . = Atomdichte des Nuklids ⁱ bzw .

j 1,J

Xj

= Radioaktive Zerfallskonstante des Nuklids j

= Nuklidausbeute von i durch den radioaktiven Zerfall des Nuklids j

t = Das dem Vorgang

zugrunde liegende möglichst kurze Zeitintervall

2. eine Neutronenabsorption durch das Nuklid j, d .h . mathe- matisch bedeutet es:

X . -6 ®^{f ij 0} 6j ^® X i A t (3 .2 .2)

¢ = Der über das

kurze Zeitintervall t konstant

angenommene Neutronenfiuß

fij = Nuklidausbeute von i durch die Neutronenabsorption des Nuklids j

a . = Der über das Neutronenspektrum gemittelte Absorptions- querschnitt des Nuklids j

Entsteht das Nuklid i nun in einem komplexen Abbrandprozeß aus verschiedenen Nukliden j

und k, so faßt

man

all diese

Vorgänge mathematisch zusammen als:

dtl

lij x j Xj

f ik 5

k Xk® (3 .2 .3)

j =1 k=1

wobei den geometrisch und energetisch gemittelten über das Zeitintervall t als konstant angenommenen Neutronenfluß darstellt .

20

Das Nuklid i wandelt sich ebenfalls in die anderen Nuklide um.

Die Gesamtbilanz wird daher durch einen allgemeinen mathemati- schen Zusammenhang zwischen Entstehung und Schwund eines

Nuklids i ausgedrückt:

N N

~ •i i

l i' aX ' ®X ' +

T

f ik ® j=l

J J J k=1

(i ^{= I g . . .N).}

Auf diese Weise können die Transmutati onsgl ei chungen für mehrere Nuklide gleichzeitig betrachtet werden, so daß ein nicht lineares Gleichungssystem vorliegt, weil der Neutronenfluß von der Brenn elementzusammensetzung abhängt, jedoch kann er für sehr kurze Zeitintervalle als konstant angesehen werden . Dann erhält man ein homogenes Differentialgleichungssystem erster Ordnung mit konstanten Koeffizienten wie folgt:

X = A X (3 .2 .5)

Gleichung (3 .2 .5) liefert die wohl bekannte Lösung

.Xk m (X . + cs i )X i

(3 .2 .4)

X = exp(At)X(O) $ (3 .2 .6)

wobei X(O) ein Vektor der Anfangsatomdichten der Nuklide ist, während A eine Übergangsmatrix mit Transnutationsraten lij X.

und fik o k für den radioaktiven Zerfall und Neutroneneinfang darstellt . Der Ausdruck exp(At) in der Gleichung (3 .2 .6) ist die Matrixexponentialfunktion der Dimension N 2 .

Man definiert : (At) 2

(At) m

exp(At) - I + At + - 21 + . . o e- Y a (3 .2 .7) m=O m

Im Falle einer genauen Ausrechnung der Gleichung (3 .2 .7) kann

man die Lösung der Isotopenkettengleichungen schnell erreichen .

21

3 .2 .1 Ausrechnungder Matrixexponentialreihen

Zwei wesentliche Schwierigkeiten tauchen bei der Anwendung der Matrixexponentialmethode auf umfangreiche Gleichungssysteme auf:

1

Sehr

viel Computer-Speicherplatz wirr] zur Speicherung von Übergangsmatrix und Matrixexponentialfunktion benötigt;

2 . liegt ein Gleichungssystem mit weit verstreuten Eigenwerten vor, wirft die Anwendung der Matrixexponentialmethode ver- schiedene rechentechnische Probleme auf /B1/.

Zur Aufstellung der Obergangsmatrix werden die Nukleardaten von einem ORIGEN-Library®Band abgelesen . Mit Hilfe dieses Pro- gramms können die Konzentrationen von bis zu 800 Nukliden gleich- zeitig überwacht werden . Jedoch bestünde die Übergangsmatrix in ganz allgemeiner Form aus 800 x 800 Matrixelementen . Dies würde aber die Speicherkapazität des allergrößten heute bekannten Computers überfordern . Andererseits ist die Übergangsmatrix im allgemeinen sehr dünn besetzt, so daß die Speicherung sich nur

auf die Matrixelemente ungleich Null und zwei relativ kleine Vektoren zur Lokalisierung dieser Elemente beschränken kann.

Die Lösung der Gleichungssysteme mit großen Eigenwerten kann erzielt werden, indem die Matrix wiederholt durch 2 dividiert wird . Den Endwert der Matrixexponentialfunktion erhält man

durch wiederholtes Quadrieren des jeweiligen Zwischenergebnisses

der

Matrixexponentialfunktion . Die Matrixexponentialmethode kann allerdings nur die Lösung für langlebige Nuklide ermöglichen.

Geht man beispielsweise davon aus, daß eine Isotopenkette A } B C vorliegt, wobei die Zerfallskonstante eines der Nu- klide sehr groß ist . Ein solches Nuklid wird bei der Matrix- exponentialmethode einfach außer acht gelassen . Nimmt man z .B.

an, daB B hier ein kurzlebiges Nuklid ist, so kann die Kette als A } C angesehen werden . Wenn aber A ein kurzlebiges Nuklid

ist, wirdJ

die Obergangsmatrix l~.~, als ob die Anfangs-

konzentrationvon B gleich der Anfangskonzentration von A + B

wäre, so daB im Endeffekt nur ein Übergang B - C berücksichtigt

wird .

22

Liegt nun ein i ^nhomogenes lineares Differentialgl ei chungssyStetTi erster Ordnung in der Form

B (3 .2 .8)

dL7[- g kann eine ^pai~i~`ii_c~^.~uil'sni uE ^en Lösungv~ :i~ ^rEu~ue~^iuini angegeben werden:e~ . . .yu .~

X(t) ={exp(At) e I

A®1

B, . (3 .2 .9)

nur wenn Ami

existiert.

Nach einigen mathematischen Rechenschritten kann man die Glei- chung für die einzelnen Nuklide angeben

N

X . = 0 = Y _{~ a}iJ xj ^~-

b

J -g

Gleichung (3 .2 .10) kann man nach der Gauß-Seidel-Methode lösen.

Anschließend können die homogene und die partikuläre Lösung zu einer Gesamtlösung des Gleichungssystems für langlebige Nuklide zusammengefaßt werden.

3 .2 .2 Anwendung der asymptotischen Lösungen

Die Matrixexponentialmethode zur Ausrechnun g der Isotopen-

kettengleichungen ist nur für die langlebigen Nuklide anwendbar.

Mit Hilfe der Bateman-Gleichungen in allgemeiner Form kann man die Isotopenkettengleichungen mit kurzlebigen Nukliden lösen.

Die Bateman-Lösung für das i-te Glied einer Isotopenkette kann zur Zeit t geschrieben werden als:

-d .t N i

(t) =

^{N i}

(0)se

(3 .2 .10)

d

A A

i°1 i-1 eWdjL ~ e °

i ^L

k1

f~k(O) ^{3k _{(d i -} d J ) aj+I,J

' i-l a n+l ; n n=k d n Wd^j

Y1ä_{. .,~}i

(3 .2 .11)

N rn\

Anfangsmenge des Nuklids j

23

i-1

ak1-1,k s ak+2,k+1 ` . . .ai

9i-1

^{(3,2 .12)}

na_n-I-1,n n=k

das Leerprodukt (k i) ist gleich eins.

. - a . E~~/ u~rib~ .r-_ Anwendung uJ_ _s Ausdrucks a .~

lut

1,1 1,J

Es folgt dann :

-d .t N i (t) = N i (0) e +

a n+ln i41 ^e-djt_-e^-dit i-1 ^{d o} k~l

Nk(0)

n~k dn5 j~kdJ~di°dj) n=k dn-dj }

ntj

(3 .2 .13)

Für den Fall, daß zwei Nuklide die gleiche Trennungskonstante haben (d i = d) , sieht die zweite Summe in der Gleichung (3 .2 .13) wie folgt aus :

°i!^{.a s 4} ll^.d

E -^A . l. ^F -^d

~ d . t e ~ g d nd

(3 .2 .14)

jWk d n=k n J

n=j

Einen analogen Ausdruck erhält man für d n = d j . Diese Formen der Bateman-Gleichungen werden angewendet, wenn zwei Isotope einer Kette das gleiche Diagonalelement haben oder wenn eine zyklische Isotopenkette vorliegt, d .h . wenn ein Nuklid selbst als sein eigener Vorgänger angenommen wird,

Hat ein kurzlebiges Nuklid einen langlebigen Vorgänger, wird eine zweite alternative Lösung angewendet . Dafür muß das kurz- lebige Nuklid zu einem bestimmten Bezugszeitpunkt mit seinem langlebigen ursprünglichen Vorgänger am Ende eines Zeitinter- valls im säkularen Gleichgewicht sein.

Nach einigen mathematischen Rechenschritten erhält man hier auch Gleichung (3 .2 .10) für die einzelnen Isotope der Kette .Die Lösung der Gleichung wird wieder durch das Gauß-Seidel-Iterations-

24

verfahren gewonnen . Dieser Algorithmus bearbeitet Gleichung (3 .2 .10) unter Verwendung der geschätzten oder vorberechneten Werte der unbekannten Isotopenkonzentrationen, um dadurch die

genaueren Werte zu ermitteln .

N X^k+l 1 _~

a ^X

k i a

ii j=1 `J J

J

Das Iterationsveri•ahren

konvergiert rasch, da im

allgemeinen keine zyklische Isotopenkette mit kurzlebigen Isotopen vorkommt.

So kann das Verfahren in eine direkte Lösung der Isotopenketten- gleichungen übergehen .

(3 .2 .13)

25

3 .3 Berechnung der Nachzerfal1swärme der Brennelemente Eine erste Rechnung zur Feststellung der Rechengenauigkeit des ORIGEN-Programms sowie der Zuverlässigkeit seiner kompli- zierten Nukleardaten-Library lieferte schon ein befriedigen- des Ergebnis.

Um eine sinnvolle Abkühlzeit von der Wiederaufarbeitung der Brennelemente festzulegen,wäre eine Untersuchung des Einflus-

ses der rvachzerfa r € swdr me auf d i e abgebrannten Brennelemente

notwendig . In diesem Sinne wurde die abklingende Nachzerfalls®

wärmeleistung der Brennelemente aus dem Forschungsreaktor FRJ-2 der Kernforschungsanlage Jülich mit Hilfe des ORIGEN- Programms berechnet.

Am FRJ-2 wurden Nachzerfallswärmeleistungen von bestrahlten Brennelementen zeitabhängig mit einem Kalorimeter gemessen /WI/ . Diese Messung bietet sich zu einem Test des Abbrand-

programms ORIGEN an, das unter anderem auch die Wärmelei-

stung aufgrund der 8- und y-Strahlung der Aktiniden und Spalt- produkte berechnet . Umgekehrt liefern die Rechnungen dem

Experimentator einen Anhaltspunkt darüber, welcher Anteil der y-Wärmeleistung durch kalorimetrische Messung nicht er- faßt wird.

Die Werte für den Neutronenfluß während der Bestrahlungs- periode waren nur als Anfangs- und Endwerte angeführt /W1/.

Ute ein genaueres Rechenergebnis zu erzielen, mußte die Be- strahlungsperiode in einige aufeinanderfolgende kurze Zeit-- intervalle eingeteilt werden, für die jeweils eine bestimmte Angabe über den Neutronenflu(3 notwendig war . Dafür wurde die Neutronenflußfunktion anhand des Anfangs- und Endwertes

in Abhängigkeit von der Bestrahlungszeit linearisiert und die entsprechenden Werte des Neutronenflusses für zehn Zeit- intervalle ermittelt . Für die Rechnung wurden aus Anpassungs- gründen die Library-Werte der U235

-Wirkungsquerschnitte durch die vorhandenen FRJ-2-Werte von u f = 582 barn und cr n,y = 98barn ersetzt . Außerdem wurde das FRJ-2-Spektrum zusätzlich durch die Angaben von THERM (mit T Neutronentemperatur 393,16°K), RES und FAST berücksichtigt .

26

Nach der Brennelementbestrahlung im Reaktor wird die Restwärme- leistung quantitativ ausschließlich von den Beiträgen der Spalt- produkte bestimmt . Daher wurde die Untersuchung der Rechenergeb- nisse auf diese Nuklide beschränkt . Die dabei gewonnenen Rechen- ergebnisse wurden wie folgt qualitativ aufgeteilt und als eine Funktion der Abkühizeit t A in Abb . 3 .3 eingetragen.

Gesamtrestwärmeleistung, die von allen Spalt- Yn rodukten Form einer ^ßm und I-Strahlung abgegeben wird

2 . P r (ß) Restwärmeleistung aufgrund der ß-Strahlung Die Differenz P r (ß+y) P r (f3) ist dann die gesamte Photonen- leistung.

Zum Vergleich wurden noch die in /W1/ meßtechnisch ermittelten Werte der Restwärmeleistung in Abb . 3 .3 aufgenommen . Ein er- heblicher Teil der y-Leistung, die ca . 50% der Gesamtrest:+ärme- leistung ausmacht, wird durch die kalorimetrische Messung nicht erfaßt . Dadurch kommt

die

Abweichung der gemessenen Kurve von der berechneten (+y)-Leistung zustande .

3 i

2

1

0

0 2 4 6 8 10

Abb . 3 .3 : Nachzerfallswärme des FRJ-2-Brennelements tA (d) ^s_--v.:-

28

3 .3 Rechengenauigkeit des ORIGEN-Programms

Neben der in Kapitel 3 .4 angeführten Rechnung mit dem ORIGEN- Programm wurde eine Untersuchung bezüglich der mathematischen Zuverlässigkeit hinsichtlich der Abbrandrechnungen und der damit erzielten Rechenergebnisse angestellt, um alle in dieser Arbeit durchgeführten Rechnungen mit samt ihrer rechentech- nischen Grundlage vor jeglicher Unsicherheit abzusichern.

Laut /A2/ wurden im Forschungsreaktor rRJ-l der Kernforschungs- anlage Jülich mehrere Bestrahlungsexperimente an den beschich- teten HIR-Brennelementteiichen in einem Neutronenflu3 von

I0a

' n/s cm 2 durchgeführt . Mit Hilfe des ORIGEN-Programms wur- den zugleich die Experiment-Nachrechnungen durchgeführt . Die da- bei erzielten Rechenergebnisse wurden

durch die

experimentell erreichten Werte bestätigt.

In /M4/ wurde ein Vergleich zwischen den Ergebnissen der als nulldimensional geltenden Abbrandrechnungen mit ORIGEN und den in /T3/ mit Hilfe des VSOP-Programms /HI/

erzielten Rechener-

gebnissen durchgeführt . Die Rechenergebnisse der ORIGEN-Abbrand- rechnungen konnten dabei genauigkeitsmä5ig einen Erfolg für

sich buchen . Ein solche r V e r glei c h mit den z we idimensionalen VSOP-Abbrandrechnungen wurde daher als eine Bestätigung dafür angesehen, das ORIGEN-Programm zur Bewältigung aller Rechen-

probleme im Rahmen dieser

Arbeit bedenkenlos anzuwenden .

29

4 . MERKMALE DER VERSCHIEDENEN BRENNSTDFFKREISLAUFE

Zwei wesentliche Brennstoffvarianten, nämlich der Uran-Pluto- nium-Zyklus und der Thorium-Uran-Zyklus, gegenwärtiger und zu- künftiger Leistungsreaktoren spielen bei der Brennstoffaus- nutzung die Hauptrolle . Diese Einteilung

ist

aufgrund der un- terschiedlichen Verfahren der Wiederaufarbeitung (im Uran-Plu- tonium-Zyklus durch den PUREX-Prozeß und im Thorium-Uran-Zyklus durch den THOREX-Prozeß) und der Refabrikation der gewonnenen Spaltstoffe vorgenommen.

Bei der Einteilung in zwei Brennstoffzyklen verbleibt das aus 0238 erzeugte spaltbare Plutonium innerhalb des Uran-Plutonium- Zyklus und das aus Th 232 erbrütete spaltbare ^U233 innerhalb des Thorium-Uran-Zyklus . Der Spaltstoff ^{U 235} dient zum Anlauf beider Brennstoffzyklen und durchläuft somit beide Zyklen, und zwar im allgemeinen in wenig angereicherter Form (2-4%

Anreicherung) den Uran-Plutonium-Zyklus und in hochangereicher- ter Form (ca . 93% Anreicherung) den Thorium-Uran-Zyklus . ., des hier betrachteten HTR.

4 .1 Uran-Plutonium-Zyklus

Bei den heute auf kommerzieller Basis verfügbaren Kernkraft- werken haben sich die Leichtwasserreaktoren (LWR) durchgesetzt.

In zwei Bauformen,als Druckwasser-

und Siedewasserreaktoren,

mit niedrig angereichertem Uran (2-4% angereichertes ^{U 235}

)

werden LWRs mit leichtem Wasser moderiert und gekühlt . Die in der Entwicklung befindlichen Schnellen Brutreaktoren (SBR) sind ebenfalls zum Uran-Plutonium-Zyklus zu rechnen . Sie arbeiten mit dem aus LWR-Brennstoff gewonnenen Pu 2

3

als Spaltstoff für das Erstcore.

Abb . 4 .1 .1 gibt schematisch den Uran-Plutonium-Brennstoffkreis -

lauf

nach /H3/ wieder . In allen Stufen des Brennstoffkreislaufes fallen radioaktive Abfälle in verschiedenen physikalischen und chemischen Formen mit unterschiedlichen Radioaktivitäten an.

Die bedeutenden Abfallströme sind daher in Abb . 4 .1 .1 angedeu- tet .

Tailings

Anreicherung

hochangereichertes U235 zum Th-Zyklus

»~_ u . .~..,~ .~ .~

~ Abfallbehandlung

~ ~ „_ ~~

Abb . 4 .1 .1 : Uran-Plutonium-Brennstoffkreislauf nach /H 3/

31

Sowohl bei der Anreicherung vom Brennstoff als auch bei der Wiedergewinnung desselben aus bestrahlten Brennelementen durch Wiederaufarbeitung fallen bedeutende Mengen von radioaktiven Abfällen an . Uns interessiert bei diesen Untersuchungen der Schritt der Wiederaufarbeitung und dieser nur im Hinblick auf den Verbleib der produzierten Schwermetalle . Die aktivierten Hüll und Strukturmaterialien, die Spaltprodukte und die Trans- urane werden zum größten Teil bei der Wiederaufarbeitung ab-

getrennt . Zusätzlich gelangen im ersten Extraktionszyklus des PUREX-Prozesses die Uran- und Plutoniumveriuste ., einige Transurane, sowie deren Zerfallsprodukte und mehr als 99% der nicht flüchtigen Spaltprodukte

in

den hochaktiven Abfall.

Der Uran-Plutonium-Brennstoffzyklus wird von folgenden Reak- tortypen ausgenutzt, auf die im Rahmen dieser Arbeit nicht näher eingegangen wird:

1 . LWR mit U235 /U 238

2. LWR mit Pl uton i umräc kfUhrung 3. SBR mit i'lutoniunr/U238

(Oxid)

4 .2 Thorium-Uran-Zyklus

Der Thorium-Uran-Zyklus mit seiner Schwermetallproduktion bildet den Gegenstand der vorliegenden Arbeit, so daß eine intensive Auseinandersetzung mit diesem Brennstoffkreislauf im Hinblick auf die mit ihm zu betreibenden Hochtemperaturreak- toren erforderlich ist . In Abb . 4 .2 .1 ist der Thorium-Uran- Brennstoffkreislauf nach /H3/ dargestellt.

Fiir die Kernenergiegewinnung kommt neben U235 und pu239 /Pu 241 auch U233,

das ebenfalls mit thermischen Neutronen spaltbar ist, in Betracht . Dieses in der Natur nicht vorhandene Uraniso- top kann aus Th232 durch Neutronenbestrahlung gewonnen werden.

Th232 + n(n'Y)> Th233 B - 233 Pa .

B 233 22,3. min 27 d>

U

~233

Abb . 4 .2 .1 : Thorium-Uran-Brennstoffkreislauf nach /H 3/

33

0 233 ist ein a-Strahler mit einer a-Energie von 4,824 McV/Zer- fall und einer Halbwertszeit von 1,59 . 10 ' a, während Th 232 mit 1,405 . 10 10 a Halbwertszeit eine a-Energie von 4,012 MeV/

Zerfall aufweist.

Vorzugsweise erfolgt die Anwendung des Thorium-Uran-Zyklus in

r.mcr L'iihifon WnrkIomnos.a-hiis^v'oAkfnv' n (I-lTr,21

Mit- ni p

dnin

An-

gereichertem Uran (ca . 5-10% angereichertes U235 ) lassen sich zwar die Hochtemperaturreaktoren auch betreiben, aber die Rück- führung des in einem geschlossenen Thorium-Uran-Zyklus erzeug- ten U233

erwirkt demgegenüber erhebliche Kostenersparnis und Längung der Brennstoffreserven . Diese Kostenersparnis ist

zurückzuführen einerseits auf die guten nuklearen Eigenschaften des erbrüteten U233

im Bereich thermischer Neutronen, da ein reines U 233 -Core einen deutlich größeren Konversionsfaktor als ein U 23' -Core besitzt, andererseits auf die U 235

-Einsparung, denn der Thorium-Uran-Brennstoffkreislauf mit U 233

-Rückführung braucht etwa 30 bis 50% weniger U 235 -Nachladung und damit ent- sprechend weniger Trennarbeit.

Für den Anfall radioaktiven Abfalls ergibt sich im Thorium-Uran- Zyklus neben dem Problem der Zerfallsprodukte des U232

folgende Problematik, anders als in den anderen Zyklen.

Wegen der Verwendung von hochangereichertem Uran liegt das er- zeugte Plutonium mengenmäßig in der gleichen Größenordnung wie das gebildete Neptunium . Wegen der relativ kleinen Menge und des geringen Anteils an mit thermischen Neutronen spaltba- ren Plutoniumisotopen ^(25% spaltbares Pu und

ca .

65% Pu 238 ) war eine Abtrennung bei der Wiederaufarbeitung und eine Rück- führung in die Reaktoren bisher nicht vorgesehen /SI/ . Das Plutonium stellt somit einen Beitrag zu dem sonstigen langle- bigen a-Waste dar . Hier sollte aber wegen der oben angegebenen

speziellen

Zusammensetzung des HTR-Plutoniums darauf verwiesen werden, daß Pu im Brennstoffzyklus mit hochangereichertem Uran

nur in Mengen von

einigen Grammen pro

entladene Tonne Brenn- element anfällt (s .Tab . 6 .3 .6) .

34

Ein HTR kann mit verschiedenen Zyklen je nach Bedarf und

"Marktlage" mit verschiedenen Konversionsfaktoren gefahren werden . Wir unterscheiden für den Zweck dieser Arbeit:

4 .2 .1 HTR mitU235 /Th 232

Der Thorium-Hochtemperaturreaktor wird mi _t hochangereichertem Uran (ca . 93% angereichertes U 235 ) und der 10- bis 20fachen Menge Thorium angefahren . Die hohe Uran-Anreicherung und der größere thermische Wirkungsgrad (39 - 42%) eines Hochtemperatur- reaktors ermöglichen es, sein Schwermetallinventar auf etwa

1/3 des eines Leichtwasserreaktors zu drosseln . Der höhere thermische Wirkungsgrad, verbunden mit den erreichbaren hohen Abbränden, resultiert in einer guten Brennstoffausnutzung.

Wegen der längeren Brennelementeinsatzzeiten von durchschnitt- lich vier Jahren und des höheren Abbrandes beträgt die jähr- liche Nachladung eines HTR nur etwa 1/4 der Menge eines LWR gleicher elektrischer Leistung . Typische Konversionsraten für einen solchen Fall liegen zwischen 0,5 und 0,6.

4 .2 .2 HTR mit U233-Rückführung (U233 9 U 235 /Th 232 )

Der Thorium-Hochtemperaturreaktor kann auch als ein Konverter mit hoher Konversionsrate betrieben werden . Zur Deckung des gesamten Brennstoffbedarfs muß dabei nach der Wiederaufarbei- tung und Rückführung des erzeugten U 233 ein Teil des abgebrann- ten U 235 ersetzt werden . Die Energieerzeugung dieses Reaktor- typs erfolgt zu etwa 1/3 aus dem U 235 -Brennstoff und zu etwa 2/3. aus dem erbrüteten U233 .

35

Bei einem angestrebten Abbrand des U235 von etwa 75% entsteht aus dem restlichen Uran zum größten Teil U 235 , das eine Wieder- aufarbeitung wenig attraktiv macht . Das restliche U 235 soll da- her nur noch ein weiteres Mal eingesetzt werden.

Das zu ca . 8% verbrauchte Thorium enthält das wertvolle U 233 , dessen Weiterverarbeitung starke Abschirmung UIL.-1

J Fernsteuerung erfordert . Bei diesem Feed-Breed-System ist eine Überschneidung des Brennstoff- und Brutzyklus bei der Wiederaufarbeitung uner- wünscht.

Es ist vorgesehen, das bei der Wiederaufarbeitung gewonnene U233 zu beschichteten Teilchen zu refabrizieren, das Thorium bis zum weitgehenden Zerfall des Th 278 % in dessen Zerfallsreihe energiereiche y-Quanten auftreten, ca . 15 bis 20 Jahre zu lagern.

Die relativ kleinen Mengen der 0 235 -Abbrandpartikeln sollen vorerst nach dem ersten Reaktordurchlauf ebenfalls zwischenge- lagert werden . Sie könnten später als Waste beseitigt oder aufge- arbeitet werden /H3/.

Ursprünglich enthält das hochangereicherte Uran ca . 7% U238, aus dem durch Neutroneneinfang Plutonium, Ameri ci um und Cur i um ent- stehen . Daher enthalten die Abbrandpartikeln nach einem Reaktor- .!, ...L .7 -. . .~ .:(~ .. T ..4 T .d 4 ~~n- ..~.r ~ e.oasnnl mm~re{-n

UidiL11,~1QLil GUM f'lIIJCiCII

1Cl 1 Uie 11 CLIIJCÄI Gllkc1c111ciiLC.

Im Falle eines Feed-Breed-Systems wird wiederum angenommen, daß etwa 1% des erzeugten Plutoniums nach der Abtrennung in den radioaktiven Abfall gelangt, der zusätzlich noch ca . 1% Th- und U-Verlust enthält.

4 .3 Thorium-Plutonium-Zyklen

Außer den Thorium-Uran-Zyklen gibt es noch weitere mögliche HTR- Brennstoffkreisläufe als auch SBR -Kreisläufe, in die . Thorium

als Brutstoff eingesetzt wird . Solche Brennelementkreisläufe werden allerdin g s im Rahmen dieser Arbeit hier nur kurz erklärt .

36

4 .3 .1 HTR mit LWR-Plutonium

Anstelle von _{U 235} als Spaltstoff wird die Einsatzmöglichkeit des in einem LWR erzeugten Plutoniums als HTR-Brennstoff zu-

sammen mit dem Brutstoff Thorium schon lange untersucht . Da- nach scheint aber ein gemischtes U®Pu-Core reaktorphysikalische Schwierigkeiten zu _bereiten . Nach neueren Rechnungen /B9/ Minn-

te jedoch ^U235 vollständig gegen LWR-Plutonium ersetzt werden, wenn das gesamte ^Core nach 2,5 Jahren entladen würde . Ein sol- ches Plutonium-Core würde gute Eigenschaften als Erst-Core auf- weisen ; ein Übergang auf ein Uran-Core sei ohne Schwierigkeiten möglich.

Ein Einsatz dieses Konzepts, was Vorteile haben kdnnte bei ei- ner verspäteten Brütereinführung, ist jedoch noch nicht abseh- bar, da der zeitliche Vorsprung der Einführung des HTR gegen- über dem SBR aus heutiger Sicht ziemlich gering zu sein scheint.

Als Vorteil dieses Brennstoffkonzepts wäre beim Abfallproblem immerhin von Bedeutung, daß die spaltbaren Plutoniumisotope schnell ausgebrannt würden, da kein _U238 vorhanden ist, aus dem sich, wie bei wiederholter Rückführung in den LWR, der spaltbare Anteil durch neu gebildetes Pu239

regeneriert . Im HTR würde rasch "wertloses" Plutonium entstehen, das in den Ab- brandpartikeln nur ein weiteres Mal zum Einsatz gelangen könn- te, wobei sich dann - ähnlich wie beim ^{U235 -} die Frage stellt, ob es mit LWR- oder SBR-Plutonium gemischt werden kann, oder ob die Abbrandpart•ikeln ohne Wiederaufarbeitung als hochaktiver Festabfall endgelagert werden sollen.

4 .3 .2 SBR mit Thorium-Brutmantel

Unter der Voraussetzung, daß Schnelle Brutreaktoren nur in dem Maße zugebaut werden, wie die Leichtwasserreaktoren den gesam- ten Plutoniumbedarf für das Erst-Core bereitstellen können, ist es nicht mehr nötig, daß der Brutgewinn des SBR zum Brüten von ei g enem Bedarf, d .h . zur Verdo pp elun g der Brüter heran g e- zogen wird /S2/ . Der Brutgewinn könnte in diesem Fall zum Br^ij -ten von 0 233 z .B . für den HTR herangezogen werden . Für eine

nee

Konversionsrate von 0,8 des HTR mit reinem U ` °'' /Th-Reaktorkern

37

würde dies eine Brutrate eines gleichgro .ßen SBR von ca . 1,23 erfordern Dies kann mit einem Plutonium/U 238

-Core mit U 238 - axialem Blanket und einem radialen Brutmantel aus Thorium er- reicht werden . Das Pu/U 238 -Core erzeugt so viel Plutonium, wie für die Selbstversorgung des SBR notwendig ist ; der Brut- gewinn erzeugt im radialen Blanket U233 /W2/ . Damit kann der Vorteil einer hohen Konversionsrate des U233

im HTR voll aus- genutzt werden.

Dieses Brennstoffkonzept existiert vorerst nur auf dem Papier, und seine Verwirklichung läßt bestimmt noch lange auf sich warten . Daher kann über das Abfallproblem nur in groben Zügen

etwas erwähnt werden . Für den Anfall an radioaktivem Abfall entfällt bei einem reinen U 233 -Core das U236 /U 235

-Abfall-Uran- gemisch aus den abgebrannten U 235 -Abbrandteilchen, andererseits werden weniger .Transurane gebildet . Dieser Zyklus wird hier nicht genauer betrachtet .

38

5, UNTERSUCHTE BRENNSTOFFZYKLEN

Aus der in /T1/ beschriebenen Serie von acht verschiedenen Brennstoffzyklusvarianten wurden drei zur rechnerischen Unter- suchung ausgesucht . Zum Vergleich wurde zusätzlich ein Stan- dard®Leichtwasserreaktor bezüglich seiner Schwermetallproduk®

tion untersucht . Die verglichenen vier Zyklen sind:

A) Standard-! WR

B) HTR-OTTO, niedrig angereichert C) HTR-OTTO, hoch angereichert D) HTR-OTTO, Hochkonverter

r “ 235238 1® .l

\- ^'.¢ /

(U235 /U 238 /Pu) (U 235 /Ti 232 /U 233 ) (U 233 /Th 232 /U 233 )

Die charakteristischen Daten dieser Zyklen sind in Tabelle 5 .1 aufgeführt . Sie wurden aus /M4/ entnommen . Die Zyklen A und B verwenden niedrig angereichertes U 235 als Brennstoff und erbrüten bei niedriger Konversionsrate Plutonium, wobei der Abbrand beim HTR allerdings wesentlich höher ist . Zyklus C verbrennt hoch angereichertes ^U235 als Spaltstoff und erbrü®

tet mit ebenfalls relativ niedriger Konversionsrate ^{U 233 0} Zyklus D arbeitet mit dem wertvollen Spaltstoff U233 schon

als Einsatzmaterial und erbrütet mit für einen thermischen Reak- tor sehr hoher Konversionsrate aus einer hohen Th 232 -Ladung

wieder das zu rezyklierende U 233 . Der Abbrand wird niedrig gehalten . Die Daten für den Standard-LWR wurden aus /B3/ ent- nommen . Bei den HTR-Zyklen wurde der axiale Leistungsverlauf berücksichtigt .

39

Tabelle

5 .1 :

Charakteristische Daten der untersuchten Zyklen ZYKLUS A) (Standard-Leichtwasserreaktor ; U/Pu)

Anfangsanreicherung : N

~is /N SM = 3,3%

(;~~iehes~s,rich~-Sanv°~^~ J~ ._ ._- .__°_ ~ . .J_._.-~ch~rur~ ^{~►_ . /N_-- = 2}a^_b%

~ iS•_-^{J~ _}

Einsatzmengen:

U235 = 140

gA/t SM U238 .

= 4,6 103

gA/t SM

Pspez . 30

Mw th /t SM Reaktorverweilzeit

Spektrumswerte :

- 1095 d

THERM = 0,632

RES = 0,333

FAST = 2,000

Abbrand : ° 33 MWd/tSm

Krsnversionsrate 0,5

ZYKLUS B) (HTR-OTTO ; niedrig angereichert ; U/Pu) Anfangsanreicherung :

fis/NSM = 9,71%

Gleichgewichtsanreicherung :

N fis /N SM = 4,96%

Einsatzmengen:

U 235

= 1,0487 g/Kugel ° 4,1319102 g4/tSM U 238 = 9,7513 g/Kugel 3,7937 a 10 3 gA/ tSM

174,64 MW

th/t SM (bezogen auf die Gleichge- wichtsanreicherung).

Reaktor verIiFeilze^{1 t -} 647 i,j Spektrumswerte :

THERM. . ." ., ~ = .,~, ~FQ

RES = 0,112

FAST 0,210

D

'spez . =

40

R1U 238 = 89 b

Abbrand = 100 GWd/t Sm

Konversionsrate = 0,5

ZYKLUS C) (HTR-OTTO ; hoch angereichert ; U235

/Th/U233 )

Anfangsanreicherung :

N fis /N Sm = 7,93%

Gleichgewichtsanreicherung :

Niis/NSm = 3,93%

Einsatzmengen:

U235

= 1,120 g/Kugel ° 2,12®10 2 gA/t Sm U 238

= 8,50®10-2 g/Kugel 2,3540 1 gA/t S Th232

= 13,99 g/Kugel 3 g 97 . 10 3 _gA/t 5^m

Rspeza= 119,83 "Wth/`'Sm (bezogen auf die Gleichgewichts- anreicherRung)

Reaktorverwei ^ezeit : = 907 d Spektrumswerte :

THERM = 0,464

RES = 0,127

FAST = 0,231

R¹Th212 46 b

Abbrand = 100 GWd/t5m

Konversionsrate 0,58

41

ZYKLUS 0} ^(HTR®OTTO ; Hochkonverter ; Th/U233 )

Anfangsanreicherung:

Gleichgewichtsanreicherung:

Einsatzmengen :

Nfis /N SM Nfis /N SM

= 3,01%

= 2,81%

U233

= 0,972 g/Kugel = 128,75 gA/t SM Th232

=31,428 g/Kugel A 4,18 10 3 gA/t SM P =29,14

Mlbdth /t Sm (bezogen auf die Gleichgewichts- s

p^ez anreicherung)

Reaktorverweil^zeit = 1267 d

Spekt rrumswerte :

THERM = 0,464

RES = 0,281

FAST = 0,574

°ITh232 = 34,5 b-

Abbraood = 36,4 GWd/t SM

Konversionsrate = 0,95